Investigation of Novel Magnetotransport Properties in Rare Earth (Gd) - Transition Metal (Fe, Co) Films and GdFeCo/Hf Bilayer

Luận án nghiên cứu đặc tính từ truyền dẫn màng hợp kim GdFeCo và GdFeCo/Hf tại NCUE năm 2023

• Tác giả: Ngô Trọng Hải
• Người hướng dẫn: GS. Jong-Ching Wu
• Trường học: Đại học Sư phạm Quốc lập Chương Hóa
• Chuyên ngành: Vật lý
• Đề tài: Investigation of Novel Magnetotransport Properties in Rare Earth (Gd) - Transition Metal (Fe, Co) Films and GdFeCo/Hf Bilayer
• Loại tài liệu: Luận án tiến sĩ
• Năm xuất bản: 2023
• Địa điểm: Chương Hóa

Tóm tắt

I. Tổng quan đặc tính từ truyền dẫn màng GdFeCo và GdFeCo Hf

Nghiên cứu đặc tính từ truyền dẫn màng GdFeCo và GdFeCo/Hf mở ra bước tiến quan trọng trong vật lý chất rắn. Hệ vật liệu này kết hợp kim loại đất hiếm Gadolinium cùng các kim loại chuyển tiếp Sắt và Coban. Cấu trúc màng mỏng hai lớp bổ sung thêm kim loại nặng Hafnium để tăng cường tương tác spin-quỹ đạo. Sự kết hợp này tạo ra các hiệu ứng spin dị thường độc đáo. Luận án tiến sĩ năm 2023 tại Đại học Sư phạm Quốc gia Chương Hóa (NCUE) tập trung làm sáng tỏ cơ chế truyền dẫn điện tử trong hệ vật liệu phức hợp. Hợp kim vô định hình GdFeCo sở hữu hai phân mạng từ đối song song. Một phân mạng do Gd chiếm giữ. Phân mạng còn lại do hợp kim FeCo tạo thành. Khi thành phần thay đổi, mômen từ tổng cộng biến thiên sâu sắc. Lớp tiếp xúc Hafnium đóng vai trò then chốt trong việc khuếch đại mômen xoắn spin-quỹ đạo. Cấu trúc dị thể GdFeCo/Hf cho phép kiểm soát quá trình đảo từ với dòng điện thấp. Các hiện tượng điện từ tại mặt phân giới thể hiện tính chất lượng tử mới mẻ. Đây là nền tảng để phát triển bộ nhớ từ tính không tiêu tán năng lượng.

1.1. Cấu trúc vật liệu màng mỏng GdFeCo và GdFeCo Hf

Hợp kim GdFeCo thuộc nhóm ferrimagnet vô định hình. Vật liệu có cấu trúc mạng con tương tác trao đổi phản song song giữa spin của nguyên tử Gd và FeCo. Khi gắn liền với lớp kim loại nặng Hf, hệ dị thể hình thành giao diện dẫn truyền bất đối xứng. Hafnium cung cấp góc Hall spin lớn và điện trở suất cao. Lớp đệm bảo vệ SiN hoặc MgO ngăn chặn quá trình oxy hóa bề mặt. Độ dày từng lớp đơn được kiểm soát chính xác ở cấp độ nanomet. Trật tự sắp xếp này định hình rõ nét độ dị hướng từ vuông góc mặt phẳng màng. Cấu trúc song lớp GdFeCo/Hf tối ưu hóa hiệu suất truyền dẫn mômen động lượng spin qua ranh giới tiếp xúc.

1.2. Mục tiêu nghiên cứu từ truyền dẫn tại NCUE 2023

Luận án tại Đại học Sư phạm Quốc gia Chương Hóa hướng đến giải quyết các câu hỏi vật lý then chốt. Đề tài tập trung phân tích hiệu ứng Hall dị thường trong màng đơn và màng kép. Các nhà nghiên cứu khám phá quy luật dịch chuyển của vách từ dưới tác động từ trường. Mục tiêu chính gồm xác định đóng góp riêng lẻ của từng mạng con vào độ dẫn điện Hall. Luận án cũng kiểm chứng khả năng điều khiển trường kháng từ bằng dòng điện phân cực. Công trình kết hợp chặt chẽ giữa tính toán lý thuyết dải năng lượng và đo đạc thực nghiệm. Kết quả nghiên cứu cung cấp hiểu biết toàn diện về tương tác spin trong hợp kim đất hiếm.

II. Phân tích hiện tượng từ truyền dẫn màng GdFeCo và GdFeCo Hf

Đặc tính từ truyền dẫn trong hợp kim GdFeCo chứa đựng nhiều hiện tượng vật lý phức tạp chưa từng có lời giải trọn vẹn. Quan điểm truyền thống cho rằng chỉ có các kim loại chuyển tiếp như Fe hoặc Co chi phối độ dẫn Hall dị thường. Tuy nhiên, tính toán vi mô chỉ ra rằng nguyên tố đất hiếm Gd tạo ra độ dẫn Hall dị thường âm rất lớn. Sự tồn tại song song hai mạng con mang mômen từ trái dấu gây nên sự triệt tiêu từ độ vĩ mô tại điểm bù từ. Tại vùng lân cận điểm bù, tín hiệu điện áp Hall suy giảm đột ngột dưới từ trường ngoài mạnh. Hiện tượng này phát sinh do hai mạng con bị ép quay song song theo từ trường ngoài. Sự đối kháng giữa độ dẫn Hall dương của Co và độ dẫn Hall âm của Gd làm triệt tiêu tín hiệu đo. Bên cạnh đó, việc điều khiển chuyển động của vách từ gặp nhiều trở ngại do lực ghim khuyết tật nội tại. Giao diện giữa màng GdFeCo và lớp kim loại nặng Hf cũng làm thay đổi phân bố mật độ dòng điện. Hiểu rõ tương tác cạnh tranh này là điều kiện tiên quyết để làm chủ công nghệ điều biến spin.

2.1. Đóng góp đối kháng của mạng con Gd và kim loại chuyển tiếp

Trong cấu trúc tinh thể của hợp kim Gd-Co, các electron 4f định xứ của Gd và electron 3d linh động của Co tạo nên trật tự từ tính đối kháng. Mô phỏng chỉ ra rằng mạng con Co đóng góp độ dẫn Hall dị thường mang giá trị dương. Ngược lại, mạng con Gd đóng góp độ dẫn Hall dị thường mang giá trị âm với biên độ vượt trội. Hai thành phần này triệt tiêu lẫn nhau khi tổng mômen từ đạt trạng thái cân bằng. Kết quả phân tích trên các hợp kim GdCo5 giàu kim loại chuyển tiếp và GdCo3 giàu đất hiếm khẳng định vai trò độc lập của từng mạng con. Phát hiện này bác bỏ giả định cũ cho rằng Gd không tham gia vào quá trình truyền dẫn Hall.

2.2. Sự suy giảm bất thường của hiệu ứng Hall gần điểm bù từ

Gần điểm bù từ, tổng từ hóa của hợp kim GdFeCo tiệm cận mức zero. Thông thường, tín hiệu Hall tỷ lệ thuận với từ hóa vuông góc. Tuy nhiên, dưới từ trường ngoài cường độ lớn, hiệu ứng Hall dị thường bị suy giảm bất thường. Nguyên nhân bắt nguồn từ sự phá vỡ cấu trúc đối song song của hai mạng con từ tính. Trường ngoài mạnh cưỡng bức mômen từ của Gd và Co quay song song cùng hướng. Khi đó, độ dẫn Hall âm của phân mạng Gd triệt tiêu trực tiếp độ dẫn Hall dương của phân mạng Co. Hiện tượng triệt tiêu này khiến điện áp Hall đo được rơi xuống mức rất thấp. Đây là cơ chế vi mô giải thích sự dị thường điện từ tại vùng bù nhiệt.

III. Phương pháp khảo sát từ truyền dẫn màng GdFeCo và GdFeCo Hf

Để giải mã các cơ chế vi mô, nghiên cứu triển khai kết hợp mô phỏng lý thuyết nguyên lý đầu và chế tạo vi cấu trúc thực nghiệm. Công cụ mô phỏng sử dụng gói phần mềm VASP cùng công thức Kubo để đánh giá độ cong Berry trong không gian xung lượng. Các trạng thái Bloch được chiếu vào hàm Wannier cực tiểu hóa thông qua Wannier90 và mã nguồn Wannierberri. Phương pháp này tính toán chính xác độ dẫn Hall dị thường nội tại của từng cấu hình mạng. Về mặt thực nghiệm, quy trình chế tạo áp dụng kỹ thuật quang khắc tia tử ngoại và quang khắc chùm điện tử. Hệ thống phún xạ phóng điện ion chùm kép Elionix EIS-200W đảm nhiệm việc lắng đọng màng mỏng đa lớp trong môi trường chân không siêu cao. Lớp bảo vệ SiN được bóc tách cục bộ bằng chùm ion Argon để bảo đảm tiếp xúc điện trở thấp với điện cực kim loại. Quá trình khắc rãnh định hình vi cấu trúc sử dụng hệ thống ăn mòn chùm ion Elionix EIS-200ER. Sau đó, nhóm nghiên cứu đo đạc tín hiệu từ trở dọc kết hợp hiệu ứng quang từ Kerr để theo dõi trực tiếp động lực học đảo từ.

3.1. Kỹ thuật mô phỏng ab initio VASP và Wannierberri

Phương pháp tính toán từ nguyên lý đầu tiên sử dụng phần mềm VASP thiết lập cấu trúc điện tử cơ bản. Tương tác spin-quỹ đạo được kích hoạt để tính toán sự tách mức năng lượng. Các trạng thái Bloch gần mức Fermi sau đó được chuyển đổi sang cơ sở hàm Wannier tối xứ hóa bằng gói Wannier90. Thuật toán Wannierberri thực hiện tích phân độ cong Berry trên toàn bộ vùng Brillouin với lưới k dày đặc. Kết quả tính toán cung cấp tensor dẫn điện Hall nội tại một cách định lượng. Dữ liệu mô phỏng chứng minh nguồn gốc hình học lượng tử của hiệu ứng Hall dị thường trong các hợp kim Gd-Co. Phương pháp này giảm thiểu sai số tính toán dải năng lượng phức tạp.

3.2. Chế tạo linh kiện thanh Hall kép và đo đạc thực nghiệm

Linh kiện thanh Hall kép được chế tạo trên đế Si/SiO2 thông qua nhiều bước quang khắc và ăn mòn ion. Quy trình sử dụng chùm ion Ar+ của máy Elionix EIS-200W để bóc lớp phủ bảo vệ trước khi kết tủa điện cực tiếp xúc. Thiết kế thanh Hall kép cho phép đo đồng thời hiệu ứng Hall dị thường và từ trở dọc trên cùng một mẫu vi mô. Phép đo quang từ Kerr cực độ phân giải cao ghi nhận sự hình thành các đômen từ cục bộ. Các chu trình từ trễ điện trở được khảo sát dưới từ trường quét liên tục. Dữ liệu điện thế đo đạc phản ánh trung thực quá trình chuyển pha từ tính và sự dịch chuyển của ranh giới pha.

IV. Kết luận ứng dụng từ truyền dẫn màng GdFeCo và GdFeCo Hf

Nghiên cứu mang lại những đóng góp nền tảng cho khoa học vật liệu spintronics và kỹ thuật lưu trữ từ tính thế hệ tiếp theo. Màng đơn GdFeCo và song lớp GdFeCo/Hf thể hiện các cơ chế truyền dẫn lượng tử vượt trội so với vật liệu sắt từ thông thường. Kết quả thực nghiệm xác nhận vận tốc vách từ không duy trì ổn định mà tăng trưởng theo hàm số mũ theo cường độ từ trường kích thích. Động lực học phi tuyến này cho phép tăng tốc độ chuyển trạng thái bit từ tính lên thang picogiây. Đặc biệt hơn, việc kết hợp lớp kim loại nặng Hafnium cho phép điều biến trường kháng từ tới 200% bằng mật độ dòng điện phân cực phù hợp. Khả năng tinh chỉnh linh hoạt mở ra cơ hội chế tạo các ô nhớ từ trở MRAM có mật độ cực cao và tiêu thụ điện năng tối thiểu. Công nghệ này cũng tương thích hoàn hảo với các thiết bị ghi quang từ siêu nhanh. Bằng cách kiểm soát tỷ lệ pha tạp Gd, các kỹ sư có thể lập trình trước độ nhạy từ của linh kiện. Luận án tại NCUE đã tạo ra cầu nối vững chắc giữa lý thuyết dải năng lượng và ứng dụng công nghiệp thực tế.

4.1. Động lực học vách từ phi tuyến theo từ trường ngoài

Quan sát thực nghiệm chỉ ra hành vi lan truyền vách từ đặc biệt trong màng mỏng GdFeCo. Khi từ trường ngoài vượt qua ngưỡng mầm từ hóa, vách từ bắt đầu dịch chuyển dọc theo kênh dẫn. Vận tốc dịch chuyển không tuân theo quy luật tuyến tính thường gặp trong vật liệu sắt từ. Thay vào đó, tốc độ quét vách từ gia tăng theo hàm số mũ với độ dốc lớn khi tăng cường độ từ trường. Sự phụ thuộc hàm mũ này phản ánh cơ chế vượt qua các bẫy thế năng ghim từ vi mô. Động lực học vách từ nhanh tạo tiền đề cho việc xử lý dữ liệu logic từ tính tốc độ cao với độ trễ tối thiểu.

4.2. Khả năng điều biến từ trường kháng từ 200 bằng dòng điện

Cấu trúc song lớp GdFeCo/Hf thể hiện năng lực điều biến từ trường kháng từ vượt trội khi áp dụng dòng điện phân cực. Bằng việc tối ưu hóa tỷ lệ nồng độ pha tạp Gadolinium, phạm vi thay đổi trường kháng từ đạt mức 200%. Dòng điện chạy qua lớp kim loại nặng Hafnium tạo ra dòng spin phân cực thông qua hiệu ứng Hall spin. Dòng spin này truyền mômen xoắn qua bề mặt tiếp xúc vào màng GdFeCo. Tác động của mômen xoắn làm suy giảm đáng kể rào cản năng lượng đảo từ. Cơ chế điều khiển điện trường này mở đường cho các kiến trúc bộ nhớ từ tính công suất cực thấp và độ bền ghi xóa cao.

Nội dung chính

Tổng quan luận án

Luận án tiến sĩ với đề tài "Nghiên cứu các đặc tính truyền dẫn từ mới trong màng mỏng hợp kim đất hiếm (Gd) - kim loại chuyển tiếp (Fe, Co) và màng hai lớp GdFeCo/Hf" (tên tiếng Anh: Investigation of Novel Magnetotransport Properties in Rare Earth (Gd) - Transition Metal (Fe, Co) Films and GdFeCo/Hf Bilayer) do nghiên cứu sinh Ngô Trọng Hải (Ngo Trong Hai / 吳崇海) thực hiện dưới sự hướng dẫn của Giáo sư Jong-Ching Wu (吳仲卿), hoàn thành vào tháng 6 năm 2023 tại Khoa Vật lý, Đại học Sư phạm Quốc lập Chương Hóa (National Changhua University of Education - NCUE), Đài Loan. Luận án thuộc chuyên ngành Vật lý học (Physics), chuyên sâu về vật lý chất rắn, từ học màng mỏng và điện tử học spin (spintronics).

Tính cấp thiết và khoảng trống nghiên cứu

Các hợp chất liên kim giữa kim loại đất hiếm và kim loại chuyển tiếp (RE-TM), cũng như cấu trúc dị thể hai lớp của chúng khi tiếp xúc trực tiếp với kim loại nặng (HM), thu hút sự quan tâm lớn nhờ sở hữu tính dị hướng từ vuông góc (PMA) vượt trội và độ nhạy cảm cao của các đặc tính từ tính, truyền dẫn điện đối với sự thay đổi thành phần, nhiệt độ hoặc từ trường ngoài. Những hệ vật liệu này có tiềm năng ứng dụng trong các thiết bị bộ nhớ từ không bay hơi (non-volatile magnetic memory), phương tiện ghi từ quang (magneto-optical recording medium), lưu trữ dữ liệu từ tính siêu nhanh (ultrafast magnetic data storage) và bộ nhớ đường đua vách đô-men (domain wall racetrack memory). Tuy nhiên, các cơ chế vi mô đằng sau các đặc tính truyền dẫn từ mới của hệ vật liệu này vẫn chưa được hiểu rõ đầy đủ, bộc lộ ba khoảng trống nghiên cứu chính:

1. Cơ chế hiệu ứng Hall dị thường (AHE) trong hợp chất RE-TM: Suốt nhiều thập kỷ tồn tại tranh cãi về vai trò đóng góp của các phân mạng từ tính đối với tín hiệu AHE ròng. Phần lớn các công trình thực nghiệm trước đây cho rằng AHE bị chi phối hoàn toàn bởi phân mạng kim loại chuyển tiếp (TM), trong khi một số nghiên cứu khác lại đưa ra bằng chứng cho thấy phân mạng đất hiếm (RE) hoặc cả hai phân mạng cùng đóng góp. Thêm vào đó, nguồn gốc của các tín hiệu AHE suy giảm dị thường và xuất hiện các dạng đỉnh lồi bất thường ("aberrant humps") quanh nhiệt độ bù từ tính ($T_{comp}$) vẫn còn là chủ đề tranh luận chưa có sự thống nhất.
2. Động lực học lan truyền vách đô-men (DW) trong màng mỏng RE-TM: Phần lớn các nghiên cứu giả định rằng vận tốc của vách đô-men tăng tuyến tính theo từ trường ngoài hoặc vách đô-men di chuyển với vận tốc ổn định. Dù vậy, tại giai đoạn mầm từ tính (nucleation stage), chuyển động của vách đô-men không tuân theo quy luật tuyến tính này, đòi hỏi phải có những nghiên cứu thực nghiệm chi tiết để hoàn thiện bức tranh động học.
3. Hiện tượng đảo chiều từ hóa cảm ứng dòng điện trong cấu trúc RE-TM/kim loại nặng: Việc nghiên cứu mô-men xoay spin-quỹ đạo (SOT) trong màng ferrimagnet RE-TM mới chỉ ở giai đoạn đầu. Hiệu quả chuyển mạch từ hóa cảm ứng bằng dòng điện trong cấu trúc này còn thấp so với các cấu trúc kim loại nặng/ferromagnet thông thường, đồng thời lớp phủ bảo vệ (như lớp oxit) có thể ảnh hưởng đến các đặc tính từ khi có dòng điện truyền qua.

Mục tiêu và câu hỏi nghiên cứu

Luận án xác định các mục tiêu và nhiệm vụ nghiên cứu cụ thể như sau:

1. Mục tiêu 1: Sử dụng tính toán mô phỏng nguyên lý đầu (ab initio) để làm rõ cấu trúc điện tử, mật độ trạng thái (DOS) và độ dẫn Hall dị thường (AHC) của kim loại nguyên chất (Gd, Co, Fe) và hợp chất GdCo (cả trường hợp giàu Co như $\text{GdCo}_5$ và giàu Gd như $\text{GdCo}_3$), từ đó xác định đóng góp của từng phân mạng và làm sáng tỏ nguồn gốc của các đỉnh lồi AHE bất thường gần điểm bù từ tính.
2. Mục tiêu 2: Khảo sát thực nghiệm hành vi lan truyền của vách đô-men trong màng mỏng và dây nano GdFeCo thông qua mối tương quan giữa tín hiệu điện trở Hall dị thường ($R_{xy}$) và điện trở từ dọc ($R_{xx}$), xác lập quy luật phụ thuộc của vận tốc vách đô-men theo từ trường ở giai đoạn tạo mầm cũng như ảnh hưởng của các bẫy ghim từ (pinning sites).
3. Mục tiêu 3: Chế tạo và khảo sát cấu trúc màng hai lớp GdFeCo/Hf, nghiên cứu khả năng điều biến lực kháng từ ($H_c$) bằng dòng điện và làm rõ sự cạnh tranh giữa hiệu ứng mô-men xoay spin-quỹ đạo (SOT) và hiệu ứng gia nhiệt Joule (Joule heating).

Đối tượng và phạm vi nghiên cứu

• Đối tượng nghiên cứu: Màng mỏng hợp kim ferrimagnetic GdCo, màng mỏng GdFeCo, cấu trúc dị thể hai lớp GdFeCo/Hf, cấu trúc dây nano và các thiết bị thanh kép Hall (double Hall bar).
• Phạm vi không gian: Màng mỏng có độ dày cấp nanomet, các cấu trúc Hall bar và dây nano được vi chế tạo với độ phân giải micromet và dưới micromet; cấu trúc tinh thể mô phỏng gồm $\text{GdCo}_5$ (kiểu cấu trúc $\text{CaCu}_5$) và $\text{GdCo}_3$ (kiểu cấu trúc rhombohedral $\text{PuNi}_3$).
• Phạm vi thời gian và điều kiện đo: Luận án tiến hành đo đạc trong dải nhiệt độ từ dưới 60 K đến nhiệt độ phòng và trên 300 K, dải từ trường áp dụng từ vài chục Oe đến cấp độ kOe và trên $1.6 \times 10^6 \text{ A/m}$.

---

Tổng quan tài liệu và vị trí của luận án

Các hướng nghiên cứu trước được tổng thuật

Tác giả đã hệ thống hóa các nền tảng lý thuyết và công trình thực nghiệm liên quan trực tiếp đến đề tài:

1. Tính chất từ của kim loại nguyên chất và hợp chất liên kim RE-TM:

   • Kim loại chuyển tiếp 3d (Fe, Co, Ni) thể hiện tính sắt từ mạnh với nhiệt độ Curie ($T_C$) và mô-men từ bão hòa ($M_s$) ở nhiệt độ phòng lần lượt là: Fe ($T_C = 1043\text{ K}$, $M_s = 1714\text{ emu/cm}^3$, mô-men từ $2.22\text{ }\mu_B$); Co ($T_C = 1388\text{ K}$, $M_s = 1422\text{ emu/cm}^3$, mô-men từ $1.72\text{ }\mu_B$); Ni ($T_C = 631\text{ K}$, $M_s = 484\text{ emu/cm}^3$, mô-men từ $0.606\text{ }\mu_B$).
   • Kim loại đất hiếm Gd có tính sắt từ dưới nhiệt độ Curie gần nhiệt độ phòng ($T_C \approx 293 - 300\text{ K}$) và chuyển sang trạng thái thuận từ mạnh ở nhiệt độ cao hơn.
   • Tương tác trao đổi gián tiếp âm giữa mô-men từ spin $4f$ của đất hiếm (Gd) và $3d$ của kim loại chuyển tiếp (Fe, Co) thông qua lai hóa $5d-3d$ được Brooks và Johansson (1993) đề xuất. Năng lượng tương tác được biểu diễn qua Hamiltonian: $$E_{RE-TM} = -2 n_{RE-TM} S_{RE} S_{TM}$$ trong đó $n_{RE-TM}$ là hệ số trường phân tử; $S_{RE}$ và $S_{TM}$ lần lượt là spin của nguyên tử đất hiếm và kim loại chuyển tiếp. Công thức tính nhiệt độ Curie khi bỏ qua tương tác RE-RE do Baczewski et al. (1993) đưa ra: $$T_C = \frac{1}{2} \left[ T_{TM} + \left( T_{TM}^2 + 4 C_{RE-TM} \right)^{1/2} \right]$$ với $C_{RE-TM} = 4 n_{RE-TM}^2 C_{RE} C_{TM}$.
   • Hansen et al. (1989) nghiên cứu sự phụ thuộc nhiệt độ của độ từ hóa bão hòa trên màng vô định hình $\text{Gd}_{1-x}\text{Co}_x$, chứng minh sự biến đổi mạnh của nhiệt độ bù từ tính theo thành phần Co từ $0.6$ đến $0.8$ và cho thấy sự phù hợp với lý thuyết trường trung bình dưới 500 K. Các cấu trúc tinh thể của GdCo được biết đến gồm $\text{GdCo}_2$, $\text{GdCo}_3$, $\text{Gd}_2\text{Co}_7$, $\text{GdCo}_5$, và $\text{Gd}2\text{Co}{17}$.
   • Ostler et al. (2011) khảo sát lực kháng từ theo nhiệt độ của hợp kim GdFeCo với hàm lượng Gd từ 23.4% đến 29% trong dải nhiệt độ dưới 60 K đến 350 K, ghi nhận hiện tượng phân kỳ của lực kháng từ tại nhiệt độ bù từ tính $T_{comp}$.

2. Lý thuyết và các quan điểm về hiệu ứng Hall dị thường (AHE):

   • Biểu thức thực nghiệm của điện trở suất Hall trong vật liệu sắt từ: $\rho_{xy} = R_0 H + R_s M_z \approx 4\pi R_s M_z$ (với $R_0 \ll R_s$).
   • Nguồn gốc nội tại của AHE do Karplus và Luttinger (1954) khởi xướng thông qua khái niệm "vận tốc dị thường" bắt nguồn từ tương tác spin-quỹ đạo (SOC), sau đó được tái diễn giải qua độ cong Berry $\Omega_n(k)$ bởi Sundaram, Niu và Xiao et al.: $$\Omega_n(k) = -\text{Im} \langle \nabla_k u_{nk} | \times | \nabla_k u_{nk} \rangle$$
   • Công thức Kubo và công thức Thouless (TKNN) biểu diễn độ dẫn Hall dị thường: $$\sigma_{xy} = -\frac{e^2}{\hbar} \int_{BZ} \frac{d^3k}{(2\pi)^3} \sum_n f_n \Omega_{n,z}(k)$$
   • Tranh luận về đóng góp phân mạng trong hợp kim RE-TM:
     • Ogawa et al. (1975) cho rằng phân mạng Gd đóng vai trò chủ đạo do hệ số Hall của Gd lớn hơn nhiều so với Co.
     • Mimura et al. (1976) và Asomoza et al. (1979) nhận định AHE do phân mạng Co (TM) chi phối hoàn toàn, lập luận dựa trên việc mô-men của Co ít phụ thuộc nhiệt độ và biên độ AHE của $\text{GdCo}_3$ hầu như không đổi từ 0 K đến nhiệt độ phòng; quan điểm này được đa số các công trình ủng hộ (như các nghiên cứu giai đoạn 1977–2020).
     • McGuire et al. (1977) đề xuất cả hai phân mạng cùng đóng góp nhưng ngược dấu nhau. Gần đây, Park et al. (2021) và Wang et al. (2021) tái khẳng định đóng góp của RE tương đương với TM.
   • Hiện tượng sụt giảm AHE bất thường quanh điểm bù từ tính:
     • Mô hình spin-flop của Chen et al. (1983), Okuno et al. (2017), Davydova et al. (2019) giải thích sự sụt giảm điện trở Hall $R_{xy}$ khi từ trường vượt qua giá trị $H_{sf}$ do các mô-men phụ chuyển từ trạng thái thẳng hàng phản song song sang trạng thái không cộng tuyến (non-collinear) với góc nghiêng $\theta$.
     • Yu et al. (2019) cho rằng các đỉnh lồi bắt nguồn từ hiệu ứng Hall tô-pô (THE), nhưng Fu et al. (2021) đã bác bỏ giả thuyết THE trên màng GdCo và gán hiện tượng này cho quá trình spin-flop kết hợp với sự không đồng nhất thành phần.

3. Động lực học vách đô-men và mô-men xoay spin-quỹ đạo (SOT):

   • Gadetsky et al. (1995) khảo sát màng $\text{Tb}x(\text{Fe}{85}\text{Co}{15}){100-x}$, xác định độ linh động vách đô-men đạt $3.26\text{ cm/(s}\cdot\text{Oe)}$ đối với màng chứa 18% Tb và giảm xuống $0.85\text{ cm/(s}\cdot\text{Oe)}$ đối với màng 20% Tb.
   • Weng et al. (1993) đưa ra phương trình độ linh động vách đô-men qua mô hình sụp đổ đô-men: $\tau^{-1} = \mu [H_p + (H_0 - H_c)] / (r_2 - r_1)$, ghi nhận sự phi tuyến tính ở vùng từ trường xung $H_p$ thấp.
   • Bhatt et al. (2021) quan sát các đỉnh bất đối xứng của điện trở từ dọc $R_{xx}$ tại lân cận lực kháng từ của đường trễ AHE trong màng TbFeCo, xác định vận tốc vách đô-men trung bình và chỉ ra ảnh hưởng của cấu trúc ngã tư Hall cũng như sự không đồng nhất từ tính.
   • Hiện tượng SOT được mô tả qua phương trình Landau-Lifshitz-Gilbert mở rộng: $$\frac{dm}{dt} = -\gamma m \times H_{eff} + \alpha m \times \frac{dm}{dt} + \frac{\gamma \hbar J_e}{2|e|M_s t} \left[ c_{DL} m \times (\sigma \times m) + c_{FL} \sigma \times m \right]$$
   • Roschewsky et al. (2019, 2020) đo điện áp Hall điều hòa bậc một và bậc hai trên dị thể GdFeCo/Ta, chỉ ra từ trường hiệu dụng Slonczewski ($H_{SL}$) và từ trường trường-giống ($H_{FL}$) phụ thuộc tuyến tính vào mật độ dòng điện; mẫu giàu RE có trường hiệu dụng giảm chấn lớn gấp đôi mẫu giàu TM.
   • Zhao et al. (2020) quan sát thấy lực kháng từ giảm mạnh khi tăng dòng điện từ 0.5 mA đến 8 mA trong cấu trúc $\text{Ta/TbFeCo/MgO}$ do mô-men dạng giảm chấn (damping-like torque) làm nghiêng từ hóa trong mặt phẳng y-z.

Khoảng trống luận án lựa chọn giải quyết

Luận án trực tiếp giải quyết ba vấn đề:

1. Giải quyết dứt điểm tranh cãi về vai trò phân mạng trong AHE bằng tính toán vi mô DFT kết hợp hàm Wannier, đồng thời giải thích bản chất vật lý của sự sụt giảm và các đỉnh lồi dị thường gần $T_{comp}$.
2. Xác lập quy luật động lực học của vách đô-men trong màng GdFeCo tại giai đoạn tạo mầm, giải mã hành vi phi tuyến tính theo từ trường.
3. Khảo sát định lượng khả năng điều biến lực kháng từ bằng dòng điện trên dị thể GdFeCo/Hf, làm sáng tỏ cơ chế cạnh tranh giữa SOT và gia nhiệt Joule.

---

Cơ sở lý thuyết và phương pháp nghiên cứu

Khung lý thuyết và mô hình phân tích

• Lý thuyết sắt từ và trường phân tử: Mô hình trường phân tử Weiss $H_m = \lambda M$; tương tác trao đổi gián tiếp $4f-3d$ qua cơ chế lai hóa $5d-3d$ (Brooks và Johansson); mô hình trường trung bình mô tả từ hóa phụ thuộc nhiệt độ (Hansen et al.).
• Lý thuyết pha Berry và dẫn truyền Hall dị thường: Tích phân độ cong Berry trên toàn bộ vùng Brillouin thứ nhất (BZ) của các dải năng lượng bị chiếm đóng theo công thức Thouless và công thức Kubo.
• Lý thuyết động lực học từ hóa và SOT: Phương trình Landau-Lifshitz-Gilbert có bổ sung số hạng mô-men xoay spin-quỹ đạo dạng giảm chấn ($c_{DL}$) và dạng trường ($c_{FL}$); mô hình nghiêng từ hóa và hạ thấp rào thế năng lượng chuyển mạch.

Phương pháp mô phỏng tính toán

Quy trình mô phỏng số được thực hiện qua bốn bước tích hợp:

1. Bước 1 (Tính toán DFT): Sử dụng gói phần mềm Vienna Ab initio Simulation Package (VASP), tính toán mật độ điện tích trạng thái cơ bản và hàm sóng với lưới điểm k xác định. Sử dụng giả thế tương đối tính đầy đủ có kể đến tương tác spin-quỹ đạo (SOC).
2. Bước 2 (Chương trình giao diện LWANNIER90): Trích xuất hàm sóng từ VASP để tính toán các tích phân độ phủ $\langle u_{nk} | u_{m,k+b} \rangle$ (ghi vào tệp .mmn), ma trận hình chiếu trạng thái ban đầu (tệp .amn), và các phần tử ma trận spin $\langle \psi_{nk} | \sigma_i | \psi_{mk} \rangle$ với $i = x, y, z$ (tệp .spn).
3. Bước 3 (Wannier hóa qua Wannier90): Tối thiểu hóa độ trải rộng không gian của các hàm sóng để xây dựng các hàm Wannier định xứ tối đa (Maximally Localized Wannier Functions - MLWF), tính toán các giá trị riêng năng lượng và giá trị kỳ vọng spin.
4. Bước 4 (Hậu xử lý bằng Wannierberri): Sử dụng mã nguồn Python Wannierberri để nội suy Wannier tốc độ cao (nhanh hơn nhiều bậc độ lớn so với mã Postw90 chuẩn), tính toán cấu trúc dải năng lượng, mật độ trạng thái (DOS, PDOS) và ten-xơ độ dẫn Hall dị thường $\sigma_{xy}$.

Phương pháp thực nghiệm vi chế tạo và đo đạc

1. Quang khắc (Photolithography):
   • Thiết bị: Karl Suss MJB3 Mask Aligner (kích thước mặt nạ 5x5 inch, đèn thủy ngân 350 W, bước sóng 240–260 nm, cường độ UV sâu cố định ở mức $4\text{ mW/cm}^2$).
   • Quy trình: Làm sạch phiến đế bằng axeton (ACE), cồn isopropyl (IPA), bể siêu âm, rửa nước khử ion (DI) và sấy khô bằng khí $\text{N}_2$; phủ chất cản quang dương AZ 6112 bằng máy quay phủ (Spin Coater) ở tốc độ 3500 vòng/phút trong 30 giây (độ dày khoảng $1.2\text{ }\mu\text{m}$); sấy gia nhiệt ở 90°C trong 90 giây; phơi sáng UV trong 30 giây qua mặt nạ chế tạo bằng AutoCAD; hiện ảnh trong dung dịch KTD developer trong 45 giây; rửa nước DI 30 giây và sấy khô bằng $\text{N}_2$.
2. Ghi chùm điện tử (Electron Beam Lithography - EBL):
   • Thiết bị: Kính hiển vi điện tử quét phát xạ trường Schottky SEM Hitachi S-4300SE tích hợp hệ thống tạo mẫu nanomet NPGS (Nanometer Pattern Generation System) sử dụng phần mềm DesignCAD Express 16; điện áp gia tốc chùm điện tử 30 kV; tích hợp bộ ngắt chùm (beam blanker) và cuộn lệch pha để định vị chùm tia xuống dưới 10 nm.
   • Chất cản chùm điện tử: ma-N2405 (độ dày 500 nm) và ma-N2410 (độ dày 900 nm); hiện ảnh trong dung dịch kiềm AZ 726-MIF trong 40 giây, tráng nước DI 30 giây.
3. Phún xạ chùm ion và khắc khô (Sputtering & Etching):
   • Hệ lắng đọng chùm ion Elionix EIS-200W đa súng chùm ion trong buồng chân không áp suất $10^{-4}\text{ Pa}$, điện áp gia tốc 1500 V ion hóa khí Argon thành ion $\text{Ar}^+$. Súng ion thứ nhất dùng để bóc lớp bảo vệ cách điện (SiN hoặc MgO) tại vị trí tiếp xúc, súng ion thứ hai dùng để phún xạ lắng đọng điện cực kim loại tiếp xúc trực tiếp lên màng RE-TM.
   • Hệ phay chùm ion Elionix EIS-200ER sử dụng plasma Ar tạo bằng cộng hưởng cyclotron điện tử (ECR), đế mẫu xoay tự động và có trục nghiêng cơ học để kiểm soát góc khắc.
4. Hệ thống đo đạc từ tính và truyền dẫn từ:
   • Đo hiệu ứng từ quang Kerr (MOKE).
   • Đo từ kế kiểm tra đường trễ từ hóa.
   • Hệ đo truyền dẫn từ đa năng điều khiển bằng LabVIEW, đo điện trở Hall $R_{xy}$ và điện trở từ dọc $R_{xx}$ trên thiết bị thanh kép Hall và dây nano.

---

Nội dung chính theo từng chương

Chapter 1: Literature review on magneto-transport properties of rare earth - transition metal films and rare earth - transition metal/heavy metal bilayer

Chương này tổng kết toàn diện các nghiên cứu đã công bố về đặc tính từ và truyền dẫn từ của hệ RE-TM và dị thể RE-TM/HM:

• Hệ thống hóa các đặc trưng sắt từ của các kim loại 3d (Fe, Co, Ni) và đất hiếm (Gd), mô hình trường phân tử Weiss ($H_m = \lambda M$).
• Trình bày bản chất hiện tượng ferrimagnet của hợp chất RE-TM thông qua tương tác trao đổi âm gián tiếp $4f-3d$ qua lai hóa $5d-3d$; phân tích hiện tượng bù trừ từ hóa tại nhiệt độ $T_{comp}$.
• Khảo sát các công trình thực nghiệm về hợp kim GdCo vô định hình (Hansen et al.) và GdFeCo (Ostler et al.), xác định quy luật biến đổi của độ từ hóa và lực kháng từ theo tỷ lệ thành phần và nhiệt độ.
• Trình bày chi tiết lý thuyết hiệu ứng Hall dị thường: từ biểu thức kinh nghiệm, vai trò của độ cong Berry trong cấu trúc vùng năng lượng, đến các công thức toán học của Kubo và Thouless.
• Điểm lại lịch sử tranh cãi về vai trò phân mạng trong AHE (quan điểm Ogawa về Gd so với quan điểm Mimura/Asomoza về Co; quan điểm đóng góp hỗn hợp của McGuire, Park, Wang).
• Phân tích các mô hình spin-flop giải thích sự sụt giảm bất thường của $R_{xy}$ và các đỉnh lồi bất thường gần điểm bù từ tính; đánh giá các nghiên cứu về động lực học vách đô-men (Gadetsky, Weng, Bhatt) và mô-men xoay spin-quỹ đạo (Roschewsky, Zhao).

Chapter 2: Simulation methods and experimental techniques

Chương này trình bày chi tiết các công cụ tính toán lý thuyết và quy trình chế tạo mẫu thực nghiệm:

• Mô tả quy trình tính toán cấu trúc điện tử và độ dẫn Hall dị thường (AHC) kết hợp giữa VASP, LWANNIER90, Wannier90 và Wannierberri.
• Mô tả chi tiết 6 bước của quy trình quang khắc trên máy Karl Suss MJB3 sử dụng chất cảm quang AZ 6112 và thuốc hiện KTD.
• Thiết lập các thông số vận hành cho hệ thống ghi chùm điện tử EBL trên máy SEM Hitachi S-4300SE kết hợp NPGS ở điện áp 30 kV với các chất cản ma-N2405 và ma-N2410.
• Quy trình phún xạ chùm ion trên hệ Elionix EIS-200W (buồng chân không $10^{-4}\text{ Pa}$, điện áp 1500 V, súng kép cho phép làm sạch lớp bảo vệ cách điện SiN/MgO trước khi phủ điện cực) và kỹ thuật phay ion bằng hệ Elionix EIS-200ER (plasma ECR).
• Giới thiệu quy trình chế tạo thanh kép Hall và hệ thống đo đạc truyền dẫn từ tích hợp phần mềm LabVIEW.

Chapter 3: Electronic structure, magnetic properties, and novel anomalous Hall effect mechanism in ferrimagnetic GdCo alloy

Chương này tập trung vào các kết quả tính toán mô phỏng nguyên lý đầu về cấu trúc điện tử và cơ chế AHE mới trong hợp kim GdCo:

• Kim loại nguyên chất: Kết quả mô phỏng chỉ ra rằng trong khi Co và Fe thể hiện độ dẫn Hall dị thường mang giá trị dương, thì Gd thể hiện độ dẫn Hall dị thường có độ lớn đáng kể nhưng mang dấu âm.
• Hợp kim liên kim GdCo: Khảo sát chi tiết hai hợp chất đại diện là $\text{GdCo}_5$ (trường hợp hợp kim giàu kim loại chuyển tiếp - TM-rich) và $\text{GdCo}_3$ (trường hợp hợp kim giàu đất hiếm - RE-rich). Cấu trúc dải năng lượng và mật độ trạng thái riêng phần tử (PDOS) chứng minh rằng cả phân mạng Gd và phân mạng Co đều đóng vai trò quan trọng cấu thành nên độ dẫn Hall dị thường ròng. Phát hiện này bác bỏ quan điểm truyền thống cho rằng AHE chỉ do phân mạng Co chi phối.
• Giải thích hiện tượng bất thường gần điểm bù từ tính: Khi mẫu GdCo ở lân cận nhiệt độ bù từ tính dưới tác dụng của từ trường ngoài lớn, hệ xảy ra quá trình chuyển pha spin-flop khiến các mô-men từ của hai phân mạng quay về trạng thái sắp xếp song song. Khi đó, sự đối kháng (triệt tiêu lẫn nhau) giữa AHC dấu dương của phân mạng Co và AHC dấu âm của phân mạng Gd dẫn đến sự suy giảm mạnh mẽ của tín hiệu AHE ròng. Cơ chế này giải thích thuyết phục nguồn gốc hai loại đỉnh lồi dị thường ("aberrant humps") được ghi nhận gần đây mà không cần giả định sự tồn tại của hiệu ứng Hall tô-pô.

Chapter 4: Electrical characterization of magnetic domain wall behavior in GdFeCo ferrimagnet

Chương này công bố các phát hiện thực nghiệm về đặc tính động học của vách đô-men từ trong màng mỏng và dây nano GdFeCo:

• Thiết lập mối liên hệ trực tiếp giữa các bước nhảy trên đường trễ AHE ($R_{xy}$) và các đỉnh điện trở từ dọc ($R_{xx}$) tương ứng với sự hình thành và lan truyền của vách đô-men.
• Xây dựng mô hình đơn giản về lộ trình chuyển mạch AHE và sự xuất hiện đỉnh điện trở từ dọc dựa trên sự lan truyền vách đô-men.
• Quy luật động lực học mới: Khác với các giả định truyền thống xem vận tốc vách đô-men di chuyển đều hoặc tăng tuyến tính theo từ trường, số liệu thực nghiệm chứng minh rằng tại giai đoạn tạo mầm (nucleation stage), vận tốc lan truyền của vách đô-men trong màng GdFeCo tăng theo hàm số mũ đối với cường độ từ trường ngoài áp dụng.
• Phân tích sự chuyển động của vách đô-men trong dây nano GdFeCo và làm rõ ảnh hưởng của các vị trí bẫy ghim từ (pinning sites) cùng sự không đồng nhất từ tính cục bộ của màng mỏng vô định hình lên tốc độ quét của vách đô-men.

Chapter 5: Novel behaviors of coercivity in GdFeCo/Hf heterostructure by electric current

Chương này khảo sát thực nghiệm và mô hình hóa hành vi điều khiển lực kháng từ bằng dòng điện trong cấu trúc dị thể GdFeCo/Hf:

• Chế tạo và khảo sát cấu trúc hai lớp GdFeCo/Hf với các lớp bảo vệ (capping layers) khác nhau (như MgO, SiN).
• Quan sát thấy lực kháng từ ($H_c$) của màng hai lớp GdFeCo/Hf biến đổi mạnh mẽ dưới tác động của dòng điện kích thích chạy dọc theo kênh dẫn Hall.
• Bằng việc lựa chọn nồng độ Gd thích hợp, luận án chứng minh lực kháng từ có thể được điều biến linh hoạt trong một dải rộng lớn: tỷ số giữa lực kháng từ cực đại và cực tiểu đạt $H_{c_max} / H_{c_min} \approx 200%$.
• Xây dựng mô hình mô phỏng phân tách cơ chế vi mô: chứng minh hiện tượng biến đổi lực kháng từ là kết quả của sự tương tác cạnh tranh giữa hiệu ứng mô-men xoay spin-quỹ đạo (SOT sinh ra từ lớp kim loại nặng Hf làm nghiêng véctơ từ hóa và giảm rào thế chuyển mạch) và hiệu ứng gia nhiệt Joule (làm tăng nhiệt độ màng, thay đổi khoảng cách tới nhiệt độ bù từ tính $T_{comp}$).

Chapter 6: Conclusions and Prospective Works

Chương cuối cùng tổng kết các kết quả chính của luận án và đưa ra các đề xuất nghiên cứu tiếp theo:

• Đúc kết các đóng góp then chốt về cơ chế AHE của hệ liên kim RE-TM, quy luật hàm mũ của vận tốc vách đô-men ở giai đoạn tạo mầm, và khả năng điều chế lực kháng từ tới 200% bằng dòng điện trong dị thể GdFeCo/Hf.
• Gợi ý các hướng mở rộng: tiếp tục tối ưu hóa các lớp đệm và lớp bảo vệ, khảo sát chi tiết hơn các kim loại nặng khác tiếp xúc với ferrimagnet, và nghiên cứu động lực học chuyển mạch siêu nhanh ở thang thời gian picô-giây phục vụ các thiết bị spintronics thực tế.

---

Bảng tổng hợp các thông số kỹ thuật và kết quả đo đạc chính

Hạng mục / Đối tượng	Thông số / Vật liệu / Công cụ	Giá trị / Đặc tính được ghi nhận trong văn bản
Kim loại chuyển tiếp 3d	Sắt (Fe)	$T_C = 1043\text{ K}$, $M_s = 1714\text{ emu/cm}^3$, mô-men từ $2.22\text{ }\mu_B$, AHC dương
Kim loại chuyển tiếp 3d	Coban (Co)	$T_C = 1388\text{ K}$, $M_s = 1422\text{ emu/cm}^3$, mô-men từ $1.72\text{ }\mu_B$, AHC dương
Kim loại chuyển tiếp 3d	Niken (Ni)	$T_C = 631\text{ K}$, $M_s = 484\text{ emu/cm}^3$, mô-men từ $0.606\text{ }\mu_B$
Kim loại đất hiếm	Gadolini (Gd)	$T_C \approx 293 - 300\text{ K}$, AHC có độ lớn cao nhưng mang dấu âm
Phần mềm mô phỏng	VASP, Wannier90, Wannierberri	Tính toán DFT có SOC, xây dựng hàm MLWF, nội suy nhanh AHC ($\sigma_{xy}$)
Thiết bị quang khắc	Karl Suss MJB3	Đèn Hg 350 W, bước sóng 240–260 nm, cường độ UV $4\text{ mW/cm}^2$, phơi sáng 30 s
Hóa chất quang khắc	AZ 6112, KTD developer	Phủ quay 3500 rpm (30 s, dày $1.2\text{ }\mu\text{m}$), sấy 90°C (90 s), hiện ảnh 45 s
Thiết bị EBL	SEM Hitachi S-4300SE + NPGS	Điện áp gia tốc 30 kV, chất cản ma-N2405 (500 nm), ma-N2410 (900 nm), hiện AZ 726-MIF 40 s
Thiết bị lắng đọng ion	Elionix EIS-200W (súng kép)	Áp suất chân không buồng $10^{-4}\text{ Pa}$, điện áp gia tốc 1500 V, khí Argon
Thiết bị khắc ion	Elionix EIS-200ER	Plasma Ar bằng cộng hưởng cyclotron điện tử (ECR), đế xoay và nghiêng
Hợp chất mô phỏng AHE	$\text{GdCo}_5$ (TM-rich) và $\text{GdCo}_3$ (RE-rich)	Cả hai phân mạng Gd và Co đều đóng góp có ý nghĩa vào AHE ròng
Động học vách đô-men	Màng mỏng GdFeCo	Vận tốc vách đô-men tăng theo hàm mũ theo từ trường ngoài tại giai đoạn tạo mầm
Điều biến lực kháng từ	Dị thể màng hai lớp GdFeCo/Hf	Dải điều biến lực kháng từ đạt $H_{c_max} / H_{c_min} \approx 200%$ qua dòng điện

---

Kết quả và những đóng góp mới

Đóng góp mới về mặt lý luận

1. Xác lập vai trò của hai phân mạng trong hiệu ứng Hall dị thường: Thông qua tính toán nguyên lý đầu sử dụng VASP và Wannierberri trên các pha tinh thể $\text{GdCo}_5$ và $\text{GdCo}_3$, luận án chứng minh rằng độ dẫn Hall dị thường của phân mạng Gd mang giá trị âm lớn, cạnh tranh trực tiếp với độ dẫn Hall dị thường mang dấu dương của phân mạng Co. Kết quả này giải quyết bất đồng kéo dài trong y văn, khẳng định cả hai phân mạng RE và TM đều đóng góp quyết định vào AHE tổng, thay vì chỉ do một phân mạng TM duy nhất chi phối.
2. Làm sáng tỏ bản chất của hiện tượng AHE suy giảm dị thường gần điểm bù từ tính: Luận án cung cấp một cơ chế giải thích rõ ràng cho sự sụt giảm bất thường và các đỉnh lồi ("aberrant humps") của đường trễ Hall gần $T_{comp}$. Hiện tượng này xuất phát từ quá trình chuyển pha spin-flop dưới từ trường cao: khi hai mô-men phụ bị ép sắp xếp song song, sự đối kháng trực tiếp giữa AHC âm (của Gd) và AHC dương (của Co) đã làm triệt tiêu tín hiệu Hall ròng mà không cần phải giả định sự tồn tại của hiệu ứng Hall tô-pô.
3. Phát hiện quy luật động học vách đô-men ở giai đoạn tạo mầm: Luận án xác định được rằng tại giai đoạn tạo mầm, vách đô-men trong màng GdFeCo không chuyển động đều hay tăng tuyến tính theo từ trường mà vận tốc của nó tăng theo hàm số mũ đối với từ trường áp dụng, đồng thời chỉ ra vai trò của các bẫy ghim từ tính.

Đóng góp mới về mặt thực tiễn và giải pháp đề xuất

1. Khả năng điều biến lực kháng từ quy mô lớn bằng dòng điện: Luận án chứng minh trên thực nghiệm rằng trong cấu trúc hai lớp GdFeCo/Hf, lực kháng từ có thể được điều chỉnh linh hoạt trong một dải rộng lên tới 200% ($H_{c_max} / H_{c_min} \approx 200%$) thông qua việc thay đổi mật độ dòng điện, mở ra phương thức điều khiển tính dị hướng từ cho các linh kiện spintronics.
2. Phân tách cơ chế SOT và nhiệt Joule: Luận án thiết lập mô hình định lượng làm rõ sự đóng góp tương hỗ giữa mô-men dạng giảm chấn (DLT) làm nghiêng từ hóa và hiệu ứng nhiệt Joule cục bộ, hỗ trợ việc thiết kế các bộ nhớ từ thế hệ mới có thể kiểm soát hiệu quả tiêu tán nhiệt.
3. Tối ưu hóa quy trình chế tạo vi cấu trúc tiếp xúc điện trở thấp: Luận án hoàn thiện kỹ thuật làm sạch lớp bảo vệ cách điện (SiN, MgO) tại chỗ bằng phún xạ chùm ion Ar trước khi phủ điện cực kim loại, đảm bảo tiếp xúc điện trở thấp và chất lượng cao cho các linh kiện đo truyền dẫn từ kích thước vi mô và nano.

---

Hạn chế và hướng nghiên cứu tiếp

Hạn chế của nghiên cứu

• Các khảo sát thực nghiệm và mô phỏng của luận án chủ yếu tập trung vào các hệ hợp kim cụ thể là GdCo và GdFeCo, cùng cấu trúc dị thể với kim loại nặng Hf; chưa mở rộng so sánh thực nghiệm trên toàn bộ các nguyên tố đất hiếm khác (như Tb, Dy) hoặc các kim loại nặng khác (như Ta, W, Pt) trong cùng điều kiện chế tạo.
• Sự không đồng nhất về thành phần trong màng mỏng vô định hình và các bẫy ghim từ tính vi mô vẫn tồn tại ngẫu nhiên, gây ảnh hưởng nhất định đến độ tái lập hoàn toàn của vận tốc vách đô-men tại các vị trí ngã tư Hall khác nhau.

Hướng nghiên cứu tiếp

• Mở rộng khảo sát thực nghiệm trên các hệ màng đa lớp RE-TM kết hợp với các kim loại nặng khác nhau để so sánh hiệu suất SOT và hiệu suất góc Hall spin.
• Nghiên cứu sâu hơn về ảnh hưởng của các loại lớp phủ bảo vệ khác nhau (ngoài MgO và SiN) nhằm hạn chế sự suy giảm từ tính do dòng điện và hiện tượng oxy hóa bề mặt.
• Khảo sát động lực học vách đô-men ở thang thời gian siêu nhanh (dưới nano-giây hoặc pico-giây) dưới kích thích của các xung dòng điện cực ngắn và xung nhiệt laser.

---

Giá trị tham khảo

Luận án có giá trị tham khảo cụ thể cho các đối tượng và lĩnh vực học thuật sau:

• Nghiên cứu sinh và học viên sau đại học chuyên ngành Vật lý chất rắn, Spintronics và Khoa học vật liệu: Có thể sử dụng Chương 2 và Chương 3 như một tài liệu tham khảo chi tiết về quy trình tính toán phiếm hàm mật độ kết hợp hàm Wannier định xứ tối đa (VASP $\rightarrow$ Wannier90 $\rightarrow$ Wannierberri) để tính ten-xơ độ dẫn Hall dị thường cho các vật liệu từ phức tạp có tương tác spin-quỹ đạo mạnh.
• Giảng viên đại học và các nhà nghiên cứu vật lý từ học: Có thể tham khảo phương pháp luận phân tích cơ chế AHE hai phân mạng đối kháng và mô hình chuyển pha spin-flop để giảng dạy hoặc giải thích các hiện tượng từ trường cao trên các hệ vật liệu ferrimagnet.
• Kỹ sư công nghệ vi điện tử và R&D thiết bị nhớ: Có thể ứng dụng quy trình công nghệ chế tạo thanh Hall vi mô bằng quang khắc kết hợp ghi chùm điện tử EBL và kỹ thuật điều biến lực kháng từ bằng dòng điện (Chương 5) để phát triển các nguyên mẫu bộ nhớ SOT-MRAM và bộ nhớ đường đua vách đô-men tiết kiệm năng lượng.

---

Câu hỏi thường gặp

1. Luận án đã giải quyết tranh cãi kéo dài hàng thập kỷ về đóng góp phân mạng trong hiệu ứng Hall dị thường (AHE) của hợp kim RE-TM như thế nào?

Luận án sử dụng tính toán mô phỏng nguyên lý đầu (VASP kết hợp Wannier90 và Wannierberri) trên hai hợp chất đại diện là $\text{GdCo}_5$ (giàu kim loại chuyển tiếp) và $\text{GdCo}_3$ (giàu đất hiếm). Kết quả chỉ ra rằng Gd thể hiện độ dẫn Hall dị thường (AHC) lớn và mang dấu âm, trong khi Co mang dấu dương. Cả hai phân mạng Gd và Co đều có đóng góp quan trọng vào tín hiệu AHE ròng. Phát hiện này bác bỏ quan điểm truyền thống của Mimura và Asomoza (vốn cho rằng AHE hoàn toàn do phân mạng TM chi phối) và khẳng định AHE trong hệ RE-TM là kết quả đóng góp của cả hai phân mạng.

2. Nguồn gốc vật lý của hiện tượng sụt giảm bất thường và các đỉnh lồi AHE ("aberrant humps") quanh điểm bù từ tính là gì?

Hiện tượng này xảy ra khi hợp kim GdCo ở lân cận nhiệt độ bù từ tính $T_{comp}$ dưới tác dụng của từ trường ngoài lớn vượt qua trường spin-flop ($H_{sf}$). Dưới từ trường cao, các mô-men từ của hai phân mạng bị cưỡng bức chuyển từ cấu hình phản song song sang cấu hình song song. Khi đó, AHC âm của phân mạng Gd và AHC dương của phân mạng Co triệt tiêu lẫn nhau, dẫn đến sự suy giảm mạnh mẽ của tín hiệu AHE ròng, hình thành nên các đỉnh lồi bất thường mà không cần viện dẫn đến hiệu ứng Hall tô-pô (THE).

3. Quy luật lan truyền của vách đô-men từ trong màng mỏng GdFeCo ở giai đoạn tạo mầm có đặc điểm gì khác với các quan niệm trước đây?

Trước đây, phần lớn các nghiên cứu giả định rằng vận tốc vách đô-men di chuyển đều hoặc tăng tuyến tính theo từ trường ngoài. Tuy nhiên, bằng các phép đo truyền dẫn từ kết hợp giữa điện trở Hall $R_{xy}$ và điện trở từ dọc $R_{xx}$, luận án phát hiện rằng tại giai đoạn tạo mầm (nucleation stage), vách đô-men không di chuyển với tốc độ ổn định mà vận tốc của nó tăng theo hàm số mũ đối với độ lớn từ trường ngoài áp dụng.

4. Dòng điện có thể điều biến lực kháng từ ($H_c$) trong màng hai lớp GdFeCo/Hf ở mức độ nào và nhờ những cơ chế nào?

Bằng cách tối ưu hóa hàm lượng Gd phù hợp, luận án chứng minh lực kháng từ trong cấu trúc GdFeCo/Hf có thể được điều chỉnh linh hoạt trong một dải rộng đạt tỷ số $H_{c_max} / H_{c_min} \approx 200%$. Hiện tượng này được giải thích bởi sự tương tác cạnh tranh giữa hai cơ chế: mô-men xoay spin-quỹ đạo (SOT) sinh ra từ lớp kim loại nặng Hf làm nghiêng véctơ từ hóa (hạ thấp rào thế năng lượng chuyển mạch) và hiệu ứng gia nhiệt Joule làm thay đổi nhiệt độ màng cục bộ so với nhiệt độ bù từ tính.

5. Quy trình mô phỏng độ dẫn Hall dị thường trong luận án bao gồm những bước và phần mềm nào?

Quy trình mô phỏng gồm 4 bước chính:

• Bước 1: Tính toán trạng thái cơ bản DFT và hàm sóng có tương tác spin-quỹ đạo (SOC) bằng phần mềm VASP.
• Bước 2: Dùng chương trình giao diện LWANNIER90 trích xuất hàm sóng để tạo các tệp tích phân độ phủ (.mmn), phép chiếu ban đầu (.amn) và ma trận spin (.spn).
• Bước 3: Dùng gói phần mềm Wannier90 tối thiểu hóa độ trải rộng để xây dựng các hàm Wannier định xứ tối đa (MLWF).
• Bước 4: Dùng mã nguồn Python Wannierberri để nội suy Wannier tốc độ cao, tính toán cấu trúc dải năng lượng, mật độ trạng thái (DOS, PDOS) và ten-xơ độ dẫn Hall dị thường $\sigma_{xy}$.

---

Kết luận

Luận án tiến sĩ của Ngô Trọng Hải đã hoàn thành nghiên cứu chuyên sâu về các đặc tính truyền dẫn từ trong màng mỏng hợp kim ferrimagnetic GdCo, GdFeCo và cấu trúc hai lớp GdFeCo/Hf bằng sự kết hợp giữa mô phỏng nguyên lý đầu và thực nghiệm vi chế tạo. Luận án đã làm sáng tỏ cơ chế vi mô của hiệu ứng Hall dị thường với sự đóng góp đồng thời của cả hai phân mạng Gd và Co, giải thích thành công các dị thường AHE gần nhiệt độ bù từ tính qua quá trình chuyển pha spin-flop. Đồng thời, nghiên cứu đã phát hiện quy luật tăng trưởng vận tốc theo hàm mũ của vách đô-men ở giai đoạn tạo mầm và chứng minh khả năng điều biến lực kháng từ tới 200% bằng dòng điện nhờ sự tương tác cạnh tranh giữa mô-men xoay spin-quỹ đạo và gia nhiệt Joule. Các kết quả này cung cấp cơ sở dữ liệu học thuật xác thực và định hướng ứng dụng giá trị cho việc phát triển các thiết bị bộ nhớ từ tính và spintronics thế hệ mới.

Trích đoạn nội dung tài liệu

國立彰化師範大學物理學系 The Department of Physics National Changhua University of Education Doctoral dissertation 稀土-過渡金屬合金薄膜和稀土-過渡金屬與重金屬 雙層薄膜中的新穎磁傳輸特性研究 Investigation of Novel Magnetotransport Properties in Rare Earth (Gd) - Transition Metal (Fe, Co) Films and GdFeCo/Hf Bilayer 研究生: 吳崇海 Ngo Trong Hai 指導教授 : 吳仲卿 Advisor: Prof. Jong-Ching Wu 中華民國 112 年 06 月 June, 2023 摘要 稀土-過渡金屬化合物以及其與重金屬緊鄰的雙層結構已引起研究人 員的高度關注。這是因為這些材料在非揮發性磁性記憶體、磁光記錄媒介 和超快磁性數據存儲等領域具有潛在的應用價值。本研究旨在透過實驗和 計算模擬的方法，探究這些薄膜材料中引起廣泛關注，但尚未完全被理解 的新型磁傳輸特性。 我們使用了維也納第一原理模擬軟體包（VASP）、Wannier 90 軟體 包和 Wannierberri 代碼來進行計算模擬。模擬結果顯示，相較於鐵(Fe)和鈷 (Co)等過渡金屬，稀土金屬釓(Gd)表現出較高，但是負向的異常霍爾導電 率。與以往的研究成果不同的是，我們對富含過渡金屬的 GdCo5 和富含稀 土的 GdCo3 化合物進行了研究，結果顯示釓和鈷次晶格分別對異常霍爾效 應均具有重要作用。此外，在高外加磁場下，GdCo 化合物在磁化補償點 附近顯示出異常霍爾效應的反常縮減，這可以解釋為在兩個次磁矩平行排 列時，正向異常霍爾效應和負向異常霍爾效應之間的對抗作用。 在本研究中，我們主要利用光微影、電子束微影和離子束蝕刻技術 製備 GdFeCo 和 GdFeCo/Hf 元件。我們使用電性、磁性和磁光柯爾效應等 測量方法探究這些薄膜元件的磁化翻轉行為。基於磁區壁移動與異常霍爾 效應的磁滯和縱向磁電阻之間的關聯性，我們探索了一種新的磁區壁傳播 特性。研究發現，在磁區成核翻轉階段，GdFeCo 薄膜中的磁區壁不是以 穩定速率傳播，而是其速度隨外加磁場強度呈指數增長。此外，通過選擇 適當的 Gd 含量，我們還發現在 GdFeCo/Hf 雙層薄膜中，矯頑磁場可以通 過電流調變達到 200%的大範圍。整體而言，我們的研究結果擴展了稀土- 過渡金屬化合物的磁電性行為，使其在可調變磁異向性的應用中更加具有 i 吸引力。這些新發現有助於深入理解這些材料的磁電性行為，並為開發新 型磁性記憶體及相關應用提供了有價值的參考。 ii Abstract Intermetallic rare-earth/transition metal (RE-TM) compounds and their adjacency to the heavy metal layer have attracted much attention from researchers for the potential applications in non-volatile magnetic memory, magneto-optical recording medium, and ultrafast magnetic data storage. The objective of the dissertation is to investigate the novel magnetotransport properties in these materials that have long been fascinating yet not fully understood. To do this, both computational simulations and experiments are performed.

The simulation approach is carried out using the Vienna ab initio simulation package (VASP), Wannier 90 package, and Wannierberri code. The simulated results indicate that the rare earth Gd exhibits a large yet negative anomalous Hall conductivity (AHC) as compared to those of transition metals (Fe, Co). Contrary to the traditional view, the investigations of the TM-rich GdCo5 and RE-rich GdCo3 compounds indicate the significant contribution of both Gd and Co sublattices to the net anomalous Hall effect (AHE). Besides, the abnormal AHE reduction in GdCo compounds near the magnetization compensation point is interpreted as a result of the counteraction between positive and negative AHCs when the sub-moments align parallel under a high applied field.

For the experiment procedure, the GdFeCo and GdFeCo/Hf samples are fabricated using photolithography, e-beam lithography, and ion-beam etching techniques. The electrical, magnetometric, and Magneto-optic Kerr effect measurements are then employed to characterize the magnetization-switching behaviors. Based on the correlation between domain wall (DW) propagation and the distinctive magneto-transport signals of AHE hysteresis and longitudinal magnetoresistance, a new novel characterization of DW propagation has been explored. That is, at the nucleation stage, the DW in GdFeCo film does not propagate at a steady rate but its velocity grows iii exponentially with respect to the field.

Last but not least, by selecting a proper Gd content, it has been demonstrated that the coercivity in GdFeCo/Hf bilayers can be altered flexibly in a wide range (𝐻𝐻𝑐𝑐𝑚𝑚𝑚𝑚𝑚𝑚 ⁄𝐻𝐻𝑐𝑐𝑚𝑚𝑚𝑚𝑚𝑚 ≈ 200%) via electric current. In conclusion, the novel findings in this work broaden the new magnetic behaviors of RE- TM alloy, making them attractive for tunable magnetic anisotropy. iv Preface Rare earth (Gd) - transition metal (Fe, Co) compounds have been widely known for their exceptional perpendicular magnetic anisotropy and have been recently described as potential candidates for spintronics, ultrafast magnetic switching, and domain wall racetrack memory devices. One of the biggest advantages is the sensitivity of their magnetic and transport properties to a subtle change in the composition, temperature, or application of a magnetic field.

This is exploited based on the intrinsic properties of the intermetallic alloys in which the 4f rare earth couples antiferromagnetically to the 3d transition metal sublattice, resulting in a ferrimagnetic structure. In addition, recent investigations have revealed that the magnetization of these ferrimagnetic thin films can be reversibly switched employing spin polarization generated by an adjacent heavy metal layer. Although intensive studies have been carried out to enrich our understanding of the rare earth-transition metal ( RE-TM) system, to date, some mechanisms behind their novel magneto-transport properties are still not fully understood. That is, i) About anomalous Hall effect (AHE) behavior of the RE-TM compound: For decades, there is a controversial discussion regarding the contribution of the sublattices to the net AHE.

Based on the intuitive observation from experimental measurement, most of the works has been claimed that AHE in the RE-TM alloys is dominated by TM sublattice only. On the other hand, some other have provided experimental evidence implying that AHE is possibly dominated by the RE sublattice or by both RE and TM sublattice.