Xác thực thực nghiệm dữ liệu hạt nhân trong phân tích hoạt hóa neutron chuẩn hóa k0

• Tác giả: Phonesavanh Lathdavong
• Người hướng dẫn: Assoc. Ho Manh Dung
• Trường học: Viện Năng lượng Nguyên tử Đà Lạt
• Chuyên ngành: Vật lý hạt nhân và nguyên tử
• Đề tài: Xác thực thực nghiệm dữ liệu hạt nhân trong phân tích hoạt hóa neutron chuẩn hóa k0 tại Viện Năng lượng Nguyên tử Đà Lạt
• Loại tài liệu: luận án
• Năm xuất bản: 2023
• Địa điểm: Ho Chi Minh City

• Dedication
• Acknowledgments
• Contents
• 1. CHAPTER 1: THE OVERVIEW OF NEUTRON ACTIVATION ANALYSIS
• 1.1. Neutron activation analysis as a trace element analytical method
• 1.2. Advantages of Neutron Activation Analysis
• 1.3. Disadvantages of Neutron Activation Analysis
• 1.4. Introduction to k0-NAA
• 1.5. Introduction to Q0 factor
• 1.6. Determination of k0,Au factors
• 1.7. Determination of Q0 factors
• 1.8. Determination of α, ƒ, 𝜙th
• 1.9. QA and QC for k0-NAA
• 1.10. The reference materials
• 1.11. The reason to conduct the experiment of this dissertation
• 1.12. Purpose of the dissertation
• 2. CHAPTER 2: THEORETICAL METHODS OF NEUTRON ACTIVATION ANALYSIS
• 2.1. Theoretical aspects of neutron activation analysis
• 2.2. Types of neutron activation analysis
• 2.3. Derivation of computational equations
• 2.4. Standardization methods of neutron activation analysis
• 2.4.1. Absolute standardization method
• 2.4.2. Relative standardization method
• 2.4.3. Single-comparator standardization method
• 2.4.4. The k0 standardization method
• 2.5. The k0-NAA in different approaches
• 2.5.1. The k0 factor for complex decay
• 2.5.2. The k0 factors for threshold reactions
• 2.5.3. The k0 and Westcott formalization
• 2.6. The implementation of k0-standardization on DNRR
• 2.6.1. Calibration of HPGe detector
• 2.6.2. Full-energy peak detection efficiency
• 2.6.3. Peak-to-total ratio calibration
• 2.6.4. Neutron spectrum parameter determination
• 2.6.5. Comparator Fc and thermal neutron fluence rate determination
• 2.7. Validation of method
• 2.7.1. Determination of k0 factors
• 2.7.2. Determination of Q0 factors
• 3. CHAPTER 3: EXPERIMENTAL IN DALAT NUCLEAR RESEARCH REACTOR
• 3.1. Designation of the DNRR
• 3.2. Introduction to Irradiation system for k0-NAA on DNRR
• 3.2.1. The Channel 7-1 as sample irradiation system in the DNRR
• 3.2.2. The k0-NAA in Dalat nuclear research reactor
• 3.3. Practical Experiment in Dalat nuclear research reactor
• 3.3.1. Measurement of monitors
• 3.3.2. The use of specialized program k0-IAEA
• 3.3.3. Sample irradiation of the seven short-lived radionuclides
• 3.3.4. Calibration of neutron spectra in Channel 7-1
• 4. CHAPTER 4: RESULTS AND DISCUSSION
• 4.1. New points of discussion
• 4.2. Conclusions and future work
• Papers published using for the dissertation
• List of Symbols
• Greek Alphabet
• List of Abbreviations
• The List of Figures
• The List of Tables

I. Tổng Quan Về Phân Tích Hoạt Hóa Neutron Ưu Điểm Hạn Chế

Phân tích hoạt hóa neutron (NAA) là một phương pháp phân tích hóa học được sử dụng rộng rãi để xác định thành phần nguyên tố của mẫu. Phương pháp này dựa trên việc tạo ra các đồng vị phóng xạ thông qua phản ứng hạt nhân giữa neutron và các đồng vị bền trong mẫu. Sau đó, đo lường bức xạ phát ra từ các đồng vị phóng xạ này cho phép định lượng các nguyên tố ban đầu. NAA khai thác các nguyên tắc về cấu trúc nguyên tử và hạt nhân, đồng vị bền và phóng xạ, biến đổi hạt nhân, đặc tính bức xạ và tương tác của chúng với vật chất để định lượng các sản phẩm hoạt hóa phóng xạ. Theo [1], NAA có thể được áp dụng trong nhiều lĩnh vực, bao gồm nghiên cứu phản ứng hạt nhân, đo lường cường độ chùm tia, các thí nghiệm vết và kiểm soát chất lượng quy trình.

1.1. Ưu Điểm Vượt Trội của Phân Tích Hoạt Hóa Neutron NAA

Phân tích kích hoạt neutron (NAA) là một kỹ thuật phân tích đa nguyên tố có độ nhạy cao, độ chính xác cao và giới hạn phát hiện thấp. Nó có thể phân tích nhiều mẫu nguyên tố mà không cần xử lý hóa học và có các nuclit phóng xạ được chỉ định cao. Nguyên tắc hạt nhân là độc lập, cho phép tối ưu hóa và xác định độc lập các nguyên tố và đồng vị [3, 4]. INAA và k0-INAA là những kỹ thuật phân tích nhạy cảm nhất được sử dụng cho phân tích định lượng đa nguyên tố trong nhiều lĩnh vực khoa học hoặc kỹ thuật [2]. Vì thế, NAA được ứng dụng rộng rãi trong sinh học, môi trường, kinh doanh, khảo cổ học, địa chất học, và nhiều lĩnh vực khác.

1.2. Hạn Chế Cần Lưu Ý Của Phân Tích Hoạt Hóa Neutron NAA

Mặc dù phân tích hoạt hóa neutron (NAA) là một phương pháp mạnh mẽ, nó cũng có những hạn chế nhất định. Theo [5, 76], hạn chế bao gồm việc cần tiếp cận lò phản ứng nghiên cứu hoặc nguồn neutron, xử lý chất thải phóng xạ và ứng dụng công nghiệp hạn chế. Nó cũng đòi hỏi sấy khô mẫu trước khi chiếu xạ, có thể tốn thời gian cho các nguyên tố sống lâu và không thân thiện với người dùng với phần mềm có sẵn. Cần cải thiện các kỹ thuật chuẩn bị mẫu, đặc biệt đối với các nền mẫu phức tạp như mẫu sinh học và môi trường [3] để cải thiện độ chính xác.

1.3. Giới Thiệu Phương Pháp k0 NAA và Hệ Số Q0 Quan Trọng

Phương pháp k0-NAA là một phương pháp chuẩn hóa đơn giản, hiệu quả và chính xác trong phân tích hoạt hóa neutron. Phương pháp này sử dụng các hệ số k0 đã được xác định một cách chính xác để tính toán nồng độ của các nguyên tố trong mẫu. Hệ số Q0 là tỷ lệ giữa tích phân cộng hưởng (1/E) và tiết diện ngang 2200 m·s-1, là một thông số quan trọng trong phương pháp k0-NAA. Nó được sử dụng để hiệu chỉnh ảnh hưởng của neutron cộng hưởng đến tốc độ phản ứng hạt nhân. Việc xác định chính xác hệ số Q0 là rất quan trọng để đảm bảo độ chính xác của phương pháp k0-NAA.

II. Thách Thức và Mục Tiêu Phê Chuẩn Dữ Liệu Hạt Nhân k0 NAA

Việc xác định thành phần nguyên tố của mẫu là rất quan trọng trong nhiều lĩnh vực khoa học và công nghệ. Tuy nhiên, để đạt được độ chính xác và độ tin cậy cao, cần phải có các phương pháp phân tích được chuẩn hóa và kiểm soát chất lượng nghiêm ngặt. Một trong những thách thức lớn nhất trong phân tích hoạt hóa neutron là sự không chắc chắn trong các dữ liệu hạt nhân, đặc biệt là các hệ số k0 và hệ số Q0. Điều này có thể dẫn đến sai số đáng kể trong kết quả phân tích.

2.1. Tại Sao Cần Phê Chuẩn Dữ Liệu Hạt Nhân trong k0 NAA

Ủy ban khoa học quốc tế về k0-NAA khuyến nghị thường xuyên xác định lại các hệ số k0 và dữ liệu hạt nhân tại các lò phản ứng nghiên cứu [6]. Nghiên cứu này liên quan đến việc đánh giá và xác định lại dữ liệu hạt nhân bằng phương pháp luận hệ số k0, bao gồm thông lượng neutron, độ lệch phổ và hệ số cadmium. Dữ liệu sau đó được đo bằng máy quang phổ HPGe và được xử lý bằng phần mềm chuyên dụng. Do đó, nghiên cứu này nhằm mục đích xác định các hệ số k0 để xác nhận dữ liệu hạt nhân tại DNRR, tập trung vào việc đánh giá thử nghiệm các hệ số k0 phù hợp cho phương pháp k0-NAA.

2.2. Mục Tiêu Cụ Thể của Nghiên Cứu tại Lò Phản Ứng Đà Lạt

Nghiên cứu này tập trung vào việc thực hiện các thí nghiệm để đánh giá các dữ liệu hạt nhân cần thiết cho phương pháp phân tích kích hoạt neutron chuẩn k0 (k0-NAA). Cụ thể, nghiên cứu nhằm đánh giá các hệ số k0 của bảy hạt nhân phóng xạ có thời gian sống ngắn và trung bình, bao gồm 66Cu, 52V, 38Cl, 134mCs, 128I, 140La và 56Mn, được xác định tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt (DNRR). Mục tiêu chính là thực hiện k0-NAA sử dụng bộ dữ liệu k0 mới để xác định nồng độ các nguyên tố trong mẫu chuẩn và so sánh với các giá trị nồng độ đã được chứng nhận.

III. Phương Pháp Thực Nghiệm Tự Đặc Trưng Hóa Kênh Chiếu Xạ 7 1

Để đạt được mục tiêu phê chuẩn dữ liệu hạt nhân, nghiên cứu này đã áp dụng một phương pháp thực nghiệm tỉ mỉ tại Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt (DNRR). Phương pháp này bao gồm việc xác định đặc trưng của kênh chiếu xạ neutron 7-1, hiệu chuẩn hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò bán dẫn siêu tinh khiết HPGe và xử lý dữ liệu theo yêu cầu của phương pháp k0-NAA đối với các thông số thực nghiệm. Các thông số này bao gồm các thông số trường neutron, hiệu suất detector, các hiệu chỉnh, v.v.

3.1. Xác Định Đặc Trưng Kênh Chiếu Xạ Neutron 7 1 tại DNRR

Nghiên cứu này lần đầu tiên áp dụng phương pháp tự đặc trưng hóa cho Kênh 7-1 tại DNRR sử dụng các mẫu chuẩn đa nguyên tố tổng hợp (SMELS). Phương pháp tự đặc trưng hóa được đánh giá là đơn giản và thuận tiện về mặt thực nghiệm, cho kết quả phù hợp với phương pháp truyền thống sử dụng các lá dò độc lập. Các kết quả này rất quan trọng cho việc xác định chính xác các thông số trường neutron, ảnh hưởng trực tiếp đến độ chính xác của phân tích hoạt hóa neutron.

3.2. Hiệu Chuẩn Hệ Phổ Kế Gamma và Xử Lý Dữ Liệu k0 NAA

Việc hiệu chuẩn hệ phổ kế gamma bằng đầu dò HPGe là một bước quan trọng để đảm bảo độ chính xác của việc đo lường bức xạ gamma phát ra từ các đồng vị phóng xạ. Quá trình này bao gồm việc xác định hiệu suất của detector, độ phân giải và các thông số khác. Sau khi có được dữ liệu từ phổ kế gamma, cần phải xử lý dữ liệu theo các quy trình k0-NAA để tính toán nồng độ của các nguyên tố trong mẫu. Điều này bao gồm việc hiệu chỉnh các ảnh hưởng của nền, chồng chập đỉnh và các yếu tố khác.

IV. Kết Quả và Thảo Luận Độ Chính Xác của Các Hệ Số k0 Mới

Kết quả của nghiên cứu cho thấy sự phù hợp tốt giữa các hệ số k0 được xác định thực nghiệm và các giá trị tham khảo được khuyến nghị. Sự khác biệt giữa các kết quả thực nghiệm và các giá trị tham khảo thường nhỏ hơn 7%. Việc áp dụng các hệ số k0 mới này trong phương pháp k0-NAA tại DNRR cho kết quả nồng độ các nguyên tố trong mẫu chuẩn nằm trong khoảng 7-11% so với các giá trị đã được chứng nhận. Các kết quả này chứng minh tính hiệu quả của phương pháp thực nghiệm và độ chính xác của các hệ số k0 mới.

4.1. So Sánh và Đánh Giá Các Hệ Số k0 Thực Nghiệm

Kết quả nghiên cứu cho thấy sự phù hợp tốt giữa hệ số k0 được xác định bằng thực nghiệm của 11 tia gamma từ 7 nuclit phóng xạ (cả nuclit sống ngắn và trung bình) khi sử dụng DNRR với giá trị tài liệu tham khảo được khuyến nghị. Tuy nhiên, 134mCs có vẻ không tốt do độ không đảm bảo thấp. Ngoại trừ 134mCs, hầu hết các kết quả đều cho thấy sự phù hợp tốt giữa giá trị thực nghiệm và giá trị lý thuyết. Sai số nhỏ chứng tỏ việc xác định các hệ số k0 đạt độ chính xác cao.

4.2. Ứng Dụng Hệ Số k0 Mới trong Phân Tích Mẫu Chuẩn

Sau khi xác định các hệ số k0 mới, chúng được sử dụng để phân tích các mẫu chuẩn. Kết quả cho thấy rằng việc sử dụng các hệ số k0 mới này cho phép xác định nồng độ của các nguyên tố trong mẫu chuẩn với độ chính xác cao. Điều này chứng minh rằng các hệ số k0 mới này có thể được sử dụng một cách đáng tin cậy trong phương pháp k0-NAA tại DNRR.

V. Kết Luận và Hướng Phát Triển Mở Rộng Phạm Vi k0 NAA

Nghiên cứu này đã thành công trong việc phê chuẩn dữ liệu hạt nhân trong phân tích hoạt hóa neutron chuẩn hóa k0 tại Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt (DNRR). Phương pháp thực nghiệm được sử dụng đã chứng minh tính hiệu quả và độ chính xác cao trong việc xác định các hệ số k0. Các kết quả này mở ra cơ hội cho việc sử dụng k0-NAA một cách rộng rãi hơn tại DNRR để phân tích thành phần nguyên tố của nhiều loại mẫu khác nhau.

5.1. Hướng Nghiên Cứu Tương Lai Xác Định k0 cho Các Hạt Nhân Sống Rất Ngắn

Kế hoạch trong tương lai trong lĩnh vực nghiên cứu này được đề xuất để khảo sát và xác định lại hệ số k0 của các hạt nhân phóng xạ sống rất ngắn (nhỏ hơn 20 giây), chẳng hạn như 77mSe và 20F. Việc mở rộng phạm vi của phương pháp k0-NAA để bao gồm các hạt nhân sống rất ngắn sẽ cho phép phân tích thêm nhiều nguyên tố hơn và mở rộng ứng dụng của phương pháp này.

5.2. Triển Vọng Ứng Dụng k0 NAA trong Các Lĩnh Vực Khoa Học và Công Nghệ

Với những ưu điểm về độ nhạy, độ chính xác và khả năng phân tích đa nguyên tố, k0-NAA có tiềm năng ứng dụng rộng rãi trong nhiều lĩnh vực khoa học và công nghệ. Các lĩnh vực này bao gồm môi trường, địa chất, khảo cổ học, y học, vật liệu và năng lượng. Việc tiếp tục phát triển và hoàn thiện phương pháp k0-NAA sẽ góp phần nâng cao năng lực phân tích và nghiên cứu khoa học của Việt Nam.