I. Giới thiệu
Nghiên cứu này tập trung vào đánh giá hiệu suất xúc tác Mn và Mn-Ce oxit hỗn hợp trong quá trình SCR NH3 để loại bỏ NOx từ nguồn phát thải cố định. NOx là một trong những chất gây ô nhiễm không khí nghiêm trọng, phát sinh từ quá trình đốt nhiên liệu hóa thạch. SCR (Selective Catalytic Reduction) là phương pháp hiệu quả để giảm thiểu NOx, sử dụng NH3 làm chất khử và xúc tác để chuyển hóa NOx thành N2 và H2O. Nghiên cứu này nhằm tìm ra xúc tác hoạt động hiệu quả ở nhiệt độ thấp, phù hợp với điều kiện thực tế của các nhà máy.
1.1. Mục tiêu nghiên cứu
Mục tiêu chính của nghiên cứu là đánh giá hiệu suất của ba loại xúc tác: Mn20/TiO2, Mn20Ce10/TiO2, và Mn20Ce20/TiO2 trong quá trình SCR NH3. Nghiên cứu cũng nhằm so sánh hiệu quả loại bỏ NOx giữa các xúc tác này, từ đó xác định xúc tác tối ưu cho ứng dụng thực tế.
1.2. Câu hỏi nghiên cứu
Nghiên cứu đặt ra ba câu hỏi chính: (1) Quy trình tổng hợp và chuẩn bị xúc tác nhiệt độ thấp cho SCR như thế nào? (2) Cơ chế hoạt động của các xúc tác Mn20/TiO2, Mn20Ce10/TiO2, và Mn20Ce20/TiO2 trong quá trình SCR NH3 là gì? (3) Hiệu quả loại bỏ NOx của ba xúc tác này được so sánh như thế nào?
II. Tổng quan tài liệu
Phần này trình bày các khái niệm cơ bản về NOx, nguồn phát thải, tác động tiêu cực đến môi trường và sức khỏe con người. NOx bao gồm NO và NO2, là sản phẩm phụ của quá trình đốt nhiên liệu hóa thạch. SCR là phương pháp hiệu quả để giảm thiểu NOx, sử dụng NH3 và xúc tác để chuyển hóa NOx thành N2 và H2O. Các xúc tác truyền thống như V2O5/TiO2 hoạt động ở nhiệt độ cao (>300°C), không phù hợp với điều kiện thực tế. Do đó, nghiên cứu về xúc tác nhiệt độ thấp như Mn/TiO2 và Mn-Ce/TiO2 đang được quan tâm.
2.1. Xúc tác Mn TiO2
Các nghiên cứu trước đây cho thấy Mn/TiO2 có hiệu suất cao trong việc chuyển hóa NOx ở nhiệt độ thấp. Ví dụ, Mn20/TiO2 đạt hiệu suất chuyển hóa NOx lên đến 100% ở nhiệt độ 100°C và GHSV 8,000 h-1.
2.2. Xúc tác MnO2 CeO2
MnOx-CeO2 là xúc tác nhiệt độ thấp được nghiên cứu rộng rãi. Tỷ lệ mol tối ưu giữa Mn và Ce vẫn chưa được xác định rõ ràng, nhưng các nghiên cứu cho thấy xúc tác này có thể đạt hiệu suất chuyển hóa NOx gần 100% ở 120°C.
III. Phương pháp nghiên cứu
Nghiên cứu được thực hiện trong phòng thí nghiệm với quy trình tổng hợp, chuẩn bị và kiểm tra hiệu suất xúc tác. Ba loại xúc tác Mn20/TiO2, Mn20Ce10/TiO2, và Mn20Ce20/TiO2 được tổng hợp bằng phương pháp đồng kết tủa. Các xúc tác sau đó được nung ở 350°C trong 6 giờ và chuyển thành dạng viên để kiểm tra hiệu suất. Quá trình kiểm tra được thực hiện trong điều kiện nhiệt độ 150°C, nồng độ NH3 và NO là 200 ppm, và GHSV 20,000 h-1.
3.1. Tổng hợp xúc tác
Các xúc tác được tổng hợp bằng phương pháp đồng kết tủa với Na2CO3 làm chất kết tủa. Các tiền chất được hòa tan trong nước, khuấy đều ở nhiệt độ 60°C, sau đó lọc và nung ở 350°C.
3.2. Chuẩn bị xúc tác
Sau khi nung, xúc tác được nghiền và ép thành viên để sử dụng trong quá trình kiểm tra hiệu suất.
3.3. Kiểm tra hiệu suất
Hiệu suất xúc tác được kiểm tra trong hệ thống phản ứng ống thạch anh ở nhiệt độ 150°C. Nồng độ NO trong khí thải được đo mỗi 30 phút trong 2 giờ để tính toán hiệu suất chuyển hóa NOx.
IV. Kết quả và thảo luận
Kết quả thí nghiệm cho thấy cả ba xúc tác đều đạt hiệu suất chuyển hóa NOx trên 80% ở nhiệt độ 150°C. Tuy nhiên, xúc tác Mn-Ce cho hiệu suất cao hơn so với xúc tác chỉ chứa Mn. Cụ thể, Mn20Ce20/TiO2 đạt hiệu suất cao nhất, tiếp theo là Mn20Ce10/TiO2 và Mn20/TiO2. Kết quả này khẳng định vai trò quan trọng của Ce trong việc cải thiện hiệu suất xúc tác.
4.1. So sánh hiệu suất
Mn20Ce20/TiO2 cho hiệu suất chuyển hóa NOx cao nhất, tiếp theo là Mn20Ce10/TiO2 và Mn20/TiO2. Điều này cho thấy sự kết hợp giữa Mn và Ce giúp cải thiện hiệu suất xúc tác.
4.2. Ứng dụng thực tế
Nghiên cứu này cung cấp cơ sở khoa học cho việc phát triển xúc tác nhiệt độ thấp hiệu quả, phù hợp với điều kiện thực tế của các nhà máy. Mn-Ce/TiO2 có tiềm năng lớn trong việc giảm thiểu NOx từ nguồn phát thải cố định.
