Luận văn thạc sĩ Phí Công Hưng: Xác định đặc trưng nhiên liệu hạt nhân

Luận văn thạc sĩ trình bày phương pháp phổ gamma trong việc xác định đặc trưng nhiên liệu hạt nhân, cụ thể là hàm lượng các đồng vị Urani trong mẫu đo.

• Tác giả: Phi Cong Hung
• Người hướng dẫn: TS. Pham Duc Khue
• Trường học: Đại học Quốc gia Hà Nội, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên
• Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử, hạt nhân và năng lượng cao
• Đề tài: Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ gamma
• Loại tài liệu: Luận văn thạc sĩ
• Năm xuất bản: 2013
• Địa điểm: Hà Nội

Tóm tắt

I. Tổng quan về xác định nhiên liệu hạt nhân

Xác định nhiên liệu hạt nhân là một trong những nhiệm vụ quan trọng nhất trong lĩnh vực năng lượng hạt nhân hiện đại. Việc xác định chính xác các đặc trưng của nhiên liệu urani bao gồm hàm lượng đồng vị, tạp chất hóa học và tuổi nhiên liệu có ý nghĩa thiết yếu đối với quản lý an ninh và an toàn hạt nhân. Phương pháp phổ gamma đã trở thành công cụ không thể thiếu trong việc phân tích đặc trưng nhiên liệu hạt nhân. Các phương pháp phân tích truyền thống thường chia thành hai hướng chính: phân tích phá hủy mẫu sử dụng khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS) và phương pháp phân tích không phá hủy mẫu (NDA) sử dụng phổ kế gamma bán dẫn. Mỗi phương pháp đều có những ưu điểm riêng biệt, cần được lựa chọn phù hợp với mục đích nghiên cứu cụ thể.

1.1. Vai trò của phương pháp phổ gamma trong phân tích

Phổ kế gamma với độ phân giải năng lượng cao đã chứng minh hiệu quả trong việc xác định hàm lượng urani. Phương pháp này cho phép phát hiện các đồng vị urani khác nhau thông qua các vạch phổ gamma đặc trưng. Ưu điểm chính của phổ kế gamma bán dẫn Gecmani siêu tinh khiết là không làm hư hại mẫu, giữ lại toàn bộ thông tin cấu trúc vật liệu.

1.2. So sánh với các phương pháp phân tích khác

Phương pháp phá hủy mẫu sử dụng ICP-MS cung cấp độ chính xác cao nhưng phá hủy hoàn toàn mẫu. Ngược lại, phương pháp NDA không phá hủy mẫu cho phép tái sử dụng vật liệu sau khi phân tích, đáp ứng tốt hơn các yêu cầu về an toàn hạt nhân và bảo vệ môi trường.

II. Nguyên lý của phổ gamma trong xác định nhiên liệu hạt nhân

Xác định hàm lượng urani bằng phổ gamma dựa trên nguyên lý phân rã tự nhiên của các đồng vị urani. Urani tồn tại chủ yếu dưới dạng ba đồng vị: U-238, U-235 và U-234, mỗi đồng vị phát xạ tia gamma với năng lượng và cường độ khác nhau. Bằng cách đo tỷ số hoạt độ giữa các đồng vị này, ta có thể xác định chính xác tỷ số khối lượng của chúng trong mẫu. Phổ kế gamma bán dẫn Gecmani siêu tinh khiết (HPGe) có độ phân giải năng lượng cao, cho phép phân biệt rõ ràng các vạch phổ gamma từ các đồng vị khác nhau. Quy trình phân tích liên quan đến việc xác định diện tích dưới các đỉnh phổ, áp dụng các hiệu chỉnh cần thiết như hiệu ứng thời gian chết và hiệu chỉnh chồng chập xung để nâng cao độ chính xác.

2.1. Mối liên hệ giữa tỷ số hoạt độ và thành phần đồng vị

Tỷ số hoạt độ của các đồng vị urani có mối quan hệ tuyến tính với tỷ số khối lượng. Công thức này được xây dựng dựa trên định luật phân rã phóng xạ exponential. Bằng cách xác định cường độ bức xạ tia gamma từ các vạch phổ đặc trưng, chúng ta có thể tính toán chính xác thành phần các đồng vị trong nhiên liệu.

2.2. Các vạch phổ gamma dùng để phân tích

U-238 phát xạ tia gamma ở năng lượng 1001 keV, U-235 ở 186 keV và 143 keV, còn U-234 ở 53 keV. Phổ kế gamma phát hiện các vạch này với độ phân giải xuất sắc, cho phép xác định chính xác hàm lượng các đồng vị. Đường cong hiệu suất ghi của đầu dò được xây dựng trước để chuyển đổi độ cao xung sang năng lượng chính xác.

III. Phương pháp thực nghiệm xác định nhiên liệu hạt nhân

Quy trình xác định hàm lượng urani bằng phương pháp phổ gamma bao gồm nhiều bước kỹ thuật phức tạp. Trước tiên, mẫu nhiên liệu hạt nhân được chuẩn bị theo các tiêu chuẩn chặt chẽ về vệ sinh bức xạ và quy mô. Mẫu được đặt trước đầu dò Gecmani siêu tinh khiết (HPGe) trong điều kiện tối ưu nhằm tối đa hóa hiệu suất phát hiện. Hệ phổ kế gamma bán dẫn bao gồm preamplifier, amplifier, bộ chuyển đổi tương tự-số (ADC) và phân tích biên độ nhiều kênh (MCA). Phần mềm chuyên dụng được sử dụng để xử lý dữ liệu phổ, xác định vị trí đỉnh, tính toán diện tích và thực hiện các hiệu chỉnh cần thiết. Các hiệu chỉnh nâng cao độ chính xác bao gồm hiệu ứng thời gian chết, hiệu chỉnh chồng chập xung và hiệu ứng cộng đỉnh.

3.1. Hệ thống phổ kế gamma bán dẫn HPGe

Phổ kế gamma bán dẫn Gecmani siêu tinh khiết là lõi của hệ thống phân tích. Đầu dò HPGe hoạt động ở nhiệt độ cryogenic bằng nitơ lỏng để tối thiểu hóa nhiễu điện. Độ phân giải năng lượng (FWHM) của HPGe đạt khoảng 1.8 keV ở năng lượng 1332 keV, cho phép phân tách rõ các vạch phổ gần nhau.

3.2. Phần mềm và xử lý phổ gamma

Phần mềm phân tích hiện đại cho phép tự động hóa quy trình xác định vạch phổ và tính toán thông số. Các thuật toán high-resolution fitting được áp dụng để xác định diện tích đỉnh chính xác, từ đó tính toán tỷ số hoạt độ giữa các đồng vị urani. Kết quả cuối cùng được so sánh với các mẫu chuẩn để đánh giá độ chính xác.

IV. Kết quả và ứng dụng thực tiễn của xác định nhiên liệu hạt nhân

Các thử nghiệm xác định hàm lượng urani bằng phương pháp phổ gamma đã cho kết quả thực sắc. Độ chính xác của phương pháp được đánh giá thông qua so sánh với các mẫu chuẩn và phương pháp tham chiếu như ICP-MS. Sai số tương đối của xác định đồng vị thường ở mức dưới 5%, đáp ứng các yêu cầu quốc tế. Phương pháp phổ gamma không phá hủy mẫu đã được công nhận rộng rãi trong cộng đồng khoa học quốc tế. Ứng dụng của phương pháp này bao gồm: kiểm tra chất lượng nhiên liệu hạt nhân tại các nhà máy, quản lý hàng tồn kho, xác minh tuân thủ các điều ước hạt nhân quốc tế, và đánh giá tuổi nhiên liệu. Phương pháp này đặc biệt hữu ích trong các hoạt động kiểm toán hạt nhân của Cơ quan Năng lượng Nguyên tử Quốc tế (IAEA).

4.1. Đánh giá sai số và độ chính xác

Xác định hàm lượng urani bằng phổ gamma cho sai số tương đối dưới 5% khi so sánh với phương pháp ICP-MS. Các nguồn sai số chính bao gồm: độ chính xác của đường cong hiệu suất, sai số thống kê từ phát hiện photon, và các hiệu ứng vật lý chưa được tính đến. Các hiệu chỉnh nâng cao như hiệu ứng thời gian chết và hiệu chỉnh chồng chập xung giúp giảm thiểu sai số hệ thống.

4.2. Ứng dụng trong quản lý an ninh hạt nhân

Phương pháp phổ gamma không phá hủy mẫu là công cụ chủ chốt trong xác minh nhiên liệu hạt nhân tại các cơ sở hạt nhân. Nó cho phép xác định chính xác mức độ làm giàu urani, phát hiện sự thay đổi thành phần đồng vị, và theo dõi lịch sử nhiên liệu. IAEA sử dụng công nghệ này để xác thực tuân thủ các điều ước không phổ biến vũ khí hạt nhân.

Trích đoạn nội dung tài liệu

phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo và phụ lục, luận văn đƣợc chia thành 3 chƣơng sau: Chƣơng 1 trình bày tổng quan về các đặc trƣng cơ bản của nhiên liệu hạt nhân và các phƣơng pháp phân tích uraniáp Chƣơng 2 trình bày phƣơng pháp thực nghiệm phân tích hàm lƣợng urani sử dụng phổ kế gamma kết hợp với các kỹ thuật chuẩn sử dụng đƣờng cong hiệu suất ghi tƣơng đối, một số giải pháp hiệu chính nâng cao độ tin cậy của kết quả thực nghiệm. Chƣơng 3 là một số kết quả thực nghiệm xác định hàm lƣợng urani trong các mẫu urani độ giàu thấp, phân tích và đánh giá kết quả. 7 Luận văn Thạc Phí Công CHƢƠNG 1. TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC PHƢƠNG PHÁP PHÂN TÍCH 1.

Một số đặc trƣng cơ bản của Urani Dựa trên cơ sở sử dụng năng lƣợng đƣợc giải phóng sau phản ứng phân hạch của một số đồng vị nặng, qua quá trình chuyển hóa sẽ thu đƣợc điện năng phục vụ cho nhu cầu của con ngƣời. Trong các nguyên tố hóa học, không phải đồng vị nặng nào cũng có thể đƣợc sử dụng để làm nhiên liệu hạt nhân. Có những nguyên tố rất nặng nhƣng lại không có cơ chế phân hạch tự phát và ngƣợc lại, có những nguyên tố có khả năng phân hạch tự phát và giải phóng một lƣợng năng lƣợng rất lớn, nhƣng hàm lƣợng trong tự nhiên lại quá thấp, dẫn đễn chi phí rất xử lý cao và đòi hỏi công nghệ rất phức tạp. Urani và Thori là hai nguyên tố phóng xạ đƣợc quan tâm một cách đặc biệt.

Hai nguyên tố này là những loại nhiên liệu quan trọng của ngành công nghiệp năng lƣợng hạt nhân. Tuy nhiên, hiện nay Urani đƣợc lựa chọn là nhiên liệu hạt nhân lý tƣởng để phục vụ con ngƣời. Việc tìm hiểu, nghiên cứu, phân tích về nguyên tố urani là một điều hết sức cần thiết trong quá trình sử dụng và khai thác nhiên liệu hạt nhân. Đặc điểm hóa học, Urani là nguyên tố kim loại màu xám bạc, bị oxit hóa trong không khí tạo thành một lớp màu đen thuộc nhóm Actini, có số nguyên tử là 92 trong bảng tuần hoàn, đƣợc kí hiệu là U.

Hiện nay ngƣời ta đã phát hiện đƣợc 23 đồng vị Urani khác, nhƣng phổ biến nhất là các đồng vị 238U và 235U. Tất cả đồng vị của urani đều không bền và có tính phóng xạ yếu. Urani tự nhiên có 3 đồng vị là: 234 U (0. Urani có mặt trong tự nhiên với nồng độ thấp khoảng 10-4 % trong đất, đá và nƣớc.

Về đặc điểm phóng xạ, urani phân rã rất chậm phát ra các hạt anpha. Chu kỳ bán rã của 238U là khoảng 4.47 tỉ năm và của 235U là 704 triệu năm, do đó nó đƣợc sử dụng để xác định tuổi của Trái Đất. Hiện tại, các ứng dụng của urani chỉ dựa trên các tính chất hạt nhân của nó. 235 U là đồng vị duy nhất, tồn tại trong tự nhiên, có khả năng phân hạch một cách tự phát.

238U có thể phân hạch bằng nơtron nhanh, và có thể đƣợc chuyển đổi thành Plutoni-239 (239Pu), một sản phẩm có thể tự phân hạch đƣợc trong lò phản ứng hạt 8 Luận văn Thạc Phí Công nhân. Đồng vị có khả năng tự phân hạch khác là 233U có thể đƣợc tạo ra từ Thori tự nhiên và cũng là vật liệu quan trong trong công nghệ hạt nhân. Trong khi 238U có khả năng phân hạch tự phát thấp, bao gồm cả sự phân hạch bởi nơtron nhanh, thì 235 U và đồng vị 233U có tiết diện hiệu dụng tự phân hạch cao hơn nhiều đối với các neutron chậm. Khi nồng độ đủ lớn, các đồng vị này duy trì một chuỗi phản ứng hạt nhân ổn định.

Quá trình này tạo ra nhiệt trong các lò phản ứng hạt nhân. Trong lĩnh vực dân dụng, urani chủ yếu đƣợc dùng làm nhiên liệu cho các nhà máy điện hạt nhân. Ngoài ra, urani còn đƣợc dùng làm chất nhuộm màu trong công nghệ sản xuất thủy tinh và xử lý hình ảnh. Chuỗi phân rã Urani tự nhiên: 235 U và 238U đứng đầu hai chuỗi phân rã phóng xạ 235U - 207Pb và 238U - 206Pb.

Các chuỗi phân rã phóng xạ 235U - 207Pb, 238U - 206Pb đƣợc hệ thống trong các hình 1. [4,6] Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 235U có số khối đƣợc mô tả bằng biểu thức: A = 4n + 3, với n có giá trị biến đổi từ 51 đến 58. Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 238U có số khối đƣợc mô tả bằng biểu thức: A = 4n + 2, với n là số nguyên biến đổi từ 51 đến 59. Sự phân rã của các đồng vị phóng xạ tự nhiên phát ra các bức xạ alpha () , beta () và gamma ().

Năng lƣợng của bức xạ và chu kỳ bán rã đặc trƣng cho đồng vị phóng xạ. Trong ba loại bức xạ nói trên thì tia gamma đƣợc sử dụng nhiều nhất vào mục đích phân tích vì: - Việc xác định năng lƣợng của tia gamma tƣơng đối đơn giản và có thể đạt đƣợc độ chính xác cao. - Sự hấp thụ các tia gamma trong mẫu ít hơn so với sự hấp thụ các tia  và . - Trong trƣờng hợp các tia gamma bị hấp thụ vẫn có thể hiệu chính đƣợc một cách chính xác.

Ngày nay sự phát triển của kỹ thuật đetectơ bán dẫn (kể cả đetectơ tia X và đêtectơ gamma) và kỹ thuật điện tử hạt nhân hiện đại đã góp phần quan trọng vào việc nâng cao chất lƣợng của phƣơng pháp phân tích urani không phá mẫu dựa trên kỹ thuật đo bức xạ gamma tự nhiên [4]. 9 Luận văn Thạc Phí Công Hình 1.1: Chuỗi phân rã 238U - 206Pb (4n+2) Hình 1.2: Chuỗi phân rã 235U - 207Pb (4n+3) 1 Luận văn Thạc Phí Công Bảng 1.1: Chuỗi phân rã 238U - 206Pb Đồng Ký hiệu Kiểu phân rã Cƣờng độ(%) và Chu kỳ bán rã vị Năng lƣợng (MeV) của bức xạ 238 U U1  4,2 4,47 x 109 năm 234 UX1  56% 0,2 24,1 ngày Th 44% 0,1 UX2  90% 0,5 1,18 phút 234 Pa 10%1,2  4,8 2,44 x 105 năm U11 234 U  Io 75% 4,7 7,7 x 104 năm 25%4,6 230 Th  - 93% 4,8 1600 năm 7%4,6  226 Ra Em 5,5 2,3824 ngày  222 RaA 6,0 3,05 phút Rn  RaB 0,7 26,8 phút 218 Po  RaC 23% 3,2 19,8 phút 214  77% 1,7 Pb RaC' 7,7 1,64 x 104 giây 214  Bi 0,03 22,3 năm RaD  214 Po RaE 1,2 5,01 ngày  210 Pb RaF 5,3 138,4 ngày Trạng thái 210 RaG bền - - Bi 210 Po 206 Pb 1 Luận văn Thạc Phí Công Bảng 1.2: Chuỗi phân rã 235U - 207Pb Đồng Ký hiệu Kiểu phân rã Cƣờng độ(%) và Chu kỳ bán rã vị Năng lƣợng (MeV) của bức xạ 235 U AcU  4,5 7,04 x 108 năm 231 UY  0,2 25,6 giờ Th -  83% 5,0 3,25 x 104 năm 231 Pa 16% 4,7 -  0,02 21,8 năm 231 Ac RdAc  46% 6,1 18,72 ngày 227 Th 54% 5,8 AcX  76% 5,7 11,4 ngày 24% 5,5 223 Ra  An 84% 6,7 3,96 giây 16% 6,3 219  Rn AcA 7,4 1,78 x 10 -3 giây  215 Po AcB 20% 0,5 36,1 phút  80% 6,6 211 AcC 84% 6,6 2,13 phút Pb  16% 6,3 AcC" 1,5 4,76 phút 211 Bi Trạng thái AcD bền - - 207 Tl 207 Pb Có thể nhận thấy rằng, các dãy phóng xạ đều bắt đầu từ các hạt nhân phân rã α có chu kỳ rất lớn so với chu kỳ bán rã của các hạt nhân con cháu trong dãy. Tuổi của các mẫu quặng thực tế rất lớn, cỡ tuổi của Trái Đất, lớn hơn rất nhiều chu kỳ bãn rã của các hạt nhân con, nên cả ba dãy phóng xạ cho đến nay đều xảy ra hiện tƣợng cân bằng phóng xạ. Khi hiện tƣợng cân bằng phóng xạ xảy ra, hoạt độ phóng xạ của nguyên tố trong cùng một dãy đều bằng nhau.

Ta có phƣơng trình cân bằng phóng xạ sau đây: λ1N1 = λ2N2 = … = λiNi = … = λkNk (1.1) 1 Luận văn Thạc Phí Công trong đó λi là hằng số phân rã của đồng vị phóng xạ thứ i (i = 1…k) trong dãy phóng xạ liên tiếp; Ni là số hạt nhân phóng xạ của đồng vị phóng xạ thứ i có trong mẫu; còn k là số đồng vị phóng xạ có trong dãy phóng xạ [4]. Khi hiện tƣợng phóng xạ xảy ra, nếu biết hoạt độ phóng xạ của hạt nhân nào đó trong dãy sẽ suy ra hoạt độ phóng xạ của hạt nhân khác trong dãy đó và do đó biết đƣợc hàm lƣợng của các nguyên tố trong dãy. Điều này đồng nghĩa với việc đo đƣợc hoạt độ phóng xạ của một đồng vị bất kỳ nào trong dãy thì ta có thể suy ra hàm lƣợng của nguyên tố uran ở đầu dãy đó. Thông thƣờng thì đồng vị đƣợc chọn để xác định hàm lƣợng nguyên tố mẹ là các đồng vị phát ra bức xạ gamma có năng lƣợng thích hợp, cƣờng độ lớn.

Các đồng vị phát ra gamma năng lƣợng cao thƣờng là các đồng vị nằm ở cuối dãy phóng xạ. Đối với các bức xạ gamma năng lƣợng thấp, cƣờng độ nhỏ vẫn có thể đƣợc sử dụng để xác định hàm lƣợng của đồng vịmẹ. Trong cả ba dãy phóng xạ tự nhiên, các nguyên tố phóng xạ ở đầu dãy khi phân rã phóng xạ thì hạt nhân con thƣờng ở trạng thái cơ bản hoặc trạng thái kích thích thấp, do đó các bức xạ gamma do nguyên tố đầu dãy phát ra thƣờng có năng lƣợng thấp và cƣờng độ nhỏ. Nhiên liệu Urani Trong tự nhiên tồn tại ba đồng vị của Urani là 238U, 235U và 234U với hàm lƣợng khá thấp, cỡ vài ppm (10-4 %) trong đất đá dƣới dạng hỗn hợp muối Uraninit.

Trong đó chủ yếu là 238U, chiếm cỡ 99.2745 % trên tổng số các đồng vị Uranium, 235 U chiếm 0.720 % và 234U (con cháu của 238U) chỉ chiếm khoảng 0. Trong các đồng vị tự nhiên này của Urani thì chỉ có 235U mới có khả năng tự phân hạch hoặc phân hạch gây bởi nơtron năng lƣợng thấp, nơtron nhiệt. Quá trình sản xuất nhiên liệu hạt nhân bắt đầu từ công đoạn sàng lọc tách chiết từ các mẫu đất, đá, quặng Uraninit để có đƣợc hỗn hợp Urani hàm lƣợng cao. Tuy nhiên đây chƣa phải nhiên liệu hạt nhân.

Urani khi đƣợc sử dụng làm nhiên liệu hạt nhân phải đạt đƣợc một tiêu chí quan trọng, đó là hàm lƣợng 235U phải đủ lớn để duy trì đƣợc phản ứng phân hạch dây chuyền của các hạt nhân.