Tổng quan luận án
Luận án tiến sĩ vật lý với đề tài "Nghiên cứu ứng dụng một số phản ứng hạt nhân gây bởi chùm hạt tích điện trên máy gia tốc tĩnh điện trong phân tích" được thực hiện bởi nghiên cứu sinh Nguyễn Thế Nghĩa, chuyên ngành Vật lý nguyên tử (mã số: 62440106), dưới sự hướng dẫn khoa học của GS. Lê Hồng Khiêm và PGS. Bùi Văn Loát, bảo vệ tại Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội vào năm 2016.
Về tính cấp thiết và khoảng trống nghiên cứu, văn bản luận án xác định máy gia tốc tĩnh điện là công cụ cung cấp chùm ion đơn năng, ổn định ở dải năng lượng từ một vài MeV, cho phép phân tích không phá hủy thành phần và sự phân bố nguyên tố theo độ sâu của vật liệu. Cuối năm 2010 và đầu năm 2011, hệ máy gia tốc tĩnh điện nối tầng 5SDH-2 Pelletron do hãng National Electrostatics Corporation (NEC, Hoa Kỳ) sản xuất lần đầu tiên được lắp đặt tại Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội. Khoảng trống nghiên cứu được tác giả chỉ ra là tại thời điểm đó, ở Việt Nam chưa từng có nghiên cứu thực nghiệm nào được tiến hành trên hệ máy gia tốc tĩnh điện này; năng lượng của chùm ion phát ra từ máy gia tốc chưa được chuẩn hóa bằng thực nghiệm phản ứng hạt nhân cộng hưởng; đồng thời quy trình phân tích thành phần nguyên tố màng mỏng, mẫu dày kim loại và mẫu địa chất trong nước bằng các kỹ thuật chùm ion (IBA) chưa được thiết lập đồng bộ trên hệ thiết bị mới.
Mục tiêu nghiên cứu của luận án được văn bản phân định thành hai nội dung chính:
- Nghiên cứu ứng dụng một số phản ứng hạt nhân gây bởi chùm hạt tích điện trên máy gia tốc, cụ thể là các phản ứng hạt nhân của nguyên tố nhẹ gây bởi proton và ứng dụng để chuẩn hóa năng lượng của máy gia tốc tĩnh điện.
- Nghiên cứu ứng dụng chùm hạt tích điện trong phân tích, cụ thể là phương pháp phổ tán xạ ngược Rutherford (RBS) và phân tích phát xạ tia X cảm ứng bằng chùm hạt (PIXE).
Đối tượng và phạm vi nghiên cứu:
- Đối tượng nghiên cứu: Chùm hạt tích điện (proton, alpha) được gia tốc; phản ứng hạt nhân cộng hưởng của proton trên bia hạt nhân nhẹ $^{27}\text{Al}(p,\gamma)^{28}\text{Si}$; các đối tượng mẫu phân tích thực tế gồm mẫu mạ nano crom trên nền kẽm, mẫu mạ nano vàng trên huy chương, tập hợp 20 mẫu màng mỏng môi trường, mẫu dây đồng kỹ thuật điện, mẫu vật liệu tiếp điểm trong áptômát, 6 mẫu đất sét và mẫu chuẩn địa chất BD 525.
- Phạm vi không gian: Nghiên cứu thực nghiệm được thực hiện trên hệ máy gia tốc tĩnh điện 5SDH-2 Pelletron tại Phòng thí nghiệm Máy gia tốc, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội.
- Phạm vi thời gian: Các phép đo và xử lý dữ liệu thực nghiệm được triển khai từ sau khi tiếp nhận vận hành thiết bị (2011) đến khi hoàn thành bản thảo luận án vào tháng 6 năm 2016.
Tổng quan tài liệu và vị trí của luận án
Trong phần tổng quan, tác giả điểm lại các công trình nền tảng và nghiên cứu quốc tế liên quan đến hệ thiết bị gia tốc và các phương pháp phân tích chùm ion:
- Ragnar Hellborg (2005) trong cuốn sách "Electrostatic Accelerators - Fundamentals and Applications" (nhà xuất bản Springer) đã hệ thống hóa cơ sở vật lý và các ứng dụng phân tích chùm ion của máy gia tốc tĩnh điện dải vài MeV.
- G. A. Norton (tài liệu [67]) tổng kết các đặc tính kỹ thuật vượt trội của máy gia tốc tĩnh điện trong việc tạo ra chùm ion dòng một chiều (DC) đơn năng, khả năng kiểm soát kích thước chùm tia và ứng dụng khảo sát cấu trúc hạt nhân.
- T. B. Johansson, R. Akselsson và S. A. E. Johansson (1970, tài liệu [35]) là nhóm tác giả đầu tiên phát hiện và thiết lập kỹ thuật phát xạ tia X cảm ứng bằng hạt tích điện (PIXE).
- J. A. Maxwell, J. L. Campbell và W. J. Teesdale (tài liệu [68]) đã phát triển gói phần mềm chuyên dụng GUPIX ứng dụng cho việc khớp phổ và định lượng nguyên tố theo phương pháp tuyệt đối trong phân tích PIXE mẫu mỏng và mẫu dày (TTPIXE).
- Ernest Rutherford, Hans Geiger và Ernest Marsden (1908) thiết lập định luật tán xạ đàn hồi hạt alpha, đặt nền móng cho kỹ thuật tán xạ ngược Rutherford (RBS).
- J. L’Ecuyer và H. H. Andersen (tài liệu [59]) đề xuất các mô hình hiệu chỉnh tiết diện tán xạ Rutherford ở vùng năng lượng thấp và tán xạ góc lớn do hiệu ứng che chắn của đám mây điện tử xung quanh hạt nhân.
- J. L’Hoir et al. và J. P. Stoquert et al. (tài liệu [40], [51], [81]) phát triển phương pháp phân tích tán xạ đàn hồi giật lùi (ERDA) sử dụng ion nặng ($^{35}\text{Cl}$) năng lượng cao để xác định các nguyên tố nhẹ.
- Các công trình nghiên cứu của Đại học Florida về phản ứng bắt proton cộng hưởng $^{27}\text{Al}(p,\gamma)^{28}\text{Si}$ để định chuẩn mức năng lượng cho chùm ion máy gia tốc.
Khoảng trống nghiên cứu mà luận án lựa chọn giải quyết là hiện thực hóa các kỹ thuật hạt nhân thực nghiệm trên hệ máy gia tốc 5SDH-2 Pelletron tại Việt Nam. Luận án giải quyết bài toán kiểm định và hiệu chuẩn thang năng lượng thực tế của chùm hạt proton so với giá trị điều khiển hiển thị trên hệ thống máy tính, đồng thời xây dựng quy trình phân tích định lượng không phá hủy bằng RBS và PIXE phù hợp với các đối tượng mẫu vật liệu và khoáng sản cụ thể của Việt Nam.
Cơ sở lý thuyết và phương pháp nghiên cứu
Luận án sử dụng các hệ thống lý thuyết và công thức toán - lý sau:
Khung lý thuyết phân tích phát xạ tia X cảm ứng hạt tích điện (PIXE): Quá trình ion hóa lớp vỏ trong của nguyên tử bia bởi hạt tích điện năng lượng cỡ MeV tạo ra lỗ trống điện tử; sự dịch chuyển của điện tử từ các phân lớp ngoài ($L, M, N$) xuống lớp trong ($K, L$) phát ra tia X đặc trưng ($K_\alpha, K_\beta, L_\alpha, L_\beta, L_\gamma$). Nồng độ nguyên tố đối với mẫu mỏng được tính theo công thức:
$$N = n \cdot I \cdot \sigma_p \cdot \Omega \cdot T \cdot \varepsilon$$
Trong đó: $N$ là tổng số xung đếm tại đỉnh phổ; $n$ là mật độ diện tích của nguyên tử cần phân tích; $I$ là tổng số hạt mang điện tới; $\sigma_p$ là tiết diện vi phân phát xạ tia X; $\Omega$ là góc khối detector; $T$ là hệ số truyền qua của bộ lọc; $\varepsilon$ là hiệu suất ghi của detector. Đối với mẫu dày (TTPIXE), phương pháp tính toán phải xét đến sự suy giảm năng lượng của ion khi thâm nhập độ sâu và sự tự hấp thụ tia X của ma trận mẫu. Nền phông bức xạ hãm (bremsstrahlung) sinh ra do điện tử thứ cấp được giảm thiểu bằng bộ lọc trước cửa sổ detector và phủ lớp dẫn điện carbon/vàng đối với mẫu cách điện.
Khung lý thuyết phổ tán xạ ngược Rutherford (RBS): Dựa trên sự va chạm đàn hồi giữa ion tới ($m_1$, năng lượng $E_{10}$) và hạt nhân bia ($m_2$). Hệ số động học tán xạ $K$ tại góc tán xạ $\theta$ được xác định:
$$K = \frac{E_{1s}}{E_{10}} = \left[ \frac{m_1 \cos\theta + \sqrt{m_2^2 - m_1^2 \sin^2\theta}}{m_1 + m_2} \right]^2$$
Khối lượng hạt nhân bia được trích xuất qua công thức:
$$m_2 = m_1 \frac{(K - \cos^2\theta) \pm \sqrt{K(K - \cos^2\theta)^2 - (K - 1)(K - \cos^2\theta)}}{K - 1}$$
Tiết diện vi phân tán xạ Rutherford trong hệ tọa độ phòng thí nghiệm:
$$\sigma_R(\theta) = 5{,}1837436 \cdot 10^{-6} \left( \frac{Z_1 Z_2}{E[\text{keV}]} \right)^2 \frac{\left[ (m_2^2 - m_1^2 \sin^2\theta)^{1/2} + m_2 \cos\theta \right]^2}{m_2 \sin^4\theta (m_2^2 - m_1^2 \sin^2\theta)^{1/2}} \quad (\text{mb/sr})$$
Độ lệch tiết diện ở năng lượng thấp do chắn Coulomb của vỏ điện tử được hiệu chỉnh bằng hệ số $F$ của L’Ecuyer và Andersen. Phân tích độ sâu dựa trên hàm mất mát năng lượng dừng $dE/dx$ của ion trong vật chất.
Khung lý thuyết phân tích phản ứng hạt nhân (NRA) và tán xạ đàn hồi giật lùi (ERDA): Năng lượng phản ứng $Q = [(M_1 + M_2) - (M_3 + M_4)]c^2$, phân loại phản ứng tỏa nhiệt ($Q > 0$) và thu nhiệt ($Q < 0$ với động năng ngưỡng $T_{th}$). Công thức động học tính năng lượng hạt phát ra $E_3$ theo góc $\theta$. Phương pháp ERDA khảo sát hạt nhân bia giật lùi dưới chùm ion nặng tới góc $\Phi$, hệ số động học $\Lambda = \frac{4 M_i M_r}{(M_i + M_r)^2} \cos^2\Phi$.
Phương pháp thực nghiệm và kỹ thuật phân tích:
- Phương pháp phổ kế hạt nhân: Sử dụng các chuỗi đo gồm detector ghi nhận, khối tiền khuếch đại (preamplifier), khối khuếch đại tạo dạng phổ (spectroscopy amplifier), bộ biến đổi tương tự - số (ADC) và bộ phân tích đa kênh (MCA).
- Phần mềm xử lý: Sử dụng phần mềm GUPIX để xử lý phổ PIXE, tính toán nồng độ nguyên tố theo phương pháp tham số lặp; các chương trình mô phỏng khớp phổ thực nghiệm RBS.
- Nguồn tư liệu và dữ liệu: Thu nhận trực tiếp từ các phép đo chiếu chùm ion trên buồng phân tích IBA của máy 5SDH-2 Pelletron. Dữ liệu chuẩn hóa sử dụng lá nhôm mỏng, mẫu chuẩn mỏng niken, mẫu blank màng lọc polycarbonate và graphite, mẫu dây đồng kỹ thuật điện, vật liệu tiếp điểm hợp kim, mẫu đất sét tự nhiên và mẫu địa chất BD 525 pha chuẩn nội đồng sunfat ($\text{CuSO}_4$).
Nội dung chính theo từng chương
Chương I: Tổng quan các phương pháp phân tích sử dụng chùm ion trên máy gia tốc tĩnh điện
Chương 1 trình bày hệ thống lý thuyết về 4 kỹ thuật IBA chính: PIXE, RBS, NRA và ERDA, đồng thời so sánh các đặc tính phân tích giữa các phương pháp. Tác giả đối sánh kỹ thuật PIXE với vi đầu dò điện tử (EPMA) và huỳnh quang tia X (XRF):
- So với EPMA: EPMA có thể hội tụ chùm tia điện tử cỡ 50 Å nhưng tạo nền bức xạ hãm rất cao, độ xuyên sâu nhỏ, chùm điện tử bị tòe mạnh trong mẫu dày. PIXE tạo nền bức xạ hãm nhỏ hơn, độ nhạy cao hơn và phân tích tốt các mẫu khối lượng rất nhỏ.
- So với XRF: XRF có chi phí vận hành thấp hơn, diện tích quét rộng hơn và nhạy hơn đối với các nguyên tố nặng. Ngược lại, PIXE có tiết diện phát xạ tia X đối với nguyên tố nhẹ cao hơn, phông nền bức xạ hãm nhỏ hơn nhiều do proton có khối lượng lớn hơn điện tử, phân tích mẫu mỏng bề mặt vượt trội và có thể đo ngoài không khí (external beam).
Bên cạnh đó, chương này thiết lập chi tiết các biểu thức tính toán hệ số động học, tiết diện vi phân, hệ số hiệu chỉnh chắn Coulomb của L'Ecuyer ($F_{\text{L'Ecuyer}} = 1 - \frac{0{,}049 Z_1 Z_2^{4/3}}{E_{\text{CM}}}$) và Andersen, cùng các điều kiện phân tích nồng độ theo độ sâu bằng RBS và ERDA.
Chương II: Máy gia tốc tĩnh điện 5SDH-2 Pelletron và các hệ detector trên máy gia tốc
Chương 2 mô tả chi tiết thiết kế phần cứng và nguyên lý hoạt động của máy gia tốc tĩnh điện nối tầng 5SDH-2 Pelletron:
- Buồng gia tốc chính: Điện áp cực đại 1,7 MV, tạo chùm ion đơn điện tích năng lượng cực đại 3,4 MeV, ion điện tích kép đạt 5,1 MeV và ion điện tích bội ba đạt 6,8 MeV. Hệ thống nạp cao thế sử dụng dây xích pelletron gồm các hạt kim loại nối với nhau bằng các mắt xích nylon cách điện, buồng chứa khí cách điện $\text{SF}_6$. Trục giữa buồng là ống gia tốc ghép bằng các đĩa thép không gỉ và vành gốm cách điện, duy trì chân không dưới $5 \cdot 10^{-8}\text{ Torr}$. Trên ống gắn các khoảng hở đánh lửa (spark gaps) cách nhau 12,7 mm và các điện trở phân thế $555\text{ M}\Omega$ (sai số 5%), tạo dòng phân thế $45\text{ }\mu\text{A}$ tại điện áp đỉnh. Bộ bóc tách điện tử (stripper) ở tâm máy sử dụng lá kim loại mỏng hoặc khí nitơ ở áp suất $10^{-7}\text{ Torr}$ để chuyển ion âm thành ion dương trước khi bước vào tầng gia tốc thứ hai.
- Hai nguồn ion độc lập: Nguồn RF duy trì plasma bằng dao động cao tần 100 MHz trong ống thạch anh nạp khí H hoặc He ở áp suất $10 \div 15\text{ }\mu\text{Torr}$, sau đó dẫn qua buồng chứa hơi rubidi (Rb) để trao đổi điện tích tạo ion âm $\text{H}^-$, $\text{He}^-$. Nguồn SNICS sử dụng lò nung hơi xêsi (Cs), ion $\text{Cs}^+$ bắn phá phún xạ cathode lạnh để tạo chùm ion âm của hầu hết các nguyên tố từ H đến bismuth (Bi).
- Hệ quang học và chân không: Hệ chân không sử dụng các bơm turbo (tốc độ gần 1000 vòng/giây) ghép với bơm sơ cấp dầu, tích hợp van tự động khóa liên động (interlock) vận hành bằng bình khí nén dự trữ để đóng tức thời cửa van khi mất điện đột ngột. Hệ lái tia năng lượng thấp gồm thấu kính khe kép (FOC), gia tốc sơ bộ (BIAS 15 kV), thấu kính tĩnh điện Einzel (gồm 3 bản cực: hai bản bên $-15\text{ kV}$, bản giữa $0\text{ V}$) và bộ lái tia tĩnh điện X-Y. Vùng năng lượng cao sử dụng hệ nam châm tứ cực từ kép để hội tụ theo hai trục X-Y, bộ lái từ trục Y, nam châm phun và nam châm phân kênh bẻ chùm tia theo bán kính quỹ đạo $r = \frac{\sqrt{2ME}}{Bq}$.
- Các kênh phân tích và hệ detector: Kênh cấy ghép ion (II) và kênh phân tích ion (IBA). Buồng phân tích IBA trang bị: detector bán dẫn hàng rào mặt silicon (SSB) đặt tại góc $170^\circ$ cho RBS; detector tia X trường cuốn silicon (SDD) đặt tại góc $32{,}8^\circ$ cho PIXE; detector nhấp nháy $\text{NaI}$ đặt sau mẫu cho NRA; và detector gắn bàn xoay cho ERDA.
Bảng so sánh thông số các phương pháp trên máy gia tốc 5SDH-2 được tác giả tổng hợp trong Bảng 2.1:
| Phương pháp phân tích |
Thời gian phân tích (phút/mẫu) |
Độ nhạy phân tích |
Độ phân giải chiều sâu (nm) |
| RBS |
10 |
Từ cỡ % đến $10^{-4}$, tùy thuộc vào Z |
1 – 10 |
| PIXE |
10 |
1 – 100 ppm, tùy thuộc vào Z và ma trận mẫu |
Không có thông tin |
| ERDA |
10 |
Từ cỡ % đến $10^{-5}$, tùy thuộc vào Z |
1 – 10 |
| NRA |
$\ge 15$ |
ppm đến % tùy thuộc vào nguyên tố trong mẫu |
1 – 20 |
Chương III: Phản ứng hạt nhân trên máy gia tốc
Chương 3 trình bày các phản ứng hạt nhân gây bởi hạt tích điện nhẹ và ứng dụng chuẩn hóa năng lượng chùm proton. Tác giả phân tích đặc trưng nhiệt động của các kênh phản ứng $(p,\alpha)$, $(p,n)$, $(p,p)$, $(p,\gamma)$ và $(p,d)$. Trong đó, phản ứng $(p,n)$ trên các hạt nhân bền luôn là phản ứng thu nhiệt với năng lượng ngưỡng $T_{th} > 0{,}8\text{ MeV}$; phản ứng $(p,d)$ rất hiếm do năng lượng liên kết của hạt đơteron thấp ($\varepsilon_d = 2{,}22\text{ MeV}$).
Văn bản cung cấp số liệu giá trị năng lượng giải phóng $Q$ của các phản ứng hạt nhân gây bởi đồng vị hydro trên Bảng 3.1:
| Phản ứng gây bởi Proton |
Q (MeV) |
Phản ứng gây bởi Deutron |
Q (MeV) |
| $^{6}\text{Li}(p,\alpha)^{3}\text{He}$ |
4,02 |
$^{2}\text{H}(d,p)^{3}\text{H}$ |
4,03 |
| $^{7}\text{Li}(p,\alpha)^{4}\text{He}$ |
17,35 |
$^{3}\text{He}(d,\alpha)^{1}\text{H}$ |
18,35 |
| $^{9}\text{Be}(p,\alpha)^{6}\text{Li}$ |
2,13 |
$^{12}\text{C}(d,p)^{13}\text{C}$ |
2,72 |
| $^{10}\text{B}(p,\alpha)^{7}\text{Be}$ |
1,15 |
$^{13}\text{C}(d,p)^{14}\text{C}$ |
5,95 |
| $^{11}\text{B}(p,\alpha)^{8}\text{Be}$ |
8,58 |
$^{14}\text{N}(d,p)^{15}\text{N}$ |
8,61 |
| $^{15}\text{N}(p,\alpha\gamma)^{12}\text{C}$ |
4,97 |
$^{14}\text{N}(d,\alpha)^{12}\text{C}$ |
13,57 |
| $^{18}\text{O}(p,\alpha\gamma)^{15}\text{N}$ |
3,98 |
$^{16}\text{O}(d,p)^{17}\text{O}$ |
1,92 |
| $^{19}\text{F}(p,\alpha\gamma)^{16}\text{O}$ |
8,11 |
$^{16}\text{O}(d,\alpha)^{14}\text{N}$ |
3,11 |
| $^{23}\text{Na}(p,\gamma)^{24}\text{Mg}$ |
11,69 |
$^{19}\text{F}(d,\alpha)^{17}\text{O}$ |
10,03 |
| $^{27}\text{Al}(p,\gamma)^{28}\text{Si}$ |
11,59 |
— |
— |
| $^{29}\text{Si}(p,\gamma)^{30}\text{P}$ |
5,59 |
— |
— |
| $^{52}\text{Cr}(p,\gamma)^{53}\text{Mn}$ |
7,56 |
— |
— |
Thực nghiệm chuẩn hóa năng lượng máy gia tốc: Tác giả lựa chọn phản ứng bắt bức xạ cộng hưởng proton $^{27}\text{Al}(p,\gamma)^{28}\text{Si}$ ($Q = 11{,}59\text{ MeV}$) chiếu trên bia lá nhôm mỏng đặt trong buồng tán xạ. Phản ứng này có các đỉnh cộng hưởng rất hẹp đã được các phòng thí nghiệm chuẩn quốc tế xác lập độ chính xác cao. Bằng cách quét năng lượng chùm proton của máy 5SDH-2 và đo số đếm tia gamma phát ra, tác giả ghi nhận và định vị chính xác 3 đỉnh cộng hưởng tại các giá trị năng lượng: $991{,}86\text{ keV}$, $1381{,}3\text{ keV}$ và $1388{,}4\text{ keV}$ (Bảng 3.5). Kết quả so sánh giữa năng lượng proton hiển thị trên bảng điều khiển máy tính của máy gia tốc và năng lượng thực của proton (Bảng 3.6) cho phép thiết lập đường chuẩn năng lượng thực nghiệm cho máy gia tốc 5SDH-2 (Hình 3.10), phục vụ chính xác các phép phân tích RBS và PIXE tiếp theo.
Chương IV: Phân tích RBS, PIXE và kết quả
Chương 4 công bố toàn bộ dữ liệu phân tích thực nghiệm trên các hệ mẫu:
- Kết quả phân tích RBS:
- Phân tích mẫu ốc vít mạ nano crom trên nền kẽm (Zn): Dựa trên phổ tán xạ ngược ghi nhận tại detector SSB góc $170^\circ$, chương trình khớp phổ xác định cấu trúc phân lớp bề mặt, độ dày màng mạ nano Cr và tỷ lệ phần trăm nguyên tố theo độ sâu từ lớp ngoài vào trong (Bảng 4.1).
- Phân tích mẫu mạ nano vàng trên huy chương: Xác định độ dày lớp mạ nano vàng bề mặt và tỷ lệ thành phần kim loại của lớp nền (Bảng 4.2) mà không làm tổn hại mẫu vật.
- Kết quả phân tích PIXE:
- Phân tích mẫu mỏng: Tác giả xác định hàm lượng phông nền của mẫu blank màng lọc và tấm nền graphite (đơn vị $\text{ng/cm}^2$, Bảng 4.4); đo mẫu chuẩn Ni mỏng để xác định hàm số hiệu suất detector; chiếu đo thực nghiệm 20 mẫu mỏng (Bảng 4.5); trích xuất phổ PIXE chi tiết của mẫu mỏng số 5.
- Phân tích mẫu dày đã biết ma trận: Đo và khớp phổ mẫu dây đồng kỹ thuật điện, chứng minh độ tinh khiết kim loại (Bảng 4.6); phân tích định lượng thành phần hợp kim chế tạo tiếp điểm đóng cắt trong áptômát (Bảng 4.7).
- Phân tích mẫu dày dạng bột chưa biết ma trận: Xử lý ép viên và phân tích thành phần nguyên tố chính và vết trên 6 mẫu đất sét tự nhiên (Bảng 4.8).
- Phương pháp chuẩn nội: Áp dụng cho mẫu địa chất BD 525 bằng cách trộn đều một lượng đã biết muối đồng sunfat ($\text{CuSO}_4$). So sánh phổ PIXE trước và sau khi bổ sung $\text{CuSO}_4$ cho phép xác định chính xác hàm lượng định lượng các nguyên tố cấu thành mẫu BD 525 (Bảng 4.9) thông qua phần mềm GUPIX.
Kết quả và những đóng góp mới
Các kết quả mới và đóng góp của luận án được tác giả tự xác định gồm:
- Về mặt lý luận và phương pháp: Lần đầu tiên tại Việt Nam làm chủ và vận hành đồng bộ các kỹ thuật phân tích chùm ion IBA trên máy gia tốc tĩnh điện 5SDH-2 Pelletron. Đã nghiên cứu và triển khai thành công phương pháp chuẩn hóa năng lượng chùm proton của máy gia tốc bằng phản ứng hạt nhân cộng hưởng $^{27}\text{Al}(p,\gamma)^{28}\text{Si}$ tại các mức năng lượng $991{,}86\text{ keV}$, $1381{,}3\text{ keV}$ và $1388{,}4\text{ keV}$. Thiết lập quy trình phân tích màng nano mỏng phân bố theo độ sâu bằng RBS và quy trình phân tích PIXE cho cả hai loại mẫu mỏng và mẫu dày (kỹ thuật chuẩn nội).
- Về mặt thực tiễn: Công bố tập dữ liệu thực nghiệm đầu tiên đo trên máy gia tốc 5SDH-2 của Việt Nam về phân tích không phá hủy lớp mạ nano công nghiệp (Cr trên Zn, Au trên huy chương), xác định thành phần kim loại kỹ thuật điện (dây đồng, tiếp điểm áptômát) và định lượng thành phần nguyên tố trong các mẫu địa chất, khoáng sản trong nước (đất sét, mẫu chuẩn địa chất BD 525).
Kiến nghị và đề xuất của tác giả:
- Kiến nghị trong tương lai trang bị thêm detector bán dẫn có độ phân giải năng lượng cao để thay thế detector nhấp nháy $\text{NaI}$ ở hệ phân tích phản ứng hạt nhân NRA.
- Khai thác phối hợp đồng thời các kỹ thuật RBS, PIXE, ERDA trên cùng một buồng đo để phân tích toàn diện mẫu vật chứa cả nguyên tố rất nhẹ (H, He) và nguyên tố nặng.
Hạn chế và hướng nghiên cứu tiếp
Hạn chế của nghiên cứu được ghi nhận từ phạm vi và nội dung văn bản:
- Kỹ thuật tán xạ ngược Rutherford (RBS) trong luận án bị giới hạn ở độ nhạy thấp đối với các nguyên tố nhẹ ($Z < 9$), và độ sâu phân tích tối đa chỉ đạt khoảng $2\text{ }\mu\text{m}$ đối với chùm ion helium và $20\text{ }\mu\text{m}$ đối với proton.
- Kỹ thuật PIXE không cung cấp thông tin phân bố nguyên tố theo chiều sâu và đối với các mẫu cách điện dày, hiện tượng tích tụ điện tích bề mặt gây bức xạ hãm làm tăng nền phổ, đòi hỏi phải phủ màng dẫn điện carbon hoặc vàng.
- Detector nhấp nháy $\text{NaI}$ trang bị cho hệ phân tích phản ứng hạt nhân NRA trong buồng đo có độ phân giải năng lượng thấp, hạn chế việc tách các đỉnh gamma nằm sát nhau.
Hướng nghiên cứu tiếp theo:
- Nâng cấp hệ detector bán dẫn cho kênh NRA để khảo sát sâu hơn các phản ứng cộng hưởng hạt nhân khác của nguyên tố nhẹ.
- Nghiên cứu ứng dụng kỹ thuật microbeam quét diện tích trên bề mặt mẫu để xây dựng bản đồ phân bố nguyên tố 2D.
- Triển khai kỹ thuật phân tích tán xạ đàn hồi giật lùi (ERDA) để phân tích định lượng hàm lượng hydro và heli theo chiều sâu trong vật liệu.
Giá trị tham khảo
Luận án có giá trị tham khảo chuyên môn đối với:
- Nghiên cứu sinh, học viên cao học và giảng viên chuyên ngành Vật lý hạt nhân, Vật lý nguyên tử, Kỹ thuật hạt nhân và Khoa học vật liệu: Cung cấp tài liệu mô tả chi tiết nguyên lý vật lý, phương trình động học va chạm, tiết diện tương tác và mô hình bức xạ hãm của các phương pháp IBA.
- Kỹ sư, cán bộ vận hành hệ thống máy gia tốc tĩnh điện: Tham khảo cấu trúc phần cứng của máy 5SDH-2 Pelletron ở Chương 2, đặc biệt là cơ chế khóa an toàn interlock khí nén của hệ bơm turbo, cấu tạo nguồn ion RF và SNICS, hệ thấu kính Einzel và hệ lái tia từ trường.
- Các phòng thí nghiệm kiểm định vật liệu và địa chất: Tham khảo quy trình thực nghiệm ở Chương 3 và 4 về chuẩn hóa năng lượng máy gia tốc bằng bia nhôm mỏng, phương pháp khớp phổ RBS xác định chiều dày mạ nano, và phương pháp chuẩn nội với $\text{CuSO}_4$ để phân tích PIXE mẫu dày địa chất chưa biết ma trận trên phần mềm GUPIX.
Câu hỏi thường gặp
1. Máy gia tốc tĩnh điện 5SDH-2 Pelletron được lắp đặt tại đâu và có khả năng gia tốc ion tới năng lượng tối đa là bao nhiêu?
Máy được lắp đặt tại Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội vào cuối năm 2010. Máy có điện áp gia tốc cực đại 1,7 MV, cho phép gia tốc ion đơn điện tích lên đến 3,4 MeV, ion điện tích kép lên đến 5,1 MeV và ion điện tích bội ba lên đến 6,8 MeV.
2. Tác giả đã sử dụng phản ứng hạt nhân nào để chuẩn hóa năng lượng chùm proton của máy gia tốc và các đỉnh cộng hưởng thực nghiệm nằm ở đâu?
Tác giả sử dụng phản ứng bắt proton cộng hưởng $^{27}\text{Al}(p,\gamma)^{28}\text{Si}$ với năng lượng phản ứng $Q = 11{,}59\text{ MeV}$. Ba đỉnh cộng hưởng thực nghiệm hẹp được khảo sát và ghi nhận tại các mức năng lượng proton: $991{,}86\text{ keV}$, $1381{,}3\text{ keV}$ và $1388{,}4\text{ keV}$.
3. Buồng phân tích IBA trên máy 5SDH-2 bố trí các detector nào cho các phương pháp phân tích?
Buồng phân tích IBA bố trí: detector bán dẫn hàng rào mặt silicon (SSB) đặt ở góc $170^\circ$ cho phương pháp RBS; detector tia X trường cuốn silicon (SDD) đặt ở góc $32{,}8^\circ$ cho phương pháp PIXE; detector nhấp nháy $\text{NaI}$ đặt sau mẫu cho phương pháp NRA; và một detector có cơ cấu xoay quanh mẫu dùng cho phương pháp ERDA.
4. Kỹ thuật PIXE và RBS có điểm gì khác nhau cơ bản về khả năng phân tích chiều sâu và độ nhạy nguyên tố theo công bố của luận án?
Theo Bảng 2.1 của luận án, RBS có độ phân giải chiều sâu từ 1 đến 10 nm, độ nhạy từ cỡ % đến $10^{-4}$ (rất nhạy với nguyên tố nặng nhưng kém nhạy với nguyên tố nhẹ); trong khi PIXE không cung cấp thông tin phân bố theo chiều sâu nhưng có độ nhạy cao từ 1 đến 100 ppm và đo tốt các nguyên tố nhẹ hơn.
5. Luận án giải quyết bài toán phân tích PIXE đối với mẫu dày chưa biết ma trận (mẫu địa chất BD 525) như thế nào?
Đối với mẫu địa chất BD 525 chưa biết ma trận, tác giả áp dụng phương pháp chuẩn nội bằng cách trộn một tỷ lệ xác định muối đồng sunfat ($\text{CuSO}_4$) vào mẫu bột địa chất. Bằng cách so sánh phổ PIXE trước và sau khi bổ sung $\text{CuSO}_4$, phần mềm GUPIX tính toán định lượng chính xác nồng độ các nguyên tố trong mẫu.
Kết luận
Luận án của nghiên cứu sinh Nguyễn Thế Nghĩa là công trình thực nghiệm đầu tiên tại Việt Nam thực hiện trên hệ máy gia tốc tĩnh điện 5SDH-2 Pelletron thuộc Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội. Nghiên cứu đã hoàn thành việc chuẩn hóa năng lượng chùm proton máy gia tốc dựa trên phản ứng cộng hưởng hạt nhân $^{27}\text{Al}(p,\gamma)^{28}\text{Si}$ tại các đỉnh $991{,}86\text{ keV}$, $1381{,}3\text{ keV}$ và $1388{,}4\text{ keV}$. Đồng thời, tác giả đã thiết lập thành công quy trình phân tích định lượng không phá hủy bằng phương pháp tán xạ ngược Rutherford (RBS) đối với màng mạ nano và phương pháp phát xạ tia X cảm ứng hạt tích điện (PIXE) đối với mẫu mỏng, mẫu hợp kim và mẫu địa chất. Các kết quả thực nghiệm đạt được cung cấp cơ sở khoa học và dữ liệu kỹ thuật quan trọng cho việc vận hành và ứng dụng phân tích chùm ion tại Việt Nam.
