Luận án tiến sĩ: Nghiên cứu cấu trúc và tính chất của cluster silicon pha tạp kim loại thông qua phương pháp hóa học tính toán

• Tác giả: Phạm Ngọc Thạch
• Người hướng dẫn: PGS. Vũ Thị Ngân
• Trường học: Đại học Huế - Trường Đại học Sư phạm
• Chuyên ngành: Hóa Vô cơ
• Đề tài: Nghiên cứu cấu trúc và tính chất của một số cluster silicon pha tạp kim loại bằng phương pháp hóa học tính toán
• Loại tài liệu: Luận án tiến sĩ
• Năm xuất bản: 2022
• Địa điểm: Huế

• LỜI CAM ĐOAN
• LỜI CẢM ƠN
• MỤC LỤC
• DANH MỤC CÁC CHỮ CÁI VIẾT TẮT
• DANH MỤC CÁC BẢNG
• DANH MỤC CÁC HÌNH
• MỞ ĐẦU
• 0.1. Khái quát về cluster
• 0.2. Một số cluster thường gặp
• 0.3. Cluster silicon thuần khiết
• 0.4. Các cấu trúc Sin thuần khiết đã được tổng hợp từ thực nghiệm
• 0.5. Cluster silicon thuần khiết
• 0.6. Cluster silicon pha tạp
• 0.7. Cluster silicon pha tạp một nguyên tử kim loại chuyển tiếp
• 0.8. Cluster silicon pha tạp nhiều nguyên tử kim loại chuyển tiếp
• 0.9. Giá trị các công trình thế giới đã công bố và định hướng nghiên cứu
• 1. PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU
• 1.1. Phương pháp gần đúng orbital phân tử (MO)
• 1.2. Phương pháp Hartree-Fock (HF)
• 1.3. Phương pháp nhiễu loạn Moller – Plesset (MP2)
• 1.4. Phương pháp tương tác cấu hình (CI)
• 1.5. Phương pháp chùm tương tác (CC)
• 1.6. Phương pháp phiếm hàm mật độ (DFT)
• 1.7. Mô hình Thomas – Fermi. Các định lý Hohenberg-Kohn
• 1.8. Phương pháp Kohn-Sham
• 1.9. Một số phiếm hàm trao đổi
• 1.10. Một số phiếm hàm tương quan
• 1.11. Một số phương pháp DFT thường dùng
• 1.12. Các phương pháp DFT thuần khiết. Các phương pháp DFT hỗn hợp
• 1.13. Phương pháp B3P86. Phương pháp NBO
• 1.14. Orbital tự nhiên NO, orbital nguyên tử tự nhiên NAO và orbital liên kết tự nhiên NBO
• 1.15. Thuyết cộng hưởng NRT
• 1.16. Quy trình nghiên cứu và phần mềm tính toán
• 1.17. Phương pháp tính hóa học lượng tử
• 1.18. Phương pháp xác định cấu trúc electron
• 1.19. Xác định các thông số năng lượng
• 1.20. Phần mềm tính toán
• 1.21. Các bước thực hiện tính toán và nghiên cứu các hệ cluster
• 2. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN
• 2.1. Cluster silicon pha tạp một nguyên tử kim loại. Đồng phân bền của các cluster
• 2.2. Quy luật hình thành và phát triển cấu trúc. Ảnh hưởng của điện tích tới cấu trúc của cluster
• 2.3. Tính chất của cluster
• 2.4. Sự chuyển điện tích và phân bố electron của cluster
• 2.5. Liên kết hóa học trong một số cluster nhỏ. Đồng phân bền của cluster SinFe0/+/-
• 2.6. Quy luật hình thành và phát triển cấu trúc. Tính chất cluster
• 2.7. Cấu trúc hình học bền và trạng thái electron
• 2.8. Liên kết hóa học của cluster
• 2.9. Cấu trúc hình học bền và trạng thái electron
• 2.10. Liên kết hóa học của cluster
• 2.11. Cluster silicon pha tạp hai nguyên tử kim loại giống nhau
• 2.12. Cấu trúc hình học bền
• 2.13. Quy luật hình thành và phát triển cấu trúc của SinTi2
• 2.14. Cấu trúc hình học bền và trạng thái electron
• 2.15. Liên kết hóa học của cluster
• 2.16. Cấu trúc hình học bền và trạng thái electron
• 2.17. Liên kết hóa học của cluster
• 2.18. Cluster silicon pha tạp hai nguyên tử kim loại khác nhau. Cấu trúc hình học bền và trạng thái electron
• 2.19. Quy luật hình thành và phát triển cấu trúc
• 2.20. Năng lượng ion hóa và ái lực electron
• 2.21. Liên kết hóa học của cluster
• DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH ĐÃ CÔNG BỐ

I. Cấu trúc silicon và tính chất cluster

Nghiên cứu tập trung vào cấu trúc silicon và tính chất cluster của các hệ silicon pha tạp kim loại. Các cluster silicon được phân tích dựa trên cấu trúc hình học và trạng thái electron. Phương pháp hóa học tính toán được sử dụng để mô phỏng và dự đoán các tính chất vật lý và hóa học của các hệ này. Các kết quả cho thấy sự ảnh hưởng của kim loại pha tạp lên cấu trúc và tính chất của cluster silicon, đặc biệt là sự thay đổi trong liên kết hóa học và phân bố electron.

1.1. Cấu trúc silicon thuần khiết và pha tạp

Các cấu trúc silicon thuần khiết được so sánh với các hệ silicon pha tạp kim loại. Kết quả cho thấy sự thay đổi đáng kể trong cấu trúc hình học khi kim loại được thêm vào. Các cluster silicon pha tạp có xu hướng hình thành cấu trúc bền hơn so với silicon thuần khiết. Phân tích tính chất cluster cho thấy sự ảnh hưởng của kim loại lên năng lượng liên kết và độ ổn định của hệ.

1.2. Tính chất điện và quang của cluster

Các tính chất điện và tính chất quang của cluster silicon pha tạp được nghiên cứu chi tiết. Kết quả chỉ ra rằng kim loại pha tạp làm thay đổi đáng kể năng lượng vùng cấm (HOMO-LUMO) và khả năng hấp thụ ánh sáng của cluster. Điều này mở ra tiềm năng ứng dụng trong các thiết bị quang điện và vật liệu bán dẫn.

II. Phương pháp hóa học tính toán

Nghiên cứu sử dụng các phương pháp hóa học tính toán như phương pháp Hartree-Fock (HF), phương pháp phiếm hàm mật độ (DFT), và phương pháp nhiễu loạn Moller-Plesset (MP2) để phân tích cấu trúc và tính chất của cluster silicon pha tạp kim loại. Các phương pháp này cho phép tính toán chính xác các thông số năng lượng, cấu trúc electron, và liên kết hóa học trong hệ.

2.1. Phương pháp DFT và ứng dụng

Phương pháp DFT được sử dụng rộng rãi để nghiên cứu tính chất vật liệu của cluster silicon pha tạp. Các phiếm hàm trao đổi và tương quan được lựa chọn để tối ưu hóa độ chính xác của kết quả. Phương pháp này cho phép dự đoán các tính chất cơ học, tính chất điện, và tính chất quang của hệ một cách hiệu quả.

2.2. Phân tích cấu trúc electron

Phân tích cấu trúc electron của cluster silicon pha tạp được thực hiện thông qua các phương pháp MO và NBO. Kết quả cho thấy sự chuyển điện tích và phân bố electron trong hệ, đặc biệt là sự tương tác giữa kim loại pha tạp và silicon. Điều này giúp hiểu rõ hơn về cơ chế liên kết và tính chất của cluster.

III. Ứng dụng và giá trị thực tiễn

Nghiên cứu này có giá trị thực tiễn cao trong việc phát triển các vật liệu bán dẫn mới dựa trên cluster silicon pha tạp kim loại. Các kết quả tính toán cung cấp cơ sở lý thuyết cho việc thiết kế và chế tạo các vật liệu có tính chất điện, quang, và cơ học đặc biệt. Điều này mở ra tiềm năng ứng dụng trong các lĩnh vực như điện tử, quang học, và xúc tác.

3.1. Vật liệu bán dẫn tiềm năng

Các cluster silicon pha tạp kim loại được xem là vật liệu bán dẫn tiềm năng nhờ vào khả năng điều chỉnh tính chất điện và quang thông qua việc thay đổi loại và nồng độ kim loại pha tạp. Điều này giúp tạo ra các vật liệu có hiệu suất cao trong các ứng dụng điện tử và quang điện.

3.2. Ứng dụng trong xúc tác

Nghiên cứu cũng chỉ ra tiềm năng ứng dụng của cluster silicon pha tạp trong lĩnh vực xúc tác. Các cluster này có thể hoạt động như chất xúc tác hiệu quả cho các phản ứng hóa học nhờ vào tính chất điện tử và cấu trúc đặc biệt của chúng.