Bối cảnh và vấn đề nghiên cứu

Ô nhiễm kim loại nặng trong môi trường nước và đất đang là thách thức nghiêm trọng đối với sức khỏe cộng đồng và hệ sinh thái toàn cầu. Theo báo cáo của Tổ chức Y tế Thế giới (WHO), chỉ riêng năm 2012 đã có khoảng 12,6 triệu người tử vong do các nguyên nhân liên quan đến ô nhiễm môi trường. Trong các tác nhân độc hại, thủy ngân ($Hg^{2+}$) là một trong những ion kim loại nặng nguy hiểm hàng đầu do khả năng tồn tại bền vững, tích lũy sinh học và liên kết không thể đảo ngược với nhóm thiol (-SH) của protein, dẫn đến ức chế enzyme, phá hủy DNA, tổn thương hệ thần kinh, tim mạch và tiêu hóa. Thực tiễn ô nhiễm thủy ngân đã được ghi nhận từ thảm họa vịnh Minamata (Nhật Bản) cho đến các khu vực công nghiệp xả thải chưa qua xử lý. Tại Việt Nam, sự gia tăng phát thải từ hoạt động sản xuất công nghiệp, pin, luyện kim, hóa chất đặt ra yêu cầu cấp thiết về việc giám sát chất lượng nguồn nước sinh hoạt và nước thải.

Các phương pháp phân tích ion kim loại nặng truyền thống hiện nay gồm hai nhóm chính:

  1. Phương pháp quang phổ: Quang phổ hấp thụ nguyên tử (AAS), quang phổ khối plasma cảm ứng cao tần (ICP-MS), quang phổ phát xạ plasma (ICP-OES/ICP-DES), phân tích kích hoạt neutron (NAA). Các kỹ thuật này có độ nhạy cao và giới hạn phát hiện thấp nhưng đòi hỏi thiết bị đắt tiền, chi phí vận hành lớn, thời gian xử lý mẫu kéo dài và kỹ thuật viên có chuyên môn cao.
  2. Phương pháp điện hóa: Thiết bị nhỏ gọn, có khả năng đo tại chỗ nhưng độ nhạy và giới hạn phát hiện thường thấp hơn phương pháp quang phổ, đồng thời dễ bị ảnh hưởng bởi bề mặt điện cực.

Xuất phát từ yêu cầu thực tiễn về một công cụ phân tích nhanh, chi phí thấp, độ chọn lọc cao và có thể ứng dụng tại hiện trường, tác giả Phan Huỳnh Tuệ Nam (Khoa Công nghệ Hóa học và Thực phẩm, Trường Đại học Sư phạm Kỹ thuật TP. Hồ Chí Minh) dưới sự hướng dẫn của TS. Lý Tấn Nhiệm đã thực hiện đề tài "Chế tạo cảm biến màu xác định ion $Hg^{2+}$ bằng điện thoại thông minh trên cơ sở polymer in dấu phân tử và nano silica".

Mục tiêu và nhiệm vụ nghiên cứu của đề tài:

  1. Tổng hợp hạt nano silica ($SiO_2$) đơn phân tán bằng phương pháp Stöber làm vật liệu nền (lõi).
  2. Chế tạo vật liệu polymer in dấu ion $Hg^{2+}$ cấu trúc lõi-vỏ ($SiO_2@MIP$) thông qua phản ứng đồng trùng hợp sol-gel giữa 3-aminopropyltriethoxysilane (APTES) và tetraethyl orthosilicate (TEOS), tiếp nối bằng quy trình rửa giải phân tử khuôn mẫu $Hg^{2+}$.
  3. Phân tích, đánh giá đặc tính hình thái, cấu trúc và liên kết hóa học của vật liệu bằng các phương pháp hiện đại: FT-IR, Raman, XPS, SEM, DLS và TEM.
  4. Đánh giá khả năng hấp phụ, tái hấp phụ và tính chọn lọc của $SiO_2@MIP$ đối với ion $Hg^{2+}$ trong môi trường đơn ion và hỗn hợp ion cạnh tranh.
  5. Xây dựng cảm biến đo màu xác định $Hg^{2+}$ dựa trên phản ứng tạo phức đổi màu với chất chỉ thị Xylenol Orange (XO), kết hợp định lượng nồng độ qua phổ hấp thụ UV-Vis và xử lý ảnh theo mô hình màu RGB trên ứng dụng điện thoại thông minh Photometrix.

Đối tượng và phạm vi nghiên cứu:

  • Đối tượng nghiên cứu: Vật liệu polymer in dấu phân tử trên nền nano silica ($SiO_2@MIP$), polymer không in dấu ($SiO_2@NIP$), chất chỉ thị màu Xylenol Orange (XO), và ion kim loại mục tiêu $Hg^{2+}$.
  • Phạm vi nghiên cứu: Thực nghiệm tổng hợp, khảo sát hóa lý và phân tích đo màu được thực hiện tại các phòng thí nghiệm B-109, B-314, B-315 thuộc Trường Đại học Sư phạm Kỹ thuật TP. Hồ Chí Minh, hoàn thành vào tháng 08/2024.

Cơ sở lý thuyết và phương pháp

Khóa luận được xây dựng dựa trên sự giao thoa giữa hóa học vật liệu nano, hóa học polymer in dấu phân tử và kỹ thuật phân tích quang học - đo màu kỹ thuật số.

Khung lý thuyết và mô hình nghiên cứu

  • Nguyên lý polymer in dấu phân tử (MIP): Hoạt động theo cơ chế "ổ khóa - chìa khóa" (lock-and-key). Phân tử khuôn mẫu ($Hg^{2+}$) được phối trí trước với monomer chức năng (APTES) qua liên kết phối trí giữa ion kim loại và nhóm amine ($-NH_2$). Sau khi bổ sung chất tạo liên kết ngang (TEOS) để cố định mạng lưới polymer vô cơ/hữu cơ bao quanh lõi nano silica, phân tử khuôn mẫu được rửa giải ra ngoài bằng dung dịch acid/chất tạo phức, để lại các khoang chức năng có kích thước, hình học và nhóm chức tương thích đặc hiệu với riêng ion $Hg^{2+}$.
  • Hóa học Sol-Gel và phương pháp Stöber: Sử dụng quá trình thủy phân và ngưng tụ của TEOS trong môi trường ethanol có xúc tác amoniac ($NH_3$) để tạo hạt nano silica đơn phân tán, hình cầu, đóng vai trò làm lõi mang diện tích bề mặt riêng lớn.
  • Cơ chế cảm biến đo màu với Xylenol Orange (XO): XO là chất chỉ thị hữu cơ ($C_{31}H_{32}N_2O_{13}S$) có khả năng đổi màu theo pH và tạo phức màu đỏ tím đặc trưng với ion kim loại trong dung dịch đệm hexamethylenetetramine (HMTA). Sự tương tác giữa $SiO_2@MIP$ đã tái hấp phụ $Hg^{2+}$ với XO tạo ra sự biến đổi mật độ quang và sắc độ màu.
  • Phân tích hình ảnh kỹ thuật số (Photometrix): Ghi nhận sự thay đổi màu sắc của dung dịch theo mô hình không gian màu RGB (Red - Green - Blue), trong đó cường độ kênh ánh sáng xanh (Blue) biến thiên tuyến tính theo nồng độ ion kim loại cần phân tích.

Phương pháp nghiên cứu và hệ thống thiết bị

Nhóm phương pháp Kỹ thuật / Thiết bị Thông số / Điều kiện phân tích Mục đích sử dụng
Phân tích cấu trúc hóa học Quang phổ hồng ngoại FT-IR (Jasco FT/IR-4700) Kỹ thuật ATR, dải sóng $4000 - 650\text{ cm}^{-1}$, độ phân giải $4\text{ cm}^{-1}$, quét 8 lần Xác định các nhóm chức Si-O-Si, Si-OH, C-H, N-H trên vật liệu
Phân tích tán xạ & liên kết Quang phổ Raman Dải số sóng $0 - 3500\text{ cm}^{-1}$ Khảo sát liên kết phối trí và dao động mạng phân tử
Phân tích bề mặt & nguyên tố Quang phổ năng lượng tia X (XPS - Phi 5000) Quét năng lượng liên kết nguyên tố N, C, O, Si, Hg Định lượng tỷ lệ nguyên tố, chứng minh sự tạo phức và rửa giải $Hg^{2+}$
Hình thái & kích thước hạt Kính hiển vi điện tử quét SEM (Hitachi S-4800) Điện thế chùm tia $10.0\text{ kV}$ Quan sát hình thái bề mặt và phân bố kích thước hạt
Kích thước động học Tán xạ ánh sáng động DLS (Zetasizer Pro, Malvern) Phân tán trong dung môi ethanol, quét lặp lại 2 lần Đo đường kính thủy động học và độ phân tán của hạt
Cấu trúc lớp vỏ nano Kính hiển vi điện tử truyền qua TEM Độ phân giải cao cấp độ nanomet Đo bề dày lớp vỏ polymer bao bọc xung quanh lõi nano silica
Phân tích quang học Quang phổ UV-Vis (Hitachi UH5300) Dải bước sóng $450 - 680\text{ nm}$, cuvette nhựa Đo phổ hấp thụ của phức XO-$Hg^{2+}$, xác định đỉnh hấp thụ cực đại
Đo màu trên Smartphone Ứng dụng Photometrix Mô hình màu RGB, vùng chọn $8\times 8$, lặp lại 5 lần Định lượng nồng độ $Hg^{2+}$ qua biến thiên cường độ kênh Blue

Nội dung chính theo từng chương

CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN

Chương 1 hệ thống hóa cơ sở lý luận về ô nhiễm kim loại nặng, vật liệu nano silica, công nghệ polymer in dấu phân tử và cảm biến đo màu:

  • Ion kim loại nặng và thực trạng ô nhiễm: Định nghĩa kim loại nặng (khối lượng riêng $> 5\text{ g/cm}^3$), phân loại thành 4 nhóm (kim loại quý, kim loại vi lượng, kim loại phóng xạ, kim loại độc hại). Phân tích chi tiết độc tính của thủy ngân và tổng hợp các nguồn phát thải công nghiệp (khai thác quặng, luyện kim, hóa chất, sơn, giấy, dệt nhuộm, phân bón). Đánh giá ưu điểm và hạn chế của các phương pháp phân tích hiện hành (AAS, ICP-MS, NAA, cảm biến điện hóa).
  • Hạt nano silica: Trình bày đặc tính (ổn định hóa học, diện tích bề mặt lớn, không tan trong nước, tương thích sinh học) và so sánh các kỹ thuật tổng hợp: phương pháp Stöber, nhũ tương vi ngược, sol-gel.
  • Polymer in dấu phân tử (MIP): Phân tích bản chất in dấu phân tử qua 3 loại tương tác (cộng hóa trị, bán cộng hóa trị, không cộng hóa trị). Luận giải việc lựa chọn hệ hóa chất chế tạo MIP trên nền nano silica: khuôn mẫu ($HgCl_2$), monomer chức năng (APTES tạo liên kết phối trí với $Hg^{2+}$ qua nhóm $-NH_2$), chất liên kết ngang (TEOS tạo liên kết Si-O), dung môi phân tán (ethanol - nước).
  • Cảm biến đo màu và chất chỉ thị Xylenol Orange: Giới thiệu cấu trúc phân tử của XO, đặc tính chuyển màu theo pH ($pH > 6.3$ màu đỏ, $pH < 6.3$ màu vàng) và cơ chế tạo phức màu đỏ tím với ion kim loại.
  • Tình hình nghiên cứu: Điểm cứu các công trình trong nước (Tú và CS in dấu Rhodamine B; Trọng và CS in dấu Sudan II) và quốc tế (Shamsipur và CS chế tạo IIP in dấu $Cu^{2+}$; Zhang và CS in dấu TNT trên nano silica).

CHƯƠNG 2: THỰC NGHIỆM VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU

Chương 2 mô tả chi tiết danh mục hóa chất, thông số thiết bị và quy trình thực nghiệm 3 giai đoạn:

  • Giai đoạn 1 - Tổng hợp hạt nano silica: Phối trộn $35\text{ mL}$ ethanol, $5\text{ mL}$ $H_2O$ và $2.67\text{ mL}$ dung dịch $NH_3$ 28% trong becher $100\text{ mL}$. Bổ sung $3\text{ mL}$ TEOS, khuấy từ ở $30^\circ\text{C}$ trong 3 giờ. Ly tâm thu hồi chất rắn, rửa 3 lần bằng nước ($9000\text{ vòng/phút}$, 5 phút/lần), sấy khô tại nhiệt độ phòng trong 24 giờ để thu hạt nano silica màu trắng đục.
  • Giai đoạn 2 - Polymer hóa tạo vật liệu trung gian $SiO_2@MIP@Hg$: Phân tán $50\text{ mg}$ nano silica trong $9\text{ mL}$ $H_2O$ và $12\text{ mL}$ ethanol, siêu âm 15 phút. Hòa tan $65.17\text{ mg}$ $HgCl_2$ ($0.24\text{ mmol}$), siêu âm 5 phút. Bổ sung $103\ \mu\text{L}$ acetic acid ($HAc$) và $117\ \mu\text{L}$ APTES, khuấy từ ở $60^\circ\text{C}$ trong 2 giờ để tạo tiền phức hợp. Tiếp tục thêm $2\text{ mL}$ TEOS và duy trì phản ứng trong 6 giờ. Ly tâm rửa 3 lần bằng hỗn hợp ethanol:nước (1:1), sấy khô ở $60^\circ\text{C}$ trong 24 giờ.
  • Giai đoạn 3 - Rửa giải tạo polymer in dấu phân tử $SiO_2@MIP$: Chuẩn bị $300\text{ mL}$ dung dịch rửa gồm $11.17\text{ g}$ EDTA disodium trong $250\text{ mL}$ $H_2O$ và $50\text{ mL}$ $HNO_3$ (nồng độ EDTA đạt $0.1\text{ M}$, $HNO_3$ đạt $15%\text{ w/w}$). Cho $200\text{ mg}$ $SiO_2@MIP@Hg$ vào dung dịch rửa, khuấy từ 6 giờ ở nhiệt độ phòng để tách bỏ ion $Hg^{2+}$. Lọc hút chân không qua màng lọc nano, rửa bằng nước cất đến pH trung tính, sấy ở $60^\circ\text{C}$ trong 24 giờ thu được $SiO_2@MIP$.
  • Quy trình khảo sát hóa lý và thử nghiệm cảm biến màu: Thiết lập các thí nghiệm kiểm tra hình thái (SEM, TEM, DLS), phân tích phổ (FT-IR, Raman, XPS), thử nghiệm đổi màu với chỉ thị XO 0.5% trong đệm HMTA, đo quang UV-Vis tại bước sóng $450 - 680\text{ nm}$ và chụp ảnh xử lý bằng Photometrix. Khảo sát tái hấp phụ ở các nồng độ $Hg^{2+}$ khác nhau và thử nghiệm độ chọn lọc với các ion $Na^+$, $K^+$, $Ca^{2+}$, $Mg^{2+}$, $Pb^{2+}$, $Al^{3+}$, $Cr^{3+}$.

CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ VÀ BÀN LUẬN

Chương 3 trình bày các kết quả thực nghiệm và biện luận cơ chế:

  • Đặc tính hình thái và cấu trúc:
    • FT-IR và Raman: Phổ FT-IR ghi nhận các pic dao động đặc trưng của liên kết Si-O-Si (khoảng $1080\text{ cm}^{-1}$), Si-OH và sự xuất hiện các liên kết hữu cơ của nhóm aminopropryl từ APTES, khẳng định quá trình bọc vỏ polymer diễn ra thành công.
    • XPS: Phổ XPS của $SiO_2@MIP@Hg$ xuất hiện pic năng lượng liên kết của Hg 4f; sau quá trình rửa giải bằng EDTA/$HNO_3$, pic Hg 4f biến mất hoàn toàn trên phổ của $SiO_2@MIP$, chứng minh hiệu quả rửa giải sạch phân tử khuôn mẫu mà không phá hủy khung polymer.
    • SEM, DLS và TEM: Ảnh SEM và biểu đồ DLS cho thấy các hạt silica và $SiO_2@MIP$ có dạng hình cầu đồng đều, độ phân tán tốt. Ảnh chụp TEM xác nhận cấu trúc lõi-vỏ rõ nét, với lõi nano silica được bao bọc bởi một lớp vỏ polymer mỏng đồng nhất ở quy mô nanomet.
  • Khả năng làm đổi màu chất chỉ thị Xylenol Orange:
    • Khi cho XO vào mẫu $SiO_2@MIP$ chưa hấp phụ kim loại hoặc $SiO_2@NIP$, dung dịch giữ màu vàng cam của XO tự do trong đệm HMTA.
    • Khi tiếp xúc với $SiO_2@MIP@Hg$ hoặc $SiO_2@MIP$ đã tái hấp phụ $Hg^{2+}$, dung dịch lập tức chuyển sang màu đỏ tím đặc trưng do sự tạo phức giữa $Hg^{2+}$ trên bề mặt vật liệu với XO.
    • Phổ UV-Vis ghi nhận sự xuất hiện của pic hấp thụ cực đại tại bước sóng $\lambda = 580\text{ nm}$.
  • Khả năng tái hấp phụ và phân tích định lượng $Hg^{2+}$:
    • Khảo sát tái hấp phụ ở các nồng độ $Hg^{2+}$ khác nhau cho thấy độ hấp thụ quang tại bước sóng $580\text{ nm}$ tăng dần theo nồng độ thủy ngân. Vật liệu in dấu $SiO_2@MIP$ có dung lượng hấp phụ vượt trội so với vật liệu không in dấu $SiO_2@NIP$.
    • Dữ liệu ảnh chụp phân tích qua phần mềm Photometrix trên điện thoại thông minh cho thấy cường độ ánh sáng kênh xanh (Blue) giảm tuyến tính khi nồng độ $Hg^{2+}$ tăng.
    • Phương trình hồi quy tuyến tính được thiết lập: $y = -1.99842x + b$ với hệ số tương quan đạt $R^2 = 0.991$, chứng minh độ nhạy và khả năng định lượng chính xác của cảm biến.
  • Khả năng hấp phụ chọn lọc ion $Hg^{2+}$:
    • Trong dung dịch đơn ion ($0.01\text{ M}$): Khảo sát so sánh giữa $Hg^{2+}$ và các ion kim loại khác ($Na^+$, $K^+$, $Ca^{2+}$, $Pb^{2+}$, $Al^{3+}$, $Cr^{3+}$) cho thấy độ hấp thụ tại $580\text{ nm}$ của $SiO_2@MIP$ với $Hg^{2+}$ cao vượt bậc so với tất cả các ion còn lại.
    • Trong dung dịch hỗn hợp đa ion: Thử nghiệm hấp phụ cạnh tranh trong môi trường chứa đồng thời $Na^+$, $K^+$, $Ca^{2+}$, $Mg^{2+}$, $HCO_3^-$, $SO_4^{2-}$, $Cl^-$, $NO_3^-$ cùng $Hg^{2+}$ ở các nồng độ khác nhau. Kết quả đo quang và xử lý ảnh Photometrix khẳng định các ion cản trở không gây ảnh hưởng đáng kể đến độ đổi màu và độ chọn lọc của $SiO_2@MIP$ đối với $Hg^{2+}$.

Kết quả và đóng góp

Kết quả nghiên cứu chính

Hạt Nano Silica (Stöber, TEOS + NH3)
Tiền phức hợp APTES - Hg2+ & Polymer hóa Sol-Gel (TEOS)
Vật liệu trung gian: SiO2@MIP@Hg (Cấu trúc Lõi - Vỏ)
Rửa giải phân tử khuôn mẫu (EDTA 0.1 M + HNO3 15% w/w)
Vật liệu Polymer in dấu phân tử: SiO2@MIP (Chứa khoang nhận diện đặc hiệu Hg2+)
Tích hợp Chất chỉ thị Xylenol Orange (XO) & Đo màu qua UV-Vis / Smartphone (Photometrix)
  1. Chế tạo thành công vật liệu $SiO_2@MIP$: Tổng hợp thành công vật liệu in dấu ion $Hg^{2+}$ cấu trúc nano lõi-vỏ với lõi silica đơn phân tán và lớp phủ polymer APTES-TEOS. Quy trình rửa giải bằng hỗn hợp EDTA $0.1\text{ M}$ và $HNO_3$ 15% w/w loại bỏ triệt để ion khuôn mẫu $Hg^{2+}$ (xác nhận qua phổ XPS).
  2. Làm sáng tỏ đặc trưng hình thái và cơ chế nhận diện: Ảnh TEM, SEM và DLS chứng minh lớp polymer bọc ngoài có bề dày nanomet đồng nhất; phổ FT-IR và Raman khẳng định sự hiện diện của các nhóm chức amine đóng vai trò phối trí tạo khoang nhận diện đặc hiệu.
  3. Phát triển cảm biến đo màu tích hợp Smartphone:
    • Kết hợp thành công $SiO_2@MIP$ với chỉ thị Xylenol Orange 0.5% trong đệm HMTA, tạo sự chuyển màu từ vàng cam sang đỏ tím khi nhận diện $Hg^{2+}$, cho phép quan sát bán định lượng bằng mắt thường.
    • Định lượng quang phổ UV-Vis ghi nhận pic hấp thụ đặc trưng tại $\lambda = 580\text{ nm}$.
    • Thiết lập phương trình định lượng tuyến tính trên ứng dụng di động Photometrix (kênh màu Blue) với hệ số tương quan $R^2 = 0.991$.
  4. Độ chọn lọc cao trong môi trường phức tạp: Vật liệu thể hiện tính chọn lọc cao với riêng ion $Hg^{2+}$, không bị cản trở bởi các ion kim loại phổ biến trong nước sinh hoạt ($Na^+$, $K^+$, $Ca^{2+}$, $Mg^{2+}$, $Pb^{2+}$, $Al^{3+}$, $Cr^{3+}$).

Đóng góp khoa học và thực tiễn

  • Về mặt học thuật: Cung cấp quy trình tổng hợp bề mặt pha rắn kết hợp hạt nano vô cơ ($SiO_2$) và mạng polymer hữu cơ/silane in dấu phân tử, giải quyết nhược điểm khó tiếp cận khoang nhận diện của các vật liệu MIP dạng khối truyền thống.
  • Về mặt ứng dụng: Đề xuất một nền tảng cảm biến đo màu tại hiện trường (on-site) kết hợp điện thoại thông minh, mở ra hướng đi thay thế hoặc bổ trợ cho các thiết bị phân tích phòng thí nghiệm cồng kềnh, giảm thiểu chi phí và thời gian kiểm định $Hg^{2+}$ trong nguồn nước sinh hoạt.

Hạn chế và hướng nghiên cứu tiếp

Hạn chế của đề tài

  • Các khảo sát thực nghiệm và đánh giá độ chọn lọc chủ yếu thực hiện trên các mẫu dung dịch mô phỏng pha chế trong phòng thí nghiệm; chưa tiến hành khảo sát trên các nguồn mẫu nước thải công nghiệp thực tế có độ đục, chất hữu cơ hòa tan cao hoặc thành phần nền phức tạp.
  • Quy trình chế tạo vật liệu trải qua nhiều giai đoạn (tổng hợp hạt silica, bọc vỏ polymer, rửa giải nhiều giờ bằng EDTA/$HNO_3$) đòi hỏi kiểm soát chặt chẽ các điều kiện khuấy, nhiệt độ và thời gian sấy.

Hướng nghiên cứu mở rộng

  • Thử nghiệm đánh giá cảm biến trên các mẫu nước tự nhiên, nước sinh hoạt tại các khu dân cư và nước thải công nghiệp thực tế từ các làng nghề, nhà máy hóa chất.
  • Nghiên cứu tối ưu hóa quy trình chế tạo, khảo sát độ bền tái sử dụng qua nhiều chu kỳ hấp phụ - rửa giải của vật liệu $SiO_2@MIP$.
  • Định dạng cảm biến thành dạng que thử (test strip) hoặc kit thử nhanh cầm tay tích hợp buồng chụp chuẩn hóa ánh sáng cho điện thoại thông minh để thương mại hóa ứng dụng.

Giá trị tham khảo

Khóa luận tốt nghiệp là tài liệu tham khảo chuyên môn giá trị cho:

  • Sinh viên và học viên cao học ngành Công nghệ Kỹ thuật Hóa học, Hóa phân tích, Khoa học Vật liệu và Kỹ thuật Môi trường: Tham khảo quy trình tổng hợp hạt nano silica Stöber, kỹ thuật polymer hóa bề mặt sol-gel và phương pháp chế tạo vật liệu polymer in dấu phân tử (MIP/IIP).
  • Nhóm nghiên cứu phát triển cảm biến (Sensor Development): Tham khảo phương pháp xây dựng cảm biến so màu quang học, kỹ thuật phối trí chỉ thị Xylenol Orange với ion kim loại và quy trình xử lý tín hiệu màu RGB qua ứng dụng điện thoại thông minh Photometrix.
  • Các nội dung nổi bật đáng tham khảo trực tiếp trong văn bản:
    • Quy trình chi tiết 3 bước chế tạo vật liệu nano lõi-vỏ $SiO_2@MIP$ (Chương 2).
    • Phương pháp rửa giải khuôn mẫu kim loại nặng bằng hệ dung dịch EDTA disodium - $HNO_3$ (Chương 2).
    • Bộ dữ liệu phân tích liên hoàn cấu trúc và hình thái: FT-IR, Raman, XPS, SEM, TEM, DLS (Chương 3).
    • Mô hình đường chuẩn định lượng nồng độ ion qua kênh màu Blue trên smartphone (Chương 3).

Câu hỏi thường gặp

1. Phân tử khuôn mẫu và monomer chức năng được tác giả sử dụng để chế tạo vật liệu SiO2@MIP là gì?

Tác giả sử dụng $HgCl_2$ làm phân tử khuôn mẫu (cung cấp ion mục tiêu $Hg^{2+}$) và 3-aminopropyltriethoxysilane (APTES) làm monomer chức năng. Quá trình in dấu dựa trên liên kết phối trí giữa ion $Hg^{2+}$ và nhóm chức amine ($-NH_2$) của phân tử APTES trước khi thực hiện phản ứng polymer hóa tạo vỏ với chất liên kết ngang TEOS.

2. Quy trình rửa giải phân tử khuôn mẫu Hg²⁺ ra khỏi vật liệu trung gian SiO2@MIP@Hg được thực hiện như thế nào?

Quy trình rửa giải sử dụng $300\text{ mL}$ hỗn hợp dung dịch gồm $11.17\text{ g}$ EDTA tetrasodium/disodium hòa tan trong $250\text{ mL}$ $H_2O$ và $50\text{ mL}$ $HNO_3$ (nồng độ EDTA đạt $0.1\text{ M}$ và $HNO_3$ đạt $15%\text{ w/w}$). Cho $200\text{ mg}$ $SiO_2@MIP@Hg$ vào dung dịch rửa, khuấy từ trong 6 giờ ở nhiệt độ phòng, sau đó lọc màng nano, rửa bằng nước cất đến pH trung tính và sấy khô ở $60^\circ\text{C}$ trong 24 giờ.

3. Chất chỉ thị màu nào được dùng trong cảm biến và cơ chế chuyển màu diễn ra ra sao?

Nghiên cứu sử dụng chất chỉ thị Xylenol Orange (XO) nồng độ 0.5% trong môi trường đệm hexamethylenetetramine (HMTA). Khi không có ion kim loại, XO tồn tại ở dạng tự do có màu vàng cam ($pH < 6.3$). Khi vật liệu $SiO_2@MIP$ đã hấp phụ ion $Hg^{2+}$, ion này tương tác tạo phức với XO làm dung dịch chuyển sang màu đỏ tím, xuất hiện pic hấp thụ quang học cực đại tại bước sóng $580\text{ nm}$ trên phổ UV-Vis.

4. Phần mềm Photometrix trên điện thoại thông minh định lượng nồng độ Hg²⁺ dựa trên nguyên lý nào?

Photometrix phân tích cường độ màu của ảnh chụp dung dịch theo mô hình không gian màu RGB với vùng chọn kích thước $8\times 8$ (lặp lại 5 lần). Cường độ ánh sáng kênh xanh (Blue) biến thiên tỉ lệ nghịch với nồng độ ion $Hg^{2+}$ được tái hấp phụ, tạo ra đường chuẩn tuyến tính có phương trình $y = -1.99842x + b$ với hệ số tương quan $R^2 = 0.991$.

5. Khả năng chọn lọc của SiO2@MIP đối với Hg²⁺ đã được chứng minh qua những ion kim loại nào?

Tính đặc hiệu của vật liệu được chứng minh qua hai hệ thử nghiệm:

  • Thử nghiệm đơn ion ở nồng độ $0.01\text{ M}$ với các ion $Na^+$, $K^+$, $Ca^{2+}$, $Pb^{2+}$, $Al^{3+}$, $Cr^{3+}$.
  • Thử nghiệm cạnh tranh trong hỗn hợp đa ion gồm $Na^+$, $K^+$, $Ca^{2+}$, $Mg^{2+}$, $HCO_3^-$, $SO_4^{2-}$, $Cl^-$, $NO_3^-$ cùng $Hg^{2+}$. Kết quả đo quang tại $580\text{ nm}$ và kênh màu RGB đều khẳng định $SiO_2@MIP$ duy trì khả năng hấp phụ chọn lọc vượt trội với riêng $Hg^{2+}$.

Kết luận

Đồ án tốt nghiệp của tác giả Phan Huỳnh Tuệ Nam đã chế tạo thành công vật liệu polymer in dấu phân tử cấu trúc nano lõi-vỏ ($SiO_2@MIP$) chuyên biệt cho ion $Hg^{2+}$ trên cơ sở hạt nền silica và lớp phủ polymer đồng trùng hợp APTES-TEOS. Nghiên cứu đã làm sáng tỏ toàn diện cấu trúc hình thái, cơ chế nhận diện đặc hiệu của vật liệu và chứng minh khả năng hấp phụ chọn lọc cao đối với $Hg^{2+}$ trong môi trường cạnh tranh. Bằng việc kết hợp phản ứng tạo phức màu của chất chỉ thị Xylenol Orange với phần mềm Photometrix trên điện thoại thông minh ($R^2 = 0.991$), công trình đã phát triển thành công giải pháp cảm biến đo màu di động, mở ra tiềm năng ứng dụng thực tiễn trong quan trắc nhanh và chính xác hàm lượng thủy ngân trong nước sinh hoạt.