MỞ ĐẦU Để xác định liều dân chúng do các đồng vị phóng xạ tự nhiên gây ra, phƣơng pháp phổ biến và chính xác nhất là lấy mẫu và phân tích trong phóng thí nghiệm. Ở nƣớc ta một số tác giả nhƣ Ngô Quang Huy, Phạm Duy Hiển, Nguyễn Hào Quang(15), Trịnh Văn Giáp(1)…đã sử dụng phƣơng pháp này để đánh giá liều dân chúng khá chi tiết ở một số tỉnh và trên phạm vi toàn quốc. Cùng với phƣơng pháp trên, phƣơng pháp đo phổ gamma hiện trƣờng cũng là phƣơng pháp hiệu quả để xác định hoạt độ của các đồng vị phóng xạ trong môi trƣờng. Phƣơng pháp này đã đƣợc nhiều nƣớc trên thế giới sử dụng để phân tích phóng xạ môi trƣờng từ những năm 1980(5).
IAEA và ICRU đã đề suất phƣơng pháp này để xác định nhanh hoạt độ của các đồng vị phóng xạ trong môi trƣờng nói chung và cả trong trƣờng hợp khi xảy ra sự cố(9, 17). Tuy nhiên hiện nay phƣơng pháp đo phổ gamma hiện trƣờng vẫn chƣa đƣợc áp dụng rộng rãi ở Việt Nam. Với hƣớng nghiên cứu sử dụng phƣơng pháp đo phổ gamma hiện trƣờng để xác định hoạt độ của các đồng vị phóng xạ và suất liều gamma trong môi trƣờng phục vụ cho việc khảo sát và quan trắc phóng xạ môi trƣờng, tác giả chọn đề tài: “Nghiên cứu xác định liều chiếu dân chúng do phóng xạ tự nhiên ở khu vực hà nội (phần Hà Nội mở rộng)”. Với mục đích: - Nghiên cứu việc sử dụng phổ kế gamma hiện trƣờng sử dụng detector NaI(Tl) hình trụ kích thƣớc 3”Φ3” để xác định hoạt độ của các nhân phóng xạ trong đất và suất liều gamma ở độ cao 1 mét so với mặt đất.
- Đánh giá suất liều do các nhân phóng xạ gây ra và khả năng ảnh hƣởng của chúng đối với con ngƣời. Luận văn đƣợc chia thành 3 chƣơng với các nội dung nhƣ sau: 1 z Chƣơng 1: Tổng quan, trình bày tổng quan về phóng xạ tự nhiên và nguồn gốc của phóng xạ tự nhiên trong môi trƣờng. Chƣơng 2: Đối tƣợng và phƣơng pháp nghiên cứu. Chƣơng này tập chung vào cơ sở lý thuyết và xây dựng hai phƣơng pháp đo phổ gamma hiện trƣờng là: Phƣơng pháp hàm G(E) và phƣơng pháp diện tích đỉnh.
Chƣơng 3: Kết quả và thảo luận. Chƣơng này so sánh các kết quả đo hoạt độ phóng xạ và suất liều gamma môi trƣờng của phƣơng pháp phổ kế gamma hiện trƣờng với phƣơng pháp lấy mẫu và phân tích trong phòng thí nghiệm. Từ đó chỉ ra ƣu điểm của phƣơng pháp đo phổ gamma hiện trƣờng. 2 z Chƣơng 1: TỔNG QUAN VỀ PHÓNG XẠ TỰ NHIÊN 1.
Phóng xạ trong đất đá(2, 3) 1. Các họ phóng xạ(2, 3) Trong số hàng trăm nguyên tố và đồng vị cấu thành Trái Đất từ thời nguyên khởi trƣớc khi hệ mặt trời đƣợc hình thành có các nguyên tố phóng xạ U, Th và K. Chúng còn tồn tại đến ngày nay nhờ có chu kỳ bán rã tƣơng đƣơng với tuổi Trái Đất, khoảng 4,5 tỷ năm. Các nhân đứng đầu ba họ phóng xạ trong đất đá là 238 U, 232Th và 235U có chu kỳ bán tƣơng ứng là 4,5 tỷ năm, 14 tỷ năm và 700 triệu năm.
Các đồng vị trong ba họ phóng xạ nói trên phân rã alpha và beta, trong quá trình phân rã liên tiếp này đồng vị mẹ biến thành các đồng vị “con cháu” và quá trình cứ tiếp diễn để cuối cùng dừng lại ở ba đồng vị bền của chì: 206 Pb, 208Pb và 207Pb. Tất cả có 47 đồng vị khác nhau thuộc ba họ nói trên. Không thể lẫn họ này với họ khác căn cứ trên số khối A của đồng vị trong mỗi họ. Cụ thể A = 4n + 2 đối với họ 238U, A = 4n đối với họ 232Th và A = 4n - 1 đối với họ 235U, n là những số nguyên.1 trình bày đầy đủ các đồng vị trong ba họ nói trên cùng với các kênh phân rã và chu kỳ bán rã của chúng.
Các “con cháu” trong ba họ phóng xạ nói trên phân rã rất nhanh (T1/2 rất bé) so với đồng vị đứng đầu nên hàm lƣợng của chúng trong đất đá rất thấp. Chẳng hạn, 226Ra là một mắt xích chủ yếu trong họ 238U có chu kỳ bán rã 1600 năm, hàng triệu lần ngắn hơn so với 238U nên hàm lƣợng 226Ra trong đất đá cũng thấp hơn hàng triệu lần 238U. Tuy nhiên, hoạt độ riêng tính trên đơn vị khối lƣợng lại cao hơn hàng triệu lần. Hai ông bà Curie phải miệt mài nghiền đập, hòa tách hàng tấn quặng uranium bằng phƣơng pháp thủ công mới tách 3 z đƣợc vài miligam radium (Ra), một nguyên tố hoàn toàn mới lúc bấy giờ và có hoạt độ phóng xạ riêng cao hơn uranium đến hàng triệu lần.
1: Sơ đồ phân rã của ba họ phóng xạ 238U, 232Th và 235U Ngoài uranium và thorium, phóng xạ từ đất đá còn bắt nguồn từ 40K. Trong vỏ Trái Đất nguyên tố kali khá phổ biến, có hàm lƣợng trung bình 2,6%, lớn hơn nhiều so với thorium (7,2 ppm) và uranium (1,8 ppm). Nhƣng kali chỉ chứa 0,01% đồng vị 40K và tỷ lệ này ổn định trong mọi môi trƣờng vì đồng vị phóng xạ này đã có từ thời nguyên khởi cách nay hàng chục tỷ năm. Hàm lƣợng trung bình của uranium trong vỏ Trái Đất là 1,8 ppm, trong lớp đất bề mặt hàm lƣợng thƣờng cao hơn do U dễ bị hấp thụ bởi các phần tử sét có kích thƣớc bé trong đất.
Trong vỏ Trái Đất, 238U chiếm 99,27 %, phần ít ỏi còn lại là 235U (0,73%). Ngoài ra còn có 234U (0,0058 %) là đồng vị “con cháu” đƣợc tạo thành do phân rã phóng xạ của 238U (hình 1. Tuy nhiên, uranium phân bố không đều trong đất đá. Tùy theo loại khoáng vật, hàm lƣợng dao động từ vài phần trăm ppm trong các đá ultrabasic đến hàng chục ppm trong granite.
Còn ở các dị thƣờng và quặng phóng xạ, hàm lƣợng U thƣờng lên đến hàng nghìn hoặc hàng vạn ppm. 4 z Hàm lƣợng trung bình của 232Th trong vỏ Trái Đất là 7,2 ppm. Nhƣng hàm lƣợng biến đổi theo loại khoáng vật, từ 3 đến 50 ppm trong granite và permatic xuống còn từ 1 đến 3 ppm trong basalt và các đá basic. 232Th thƣờng xuất hiện trong các khoáng zircon, ở đó 232Th thay thế những vị trí cùa Zr trong tinh thể.
Các sa khoáng cát đen chứa Ti và Zr dọc theo ven biền thƣờng là nguồn cung cấp Zr dùng làm vỏ bọc thanh nhiên liệu lò phản ứng hạt nhân. Cân bằng và mất cân bằng phóng xạ(2, 3) Do chu kỳ bán rã của các đồng vị “con cháu” trong cả ba họ phóng xạ đều ngắn hơn rất nhiều so với đồng vị mẹ và cũng rất ngắn so với thời gian tồn tại của Trái Đất nên về lý thuyết, có thể xảy ra cân bằng thế kỷ giữa các đồng vị thành viên trong họ. Khi đó hoạt độ phóng xạ Ai của bất cứ thành viên i nào cũng đều nhƣ nhau và bằng hoạt độ phóng xạ của đồng vị mẹ Ai nhƣ công thức (1.1) trong đó λi và Ni là hằng số phân rã và số hạt nhân của thành viên thứ i. Tuy nhiên, trên thực tế giữa các thành viên trong chuỗi có thể mất cân bằng thế kỷ khi một thành viên nào đó bị tách ra khỏi chuỗi phóng xạ, hoặc đƣợc bổ sung từ môi trƣờng bên ngoài vào chuỗi do các quá trình địa hóa.
Hiện tƣợng đứt gãy chuỗi này có hai nguyên nhân chính liên quan đến các đặc điểm nguyên tố và đồng vị của các thành viên trong chuỗi. Do thuộc những nguyên tố khác nhau, những thành viên trong chuỗi có thể có tính chất khác nhau trong môi trƣờng. Thí dụ uranium có độ linh động trong nƣớc cao hơn rất nhiều so với những nguyên tố con - cháu của nó nhƣ 230 Th hoặc 226Ra. Vì thế 230Th có hàm lƣợng rất thấp trong nƣớc ngầm.
226Ra dễ hòa tan trong môi trƣờng nƣớc có hàm lƣợng ion Cl- cao, nhƣng rất khó 5 z hòa tan trong nƣớc có nhiều ion sulphate. Ngoài ra, 226Ra, 230Th và 238U trong nƣớc ngầm đƣợc các khoáng vật hấp phụ với mức độ khác nhau cũng gây ra mất cân bằng phóng xạ. Radon là khí trơ nên rất dễ thoát ra khỏi đất đá. Sau khi thoát vào không khí, các “con cháu” của Radon gắn kết vào bụi khí và theo đƣờng hô hấp xâm nhập vào cơ thể và trở thành nguồn chiếu trong chủ yếu đối với con ngƣời.
Hai đồng vị cùng nguyên tố cũng có thể mất cân bằng phóng xạ nhƣ trƣờng hợp cặp 234U - 238U. Khi hạt nhân 238U phân rã alpha, hạt nhân giật lùi 234 U có động năng đủ lớn để có thể thoát ra ngoài tinh thể. Kết quả là 234U giàu hơn trong nƣớc ngầm và nghèo đi trong khoáng vật so với 238U. Hạt nhân giật lùi trong phân rã alpha cũng có thể tạo nên những đƣờng vết sai hỏng trong tinh thể, qua đó các nguyên tử dễ bị chiết ra nƣớc ngầm làm mất cân bằng phóng xạ.
Phóng xạ do tia vũ trụ(2, 3) Bức xạ ion hóa có nguồn gốc từ vũ trụ có thể chia ra làm ba loại gồm: tia vũ trụ sơ cấp, tia vũ trụ thứ cấp và tia phát ra từ chất phóng xạ đƣợc hình thành do các tia vũ trụ phản ứng với vật chất trong khí quyển. Tia vũ trụ sơ cấp lại có hai loại, tia có nguồn gốc thiên hà và tia xuất phát từ Mặt Trời. Cƣờng độ tia vũ trụ có nguồn gốc thiên hà đến Trái Đất không biến đổi theo thời gian và đẳng hƣớng. Thành phần chính của chúng là proton năng lƣợng cao đến 30 GeV, chiếm đến 85%, sau đó (10%) là hạt nhân của những nguyên tố nhẹ nhƣ He, Li, Be, C., số còn lại là electron, photon, neutrino.
Chúng là sản phẩm của phản ứng hạt nhân xảy ra trong quá trình bùng nổ và hình thành các thiên thể thuộc hệ thiên hà. Neutron có thể sinh ra đâu đó trong vũ trụ do phản ứng tổng hợp hạt nhân nhƣng không kịp đến trái đất trƣớc khi bị phân rã β- biến thành proton với chu kỳ bán rã khoảng 15 phút. Trong khi 6 z đó, tia sơ cấp xuất phát từ Mặt Trời biến đổi theo thời gian phụ thuộc vào chu kỳ hoạt động 11 năm của Mặt Trời. Khi đi vào khí quyển, tia vũ trụ sơ cấp có năng lƣợng lớn sẽ gây ra phản ứng hạt nhân với các nguyên tử và phân tử trong không khí tạo nên những bức xạ ion hóa trong khí quyển bao gồm photon, electron, neutron, proton, pion, muon., chúng đƣợc gọi là các tia vũ trụ thứ cấp.