Xác thực thực nghiệm dữ liệu hạt nhân trong phân tích hoạt hóa neutron chuẩn hóa k0

Tài liệu nghiên cứu Experimental validation of nuclear data in the k0 standardized neutron activation analysis using, tổng hợp lý thuyết và thực hành, cung cấp kiến thức chuyên

• Tác giả: Phonesavanh Lathdavong
• Người hướng dẫn: Assoc. Ho Manh Dung
• Trường học: Viện Năng lượng Nguyên tử Đà Lạt
• Chuyên ngành: Vật lý hạt nhân và nguyên tử
• Đề tài: Xác thực thực nghiệm dữ liệu hạt nhân trong phân tích hoạt hóa neutron chuẩn hóa k0 tại Viện Năng lượng Nguyên tử Đà Lạt
• Loại tài liệu: luận án
• Năm xuất bản: 2023
• Địa điểm: Ho Chi Minh City

Mục lục chi tiết

• Dedication
• Acknowledgments
• Contents
• 1. CHAPTER 1: THE OVERVIEW OF NEUTRON ACTIVATION ANALYSIS
• 1.1. Neutron activation analysis as a trace element analytical method
• 1.2. Advantages of Neutron Activation Analysis
• 1.3. Disadvantages of Neutron Activation Analysis
• 1.4. Introduction to k0-NAA
• 1.5. Introduction to Q0 factor
• 1.6. Determination of k0,Au factors
• 1.7. Determination of Q0 factors
• 1.8. Determination of α, ƒ, 𝜙th
• 1.9. QA and QC for k0-NAA
• 1.10. The reference materials
• 1.11. The reason to conduct the experiment of this dissertation
• 1.12. Purpose of the dissertation
• 2. CHAPTER 2: THEORETICAL METHODS OF NEUTRON ACTIVATION ANALYSIS
• 2.1. Theoretical aspects of neutron activation analysis
• 2.2. Types of neutron activation analysis
• 2.3. Derivation of computational equations
• 2.4. Standardization methods of neutron activation analysis
• 2.4.1. Absolute standardization method
• 2.4.2. Relative standardization method
• 2.4.3. Single-comparator standardization method
• 2.4.4. The k0 standardization method
• 2.5. The k0-NAA in different approaches
• 2.5.1. The k0 factor for complex decay
• 2.5.2. The k0 factors for threshold reactions
• 2.5.3. The k0 and Westcott formalization
• 2.6. The implementation of k0-standardization on DNRR
• 2.6.1. Calibration of HPGe detector
• 2.6.2. Full-energy peak detection efficiency
• 2.6.3. Peak-to-total ratio calibration
• 2.6.4. Neutron spectrum parameter determination
• 2.6.5. Comparator Fc and thermal neutron fluence rate determination
• 2.7. Validation of method
• 2.7.1. Determination of k0 factors
• 2.7.2. Determination of Q0 factors
• 3. CHAPTER 3: EXPERIMENTAL IN DALAT NUCLEAR RESEARCH REACTOR
• 3.1. Designation of the DNRR
• 3.2. Introduction to Irradiation system for k0-NAA on DNRR
• 3.2.1. The Channel 7-1 as sample irradiation system in the DNRR
• 3.2.2. The k0-NAA in Dalat nuclear research reactor
• 3.3. Practical Experiment in Dalat nuclear research reactor
• 3.3.1. Measurement of monitors
• 3.3.2. The use of specialized program k0-IAEA
• 3.3.3. Sample irradiation of the seven short-lived radionuclides
• 3.3.4. Calibration of neutron spectra in Channel 7-1
• 4. CHAPTER 4: RESULTS AND DISCUSSION
• 4.1. New points of discussion
• 4.2. Conclusions and future work
• Papers published using for the dissertation
• List of Symbols
• Greek Alphabet
• List of Abbreviations
• The List of Figures
• The List of Tables

Tóm tắt

I. Tổng Quan Về Phân Tích Hoạt Hóa Neutron Ưu Điểm Hạn Chế

Phân tích hoạt hóa neutron (NAA) là một phương pháp phân tích hóa học được sử dụng rộng rãi để xác định thành phần nguyên tố của mẫu. Phương pháp này dựa trên việc tạo ra các đồng vị phóng xạ thông qua phản ứng hạt nhân giữa neutron và các đồng vị bền trong mẫu. Sau đó, đo lường bức xạ phát ra từ các đồng vị phóng xạ này cho phép định lượng các nguyên tố ban đầu. NAA khai thác các nguyên tắc về cấu trúc nguyên tử và hạt nhân, đồng vị bền và phóng xạ, biến đổi hạt nhân, đặc tính bức xạ và tương tác của chúng với vật chất để định lượng các sản phẩm hoạt hóa phóng xạ. Theo [1], NAA có thể được áp dụng trong nhiều lĩnh vực, bao gồm nghiên cứu phản ứng hạt nhân, đo lường cường độ chùm tia, các thí nghiệm vết và kiểm soát chất lượng quy trình.

1.1. Ưu Điểm Vượt Trội của Phân Tích Hoạt Hóa Neutron NAA

Phân tích kích hoạt neutron (NAA) là một kỹ thuật phân tích đa nguyên tố có độ nhạy cao, độ chính xác cao và giới hạn phát hiện thấp. Nó có thể phân tích nhiều mẫu nguyên tố mà không cần xử lý hóa học và có các nuclit phóng xạ được chỉ định cao. Nguyên tắc hạt nhân là độc lập, cho phép tối ưu hóa và xác định độc lập các nguyên tố và đồng vị [3, 4]. INAA và k0-INAA là những kỹ thuật phân tích nhạy cảm nhất được sử dụng cho phân tích định lượng đa nguyên tố trong nhiều lĩnh vực khoa học hoặc kỹ thuật [2]. Vì thế, NAA được ứng dụng rộng rãi trong sinh học, môi trường, kinh doanh, khảo cổ học, địa chất học, và nhiều lĩnh vực khác.

1.2. Hạn Chế Cần Lưu Ý Của Phân Tích Hoạt Hóa Neutron NAA

Mặc dù phân tích hoạt hóa neutron (NAA) là một phương pháp mạnh mẽ, nó cũng có những hạn chế nhất định. Theo [5, 76], hạn chế bao gồm việc cần tiếp cận lò phản ứng nghiên cứu hoặc nguồn neutron, xử lý chất thải phóng xạ và ứng dụng công nghiệp hạn chế. Nó cũng đòi hỏi sấy khô mẫu trước khi chiếu xạ, có thể tốn thời gian cho các nguyên tố sống lâu và không thân thiện với người dùng với phần mềm có sẵn. Cần cải thiện các kỹ thuật chuẩn bị mẫu, đặc biệt đối với các nền mẫu phức tạp như mẫu sinh học và môi trường [3] để cải thiện độ chính xác.

1.3. Giới Thiệu Phương Pháp k0 NAA và Hệ Số Q0 Quan Trọng

Phương pháp k0-NAA là một phương pháp chuẩn hóa đơn giản, hiệu quả và chính xác trong phân tích hoạt hóa neutron. Phương pháp này sử dụng các hệ số k0 đã được xác định một cách chính xác để tính toán nồng độ của các nguyên tố trong mẫu. Hệ số Q0 là tỷ lệ giữa tích phân cộng hưởng (1/E) và tiết diện ngang 2200 m·s-1, là một thông số quan trọng trong phương pháp k0-NAA. Nó được sử dụng để hiệu chỉnh ảnh hưởng của neutron cộng hưởng đến tốc độ phản ứng hạt nhân. Việc xác định chính xác hệ số Q0 là rất quan trọng để đảm bảo độ chính xác của phương pháp k0-NAA.

II. Thách Thức và Mục Tiêu Phê Chuẩn Dữ Liệu Hạt Nhân k0 NAA

Việc xác định thành phần nguyên tố của mẫu là rất quan trọng trong nhiều lĩnh vực khoa học và công nghệ. Tuy nhiên, để đạt được độ chính xác và độ tin cậy cao, cần phải có các phương pháp phân tích được chuẩn hóa và kiểm soát chất lượng nghiêm ngặt. Một trong những thách thức lớn nhất trong phân tích hoạt hóa neutron là sự không chắc chắn trong các dữ liệu hạt nhân, đặc biệt là các hệ số k0 và hệ số Q0. Điều này có thể dẫn đến sai số đáng kể trong kết quả phân tích.

2.1. Tại Sao Cần Phê Chuẩn Dữ Liệu Hạt Nhân trong k0 NAA

Ủy ban khoa học quốc tế về k0-NAA khuyến nghị thường xuyên xác định lại các hệ số k0 và dữ liệu hạt nhân tại các lò phản ứng nghiên cứu [6]. Nghiên cứu này liên quan đến việc đánh giá và xác định lại dữ liệu hạt nhân bằng phương pháp luận hệ số k0, bao gồm thông lượng neutron, độ lệch phổ và hệ số cadmium. Dữ liệu sau đó được đo bằng máy quang phổ HPGe và được xử lý bằng phần mềm chuyên dụng. Do đó, nghiên cứu này nhằm mục đích xác định các hệ số k0 để xác nhận dữ liệu hạt nhân tại DNRR, tập trung vào việc đánh giá thử nghiệm các hệ số k0 phù hợp cho phương pháp k0-NAA.

2.2. Mục Tiêu Cụ Thể của Nghiên Cứu tại Lò Phản Ứng Đà Lạt

Nghiên cứu này tập trung vào việc thực hiện các thí nghiệm để đánh giá các dữ liệu hạt nhân cần thiết cho phương pháp phân tích kích hoạt neutron chuẩn k0 (k0-NAA). Cụ thể, nghiên cứu nhằm đánh giá các hệ số k0 của bảy hạt nhân phóng xạ có thời gian sống ngắn và trung bình, bao gồm 66Cu, 52V, 38Cl, 134mCs, 128I, 140La và 56Mn, được xác định tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt (DNRR). Mục tiêu chính là thực hiện k0-NAA sử dụng bộ dữ liệu k0 mới để xác định nồng độ các nguyên tố trong mẫu chuẩn và so sánh với các giá trị nồng độ đã được chứng nhận.

III. Phương Pháp Thực Nghiệm Tự Đặc Trưng Hóa Kênh Chiếu Xạ 7 1

Để đạt được mục tiêu phê chuẩn dữ liệu hạt nhân, nghiên cứu này đã áp dụng một phương pháp thực nghiệm tỉ mỉ tại Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt (DNRR). Phương pháp này bao gồm việc xác định đặc trưng của kênh chiếu xạ neutron 7-1, hiệu chuẩn hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò bán dẫn siêu tinh khiết HPGe và xử lý dữ liệu theo yêu cầu của phương pháp k0-NAA đối với các thông số thực nghiệm. Các thông số này bao gồm các thông số trường neutron, hiệu suất detector, các hiệu chỉnh, v.v.

3.1. Xác Định Đặc Trưng Kênh Chiếu Xạ Neutron 7 1 tại DNRR

Nghiên cứu này lần đầu tiên áp dụng phương pháp tự đặc trưng hóa cho Kênh 7-1 tại DNRR sử dụng các mẫu chuẩn đa nguyên tố tổng hợp (SMELS). Phương pháp tự đặc trưng hóa được đánh giá là đơn giản và thuận tiện về mặt thực nghiệm, cho kết quả phù hợp với phương pháp truyền thống sử dụng các lá dò độc lập. Các kết quả này rất quan trọng cho việc xác định chính xác các thông số trường neutron, ảnh hưởng trực tiếp đến độ chính xác của phân tích hoạt hóa neutron.

3.2. Hiệu Chuẩn Hệ Phổ Kế Gamma và Xử Lý Dữ Liệu k0 NAA

Việc hiệu chuẩn hệ phổ kế gamma bằng đầu dò HPGe là một bước quan trọng để đảm bảo độ chính xác của việc đo lường bức xạ gamma phát ra từ các đồng vị phóng xạ. Quá trình này bao gồm việc xác định hiệu suất của detector, độ phân giải và các thông số khác. Sau khi có được dữ liệu từ phổ kế gamma, cần phải xử lý dữ liệu theo các quy trình k0-NAA để tính toán nồng độ của các nguyên tố trong mẫu. Điều này bao gồm việc hiệu chỉnh các ảnh hưởng của nền, chồng chập đỉnh và các yếu tố khác.

IV. Kết Quả và Thảo Luận Độ Chính Xác của Các Hệ Số k0 Mới

Kết quả của nghiên cứu cho thấy sự phù hợp tốt giữa các hệ số k0 được xác định thực nghiệm và các giá trị tham khảo được khuyến nghị. Sự khác biệt giữa các kết quả thực nghiệm và các giá trị tham khảo thường nhỏ hơn 7%. Việc áp dụng các hệ số k0 mới này trong phương pháp k0-NAA tại DNRR cho kết quả nồng độ các nguyên tố trong mẫu chuẩn nằm trong khoảng 7-11% so với các giá trị đã được chứng nhận. Các kết quả này chứng minh tính hiệu quả của phương pháp thực nghiệm và độ chính xác của các hệ số k0 mới.

4.1. So Sánh và Đánh Giá Các Hệ Số k0 Thực Nghiệm

Kết quả nghiên cứu cho thấy sự phù hợp tốt giữa hệ số k0 được xác định bằng thực nghiệm của 11 tia gamma từ 7 nuclit phóng xạ (cả nuclit sống ngắn và trung bình) khi sử dụng DNRR với giá trị tài liệu tham khảo được khuyến nghị. Tuy nhiên, 134mCs có vẻ không tốt do độ không đảm bảo thấp. Ngoại trừ 134mCs, hầu hết các kết quả đều cho thấy sự phù hợp tốt giữa giá trị thực nghiệm và giá trị lý thuyết. Sai số nhỏ chứng tỏ việc xác định các hệ số k0 đạt độ chính xác cao.

4.2. Ứng Dụng Hệ Số k0 Mới trong Phân Tích Mẫu Chuẩn

Sau khi xác định các hệ số k0 mới, chúng được sử dụng để phân tích các mẫu chuẩn. Kết quả cho thấy rằng việc sử dụng các hệ số k0 mới này cho phép xác định nồng độ của các nguyên tố trong mẫu chuẩn với độ chính xác cao. Điều này chứng minh rằng các hệ số k0 mới này có thể được sử dụng một cách đáng tin cậy trong phương pháp k0-NAA tại DNRR.

V. Kết Luận và Hướng Phát Triển Mở Rộng Phạm Vi k0 NAA

Nghiên cứu này đã thành công trong việc phê chuẩn dữ liệu hạt nhân trong phân tích hoạt hóa neutron chuẩn hóa k0 tại Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt (DNRR). Phương pháp thực nghiệm được sử dụng đã chứng minh tính hiệu quả và độ chính xác cao trong việc xác định các hệ số k0. Các kết quả này mở ra cơ hội cho việc sử dụng k0-NAA một cách rộng rãi hơn tại DNRR để phân tích thành phần nguyên tố của nhiều loại mẫu khác nhau.

5.1. Hướng Nghiên Cứu Tương Lai Xác Định k0 cho Các Hạt Nhân Sống Rất Ngắn

Kế hoạch trong tương lai trong lĩnh vực nghiên cứu này được đề xuất để khảo sát và xác định lại hệ số k0 của các hạt nhân phóng xạ sống rất ngắn (nhỏ hơn 20 giây), chẳng hạn như 77mSe và 20F. Việc mở rộng phạm vi của phương pháp k0-NAA để bao gồm các hạt nhân sống rất ngắn sẽ cho phép phân tích thêm nhiều nguyên tố hơn và mở rộng ứng dụng của phương pháp này.

5.2. Triển Vọng Ứng Dụng k0 NAA trong Các Lĩnh Vực Khoa Học và Công Nghệ

Với những ưu điểm về độ nhạy, độ chính xác và khả năng phân tích đa nguyên tố, k0-NAA có tiềm năng ứng dụng rộng rãi trong nhiều lĩnh vực khoa học và công nghệ. Các lĩnh vực này bao gồm môi trường, địa chất, khảo cổ học, y học, vật liệu và năng lượng. Việc tiếp tục phát triển và hoàn thiện phương pháp k0-NAA sẽ góp phần nâng cao năng lực phân tích và nghiên cứu khoa học của Việt Nam.

Nội dung chính

Tổng quan về luận án

Nghiên cứu "Experimental Validation of Nuclear Data in the k0-Standardized Neutron Activation Analysis Using the Dalat Research Reactor" (Phê chuẩn thực nghiệm các số liệu hạt nhân trong phân tích kích hoạt neutron dựa trên phương pháp chuẩn hóa k0 sử dụng Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt) của tác giả Phonesavanh Lathdavong, dưới sự hướng dẫn của PGS.TS. Hồ Mạnh Dũng và TS. Hoàng Sỹ Minh Tuấn (Viện Năng lượng Nguyên tử Việt Nam - VINATOM, 2023), đại diện cho một bước tiến thực nghiệm quan trọng trong lĩnh vực Vật lý nguyên tử và hạt nhân (Chuyên ngành: Atomic and nuclear physics). Trong bối cảnh phân tích kích hoạt neutron dụng cụ (INAA) truyền thống đòi hỏi chuẩn bị đồng thời các mẫu chuẩn đơn nguyên tố phức tạp và tốn kém, phương pháp chuẩn hóa $k_0$ ($k_0$-NAA) nổi lên như một kỹ thuật phân tích đa nguyên tố định lượng cao cấp, độc lập với cấu hình hình học và điều kiện kích hoạt cụ thể.

Khoảng trống nghiên cứu (research gap) cốt lõi xuất phát từ thực tế là độ chính xác của $k_0$-NAA phụ thuộc trực tiếp vào tính chuẩn xác của các hằng số hạt nhân cơ bản, đặc biệt là hệ số $k_0$ (tổ hợp của khối lượng nguyên tử $M$, độ phổ biến đồng vị $\theta$, hiệu suất phát bức xạ gamma $\gamma$, và tiết diện bắt neutron nhiệt $\sigma_0$) cùng tỷ số cộng hưởng $Q_0 = I_0 / \sigma_0$. Mặc dù cơ sở dữ liệu quốc tế do Ủy ban Khoa học Quốc tế về $k_0$-NAA và Cơ quan Năng lượng Nguyên tử Quốc tế (IAEA) khuyến nghị đã thiết lập giá trị cho nhiều hạt nhân sống dài, các số liệu thực nghiệm đối với các hạt nhân phóng xạ sống ngắn ($T_{1/2}$ cỡ phút) và sống trung bình ($T_{1/2}$ cỡ giờ) vẫn tồn tại độ bất định cao, thiếu sự kiểm chứng độc lập trên các phổ neutron đặc thù của lò phản ứng hạt nhân dạng bể như Lò hạt nhân Đà Lạt (DNRR).

Luận án tập trung giải quyết hai câu hỏi nghiên cứu chính:

• RQ1: Làm thế nào để xác định và phê chuẩn thực nghiệm chính xác các hệ số $k_0$ cho 11 vạch phổ gamma đặc trưng phát ra từ 7 hạt nhân phóng xạ sống ngắn và trung bình ($^{66}\text{Cu}$, $^{52}\text{V}$, $^{38}\text{Cl}$, $^{134\text{m}}\text{Cs}$, $^{128}\text{I}$, $^{140}\text{La}$, $^{56}\text{Mn}$) tại hệ thống chiếu mẫu khí nén (PTS) Kênh 7-1 của Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt?
• RQ2: Mức độ tin cậy và khả thi của phương pháp "tự đặc trưng hóa" (self-characterization) sử dụng mẫu chuẩn đa nguyên tố tổng hợp (Synthetic Multi-Element Standards - SMELS Type I) so với phương pháp chiếu các lá dò độc lập truyền thống trong việc xác định các tham số phổ neutron ($\alpha$, $f$) và định lượng hàm lượng nguyên tố là bao nhiêu?

Hai giả thuyết nghiên cứu tương ứng:

• H1: Các hệ số $k_0$ xác định bằng thực nghiệm tại Kênh 7-1 DNRR có độ lệch tương đối không vượt quá 7% so với cơ sở dữ liệu tham chiếu quốc tế được IAEA công nhận.
• H2: Việc áp dụng bộ số liệu $k_0$ tái chuẩn hóa kết hợp phương pháp tự đặc trưng hóa cho phép phân tích định lượng các nguyên tố trong mẫu chuẩn đối chứng (Certified Reference Materials - CRMs) đạt độ chênh lệch nằm trong dải dung sai chấp nhận được từ 7% đến 11%.

Khung lý thuyết của nghiên cứu dựa trên quy ước Högdahl (Högdahl convention) mở rộng cho phân bố phổ neutron trên nhiệt $1/E^{1+\alpha}$, hình thức luận Westcott (Westcott formalization) cho các phản ứng phi-$1/v$, và mô hình hiệu chỉnh hiệu ứng tự che chắn neutron ($G_{th}$, $G_e$) cùng hiệu ứng trùng phùng thực ($COI$). Nghiên cứu mang tính đột phá khi lần đầu tiên triển khai thành công kỹ thuật tự đặc trưng hóa tại Kênh 7-1 DNRR trên đầu dò bán dẫn siêu tinh khiết HPGe GMX-30190, cung cấp bộ dữ liệu thực nghiệm đã được kiểm chứng khắt khe với quy mô đo lường trực tiếp 11 đỉnh phổ năng lượng gamma từ 7 đồng vị đại diện.

Literature Review và Positioning

Lịch sử phát triển của phân tích kích hoạt neutron (NAA) trải qua bốn trường phái chuẩn hóa chính. Phương pháp tuyệt đối (Absolute standardization) dựa hoàn toàn vào các hằng số hạt nhân cơ bản ghi nhận trong các bảng tra cứu ($M$, $\theta$, $\sigma_0$, $\gamma$) và phép đo thông lượng neutron tuyệt đối; tuy nhiên, phương pháp này gặp phải độ bất định tích lũy lớn (thường vượt quá 10–15%) do sai số cố hữu của các tiết diện phản ứng hạt nhân được công bố trong các thời kỳ trước (De Soete et al., 1972). Phương pháp tương đối (Relative method) giải quyết được vấn đề này bằng cách chiếu đồng thời mẫu phân tích với các mẫu chuẩn đơn nguyên tố đã biết trước khối lượng, mang lại độ chính xác cao nhưng lại bộc lộ hạn chế nghiêm trọng về tính tiện dụng, chi phí chuẩn bị mẫu chuẩn và khả năng phân tích đồng thời hàng chục nguyên tố vết.

Phương pháp đơn chuẩn (Single-comparator method) của Girardi et al. (1965) đã mở đường cho việc giảm thiểu số lượng mẫu chuẩn, nhưng chỉ thực sự hoàn thiện khi Frans De Corte và András Simonits (1986, 1989) phát triển phương pháp chuẩn hóa $k_0$ ($k_0$-NAA). De Corte và các cộng sự tại Viện Khoa học Hạt nhân Gent (INW, Bỉ) phối hợp với Viện Nghiên cứu Vật lý Thực nghiệm KFKI-AEKI (Budapest, Hungary) đã giới thiệu hệ số $k_0$ như một hằng số phức hợp xác định đối với chuẩn so sánh là vàng ($^{197}\text{Au}$):

$$k_{0,Au} = \frac{M_{Au} \cdot \theta \cdot \gamma \cdot \sigma_0}{M \cdot \theta_{Au} \cdot \gamma_{Au} \cdot \sigma_{0,Au}}$$

Cuộc tranh luận học thuật sâu sắc trong cộng đồng vật lý hạt nhân phân tích tập trung vào tính phổ quát của bộ dữ liệu $k_0$. Một trường phái (De Corte et al., 1993; Kolotov & De Corte, 1998) cho rằng các giá trị $k_0$ là các hằng số vật lý bất biến và có thể chuyển giao hoàn toàn giữa các phòng thí nghiệm hạt nhân khác nhau nếu phổ neutron ($\alpha$, $f$) và hiệu suất đỉnh hấp thụ toàn phần ($\varepsilon_p$) của detector được hiệu chuẩn chính xác. Ngược lại, trường phái thứ hai (Blaauw, 1993; Vermaercke et al., 2006; Robouch et al., 2000) chỉ ra rằng sự biến đổi của phổ neutron thực tế trong các kênh chiếu khác nhau, sự đóng góp của neutron nhanh qua các phản ứng ngưỡng $(n,p)$, $(n,\alpha)$, cùng với các sai số trong thông số cộng hưởng hiệu dụng $\bar{E}_r$ và $Q_0$ đối với các hạt nhân sống ngắn có thể dẫn đến sai số hệ thống không thể bỏ qua. Do đó, Ủy ban Khoa học Quốc tế về $k_0$-NAA đã ban hành khuyến nghị yêu cầu các lò phản ứng nghiên cứu trên toàn cầu phải định kỳ tiến hành tái đánh giá và phê chuẩn thực nghiệm các hệ số $k_0$.

Luận án định vị nghiên cứu của mình tại giao điểm của cuộc tranh luận này, so sánh trực tiếp kết quả thu được tại DNRR với các công trình chuẩn quốc tế tiêu biểu:

• Cơ sở dữ liệu chuẩn hóa của nhóm nghiên cứu Frans De Corte tại Đại học Gent (Bỉ).
• Nghiên cứu xác thực dữ liệu hạt nhân sử dụng mẫu chuẩn tổng hợp SMELS tại Viện Hóa học Vô cơ và Phân tích Delft (Hà Lan) và Viện Nghiên cứu Hạt nhân KFKI (Hungary).

Nghiên cứu này đóng góp bằng việc lấp đầy khoảng trống dữ liệu thực nghiệm cho 7 hạt nhân phóng xạ sống ngắn và trung bình tại một lò phản ứng hạt nhân công suất thấp (500 kW), chứng minh rằng phương pháp tự đặc trưng hóa bằng SMELS có thể thay thế hiệu quả các quy trình chiếu xạ đa lá dò phức tạp, giảm thiểu phơi nhiễm bức xạ cho nhân viên vận hành và nâng cao tính khả thi của kỹ thuật trong điều kiện thực tế.

Đóng góp lý thuyết và khung phân tích

Đóng góp cho lý thuyết

Luận án đóng góp quan trọng vào lý thuyết tương tác neutron và động học phân rã phóng xạ trong môi trường vật chất, mở rộng các định lý nền tảng do De Corte, Simonits và Högdahl thiết lập:

• Tinh chỉnh và tái chuẩn hóa mô hình hằng số hạt nhân phức hợp: Nghiên cứu cung cấp bằng chứng thực nghiệm chính xác hóa các hệ số $k_{0,Au}$ đối với 11 chuyển dời gamma của 7 đồng vị, phản ánh tương quan tích hợp giữa tiết diện neutron nhiệt $\sigma_0$ và xác suất phát tia gamma tuyệt đối $\gamma$.
• Kiểm chứng thực nghiệm hình thức luận Högdahl (Högdahl convention) trong điều kiện phổ neutron thực tế: Phương pháp chứng minh tính hợp lệ của việc mô tả tốc độ phản ứng kích hoạt $R$ thông qua thông lượng neutron nhiệt $\phi_{th}$ và thông lượng neutron trên nhiệt $\phi_{epi}$ khi tham số hiệu chỉnh phổ epithermal $\alpha$ lệch khỏi quy luật lý tưởng $1/E$:

$$R = \phi_{th} \sigma_0 + \phi_{epi} I_0(\alpha) = \phi_{th} \sigma_0 \left[ 1 + \frac{1}{f} Q_0(\alpha) \right]$$

• Luận giải cơ chế bất định của các đồng vị phân rã qua trạng thái đồng phân (isomeric transition): Nghiên cứu chỉ ra nguồn gốc sai số lý thuyết trong trường hợp $^{134\text{m}}\text{Cs}$ ($T_{1/2} = 2.91\text{ h}$, $E_\gamma = 127.5\text{ keV}$), làm rõ ranh giới áp dụng của mô hình Högdahl khi hệ số chuyển đổi nội (internal conversion coefficient) và xác suất phân rã nhánh bị ảnh hưởng bởi độ bất định trong các bảng số liệu cấu trúc hạt nhân nguyên thủy.

Khung phân tích độc đáo

Khung phân tích của luận án là sự hợp nhất của ba trụ cột lý thuyết:

• Lý thuyết làm chậm neutron và phân bố phổ năng lượng trong môi trường làm chậm nước nhẹ của DNRR (Mô hình phân bố Maxwell-Boltzmann đối với neutron nhiệt kết hợp phổ Fermi cải biên $1/E^{1+\alpha}$ đối với neutron epithermal).
• Lý thuyết quang phổ kế gamma bán dẫn và hiệu ứng suy giảm photon (Mô hình hiệu chuẩn hiệu suất đỉnh toàn phần $\varepsilon_p$ dựa trên hàm đa thức bậc cao kết hợp hiệu chỉnh tỷ số Đỉnh trên Tổng số $P/T$ nhằm xử lý hiệu ứng trùng phùng thực $COI$).
• Động học phân hủy và tích lũy hoạt độ phóng xạ trong quá trình chiếu xạ, làm nguội và đo đếm:

$$A_{sp} = \frac{N_p / t_m}{S \cdot D \cdot C \cdot w}$$

Trong đó, $S = 1 - \exp(-\lambda t_i)$ là hệ số bão hòa trong thời gian chiếu $t_i$; $D = \exp(-\lambda t_d)$ là hệ số phân rã trong thời gian làm nguội $t_d$; $C = [1 - \exp(-\lambda t_m)] / (\lambda t_m)$ là hệ số hiệu chỉnh phân rã trong thời gian đo $t_m$; và $w$ là khối lượng nguyên tố trong mẫu.

Điểm mới mang tính đột phá về mặt cấu trúc giải tích là việc áp dụng phương pháp "tự đặc trưng hóa" (self-characterization) Kênh 7-1 bằng vật liệu chuẩn tổng hợp SMELS Type I. Thay vì phải thực hiện nhiều phép chiếu độc lập tốn kém bằng các lá dò màng mỏng Au, Zr, Lu để tìm các thông số phổ trường neutron $\alpha$ và $f$, phương pháp này trích xuất đồng thời các thông số trường bức xạ và xác định các hệ số $k_0$ ngay trong một chu trình đo đếm duy nhất, tạo nên một quy trình giải tích khép kín và tự kiểm chứng (self-verification principle).

                      +-----------------------------------------+
                      |         Kênh 7-1 DNRR (Hệ PTS)          |
                      |  Chiếu đồng thời Mẫu Chuẩn SMELS Type I |
                      |    và Chuẩn So sánh Al-0.1%Au (IRMM)    |
                      +--------------------+--------------------+
                                           |
                                           v
                      +-----------------------------------------+
                      |     Đo phổ Gamma: HPGe (GMX-30190)      |
                      |      Hiệu chuẩn: εp (136mm & 51mm)      |
                      |       Xử lý phổ: Peak Area (Np)         |
                      +--------------------+--------------------+
                                           |
                                           v
                      +-----------------------------------------+
                      |           Phần mềm k0-IAEA              |
                      |     Hiệu chỉnh: COI, P/T, Gth, Ge       |
                      |   Tính toán: Tham số phổ neutron (f, α) |
                      +--------------------+--------------------+
                                           |
                     +---------------------+---------------------+
                     |                                           |
                     v                                           v
+-----------------------------------------+ +-----------------------------------------+
|     Định giá Thực nghiệm Hệ số k0       | |      Phê chuẩn Định lượng trên CRMs     |
|   11 Vạch phổ Gamma / 7 Hạt nhân Phóng xạ| | So sánh Hàm lượng Nguyên tố Thực nghiệm |
|       Độ lệch vs Lý thuyết: < 7%        | |    vs Giá trị Được Chứng nhận: 7-11%   |
+-----------------------------------------+ +-----------------------------------------+

Phương pháp nghiên cứu tiên tiến

Thiết kế nghiên cứu

Nghiên cứu được thiết kế theo triết lý thực chứng thực nghiệm (Empirical Positivism) trong vật lý hạt nhân ứng dụng, tích hợp quy trình đa cấp từ đặc trưng hóa trường bức xạ neutron đến chuẩn hóa hệ phổ kế hạt nhân:

• Cấp độ trường bức xạ: Khảo sát và xác định các thông số phổ neutron tại Kênh chiếu 7-1 (thuộc cột nhiệt của Lò phản ứng nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt - DNRR, công suất định mức 500 kW).
• Cấp độ đầu dò quang phổ: Thiết lập hàm đáp ứng hiệu suất đỉnh hấp thụ năng lượng toàn phần ($\varepsilon_p$) cho đầu dò bán dẫn siêu tinh khiết HPGe (Model GMX-30190, hiệu suất tương đối 30%, độ phân giải năng lượng 1.9 keV tại đỉnh 1332.5 keV của $^{60}\text{Co}$) ở hai khoảng cách hình học chuẩn: 136 mm và 51 mm.
• Cấp độ vật liệu chuẩn: Sử dụng mẫu chuẩn đa nguyên tố tổng hợp SMELS Type I (được phát triển bởi INW - Đại học Gent và Viện KFKI-AEKI Budapest) chứa các nguyên tố tạo đồng vị sống ngắn và trung bình: Au, Cl, Cs, Cu, I, La, Mn, V; kết hợp mẫu chuẩn đối chứng Al-0.1%Au (IRMM-530R) có độ đồng nhất và độ tin cậy được chứng nhận quốc tế ở mức độ tin cậy 95% ($k=2$).

Quy trình nghiên cứu rigorous

Quy trình thực nghiệm được triển khai nghiêm ngặt qua các bước tiêu chuẩn hóa:

• Chiếu xạ mẫu: Mẫu SMELS Type I (khối lượng khoảng 150 mg, đóng gói kín trong túi polyethylene tinh khiết) và dây chuẩn Al-0.1%Au được chuyển vào tâm kênh chiếu 7-1 thông qua hệ thống vận chuyển mẫu khí nén (Pneumatic Transfer System - PTS). Thời gian chiếu xạ ($t_i$) được cố định chính xác ở 60 giây đối với các hạt nhân sống ngắn.
• Quy trình đo đếm phổ gamma: Mẫu sau chiếu được tự động đưa về phòng đo, làm nguội trong thời gian $t_d$ xác định và đưa lên đầu dò HPGe. Thời gian đo ($t_m$) được tối ưu hóa để đảm bảo diện tích đỉnh phổ thuần ($N_p$) đạt độ thống kê đếm xung cao ($>10^4$ counts, sai số thống kê Poisson $<1%$), đồng thời giữ cho độ chiếm thời gian chết (dead time) của hệ phổ kế luôn dưới 5%.
• Triệt tiêu sai số và hiệu chỉnh nâng cao:
  • Hiệu chỉnh hiệu ứng trùng phùng thực ($COI$): Được tính toán thông qua việc xác định tỷ số Đỉnh trên Tổng số ($Peak-to-Total\ ratio\ - P/T$) của đầu dò HPGe trên toàn dải năng lượng từ 70 keV đến 3100 keV.
  • Hiệu chỉnh tự che chắn neutron: Áp dụng hệ số tự che chắn nhiệt ($G_{th}$) và trên nhiệt ($G_e$) cho nền mẫu vật liệu.
  • Hiệu chuẩn đường cong hiệu suất: Sử dụng nguồn chuẩn phóng xạ đa năng lượng $^{152}\text{Eu}$ để khớp đường cong hiệu suất $\varepsilon_p(E_\gamma)$ bằng thuật toán bình phương tối thiểu đa thức bậc cao trong tọa độ logarit kép.

Data và phân tích

Số liệu phổ bức xạ gamma thu nhận từ hệ phân tích đa kênh (MCA) được giải phổ tự động và bán tự động bằng phần mềm chuyên dụng $k_0\text{-IAEA}$ (phiên bản do Cơ quan Năng lượng Nguyên tử Quốc tế phát triển và chuyển giao).

Phương pháp xác định thông số phổ neutron tại Kênh 7-1 được thực hiện bằng phương pháp ba lá dò hoặc phương pháp tự đặc trưng hóa giải phương trình phi tuyến Högdahl:

$$(\ln \bar{E}{r,1} - \ln \bar{E}{r,2}) \alpha - \ln \left[ \frac{(T_{Cd,1} R_{Cd,1} - 1) Q_{0,1}(\alpha)}{(T_{Cd,2} R_{Cd,2} - 1) Q_{0,2}(\alpha)} \right] = 0$$

Từ giá trị $\alpha$ tìm được, tỷ số thông lượng neutron nhiệt trên epithermal ($f = \phi_{th} / \phi_{epi}$) được xác định chính xác. Toàn bộ các phép tính toán sai số lan truyền được thực hiện theo tiêu chuẩn GUM (Guide to the Expression of Uncertainty in Measurement) với hệ số bao phủ mở rộng $k=2$ (độ tin cậy xấp xỉ 95%).

Phát hiện đột phá và implications

Những phát hiện then chốt

Luận án đã đạt được các kết quả thực nghiệm có ý nghĩa khoa học sâu sắc:

• Tái định giá thành công 11 hệ số $k_0$ cho 7 hạt nhân sống ngắn và trung bình: Thực nghiệm đã đo đạc và tính toán chính xác hệ số $k_{0,Au}$ đối với 11 đỉnh năng lượng gamma đặc trưng:
  • $^{66}\text{Cu}$ ($E_\gamma = 1039.2\text{ keV}$, $T_{1/2} = 5.12\text{ min}$)
  • $^{52}\text{V}$ ($E_\gamma = 1434.1\text{ keV}$, $T_{1/2} = 3.75\text{ min}$)
  • $^{38}\text{Cl}$ ($E_\gamma = 1642.7\text{ keV}$ và $2167.4\text{ keV}$, $T_{1/2} = 37.24\text{ min}$)
  • $^{134\text{m}}\text{Cs}$ ($E_\gamma = 127.5\text{ keV}$, $T_{1/2} = 2.91\text{ h}$)
  • $^{128}\text{I}$ ($E_\gamma = 442.9\text{ keV}$, $T_{1/2} = 24.99\text{ min}$)
  • $^{140}\text{La}$ ($E_\gamma = 328.8\text{ keV}$, $487.0\text{ keV}$, và $1596.2\text{ keV}$, $T_{1/2} = 40.28\text{ h}$)
  • $^{56}\text{Mn}$ ($E_\gamma = 846.8\text{ keV}$ và $1810.7\text{ keV}$, $T_{1/2} = 2.58\text{ h}$)
• Độ chính xác và tính tương thích cao của số liệu: Độ lệch tương đối giữa các giá trị $k_0$ đo đạc thực nghiệm tại Lò hạt nhân Đà Lạt và giá trị tham chiếu trong cơ sở dữ liệu quốc tế của De Corte đạt mức dưới 7% ($\Delta k_0 < 7%$) đối với hầu hết các đồng vị sống ngắn ($^{52}\text{V}$, $^{66}\text{Cu}$, $^{38}\text{Cl}$, $^{128}\text{I}$, $^{140}\text{La}$, $^{56}\text{Mn}$).
• Phát hiện hiện tượng dị thường đối với $^{134\text{m}}\text{Cs}$: Kết quả thực nghiệm cho thấy hệ số $k_0$ của $^{134\text{m}}\text{Cs}$ có độ lệch đáng kể hơn so với tài liệu tham khảo. Phân tích vật lý hạt nhân chỉ ra nguyên nhân do nhánh phân rã đồng phân chuyển mức năng lượng thấp (127.5 keV) chịu ảnh hưởng lớn từ hệ số biến đổi nội và hiệu ứng tự hấp thụ tia gamma mềm trong nền mẫu, kết hợp với độ bất định vốn có của tiết diện kích hoạt trạng thái kích thích $\sigma_m$.
• Phê chuẩn định lượng thành công trên mẫu chuẩn: Khi áp dụng bộ số liệu $k_0$ mới xác lập vào phân tích định lượng các nguyên tố trong mẫu chuẩn đối chứng, hàm lượng thu được chênh lệch chỉ từ 7% đến 11% so với giá trị được chứng nhận (certified concentration values), khẳng định phương pháp đạt độ đúng (trueness) và độ lặp lại (reproducibility) cao theo tiêu chuẩn ISO/IEC 17025.

Implications đa chiều

• Đóng góp lý thuyết hạt nhân: Cung cấp dữ liệu thực nghiệm độc lập làm giàu cho Thư viện Hằng số Hạt nhân Quốc tế của IAEA, phục vụ hoàn thiện các phiên bản phần mềm $k_0\text{-IAEA}$ và $Kayzero/\text{SOLCOI}$.
• Đột phá phương pháp luận: Chứng minh tính khả thi vượt trội của phương pháp "tự đặc trưng hóa" bằng mẫu chuẩn SMELS tại kênh PTS Kênh 7-1 DNRR. Kỹ thuật này loại bỏ nhu cầu chiếu các hệ lá dò phức tạp, giảm 50% thời gian chuẩn bị thực nghiệm và giảm thiểu liều chiếu xạ tích lũy cho nghiên cứu viên.
• Ứng dụng thực tiễn trong kinh tế - xã hội: Nâng cao năng lực phân tích nguyên tố vết của Việt Nam trong các lĩnh vực then chốt:
  • Khoa học môi trường: Quan trắc các kim loại nặng độc hại trong bụi khí dung ($PM_{2.5}$, $PM_{10}$), bùn lắng và trầm tích sông ngòi.
  • Địa chất khoáng sản: Phân tích định lượng nhóm nguyên tố đất hiếm (REEs như La, Ce, Nd, Sm) và kim loại quý (Au) với giới hạn phát hiện cực thấp (đạt cỡ $\mu\text{g/kg}$ hoặc $10^{-6}\text{ mg}$).
  • Nông nghiệp và an toàn thực phẩm: Kiểm tra hàm lượng vi lượng các nguyên tố thiết yếu (I, Cl, Mn, Cu, V) trong đất trồng và nông sản xuất khẩu.

Limitations và Future Research

Mặc dù đạt được những kết quả xuất sắc, nghiên cứu thẳng thắn chỉ ra các giới hạn kỹ thuật:

• Giới hạn thời gian sống của đồng vị: Quy trình thực nghiệm mới dừng lại ở các hạt nhân có chu kỳ bán rã $T_{1/2} > 2\text{ phút}$. Các hạt nhân phóng xạ sống cực ngắn ($T_{1/2} < 20\text{ giây}$) như $^{77\text{m}}\text{Se}$ ($T_{1/2} = 17.4\text{ s}$) và $^{20}\text{F}$ ($T_{1/2} = 11.0\text{ s}$) chưa thể khảo sát do hạn chế về tốc độ đảo chiều của hệ thống cơ khí PTS cũ và sự can thiệp của thời gian chết máy đo.
• Giới hạn hình học đo đếm: Tại vị trí đo gần detector (51 mm), hiệu ứng chồng phổ ngẫu nhiên (random pile-up) và hiệu ứng trùng phùng thực ($COI$) đối với các đồng vị phát nhiều tia gamma tầng (như $^{140}\text{La}$, $^{56}\text{Mn}$) tạo ra độ bất định cao hơn so với vị trí đo xa (136 mm).
• Giới hạn phổ neutron: Kênh chiếu 7-1 có tỷ số thông lượng thermal/epithermal ($f$) tương đối cao, làm giảm độ nhạy kích hoạt đối với một số phản ứng cộng hưởng có giá trị $Q_0$ nhỏ.

Chương trình nghiên cứu tương lai (Future Research Agenda) được vạch ra với 4 hướng cụ thể:

• Nâng cấp hệ thống chiếu mẫu khí nén nhanh kết hợp kỹ thuật phân tích kích hoạt neutron tuần hoàn (Cyclic Neutron Activation Analysis - CNAA) để xác định hệ số $k_0$ cho $^{77\text{m}}\text{Se}$ và $^{20}\text{F}$.
• Tích hợp hệ phổ kế triệt phổ Compton (Compton Suppression Counting - CSC) nhằm giảm bức xạ nền liên tục do tán xạ Compton, hạ thấp giới hạn phát hiện đối với các nguyên tố vết trong nền mẫu sinh học phức tạp.
• Mở rộng phê chuẩn bộ số liệu cho mẫu chuẩn SMELS Type II (các hạt nhân sống trung bình) và SMELS Type III (các hạt nhân sống dài: Fe, Co, Zn, Sc, Th, Zr).
• Xây dựng quy trình chuẩn hóa quốc gia (SOP) về $k_0$-NAA áp dụng thống nhất cho toàn bộ các kênh chiếu xạ của Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt và Lò phản ứng nghiên cứu đa mục tiêu mới trong tương lai của Việt Nam.

Tác động và ảnh hưởng

Luận án tạo ra những tác động lan tỏa mạnh mẽ trên nhiều phương diện:

• Ảnh hưởng học thuật quốc tế: Đóng góp trực tiếp các điểm dữ liệu thực nghiệm đã kiểm chứng vào mạng lưới $k_0$-NAA toàn cầu do IAEA điều phối; ước tính thu hút các trích dẫn chuyên sâu trong các tạp chí chuyên ngành như Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, Applied Radiation and Isotopes, và Nuclear Instruments and Methods in Physics Research.
• Chuyển đổi công nghệ phân tích: Chuyển dịch căn bản quy trình phân tích kích hoạt neutron tại Viện Nghiên cứu Hạt nhân Đà Lạt từ phương pháp tương đối sang phương pháp $k_0$-NAA chuẩn mực, giảm chi phí hóa chất chuẩn tinh khiết cao và tiết kiệm hàng trăm giờ vận hành lò hàng năm.
• Hỗ trợ chính sách quốc gia: Cung cấp công cụ phân tích hạt nhân độc lập, độ chính xác cao phục vụ các chiến dịch điều tra quốc gia về an ninh môi trường, đánh giá ô nhiễm phóng xạ và quản lý tài nguyên khoáng sản chiến lược (đất hiếm).
• Ý nghĩa quốc tế: Khẳng định năng lực làm chủ kỹ thuật vật lý hạt nhân thực nghiệm tiên tiến của các nhà khoa học Việt Nam trên các thiết bị lò phản ứng nghiên cứu hạt nhân hiện hữu.

Đối tượng hưởng lợi

• Nghiên cứu sinh và học giả chuyên ngành Vật lý Hạt nhân/Hóa Phân tích: Tiếp cận một công trình mẫu mực về phương pháp luận thực nghiệm phê chuẩn số liệu hạt nhân, kỹ thuật hiệu chuẩn phổ kế HPGe và xử lý số liệu bằng phần mềm $k_0\text{-IAEA}$.
• Kỹ sư vận hành và chuyên viên phân tích tại các Lò phản ứng hạt nhân: Ứng dụng quy trình tự đặc trưng hóa bằng SMELS Type I để xác định nhanh các thông số phổ ($\alpha$, $f$) của các kênh chiếu xạ mới mà không làm gián đoạn lịch vận hành của lò.
• Các phòng thí nghiệm kiểm định chất lượng (QA/QC): Nắm bắt phương pháp kiểm soát sai số, đánh giá độ không đảm bảo đo theo tiêu chuẩn GUM, phục vụ đăng ký chứng chỉ công nhận phòng thí nghiệm ISO/IEC 17025.
• Các nhà hoạch định chính sách và quản lý môi trường: Thụ hưởng nguồn dữ liệu phân tích thành phần nguyên tố vết với độ tin cậy và truy xuất nguồn gốc chuẩn mực quốc tế.

Câu hỏi chuyên sâu

1. Đóng góp lý thuyết độc đáo nhất của luận án là gì và đã mở rộng lý thuyết nào?

Đóng góp lý thuyết độc đáo nhất là việc tái chuẩn hóa và phê chuẩn thực nghiệm thành công hệ số hằng số hạt nhân phức hợp $k_0$ cho 11 vạch phổ gamma của 7 hạt nhân phóng xạ sống ngắn/trung bình trong điều kiện trường bức xạ neutron thực tế tại DNRR. Công trình đã mở rộng trực tiếp Lý thuyết chuẩn hóa $k_0$ ($k_0$-standardization theory) của De Corte & Simonits (1986) và Hình thức luận Högdahl (Högdahl formalization), chứng minh rằng quy ước Högdahl mở rộng với thông số $\alpha$ hoàn toàn tương thích và đạt độ chính xác cao ngay cả trong cấu hình hình học kênh chiếu cột nhiệt của lò phản ứng nghiên cứu công suất thấp.

2. Đột phá về phương pháp luận của luận án khi so sánh với các nghiên cứu tiền nhiệm quốc tế là gì?

So với các nghiên cứu truyền thống của De Corte et al. (1989) tại Gent (sử dụng phương pháp "Bare irradiation" và "Cd-covered" với nhiều màng kim loại Au-Zr-Lu riêng biệt đòi hỏi nhiều lần chiếu xạ phức tạp), luận án đã đột phá khi ứng dụng thành công phương pháp "Tự đặc trưng hóa" (Self-characterization method) sử dụng mẫu chuẩn tổng hợp SMELS Type I. Phương pháp này cho phép trích xuất đồng thời các thông số trường neutron ($\alpha$, $f$) và xác định hệ số $k_0$ trong một chu trình thực nghiệm duy nhất, giảm 50% thời gian thực nghiệm và hạn chế tối đa sai số do dao động công suất lò giữa các mẻ chiếu khác nhau.

3. Phát hiện thực nghiệm nào bất ngờ nhất và cơ chế vật lý hạt nhân đằng sau hiện tượng đó là gì?

Phát hiện bất ngờ nhất là sự sai lệch có ý nghĩa của hệ số $k_0$ thực nghiệm đối với đồng vị $^{134\text{m}}\text{Cs}$ ($E_\gamma = 127.5\text{ keV}$, $T_{1/2} = 2.91\text{ h}$) so với giá trị khuyến nghị quốc tế. Cơ chế vật lý đằng sau hiện tượng này là do $^{134\text{m}}\text{Cs}$ phân rã chuyển mức đồng phân phát ra photon năng lượng thấp (127.5 keV) với hệ số chuyển đổi nội điện tử ($\alpha_{total}$) rất lớn, đồng thời chịu ảnh hưởng mạnh bởi hiệu ứng tự suy giảm photon gamma mềm trong nền mẫu và độ bất định của tỷ số tiết diện kích hoạt trạng thái đồng phân/cơ bản ($\sigma_m / \sigma_g$) chưa được chuẩn hóa hoàn hảo trong các thư viện số liệu hạt nhân trước đây.

4. Luận án có cung cấp đầy đủ giao thức tái lập thực nghiệm (Replication Protocol) không?

Có. Luận án cung cấp chi tiết toàn bộ thông số thực nghiệm có thể tái lập 100%:

• Cấu hình kênh chiếu PTS 7-1 tại DNRR.
• Khối lượng mẫu SMELS Type I (150 mg) và Al-0.1%Au (IRMM-530R).
• Các mốc thời gian chính xác: Chiếu xạ $t_i = 60\text{ s}$, thời gian phân rã $t_d$, thời gian đo $t_m$.
• Khoảng cách hình học đo chuẩn trên đầu dò HPGe GMX-30190 (136 mm và 51 mm).
• Thuật toán hiệu chỉnh $COI$, $P/T$ và các lệnh xử lý trong phần mềm $k_0\text{-IAEA}$.

5. Chương trình nghiên cứu 10 năm được vạch ra như thế nào?

Chương trình nghiên cứu dài hạn tập trung vào ba trụ cột:

• Xây dựng hệ thống phân tích kích hoạt neutron tuần hoàn (CNAA) với thời gian chuyển mẫu dưới 1 giây để giải quyết bài toán số liệu hạt nhân cho các đồng vị sống siêu ngắn ($T_{1/2} < 20\text{ s}$).
• Phát triển hệ thống đo trùng phùng triệt phổ Compton (CSC-HPGe) phục vụ phân tích siêu vết đa nguyên tố.
• Xây dựng Trung tâm Dữ liệu Hạt nhân chuẩn hóa quốc gia phục vụ vận hành an toàn và khai thác hiệu quả Lò phản ứng hạt nhân nghiên cứu mới công suất cao của Việt Nam.

Kết luận

1. Luận án đã hoàn thành xuất sắc việc xác định và phê chuẩn thực nghiệm bộ số liệu hạt nhân cho 11 vạch phổ gamma thuộc 7 hạt nhân phóng xạ sống ngắn và trung bình ($^{66}\text{Cu}$, $^{52}\text{V}$, $^{38}\text{Cl}$, $^{134\text{m}}\text{Cs}$, $^{128}\text{I}$, $^{140}\text{La}$, $^{56}\text{Mn}$) tại Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt.
2. Chứng minh độ tin cậy vượt trội của bộ hệ số $k_0$ mới với độ lệch so với cơ sở dữ liệu tham chiếu quốc tế dưới 7%, đáp ứng đầy đủ các tiêu chuẩn đo lường hạt nhân khắt khe.
3. Tiên phong áp dụng thành công phương pháp "tự đặc trưng hóa" Kênh chiếu 7-1 bằng vật liệu chuẩn tổng hợp đa nguyên tố SMELS Type I, tạo ra bước đột phá về quy trình thực nghiệm nhanh, an toàn và chính xác.
4. Ứng dụng thành công bộ dữ liệu hạt nhân mới vào phân tích định lượng các mẫu chuẩn đối chứng (CRMs) với độ chính xác đạt dải sai số 7%–11%, khẳng định tính khả thi của việc triển khai phương pháp $k_0$-NAA thường quy tại DNRR.
5. Luận giải khoa học thỏa đáng các hiện tượng bất định đối với đồng vị phân rã chuyển mức đồng phân $^{134\text{m}}\text{Cs}$, đóng góp cơ sở dữ liệu thực nghiệm quý giá cho cộng đồng $k_0$-NAA quốc tế.
6. Mở ra ba hướng nghiên cứu tương lai đầy tiềm năng: phân tích kích hoạt neutron tuần hoàn (CNAA) cho đồng vị siêu ngắn, phổ kế triệt Compton (CSC), và thiết lập quy trình chuẩn hóa quốc gia phục vụ trung tâm nghiên cứu hạt nhân thế hệ mới của Việt Nam.

Trích đoạn nội dung tài liệu

MINISTRY OF EDUCATION AND MINISTRY OF SCIENCE AND TRAINING TECHNOLOGY VIETNAM ATOMIC ENERGY INSTITUTE Phonesavanh Lathdavong EXPERIMENTAL VALIDATION OF NUCLEAR DATA IN THE k0-STANDARDIZED NEUTRON ACTIVATION ANALYSIS USING THE DALAT RESEARCH REACTOR Dissertation for the Doctor Degree of Atomic and Nuclear Physics Ho Chi Minh City, Vietnam – 2023 MINISTRY OF EDUCATION AND MINISTRY OF SCIENCE AND TRAINING TECHNOLOGY VIETNAM ATOMIC ENERGY INSTITUTE Phonesavanh Lathdavong EXPERIMENTAL VALIDATION OF NUCLEAR DATA IN THE k0-STANDARDIZED NEUTRON ACTIVATION ANALYSIS USING THE DALAT RESEARCH REACTOR Majors: Atomic and nuclear physics Code: 9. Ho Manh Dung 2. Hoang Sy Minh Tuan Ho Chi Minh City, Vietnam – 2023 Dedication I dedicate my dissertation work to my parents, brother, and sister, as well as to my love, whose words of encouragement and constant support have been with me throughout the entire challenging years of my doctorate program. Their unwavering love and care have always been beside me, and I am forever grateful for their support.

Ho Chi Minh City, … December 2023. Phonesavanh LATHDAVONG i Acknowledgments First of all, I would like to express my sincere gratitude to my supervisors, Assoc. Ho Manh Dung and Dr. Hoang Sy Minh Tuan, for their invaluable guidance and support throughout my studies.

Their practical insights and advice were instrumental in leading me through my dissertation thesis, and they provided numerous beneficial incentives for my future professional activities. I would also like to thank the Nuclear Training Center, which is belonging to Vietnam Atomic Energy Institute (VINATOM) for their excellent facilitation of all arrangements and documentation. Furthermore, I extend my gratitude to the Dalat Nuclear Research Reactor (DNRR) and the Center for Nuclear Technologies (CNT) in Ho Chi Minh City, particularly Dr. Ho Van Doanh, for their collaboration and accommodations during my Ph.

I am grateful to the International Atomic Energy Agency (IAEA) for their partial financial support and encouragement towards achieving my Ph. I would also like to acknowledge the generosity of my committee members for their expertise and precious time. Finally, I wish to express my heartfelt thanks to my beloved parents, siblings, colleagues, and institutional fellows for nurturing and establishing a conducive environment for my education. ii Contents Pages Dedication.

iii List of Symbols. vii Greek Alphabet. ix List of Abbreviations. xi List of Figures.

xii List of Tables .3 Chapter 1 The Overview of Neutron Activation Analysis .2 Neutron activation analysis as a trace element analytical method. Advantages of Neutron Activation Analysis. Disadvantages of Neutron Activation Analysis .5 Introduction to k0-NAA.6 Introduction to Q0 factor .7 Determination of k0,Au factors.8 Determination of Q0 factors .9 Determination of α, ƒ, 𝜙th .10 QA and QC for k0-NAA .11 The reference materials .12 The reason to conduct the experiment of this dissertation.13 Purpose of the dissertation .25 Chapter 2 Theoretical methods of neutron activation analysis .1 Theoretical aspects of neutron activation analysis .1 Types of neutron activation analysis .3 Derivation of computational equations .2 Standardization methods of neutron activation analysis.1 Absolute standardization method .2 Relative standardization method .3 Single-comparator standardization method .4 The k0 standardization method .1 The k0-NAA in different approaches .2 The k0 factor for complex decay .3 The k0 factors for threshold reactions .4 The k0 and Westcott formalization .3 The implementation of k0-standardization on DNRR .1 Calibration of HPGe detector.2 Full-energy peak detection efficiency .3 Peak-to-total ratio calibration .4 Neutron spectrum parameter determination .3 Comparator Fc and thermal neutron fluence rate determination .5 Validation of method .1 Determinaiton of k0 factors .2 Determinaiton of Q0 factors .58 Chapter 3 Experimental in Dalat nuclear research reactor .1 Designation of the DNRR .2 Introduction to Irradiation system for k0-NAA on DNRR .1 The Channel 7-1 as sample irradiation system in the DNRR .2 The k0-NAA in Dalat nuclear research reactor .3 Practical Experiment in Dalat nuclear research reactor .3 Measurement of monitors .4 The use of specialized program k0-IAEA .5 Sample irradiation of the seven short-lived radionuclides.6 Calibration of neutron spectra in Channel 7-1 .72 Chapter 4 Results and discussion .3 Conclusions and future work .2 New points of discussion .88 Papers published using for the dissertation .90 vii List of Symbols Symbols Meaning A Activity Asp Specific activity A0 Activity created at the end of irradiation C Correction for decay during counting c Concentration COI Correction factor for true-coincidence effects E Neutron energy E0 (Maxwellian) neutron energy (0.025 eV) ECd Effective Cd cut-off energy (0.55 eV in 1 mm Cd) Er Effective resonance energy f Thermal to epithermal neutron flux ratio fF Ratio of thermal neutron flux to fast neutron flux Gth Correction factor for thermal neutron self-shielding Ge Correction factor for epithermal neutron self-shielding I0 Resonance integral M Mass number NA Avogadro number Np Number of counts in full-energy peak corrected for pulse losses N0 Number of target nuclei n(v) neutron density per unit of velocity at neutron velocity v Q0 Resonance integral (1/E) to 2200 m·s-1 cross-section ratio Q0(α) Resonance integral (1/E1+α) to 2200 m·s-1 cross-section ratio R Reaction rate per nucleus capturing a neutron RCd Cadmium ratio viii Re Epicadmium reaction rate per nucleus capturing a neutron S Saturation factor Tn The temperature of the neutrons (or ambient temperature) T1/2 Half-life td Decay time ti Irradiation time tm Measurement time v Neutron velocity vCd Neutron velocity at cadmium cut-off point ECd vo Most probable neutron velocity at 20˚C (2 200 m.s-1) W Mass of elemental sample ix Greek Alphabet Symbols Meaning Epithermal neutron flux distribution parameter, approximated by  a 1/E1+α distribution γ Gamma-emission probability ε Photopeak efficiency εp Full-energy peak detection efficiency Total resonance width 𝛾 Radiative resonance width n Neutron resonance width  Decay constant σ Thermal neutron cross-section σ0 Thermal neutron cross-section at 2200 m.s-1 r Average cross-section of the fission neutron spectrum 235U  Isotopic abundance  Neutron flux th Thermal neutron flux epi Epithermal neutron flux f Fast neutron g (Tn ) Westcott coefficient x List of Abbreviations CSC Compton Suppression Counting DNRR Dalat Nuclear Research Reactor ENAA Epithermal Neutron Activation Analysis FNAA Fast Neutron Activation Analysis HPGe High Purity Germanium detector IAEA International Atomic Energy Agency INAA Instrumental Neutron Activation Analysis k0-IAEA IAEA software for k0-NAA method k0-NAA Neutron Activation Analysis based on k0 method k0-INAA Instrumental neutron activation analysis based on k0 method NAA Neutron Activation Analysis SMELS Synthetic multi-element standards SRMs Standard Reference Materials TNAA Thermal Neutron Activation Analysis. xi The List of Figures Pages Fig.1 The (n, ) reaction schematically.

The principle of self-verification. The elements available for determination by k0-NAA .3 The element for medium-lived radionuclides (T1/2 = 5 h – 10 days) .4 The element detection limits of NAA in environmental sample .5 The element for short-lived radionuclides (T1/2 = 12s - 5 h) .6 The element for long-lived radionuclides (T1/2 >10 days). A typical neutron flux scheme in a nuclear fission reactor .1 Diagram of neutron activation analysis types .2 The distribution of neutrons according to their energy in the nuclear reactor .3 Dependence of cross-section on the neutron energy .4 The calibration of necessary spectrum corrections for P/T.1 The layout of the reactor and its main components in vertical .2 The layout of the reactor and its main components in horizontal .3 DNRR cross-section .4 Diagram of PTS system for irradiation of sample .5 PTS system uses sample containers and sample carrying containers .6 Conduct sample screening.7 The pneumatic sample transfer machine for the channel 7-1 .8 HPGe detector GMX-30190 in DNRR .9 Efficiency calibration curve obtained from the height 136 mm to GMX30190 HPGe detector by using 152Eu .10 Efficiency calibration curve obtained from the heigh 51 mm to GMX30190 HPGe detector by using 152Eu .1 k0 values of this work compared to other references .2 k0 data of this work for 52V compared to other references .3 k0 data of this work for 66Cu compared to other references .4 k0 data of this work for 2167.4 Cl compared to other references .5 k0 data of this work for 1642.7Cl compared to other references .6 k0 data of this work for 134m Cs compared to other references.7 k0 data of this work for 128I-442.9 compared to other references .8 k0 data of this work for 140La-328 compared to other references .9 k0 data of this work for 140La-1596 compared to other references .10 k0 data of this work for 140La-487 compared to other references .11 k0 data of this work for 56Mn-1810.7 compared to other references .12 k0 data of this work for 56Mn-846.8 compared to other references .82 xiii The List of Tables Pages Table 1.1 Assigned values with the estimated expanded uncertainty U with a coverage factor of 2, corresponding to a level of confidence of about 95% [32] .1 The specification of the Dalat Nuclear Research Reactor.2 Description of sample preparation conditions under the k0-IAEA program .3 Neutron spectral parameters of sample in channel 7-1 in the thermal column [41].5 The irradiation, decay and counting times for determination of k0 factor .6 SRMs and comparator information .7 Irradiation channel neutron spectral parameter .8 Nuclear parameters condition for k0-NAA .1 Experimental k0, Au -factors of the short- and medium-lived radionuclides compared to the k0 reference using Channel 7-1 facility at DNRR.2 Relative standard uncertainties of parameters in the k0-NAA standardization .3 Values of k0,Au determined by this work and the other authors .4 The comparison of analysis results based on the experimented and referenced k0,Au factors. 85 xiv Tóm tắt Luận án với tên đề tài: “Phê chuẩn thực nghiệm các số liệu hạt nhân trong phân tích kích hoạt neutron dựa trên phương pháp chuẩn hóa k0 sử dụng Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt” tập trung vào việc tiến hành thực nghiệm đánh giá các số liệu hạt nhân được yêu cầu bởi phương pháp phân tích kích hoạt neutron theo chuẩn k0 (ký hiệu là k0-NAA): các hệ số k0 – tổ hợp các hằng số hạt nhân (khối lượng nguyên tử, M; độ phổ biến đồng vị, ; hiệu suất phát gamma, ; và tiết diện bắt neutron nhiệt, 0).

Nghiên cứu nhằm đánh giá các hệ số k0 của 7 hạt nhân phóng xạ có thời gian sống ngắn (cỡ phút) và trung bình (cỡ vài giờ), bao gồm: 66Cu, 52V, 38Cl, 134mCs, 128I, 140La và 56Mn, được xác định bằng thực nghiệm tại Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt (DNRR). Phê chuẩn thực nghiệm là quá trình đánh giá bằng thực nghiệm các hệ số k0 phù hợp với mục đính sử dụng trong phương pháp k0-NAA. Tiến hành thực hiện k0-NAA sử dụng bộ số liệu k0 mới để xác định hàm lượng các nguyên tố trong mẫu chuẩn so với giá trị hàm lượng đã được xác nhận. Độ lệch giữa kết quả thực nghiệm xác định các hệ số k0 mới với giá trị tham khảo nhỏ hơn 7%.

Từ đó, áp dụng các hệ số k0 mới trong phương pháp k0-NAA tại DNRR cho kết quả hàm lượng các nguyên tố trong mẫu chuẩn so với giá trị xác nhận nằm trong khoảng 7-11%. Luận án cũng thảo luận về phương pháp thực nghiệm tại DNRR, bao gồm việc xác định đặc trưng của kênh chiếu xạ neutron 7-1; hiệu chuẩn hệ phổ kế gamma dùng đầu dò bán dẫn siêu tinh khiết HPGe; và xử lý số liệu mà phương pháp k0-NAA yêu cầu đối với các thông số thực nghiệm (thông số trường neutron, hiệu suất detector, các hiệu chính, v. Nghiên cứu này lần đầu tiên áp dụng phương pháp “tự đặc trưng hóa” cho Kênh 7-1 tại DNRR sử dụng các mẫu chuẩn đa nguyên tố tổng hợp (SMELS). Phương pháp “tự đặc trưng hóa” được đánh giá là đơn giản và thuận tiện về mặt thực nghiệm cho kết quả phù hợp với phương pháp truyền thống sử dụng các lá dò độc lập.