Nghiên cứu chế tạo vật liệu xúc tác spinel CuCr2O4 và palladium để xử lý CO trong khí thải

LỜI CÁM ƠN

TÓM TẮT LUẬN VĂN

LỜI CAM ĐOAN

1. CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN

1.1. Hướng tiếp cận vấn đề

1.2. Các nghiên cứu trong và ngoài nước

1.3. Tính cấp thiết của đề tài

1.4. Mục tiêu nghiên cứu

1.5. Đối tượng và phạm vi nghiên cứu

1.6. Nội dung nghiên cứu

1.7. Phương pháp nghiên cứu

1.8. Tính mới của đề tài

1.9. Ý nghĩa khoa học và thực tiễn của đề tài

2. CHƯƠNG 2: NGHIÊN CỨU LÝ THUYẾT

2.1. Đặc điểm xúc tác hỗn hợp spinel CuCr2O4

2.2. Pha hoạt tính trên xúc tác spinel CuCr2O4

2.3. Vai trò của Pd trong xúc tác hỗn hợp CuCr2O4

2.4. Vật liệu mang xúc tác

2.5. Cơ chế phản ứng ôxy hóa CO trên hệ xúc tác spinel CuCr2O4

2.6. Cacbon mono ôxít (CO)

2.7. Cơ chế phản ứng ôxy hóa CO trên spinel CuCr2O4 và Pd

2.8. Cơ chế phản ứng ôxy hóa CO trên hệ xúc tác CuCr2O4

2.9. Phương pháp chế tạo xúc tác

2.10. Phương pháp tẩm trên vật liệu mang

2.11. Phương pháp sol-gel cải tiến

2.12. Phương pháp nghiên cứu xúc tác

2.13. Nghiên cứu đặc điểm quá trình xử lý nhiệt (DSC/DDSC)

2.14. Nghiên cứu cấu trúc tinh thể (XRD)

2.15. Nghiên cứu thành phần hóa học (SEM-EDS)

2.16. Nghiên cứu hình thái bề mặt (FE-SEM)

2.17. Nghiên cứu bề mặt riêng và cấu trúc mao quản (BET)

2.18. Nghiên cứu hoạt tính xúc tác (TPSR)

2.19. Phương pháp đánh giá độ bền xúc tác

2.20. Đánh giá ảnh hưởng của hơi nước đến hoạt tính xúc tác

3. CHƯƠNG 3: NGHIÊN CỨU THỰC NGHIỆM

3.1. Mục tiêu và nội dung thực nghiệm

3.2. Nội dung thực nghiệm

3.3. Tổng hợp xúc tác spinel CuCr2O4

3.4. Vật liệu và hóa chất

3.5. Thiết bị tổng hợp xúc tác

3.6. Quy trình tổng hợp spinel CuCr2O4 bằng phương pháp sol-gel

3.7. Xác định chế độ công nghệ tổng hợp xúc tác

3.8. Khảo sát tính chất của xúc tác

3.8.1. Cấu trúc tinh thể

3.8.2. Thành phần hóa học

3.8.3. Hình thái bề mặt

3.8.4. Bề mặt riêng và cấu trúc mao quản

3.9. Khảo sát các yếu tố ảnh hưởng đến thành phần, cấu trúc, tính chất và hoạt tính của xúc tác

3.9.1. Thời gian nung

3.9.2. pH dung dịch

3.9.3. Hàm lượng chất mang

3.9.4. Ảnh hưởng của hàm lượng Pd đến hoạt tính xúc tác

3.10. Thực nghiệm khảo sát hoạt tính xúc tác

3.11. Đánh giá độ bền của xúc tác

3.12. Khảo sát ảnh hưởng của hơi nước đến hoạt tính của xúc tác

4. CHƯƠNG 4: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN

4.1. Kết quả quá trình tổng hợp xúc tác spinel CuCr2O4

4.2. Đặc điểm quá trình xử lý nhiệt

4.3. Đặc trưng lý hóa của xúc tác spinel CuCr2O4

4.3.1. Cấu trúc tinh thể

4.3.2. Thành phần hóa học

4.3.3. Hình thái bề mặt

4.3.4. Tính chất vật lý

4.4. Các yếu tố ảnh hưởng đến cấu trúc và tính chất xúc tác

4.5. Kết quả quá trình khảo sát hoạt tính

4.5.1. Hoạt tính xúc tác của spinel CuCr2O4

4.5.2. Ảnh hưởng của Pd đến hoạt tính xúc tác spinel CuCr2O4

4.5.3. Ảnh hưởng của vật liệu mang xúc tác

4.5.4. Ảnh hưởng của hơi nước

4.6. Khả năng áp dụng vào xử lý CO trong khí thải lò nung

5. CHƯƠNG 5: KẾT LUẬN

TÀI LIỆU THAM KHẢO

LÝ LỊCH TRÍCH NGANG

I. Tổng quan

Nghiên cứu chế tạo vật liệu xúc tác hỗn hợp spinel CuCr2O4 và palladium nhằm xử lý CO trong khí thải lò nung kim loại là một vấn đề cấp thiết trong bối cảnh ô nhiễm môi trường ngày càng gia tăng. Sản xuất vật liệu kim loại cần sử dụng nhiều nhiên liệu hóa thạch, dẫn đến phát thải các khí độc hại như CO, SO2, và NOx. Theo báo cáo Môi trường Quốc gia năm 2013, các ngành sản xuất như gang thép, cơ khí, và luyện kim là những nguồn thải chính của CO. Việc nghiên cứu và phát triển các catalyst materials hiệu quả là cần thiết để giảm thiểu ô nhiễm không khí và bảo vệ sức khỏe cộng đồng.

1.1 Tính cấp thiết của đề tài

Việt Nam đang đối mặt với những thách thức lớn trong việc kiểm soát ô nhiễm khí thải từ các ngành sản xuất. Việc phát triển các vật liệu xúc tác hiệu quả như CuCr2O4 và palladium không chỉ giúp xử lý CO mà còn góp phần vào việc cải thiện chất lượng không khí. Các nghiên cứu trước đây đã chỉ ra rằng CuCr2O4 có khả năng xúc tác tốt cho phản ứng ôxy hóa CO, và việc kết hợp với palladium có thể nâng cao hoạt tính xúc tác. Sự phát triển này không chỉ có ý nghĩa về mặt lý thuyết mà còn có giá trị thực tiễn trong việc ứng dụng vào các hệ thống xử lý khí thải.

II. Nghiên cứu lý thuyết

Chương này tập trung vào việc phân tích các đặc điểm của xúc tác hỗn hợp spinel CuCr2O4 và vai trò của palladium trong việc nâng cao hiệu quả xử lý CO. Cơ chế phản ứng ôxy hóa CO trên hệ xúc tác này được nghiên cứu kỹ lưỡng. Các nghiên cứu đã chỉ ra rằng CuCr2O4 không chỉ hoạt động như một xúc tác chính mà còn tương tác với palladium để tạo ra một môi trường xúc tác tối ưu. Đặc biệt, việc sử dụng phương pháp sol-gel cải tiến trong chế tạo vật liệu xúc tác cho phép kiểm soát tốt hơn về cấu trúc và tính chất của vật liệu. Nghiên cứu này cũng chỉ ra rằng hoạt tính xúc tác của hệ thống phụ thuộc vào các yếu tố như hàm lượng palladium, điều kiện nung và pH dung dịch.

2.1 Đặc điểm xúc tác hỗn hợp spinel CuCr2O4

Spinel CuCr2O4 là một loại vật liệu xúc tác có cấu trúc ổn định và khả năng chịu nhiệt cao. Nghiên cứu đã chỉ ra rằng pha hoạt tính của CuCr2O4 có thể được tối ưu hóa thông qua việc điều chỉnh các thông số chế tạo như nhiệt độ nung và thời gian xử lý. Việc phân tích cấu trúc tinh thể bằng phương pháp XRD cho thấy sự hình thành pha spinel với kích thước hạt nhỏ, điều này góp phần nâng cao diện tích bề mặt riêng và khả năng xúc tác. Những nghiên cứu này cung cấp cơ sở lý thuyết vững chắc cho việc phát triển các hệ xúc tác mới nhằm xử lý hiệu quả khí CO trong khí thải.

III. Nghiên cứu thực nghiệm

Chương này trình bày chi tiết về quy trình thực nghiệm trong việc chế tạo và khảo sát hoạt tính của các mẫu xúc tác spinel CuCr2O4 và palladium. Các mẫu xúc tác được tổng hợp bằng phương pháp sol-gel cải tiến, sau đó được tẩm palladium để nâng cao hiệu quả xúc tác. Kết quả thực nghiệm cho thấy rằng hoạt tính xúc tác của vật liệu phụ thuộc vào hàm lượng palladium và điều kiện xử lý nhiệt. Các thí nghiệm TPSR được tiến hành để đánh giá khả năng chuyển hóa CO trong dòng khí thải. Kết quả cho thấy mẫu xúc tác có thể chuyển hóa 100% CO dưới 250 °C, với tốc độ dòng chuyển hóa đạt 1500 L.g-1, cho thấy tiềm năng ứng dụng trong xử lý khí thải lò nung kim loại.

3.1 Quy trình tổng hợp xúc tác

Quy trình tổng hợp xúc tác bắt đầu bằng việc chuẩn bị dung dịch muối nitrat của Đồng(II) và Crôm(III) với tỷ lệ mol Cu2+/Cr3+ = 0,5. Dung dịch này được khuấy trộn ở 110 °C cùng với PVA để tạo thành gel nhớt, sau đó gel được sấy khô và nung ở 600 °C. Tiếp theo, mẫu xúc tác được tẩm với dung dịch Palladi(II) acetat và nung tiếp ở 280 °C. Các đặc trưng lý hóa của vật liệu được khảo sát thông qua các phương pháp như XRD, SEM-EDS, và BET, cho thấy rằng vật liệu có bề mặt xốp và kích thước hạt tinh thể nhỏ, tạo điều kiện thuận lợi cho hoạt tính xúc tác.

IV. Kết quả và thảo luận

Kết quả nghiên cứu cho thấy rằng hệ xúc tác spinel CuCr2O4 và palladium không chỉ có khả năng chuyển hóa CO hiệu quả mà còn có độ bền cao trong điều kiện vận hành thực tế. Các yếu tố như hàm lượng palladium, thời gian nung và pH dung dịch có ảnh hưởng lớn đến cấu trúc và tính chất xúc tác của vật liệu. Đặc biệt, việc khảo sát ảnh hưởng của hơi nước đến hoạt tính xúc tác cho thấy rằng hệ xúc tác vẫn duy trì được hoạt tính tốt trong môi trường có độ ẩm cao. Điều này mở ra triển vọng ứng dụng hệ xúc tác này trong các hệ thống xử lý khí thải công nghiệp, giúp giảm thiểu ô nhiễm không khí.

4.1 Hoạt tính xúc tác của spinel CuCr2O4

Hoạt tính xúc tác của spinel CuCr2O4 được đánh giá thông qua các thí nghiệm TPSR. Kết quả cho thấy rằng xúc tác có thể chuyển hóa 100% CO ở nhiệt độ dưới 250 °C, cho thấy tính hiệu quả cao trong xử lý khí thải. Các thí nghiệm cũng chỉ ra rằng việc bổ sung palladium vào hệ xúc tác giúp cải thiện đáng kể tốc độ phản ứng. Điều này chứng tỏ rằng palladium đóng vai trò quan trọng trong việc nâng cao hoạt tính xúc tác, đặc biệt trong điều kiện khí thải có chứa hơi nước.

V. Kết luận

Nghiên cứu đã thành công trong việc chế tạo vật liệu xúc tác hỗn hợp spinel CuCr2O4 và palladium với hiệu quả cao trong việc xử lý CO trong khí thải lò nung kim loại. Kết quả cho thấy rằng hệ xúc tác này có tiềm năng ứng dụng lớn trong thực tiễn, góp phần giảm thiểu ô nhiễm không khí. Việc tiếp tục nghiên cứu và tối ưu hóa các thông số chế tạo sẽ mở ra cơ hội phát triển các hệ xúc tác mới, hiệu quả hơn trong việc xử lý khí thải công nghiệp.

5.1 Ý nghĩa khoa học và thực tiễn

Nghiên cứu này không chỉ cung cấp những hiểu biết mới về cơ chế hoạt động của xúc tác hỗn hợp spinel CuCr2O4 và palladium mà còn mở ra hướng đi mới cho việc phát triển các catalytic materials hiệu quả trong xử lý khí thải. Việc ứng dụng các hệ xúc tác này trong công nghiệp sẽ góp phần đáng kể vào việc cải thiện chất lượng không khí, bảo vệ môi trường và sức khỏe con người.

Luận văn thạc sĩ về vật liệu xúc tác spinel CuCr2O4 và palladium trong xử lý khí thải CO