Tổng quan nghiên cứu

Trong bối cảnh biến đổi khí hậu và ô nhiễm môi trường ngày càng nghiêm trọng, việc xử lý các chất ô nhiễm hữu cơ và khí nhà kính như oxytetracycline (OTC) và cacbon dioxit (CO₂) trở thành vấn đề cấp thiết. Theo dữ liệu từ Mauna Loa Observatory, nồng độ CO₂ trong khí quyển đã vượt mức 426 ppm vào tháng 3 năm 2024, tăng hơn 45% so với thời kỳ tiền công nghiệp. Đồng thời, dư lượng thuốc kháng sinh OTC trong môi trường nước, đặc biệt từ các hoạt động chăn nuôi và nuôi trồng thủy sản, gây ra nguy cơ kháng thuốc và ảnh hưởng tiêu cực đến sức khỏe con người và hệ sinh thái. Mục tiêu nghiên cứu là tổng hợp và đánh giá hoạt tính quang xúc tác của các hệ vật liệu kim loại quý (Au, Ag, Pt) và oxit kim loại (N-TiO₂₋ₓ, γ-Fe₂O₃) trên cơ sở graphitic carbon nitride (g-C₃N₄) nhằm phân huỷ OTC và chuyển hoá CO₂ thành các sản phẩm hữu ích. Nghiên cứu được thực hiện trong phạm vi phòng thí nghiệm của Khoa Hóa học, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội, với thời gian thực hiện trong giai đoạn 2022-2024. Kết quả nghiên cứu góp phần phát triển các vật liệu quang xúc tác thế hệ mới, thân thiện môi trường, hỗ trợ xử lý ô nhiễm và giảm phát thải khí nhà kính, từ đó nâng cao chất lượng cuộc sống và bảo vệ môi trường bền vững.

Cơ sở lý thuyết và phương pháp nghiên cứu

Khung lý thuyết áp dụng

Luận văn dựa trên các lý thuyết và mô hình nghiên cứu sau:

  • Quang xúc tác bán dẫn: Vật liệu bán dẫn như g-C₃N₄ có năng lượng vùng cấm khoảng 2,7 eV, cho phép kích hoạt dưới ánh sáng khả kiến. Khi bị kích thích, các điện tử nhảy từ vùng hóa trị lên vùng dẫn, tạo ra cặp điện tử - lỗ trống quang sinh tham gia phản ứng oxy hóa khử.
  • Hiệu ứng cộng hưởng plasmon bề mặt (SPR): Các hạt nano kim loại quý (Au, Ag, Pt) tạo ra dao động điện tử tập thể khi bị kích thích ánh sáng, tăng cường hấp thụ ánh sáng và kéo dài thời gian sống của cặp điện tử - lỗ trống, nâng cao hiệu suất quang xúc tác.
  • Cơ chế quang xúc tác dạng Z (Z-scheme): Hệ vật liệu lai ghép giữa g-C₃N₄ và oxit kim loại (N-TiO₂₋ₓ, γ-Fe₂O₃) tạo ra cấu trúc quang xúc tác dạng Z, giúp phân tách hiệu quả cặp điện tử - lỗ trống, tăng khả năng oxy hóa và khử các chất ô nhiễm.
  • Khái niệm chính: Vùng dẫn (CB), vùng hóa trị (VB), năng lượng vùng cấm (band gap), hiệu ứng SPR, tái tổ hợp điện tử - lỗ trống, phản ứng oxy hóa khử, chuyển hoá CO₂, phân huỷ OTC.

Phương pháp nghiên cứu

  • Nguồn dữ liệu: Dữ liệu thí nghiệm thu thập từ các phản ứng quang xúc tác trong phòng thí nghiệm, sử dụng các hệ vật liệu tổng hợp gồm MeNP/g-C₃N₄ (Me = Au, Ag, Pt) và MeOₓ/g-C₃N₄ (MeOₓ = N-TiO₂₋ₓ, γ-Fe₂O₃).
  • Phương pháp tổng hợp: Phương pháp siêu âm kết hợp thuỷ nhiệt để tổng hợp vật liệu g-C₃N₄ biến tính; phương pháp Turkevich đảo ngược để tổng hợp hạt nano Au; phương pháp khử ethylene glycol để tạo hạt nano Pt và Ag; tổng hợp oxit kim loại trên g-C₃N₄ bằng phương pháp hoá học từ tiền chất titan butoxit và sắt sunphat.
  • Phương pháp phân tích: Đặc trưng cấu trúc vật liệu bằng XRD, TEM, HRTEM, STEM-HAADF, UV-Vis DRS, FTIR, XPS, PL; đánh giá hoạt tính quang xúc tác qua phản ứng phân huỷ OTC và chuyển hoá CO₂ trong quy mô phòng thí nghiệm.
  • Cỡ mẫu và chọn mẫu: Các mẫu vật liệu được tổng hợp với kích thước hạt nano kiểm soát dưới 20 nm, phân bố đồng đều trên bề mặt g-C₃N₄; các điều kiện phản ứng được tối ưu hóa về pH, khối lượng xúc tác, thời gian chiếu sáng.
  • Timeline nghiên cứu: Tổng hợp và đặc trưng vật liệu (6 tháng), đánh giá hoạt tính quang xúc tác (8 tháng), phân tích cơ chế và so sánh hiệu suất (4 tháng), hoàn thiện luận văn (4 tháng).

Kết quả nghiên cứu và thảo luận

Những phát hiện chính

  1. Đặc trưng cấu trúc và kích thước hạt: Hệ vật liệu MeNP/g-C₃N₄ tổng hợp bằng phương pháp Turkevich đảo ngược và khử ethylene glycol cho kích thước hạt nano Au, Ag, Pt dao động từ 10-20 nm, phân bố đồng đều trên bề mặt g-C₃N₄. Vật liệu oxit kim loại N-TiO₂₋ₓ/g-C₃N₄ và γ-Fe₂O₃/g-C₃N₄ có cấu trúc dạng Z rõ rệt, giúp tăng cường phân tách điện tử - lỗ trống.
  2. Hiệu suất phân huỷ OTC: Vật liệu AuNP/g-C₃N₄ đạt hiệu suất phân huỷ OTC lên đến 96,2% sau 60 phút chiếu sáng, vượt trội so với g-C₃N₄ tinh khiết (khoảng 65%). Hệ PtNP/g-C₃N₄ và AgNP/g-C₃N₄ cũng cho hiệu suất cao lần lượt là 90% và 88% trong cùng điều kiện.
  3. Chuyển hoá CO₂: Hệ vật liệu N-TiO₂₋ₓ/g-C₃N₄ và γ-Fe₂O₃/g-C₃N₄ cho tốc độ chuyển hoá CO₂ thành CO và CH₄ đạt 27,2 và 17,8 μmol/g·h, cao hơn 2,2 lần so với g-C₃N₄ nguyên bản. Hệ AuNP/g-C₃N₄ cũng thể hiện khả năng chuyển hoá CO₂ với tốc độ 28,3 μmol/g·h.
  4. Ảnh hưởng điều kiện phản ứng: pH môi trường ảnh hưởng đáng kể đến hiệu suất quang xúc tác; pH tối ưu cho phân huỷ OTC là khoảng 8, trong khi chuyển hoá CO₂ hiệu quả nhất ở pH trung tính đến kiềm nhẹ. Khối lượng xúc tác tăng từ 0,5 đến 1 g/L làm tăng hiệu suất phân huỷ OTC lên 20-30%.
  5. So sánh hoạt tính: Hệ vật liệu biến tính bằng kim loại quý có hiệu suất quang xúc tác cao hơn 30-40% so với hệ oxit kim loại, tuy nhiên hệ oxit kim loại có ưu điểm về tính ổn định và khả năng tái sử dụng lâu dài.

Thảo luận kết quả

Hiệu suất cao của các hệ vật liệu MeNP/g-C₃N₄ được giải thích bởi hiệu ứng SPR của các hạt nano kim loại quý, giúp tăng cường hấp thụ ánh sáng khả kiến và kéo dài thời gian sống của cặp điện tử - lỗ trống, giảm thiểu tái tổ hợp. Cấu trúc dạng Z của hệ oxit kim loại/g-C₃N₄ tạo ra điện trường nội bộ, thúc đẩy sự phân tách điện tử - lỗ trống hiệu quả, nâng cao khả năng oxy hóa khử. So với các nghiên cứu trước đây, kết quả này phù hợp với báo cáo về hiệu suất phân huỷ OTC đạt trên 90% và tốc độ chuyển hoá CO₂ tăng gấp 2-3 lần khi sử dụng vật liệu biến tính. Biểu đồ động học phân huỷ OTC và chuyển hoá CO₂ thể hiện rõ sự phụ thuộc vào thời gian chiếu sáng và khối lượng xúc tác, minh họa qua các đồ thị C/C₀ theo thời gian. Kết quả này khẳng định tiềm năng ứng dụng của các hệ vật liệu quang xúc tác thế hệ mới trong xử lý ô nhiễm môi trường và giảm phát thải khí nhà kính.

Đề xuất và khuyến nghị

  1. Tối ưu hóa quy trình tổng hợp vật liệu: Áp dụng phương pháp Turkevich đảo ngược kết hợp khử ethylene glycol để kiểm soát kích thước hạt nano kim loại dưới 20 nm, đảm bảo phân bố đồng đều trên g-C₃N₄, nâng cao hiệu suất quang xúc tác. Thời gian thực hiện: 6 tháng; chủ thể: nhóm nghiên cứu vật liệu.
  2. Phát triển hệ xúc tác dạng Z lai ghép oxit kim loại/g-C₃N₄: Tăng cường tương tác giao diện giữa các pha để cải thiện phân tách điện tử - lỗ trống, nâng cao hiệu quả chuyển hoá CO₂ và phân huỷ OTC. Thời gian: 8 tháng; chủ thể: phòng thí nghiệm quang xúc tác.
  3. Ứng dụng trong xử lý nước thải và khí thải: Triển khai thử nghiệm quy mô pilot tại các trang trại chăn nuôi và nhà máy xử lý nước thải để đánh giá hiệu quả thực tế của hệ vật liệu quang xúc tác trong việc loại bỏ OTC và giảm phát thải CO₂. Thời gian: 12 tháng; chủ thể: doanh nghiệp và cơ quan quản lý môi trường.
  4. Nghiên cứu cơ chế quang xúc tác chi tiết: Sử dụng kỹ thuật phân tích phổ và mô phỏng để hiểu rõ cơ chế phân tách điện tử và phản ứng oxy hóa khử trên bề mặt vật liệu, từ đó thiết kế vật liệu có hoạt tính cao hơn. Thời gian: 6 tháng; chủ thể: nhóm nghiên cứu khoa học cơ bản.
  5. Đào tạo và chuyển giao công nghệ: Tổ chức các khóa đào tạo kỹ thuật tổng hợp và ứng dụng vật liệu quang xúc tác cho các nhà khoa học, kỹ sư môi trường và doanh nghiệp nhằm thúc đẩy ứng dụng rộng rãi. Thời gian: liên tục; chủ thể: trường đại học và các tổ chức khoa học công nghệ.

Đối tượng nên tham khảo luận văn

  1. Nhà nghiên cứu và giảng viên trong lĩnh vực hóa môi trường: Luận văn cung cấp cơ sở khoa học và phương pháp tổng hợp vật liệu quang xúc tác mới, hỗ trợ phát triển nghiên cứu và giảng dạy chuyên sâu về xử lý ô nhiễm môi trường.
  2. Doanh nghiệp công nghệ môi trường: Các công ty xử lý nước thải và khí thải có thể ứng dụng kết quả nghiên cứu để phát triển sản phẩm xử lý ô nhiễm hiệu quả, thân thiện môi trường, nâng cao năng lực cạnh tranh.
  3. Cơ quan quản lý và hoạch định chính sách môi trường: Thông tin về hiệu quả xử lý OTC và CO₂ giúp xây dựng các chính sách kiểm soát ô nhiễm và phát thải khí nhà kính phù hợp, thúc đẩy phát triển bền vững.
  4. Sinh viên và học viên cao học ngành Hóa học, Môi trường: Luận văn là tài liệu tham khảo quý giá về kỹ thuật tổng hợp vật liệu quang xúc tác, phương pháp đánh giá hoạt tính và ứng dụng trong xử lý môi trường, hỗ trợ học tập và nghiên cứu.

Câu hỏi thường gặp

  1. Vật liệu g-C₃N₄ có ưu điểm gì trong quang xúc tác?
    g-C₃N₄ có năng lượng vùng cấm khoảng 2,7 eV, cho phép kích hoạt dưới ánh sáng khả kiến, bền nhiệt và hóa học, dễ tổng hợp từ các tiền chất giá rẻ như melamine, phù hợp cho xử lý ô nhiễm và chuyển hoá CO₂.

  2. Hiệu ứng cộng hưởng plasmon bề mặt (SPR) ảnh hưởng thế nào đến quang xúc tác?
    SPR giúp tăng cường hấp thụ ánh sáng khả kiến và kéo dài thời gian sống của cặp điện tử - lỗ trống, giảm tái tổ hợp, từ đó nâng cao hiệu suất quang xúc tác của các hệ vật liệu biến tính bằng kim loại quý như Au, Ag, Pt.

  3. Tại sao cần biến tính g-C₃N₄ bằng oxit kim loại?
    Biến tính bằng oxit kim loại như N-TiO₂₋ₓ, γ-Fe₂O₃ tạo ra cấu trúc dạng Z, giúp phân tách hiệu quả cặp điện tử - lỗ trống, tăng khả năng oxy hóa khử, đồng thời cải thiện tính ổn định và khả năng tái sử dụng của vật liệu.

  4. Phương pháp tổng hợp hạt nano Au trong nghiên cứu là gì?
    Phương pháp Turkevich đảo ngược được sử dụng để kiểm soát kích thước hạt nano Au dưới 20 nm, đảm bảo phân bố đồng đều trên bề mặt g-C₃N₄, giúp tăng hiệu quả quang xúc tác.

  5. Ứng dụng thực tiễn của các hệ vật liệu quang xúc tác này là gì?
    Các hệ vật liệu có thể ứng dụng trong xử lý nước thải chứa thuốc kháng sinh OTC tại các trang trại chăn nuôi, nhà máy xử lý nước, đồng thời chuyển hoá CO₂ trong khí thải thành các sản phẩm hữu ích, góp phần giảm phát thải khí nhà kính và ô nhiễm môi trường.

Kết luận

  • Đã tổng hợp thành công các hệ vật liệu quang xúc tác MeNP/g-C₃N₄ (Me = Au, Ag, Pt) và MeOₓ/g-C₃N₄ (MeOₓ = N-TiO₂₋ₓ, γ-Fe₂O₃) với kích thước hạt nano kiểm soát tốt, phân bố đồng đều.
  • Hệ vật liệu biến tính bằng kim loại quý thể hiện hiệu suất phân huỷ OTC và chuyển hoá CO₂ vượt trội so với g-C₃N₄ nguyên bản, đạt hiệu quả trên 90% và tốc độ chuyển hoá CO₂ đến 28 μmol/g·h.
  • Cấu trúc quang xúc tác dạng Z của hệ oxit kim loại/g-C₃N₄ giúp cải thiện phân tách điện tử - lỗ trống, tăng cường hoạt tính và tính ổn định của vật liệu.
  • Nghiên cứu đề xuất các quy trình tổng hợp và ứng dụng thực tiễn, góp phần phát triển công nghệ xử lý ô nhiễm và giảm phát thải khí nhà kính.
  • Đề xuất các bước tiếp theo gồm tối ưu hóa quy trình tổng hợp, thử nghiệm quy mô pilot và đào tạo chuyển giao công nghệ nhằm thúc đẩy ứng dụng rộng rãi.

Call-to-action: Các nhà nghiên cứu và doanh nghiệp được khuyến khích tiếp tục phát triển và ứng dụng các hệ vật liệu quang xúc tác này để góp phần bảo vệ môi trường và phát triển bền vững trong tương lai gần.