Luận án tiến sĩ hóa học: Xử lý DDT và γ-HCH trên kim loại và oxide kim loại mang trên g-C3N4

• Tác giả: Phạm Thị Bé
• Người hướng dẫn: GS. Nguyễn Ngọc Hà
• Trường học: Trường Đại học Sư phạm Hà Nội
• Chuyên ngành: Hóa lí thuyết và hóa lí
• Đề tài: Nghiên cứu khả năng xử lý DDT và γ-HCH trên một số kim loại và oxide kim loại mang trên g-C3N4 bằng phương pháp phiếm hàm mật độ liên kết chặt
• Loại tài liệu: Luận án tiến sĩ hóa học
• Năm xuất bản: 2022
• Địa điểm: Hà Nội

Mục lục chi tiết

• LỜI CAM ĐOAN
• LỜI CẢM ƠN
• MỞ ĐẦU
• 0.1. Lý do chọn đề tài
• 0.2. Mục tiêu và nhiệm vụ nghiên cứu
• 0.3. Đối tượng và phạm vi nghiên cứu
• 0.4. Ý nghĩa khoa học và thực tiễn của luận án
• 0.5. Những điểm mới của luận án
• 0.6. Bố cục của luận án
• 0.7. Lý thuyết phiếm hàm mật độ
• 0.7.1. Cơ sở của lý thuyết phiếm hàm mật độ
• 0.7.2. Hiệu chỉnh tương tác phân tán trong các tính toán DFT – phương pháp DFT-D
• 0.7.3. Lý thuyết phiếm hàm mật độ phụ thuộc thời gian (TD - DFT)
• 0.7.4. Phương pháp phiếm hàm mật độ liên kết chặt GFN-xTB
• 0.7.4.1. Tổng quan về phương pháp GFN-xTB
• 0.7.4.2. Cơ sở lý thuyết của phương pháp GFN-xTB
• 0.7.5. Phương pháp động lực học phân tử Moleculer Dynamic (MD)
• 0.7.5.1. Thế năng tương tác giữa các hạt trong hệ
• 0.7.5.2. Tích phân phương trình chuyển động, thuật toán Verlet
• 1. TỔNG QUAN VỀ HỆ CHẤT NGHIÊN CỨU VÀ PHƯƠNG PHÁP TÍNH TOÁN
• 1.1. Graphitic carbon nitride (g-C3N4)
• 1.2. Vật liệu quang xúc tác. Tình hình nghiên cứu trong và ngoài nước
• 1.3. Phương pháp tính toán
• 2. KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU VÀ THẢO LUẬN
• 2.1. CẤU TRÚC HÌNH HỌC, TÍNH CHẤT ELECTRON VÀ TÍNH CHẤT QUANG CỦA g-C3N4
• 2.1.1. Cấu trúc hình học của g-C3N4
• 2.1.2. Tính chất electron và tính chất quang của g-C3N4
• 2.2. BIẾN TÍNH g-C3N4 BẰNG NGUYÊN TỬ KIM LOẠI (Me) VÀ CLUSTER OXIDE KIM LOẠI (MexOy)
• 2.2.1. Biến tính g-C3N4 bởi các kim loại Me (K, Ca, Ga, Fe, Ni, và Cu)
• 2.2.2. Biến tính g-C3N4 bởi các oxide kim loại MexOy (ZnO, TiO2)
• 2.3. TÍNH CHẤT ELECTRON VÀ TÍNH CHẤT QUANG CỦA CÁC HỆ VẬT LIỆU Me (Me = Ni, Fe)/g-C3N4, TiO2/g-C3N4
• 2.4. KHẢ NĂNG HẤP PHỤ CỦA DDT VÀ HCH TRÊN g-C3N4, Me/g-C3N4 (Me = Fe, Ni) VÀ TiO2/g-C3N4
• 2.4.1. Cấu trúc hình học và tính chất electron của DDT, HCH
• 2.4.2. Khả năng hấp phụ của DDT và HCH trên g-C3N4, Me/g-C3N4 (Me = Fe, Ni) và TiO2/g-C3N4
• 2.5. ĐỀ XUẤT CƠ CHẾ MỚI VỀ SỰ PHÂN HỦY DDT VÀ HCH DƯỚI TÁC DỤNG XÚC TÁC QUANG
• KIẾN NGHỊ NHỮNG NGHIÊN CỨU TIẾP THEO
• DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH CÔNG BỐ CỦA TÁC GIẢ
• TÀI LIỆU THAM KHẢO
• DANH MỤC KÝ HIỆU, CHỮ VIẾT TẮT
• DANH MỤC CÁC BẢNG
• DANH MỤC CÁC HÌNH ẢNH, ĐỒ THỊ

Tóm tắt

I. Nghiên cứu xử lý DDT và γ HCH

Nghiên cứu tập trung vào việc xử lý hai hợp chất độc hại là DDT và γ-HCH thông qua các phương pháp hóa học tiên tiến. DDT và γ-HCH là các hợp chất hữu cơ khó phân hủy (POPs), gây ô nhiễm môi trường nghiêm trọng. Nghiên cứu này sử dụng kim loại và oxide kim loại được mang trên g-C3N4 để tăng hiệu quả xử lý. Phương pháp phiếm hàm mật độ (DFT) được áp dụng để phân tích cấu trúc và tính chất của các vật liệu này. Kết quả cho thấy khả năng hấp phụ và phân hủy DDT và γ-HCH được cải thiện đáng kể khi sử dụng g-C3N4 biến tính.

1.1. Xử lý hóa học và tác động môi trường

Xử lý hóa học là phương pháp chính được sử dụng để phân hủy DDT và γ-HCH. Các hợp chất này có tác động môi trường nghiêm trọng do tính bền vững và độc tính cao. Nghiên cứu chỉ ra rằng việc sử dụng g-C3N4 biến tính với kim loại và oxide kim loại giúp tăng hiệu quả phân hủy, giảm thiểu tác động tiêu cực đến môi trường. Phương pháp phiếm hàm mật độ cung cấp cái nhìn sâu sắc về cơ chế phân hủy và tối ưu hóa quá trình xử lý.

1.2. Công nghệ xử lý và phân tích hóa học

Công nghệ xử lý được đề xuất trong nghiên cứu kết hợp giữa hấp phụ và xúc tác quang. Phân tích hóa học cho thấy g-C3N4 biến tính có khả năng hấp phụ cao đối với DDT và γ-HCH, đồng thời tăng cường hiệu suất phân hủy dưới ánh sáng. Phương pháp phiếm hàm mật độ được sử dụng để tối ưu hóa cấu trúc vật liệu, đảm bảo hiệu quả xử lý cao nhất.

II. Kim loại và oxide kim loại trên g C3N4

Nghiên cứu tập trung vào việc biến tính g-C3N4 bằng cách sử dụng các kim loại và oxide kim loại như Fe, Ni, TiO2, và ZnO. Các vật liệu này được chọn do khả năng tăng cường hiệu suất hấp phụ và xúc tác quang của g-C3N4. Phương pháp phiếm hàm mật độ được áp dụng để phân tích cấu trúc electron và tính chất quang của các vật liệu biến tính. Kết quả cho thấy sự thay đổi đáng kể trong cấu trúc và tính chất của g-C3N4 khi được biến tính, dẫn đến hiệu quả xử lý DDT và γ-HCH cao hơn.

2.1. Biến tính g C3N4 bằng kim loại

Việc biến tính g-C3N4 bằng các kim loại như Fe và Ni giúp cải thiện khả năng hấp phụ và xúc tác quang. Phương pháp phiếm hàm mật độ cho thấy sự thay đổi trong cấu trúc electron của g-C3N4, dẫn đến giảm năng lượng vùng cấm và tăng hiệu suất phân hủy DDT và γ-HCH. Các kim loại này cũng giúp giảm tốc độ tái kết hợp electron và lỗ trống quang sinh, tăng cường hiệu quả xử lý.

2.2. Biến tính g C3N4 bằng oxide kim loại

Các oxide kim loại như TiO2 và ZnO được sử dụng để biến tính g-C3N4, giúp tăng cường hiệu suất hấp phụ và xúc tác quang. Phương pháp phiếm hàm mật độ phân tích sự thay đổi trong cấu trúc và tính chất quang của vật liệu, cho thấy hiệu quả cao trong việc phân hủy DDT và γ-HCH. Các oxide kim loại này cũng giúp cải thiện tính ổn định và độ bền của vật liệu trong quá trình xử lý.

III. Phương pháp phiếm hàm mật độ và ứng dụng

Phương pháp phiếm hàm mật độ (DFT) là công cụ chính được sử dụng trong nghiên cứu để phân tích cấu trúc và tính chất của các vật liệu. Phương pháp này giúp tối ưu hóa cấu trúc electron của g-C3N4 biến tính, đảm bảo hiệu quả cao trong việc xử lý DDT và γ-HCH. Nghiên cứu cũng đề xuất các cơ chế phân hủy mới dựa trên kết quả phân tích bằng phiếm hàm mật độ, mở ra hướng nghiên cứu mới trong lĩnh vực hóa học môi trường.

3.1. Tối ưu hóa nội dung và phân tích cấu trúc

Phương pháp phiếm hàm mật độ được sử dụng để tối ưu hóa nội dung và phân tích cấu trúc của các vật liệu. Kết quả cho thấy sự thay đổi trong cấu trúc electron của g-C3N4 khi được biến tính, dẫn đến hiệu quả xử lý cao hơn. Phương pháp này cũng giúp xác định các thông số tối ưu cho quá trình hấp phụ và phân hủy DDT và γ-HCH.

3.2. Ứng dụng thực tiễn và hướng nghiên cứu tiếp theo

Nghiên cứu đề xuất các ứng dụng thực tiễn của g-C3N4 biến tính trong việc xử lý DDT và γ-HCH. Phương pháp phiếm hàm mật độ cung cấp cơ sở lý thuyết vững chắc cho việc phát triển các công nghệ xử lý mới. Nghiên cứu cũng đề xuất các hướng nghiên cứu tiếp theo, bao gồm việc tối ưu hóa cấu trúc vật liệu và ứng dụng trong các lĩnh vực khác của hóa học môi trường.