MỞ ĐẦU Trong nhiều thập kỷ qua, sự nghiên cứu phát triển về khoa học và công nghệ hạt nhân trong nhiều lĩnh vực khác nhau nhƣ sản xuất điện, công nghiệp, dƣợc học, nông nghiệp đã đem lại nhiều ứng dụng vào cuộc sống. Tồn tại song song với những lợi ích đem lại, quá trình ứng dụng năng lƣợng nguyên tử sinh ra một lƣợng chất thải phóng xạ yêu cầu cần phải quản lý một cách thích hợp và an toàn. Quản lý chất thải phóng xạ nhằm tiếp cận với chất thải phóng xạ theo tiêu chí bảo vệ sức khỏe con ngƣời và môi trƣờng đồng thời giảm thiểu gánh nặng cho thế hệ tƣơng lai. Để quản lý chất thải phóng xạ hiệu quả, các nhân phóng xạ thƣờng đƣợc ổn định trong các chất nền tạo một dạng bền nhằm che chắn chất phóng xạ với môi trƣờng bên ngoài.
Sự áp dụng kỹ thuật ổn định hóa đối với chất thải phóng xạ có thể kể đến xi măng hóa và bitum hóa. Trong phƣơng pháp xi măng hóa, xi măng cùng với chất thải phóng xạ đƣợc trộn đều, rót khuôn và qua thời gian xi măng và chất phóng xạ sẽ đóng rắn tạo khối đồng nhất. Còn với bitum hóa là phƣơng pháp có sử dụng kỹ thuật nhiệt, dƣới tác dụng của nhiệt độ bitum đƣợc làm nóng chảy sau đó trộn đều với chất thải phóng xạ theo tỉ lệ và để nguội tạo khối. Cả xi măng và bitum đều đƣợc áp dụng nhiều để cố định các nhân phóng xạ.
Bên cạnh xi măng và bitum, thủy tinh bo silicat đƣợc sử dụng để đƣa các nhân phóng xạ về dạng thủy tinh tạo sản phẩm có độ chắc đặc để lƣu giữ hoặc chôn cất. Thủy tinh thể hiện đƣợc nhiều tính chất quí cho chất thải phóng xạ, tuy nhiên yêu cầu mức đầu tƣ phải lớn. Để phát triển các kỹ thuật ổn định hóa, các nhà nghiên cứu tiếp tục tìm kiếm các vật liệu có thể cố định chất phóng xạ theo hƣớng cân bằng giữa vật liệu nền – nhân phóng xạ - điều kiện môi trƣờng. Ngƣời ta thấy rằng một số khoáng chất tự nhiên có thể chứa các nhân phóng xạ nhƣ U, Th và khoáng này tồn tại đến hàng trăm triệu năm mà không hề gây ô nhiễm môi trƣờng.
Vật liệu đá synroc đƣợc nghiên cứu tổng hợp với sự kết hợp một số khoáng tự nhiên và có thể chứa các nhân phóng xạ bên trong các cấu trúc khoáng đó. Synroc thể hiện đƣợc nhiều ƣu điểm về độ bền cơ, bền hóa trong cố định chất thải phóng xạ. 1 z Thời gian qua, việc nghiên cứu đối với các phƣơng pháp ổn định hóa chất thải phóng xạ nhƣ: phƣơng pháp xi măng và bitum đã đƣợc thực hiện ở một số đơn vị nghiên cứu, đã giải quyết đƣợc một số vấn đề về ổn định chất thải phóng xạ. Tuy nhiên, sự mở rộng về ứng dụng năng lƣợng nguyên tử hiện nay cần có sự chuẩn bị về các biện pháp quản lý an toàn, bền vững với lƣợng chất thải phóng xạ sẽ để lại đó.
Với mục tiêu tìm ra đƣợc một loại vật liệu thích hợp và để có thể ứng dụng đƣợc ngay khi có các nhu cầu đặt ra, chúng tôi lựa chọn luận văn: “Nghiên cứu ổn định hóa chất thải phóng xạ bằng phƣơng pháp gốm hóa tạo vật liệu dạng synroc”. Giới thiệu về quản lý chất thải phóng xạ 1.1 Chất thải phóng xạ và phân loại [12] Chất thải phóng xạ là vật liệu chứa hoặc bị nhiễm các nhân phóng xạ ở nồng độ hoặc hoạt tính lớn hơn mức xả thải đƣợc miễn trừ do cơ quan pháp quy ban hành và không dự tính đƣợc sử dụng tiếp. Chất thải phóng xạ cũng có thể tồn tại cùng với vật liệu hóa chất độc hại và vật liệu sinh học. Chất thải phóng xạ đƣợc hình thành trong quá trình vận hành, tháo dỡ cơ sở hạt nhân, sản xuất, sử dụng vật liệu phóng xạ trong lĩnh vực nghiên cứu, y tế, công nghiệp, nông nghiệp, thƣơng mại, khai thác, chế biến và đốt cháy nguyên liệu chứa vật liệu phóng xạ tự nhiên.
Chất thải phóng xạ có thể tồn tại ở nhiều dạng khác nhau về tính chất hóa học, vật lý nhƣ nồng độ và đời sống bán hủy của nhân phóng xạ. Chất thải phóng xạ có thể tồn tại dƣới dạng: Dạng khí, sinh ra từ các cơ sở sử dụng vật liệu phóng xạ, nhà máy điện hạt nhân. Dạng lỏng, từ các dung dịch nhấp nháy ở các cơ sở nghiên cứu, sản xuất đồng vị cho đến chất thải lỏng hoạt độ cao từ quá trình tái chế nhiên liệu đã cháy. Dạng rắn, từ các vật dụng nhiễm xạ ở bệnh viện, cơ sở nghiên cứu, phòng thí nghiệm dƣợc chất phóng xạ cho đến chất thải tái chế đƣợc thủy tinh hóa hoặc nhiên liệu đã cháy từ nhà máy điện hạt nhân nếu đƣợc coi là chất thải.
Chất thải phóng xạ có thể đƣợc phân loại theo nhiều cách khác nhau nhƣ: theo nguồn gốc (từ nhà máy điện hạt nhân, chế biến quặng phóng xạ, chu trình nhiên liệu.), theo trạng thái vật lý (rắn, lỏng, khí) hoặc theo chu kỳ bán hủy. Cách phân loại phổ biến nhất đƣợc sử dụng là phân làm ba nhóm theo hoạt độ phóng xạ: chất thải hoạt độ thấp, trung bình và cao [IAEA 1970]. Đây là cách phân loại có tính chất thực tế nhất đối với các hoạt động có liên quan đến chất thải phóng xạ. Thông thƣờng cũng có sự phân loại dựa trên sự kết hợp giữa hoạt độ và trạng thái vật lý 3 z đƣợc sử dụng, ví dụ chất thải lỏng hoạt độ trung bình (ILLW), chất thải rắn hoạt độ thấp (LLSW) và chất thải lỏng hoạt độ cao (HLLW).
Cho đến năm 1994, IAEA đã đƣa ra hệ thống phân loại mới trọng tâm vào tiêu chí chôn cất chất thải sau khi xem xét và chỉnh lý các hệ thống phân loại cũ. Trong cách phân loại mới chất thải hoạt độ thấp và trung bình đƣợc kết hợp vào một nhóm, và trong nhóm này tiếp tục chia thành hai nhóm nhỏ: chất thải đời sống ngắn và chất thải đời sống dài. Khoảng thời gian để chia hai nhóm ngắn và dài là 30 năm.1 đƣa ra các tính chất điển hình của các nhóm chất thải theo hệ thống phân loại mới. Các tính chất điển hình của các nhóm chất thải phóng xạ [IAEA, 1994] Nhóm chất thải Các tính chất điển hình Phƣơng án chôn cất 1.
Chất thải miễn Các mức hoạt độ tại hoặc nhỏ hơn các mức Không trừ sạch dựa trên suất liều hàng năm đối với công khuyến cáo chúng < 0,01 mSv 2. Chất thải hoạt Các mức hoạt độ lớn hơn các mức sạch và độ thấp và trung công suất nhiệt < 2 kWm-3 bình 2. Chất thải đời Giới hạn nồng độ hoạt độ các nhân đời sống Chôn cất nông sống ngắn dài (các nhân rã alpha đời sống dài có nồng hoặc chôn cất độ hoạt độ trung bình giới hạn mức 400Bq.g- địa chất 1 /1 cấu kiện chất thải và nồng độ hoạt độ các nhân rã anpha đến 4000Bq.g-1/ cấu kiện chất thải riêng lẻ 2. Chất thải Nồng độ hoạt độ các nhân phóng xạ đời sống Chôn cất địa đời sống dài dài vƣợt quá giới hạn đối với chất thải đời chất sống ngắn 3.
Chất thải hoạt Công suất nhiệt > 2 kWm-3 và nồng độ hoạt Chôn cất địa độ cao độ nhân phóng xạ đời sống dài vƣợt qua giới chất hạn đối với chất thải đời sống ngắn 4 z 1. Quản lý chất thải phóng xạ [13] Quản lý chất thải phóng xạ hiệu quả cần thiết phải có những chiến lƣợc và phƣơng pháp cụ thể với sự tham gia của các bên có trách nhiệm về quản lý chất thải phóng xạ. Quản lý chất thải phóng xạ đƣợc định nghĩa là toàn bộ các hoạt động vận hành và quản lý hành chính phục vụ việc xử lý sơ bộ, xử lý, ổn định hóa, vận chuyển, lƣu giữ, chôn cất chất thải. Việc quản lý chất thải phóng xạ gồm có một số bƣớc cơ bản từ khi phát sinh chất thải cho đến khi chôn cất nhƣ sau (hình 1.
Các bƣớc cơ bản trong quản lý chất thải phóng xạ. Trƣớc hết, chất thải cần đƣợc xác định các tính chất đặc trƣng về vật lý, hóa học và tính phóng xạ. Việc xác định các tính chất đặc trƣng của thải nhằm phân loại chất thải phóng xạ về các dạng miễn trừ, tái sử dụng hoặc để áp dụng các biện pháp chôn cất, đóng gói chất thải đáp ứng các yêu cầu về bảo quản và chôn cất. Việc vận chuyển chất thải có thể xảy ra trong các bƣớc quản lý chất thải.
Lƣu giữ chất thải phóng xạ bao gồm sự duy trì chất thải phóng xạ nhƣ: tách biệt, bảo vệ môi trƣờng, kiểm soát và một số hành động nhƣ: xử lý, ổn định hóa và chôn cất. Trong một số trƣờng hợp, sự lƣu giữ chủ yếu về mặt kỹ thuật nhƣ bảo quản chất thải chứa nhân phóng xạ đời sống ngắn để phân rã và tiếp theo là thải ra ngoài môi trƣờng trong giới hạn cho phép, hoặc bảo quản chất thải hoạt độ cao với sự lƣu tâm về nhiệt trƣớc khi chôn cất. 5 z Xử lý sơ bộ chất thải là bƣớc đầu trong quản lý chất thải. Quá trình xử lý sơ bộ có thể bao gồm việc thu gom, phân loại, điều chỉnh hóa học và tẩy xạ hoặc cũng có thể bao gồm việc lƣu giữ tạm thời.
Đây là khâu quan trọng bởi nó là cách tốt nhất để phân loại chất thải và thực hiện các bƣớc tiếp theo, ví dụ có thể tái sử dụng hoặc chôn cất chất thải nhƣ những chất thải không có phóng xạ thông thƣờng. Xử lý chất thải sơ bộ cũng đƣa ra phƣơng án chôn cất nông hoặc chôn cất sâu. Bƣớc tiếp theo là xử lý chất thải phóng xạ bao gồm các quá trình làm tăng tính an toàn bằng cách làm thay đổi các tính chất của chất thải phóng xạ. Khái niệm xử lý cơ bản là làm giảm thể tích, tách nhân phóng xạ và thay đổi thành phần.
Ví dụ nhƣ các quá trình: đốt chất thải hoặc nén ép chất thải rắn khô (giảm thể tích); bay hơi, lọc hoặc trao đổi ion của thải lỏng (tách nhân phóng xạ); và kết tủa hoặc keo tụ hóa học (thay đổi thành phần). Thông thƣờng những quá trình này có thể đƣợc sử dụng kết hợp để làm tăng tính hiệu quả trong việc xử lý chất thải lỏng và một số chất thải thứ cấp có thể sinh ra (vật liệu lọc, nhựa trao đổi ion, bùn thải). Ổn định hóa chất thải phóng xạ là các hoạt động nhằm tạo ra một cấu kiện chất thải thích hợp cho việc tiếp xúc, vận chuyển, lƣu giữ hoặc chôn cất.