Tổng Hợp Nanostructures Ni(OH)2 Để Đo Glucose Tại HANOI UNIVERSITY OF SCIENCE AND TECHNOLOGY

• Tác giả: Vu Thi Oanh
• Người hướng dẫn: Dr. Chu Thi Xuan
• Trường học: Hanoi University of Science and Technology
• Chuyên ngành: Materials Science
• Đề tài: In Situ Growth of Ni(OH)2 Nanostructures on Substrate for Glucose Measurement
• Loại tài liệu: Master Thesis
• Năm xuất bản: 2022
• Địa điểm: Hanoi

Mục lục chi tiết

• ACKNOWLEDGEMENT
• ABSTRACT
• 1. INTRODUCTION
• 1.1. Overview of glucose, blood sugar, and diabetes mellitus
• 1.2. Introduction of biosensor
• 1.3. Introduction of electrochemical glucose sensor
• 1.4. Nickel(II) hydroxide nanostructures
• 1.4.1. Electrochemical behaviours of Ni(OH)2 toward glucose in alkaline
• 1.4.2. Structure and characteristics of Ni(OH)2 nanostructures
• 1.4.3. Methods to synthesis of Ni(OH)2 nanostructures
• 2. EXPERIMENTS AND METHODS
• 2.1. Chemical and apparatus
• 2.2. Ni(OH)2 nanostructures fabrication
• 2.3. Characterization of the morphologies and composition of the synthesized materials
• 2.3.1. Scanning Electron Microsope (SEM)
• 2.3.2. Transmission Electron Microscopy (TEM)
• 2.4. Characterization of electrochemical properties of the synthesized materials
• 3. RESULTS AND DISCUSSION
• 3.1. Morphologies and structural characteristics of the synthesized materials
• 3.1.1. FESEM images of the synthesized materials
• 3.1.2. HRTEM images of the synthesized materials
• 3.1.3. Components of the synthesized materials
• 3.2. Cyclic voltammetry measurement of the synthesized materials in alkaline medium
• 3.3. Influence of reaction time on the electrochemical properties of the synthesized materials
• 3.4. CV measurements toward glucose in alkaline medium
• 3.5. Influence of scan rate
• 3.6. The stability and reproducibility
• 3.7. Chronoamperometry measurement of the synthesized materials in alkaline medium
• 3.7.1. Optimization of the statical potential applied
• 3.7.2. Construct the calibration curve for the determination of glucose concentration
• 3.8. The effect of interferences of Ni(OH)2/NF
• 3.9. Application of the synthesized electrode for glucose measurement in real samples
• 3.10. NiO nanohives based on Ni(OH)2-precursors for glucose measurement in alkaline
• 3.10.1. Formation of NiO from Ni(OH)2-precursors
• 3.10.2. Electrochemical behaviors and glucose measurements of the synthesized NiO
• LIST OF PUBLICATIONS
• PUBLICATIONS IN PROGRESS
• Abbreviations and symbols
• LIST OF TABLES
• LIST OF FIGURES

Tóm tắt

I. Tổng Quan Về Nghiên Cứu Ni OH 2 và Đo Glucose

Nghiên cứu về cảm biến glucose đã thu hút sự chú ý lớn từ cả giới học thuật và công nghiệp, nhờ vào các ứng dụng rộng rãi trong quản lý bệnh tiểu đường, kiểm soát chất lượng thực phẩm và kiểm tra quy trình sinh học. So với cảm biến glucose enzyme, cảm biến glucose không enzyme được đánh giá cao hơn vì tính ổn định, độ nhạy và chi phí thấp. Việc tổng hợp đơn giản và chi phí thấp các vật liệu nano tiên tiến cho cảm biến glucose không enzyme là yếu tố then chốt trong ứng dụng thực tế. Nghiên cứu này giới thiệu một phương pháp hóa học đơn giản để tổng hợp cấu trúc nano nickel(II) hydroxide trên bọt niken xốp (NF) cho cảm biến điện hóa glucose. Vật liệu tổng hợp được đặc trưng bởi kính hiển vi điện tử quét phát xạ trường, quang phổ tán xạ năng lượng tia X, kính hiển vi điện tử truyền qua độ phân giải cao, nhiễu xạ điện tử vùng chọn và quang phổ Raman. Các vật liệu chế tạo được ứng dụng để đo nồng độ glucose trong NaOH 0.1 M bằng phương pháp đo vôn-ampe vòng và chronoamperometry. Cảm biến Ni(OH)2/NF ổn định và có độ nhạy tuyệt vời với giới hạn phát hiện thấp dựa trên tỷ lệ tín hiệu trên nhiễu là 3 và độ chọn lọc cao để phát hiện glucose khi có các chất gây nhiễu thông thường. Điện cực Ni(OH)2/Ni đã được thử nghiệm thành công trong việc đo nồng độ glucose trong mẫu huyết thanh thực. Điện cực Ni(OH)2/NF chế tạo có thể được sử dụng làm nền tảng chi phí thấp, nhạy, ổn định và chọn lọc cho cảm biến glucose không enzyme.

1.1. Giới Thiệu Về Glucose Đường Huyết và Tiểu Đường

Glucose (công thức phân tử: C6H12O6, tên IUPAC: (2R,3S,4R,5R)-2,3,4,5,6 pentahydroxylhexanal) là monosaccharide phổ biến nhất. Glucose có hai loại vòng, α-D-Glucose và β-D-Glucose, là nguồn năng lượng chính của tế bào trong cơ thể. Glucose trong máu được sản xuất từ quá trình trao đổi chất của carbohydrate có trong thực phẩm. Hơn nữa, nó cũng có thể được sản xuất từ các hormone như glucagon, adrenalin, cortisol và hormone tăng trưởng (GH). Nồng độ glucose trong máu bị ảnh hưởng bởi hai hệ thống hormone: insulin có vai trò làm giảm nồng độ glucose trong máu, trong khi các hormone glucagon, adrenalin, cortisol và GH làm giảm nồng độ glucose. Trong điều kiện bình thường, glucose được lọc qua cầu thận và được tái hấp thu hoàn toàn bởi ống thận. Do đó, trong cơ thể người khỏe mạnh, glucose không thể được tìm thấy trong nước tiểu. Tuy nhiên, khả năng hấp thụ glucose của ống thận chỉ đạt được khi nồng độ glucose trong máu nhỏ hơn 180 mg/dL (tương đương 10 mM). Do đó, việc theo dõi glucose trong máu đóng vai trò quan trọng trong việc phát hiện rối loạn chuyển hóa glucose trong bệnh tiểu đường.

1.2. Tổng Quan Về Cảm Biến Sinh Học Biosensor

Cảm biến sinh học (biosensor), với nhiều ứng dụng rộng rãi, đóng vai trò quan trọng trong chẩn đoán y sinh, theo dõi bệnh tật, phát hiện thuốc và nhiều lĩnh vực khác. Một biosensor là một thiết bị tạo ra các tín hiệu tỷ lệ với nồng độ chất phân tích trong các phản ứng sinh học hoặc hóa học để theo dõi chất phân tích đó. Tín hiệu đầu ra trong các biosensor điện hóa được tạo ra bởi các liên kết đặc hiệu hoặc các phản ứng xúc tác của vật liệu sinh học (ví dụ: enzyme, kháng thể và DNA) được sửa đổi trên bề mặt điện cực kim loại hoặc carbon. Trong nhiều năm gần đây, các biosensor điện hóa đã được phát triển và ứng dụng trong nhiều lĩnh vực khác nhau, ví dụ như trong khám phá thuốc, theo dõi chất lượng thực phẩm và xác định kim loại nặng trong hệ thống nước.

II. Thách Thức và Giải Pháp Đo Glucose Điện Hóa

Cảm biến glucose điện hóa có thể phát hiện một phạm vi rộng các mức glucose. Các tín hiệu điện hóa được theo dõi và chuyển đổi thành các mức glucose tương ứng. Việc theo dõi liên tục mức glucose trong máy đo đường huyết cá nhân đã dựa nhiều vào phát hiện amperometric dựa trên các phản ứng enzyme. Nghiên cứu sâu rộng đã được tiến hành để cải thiện cấu trúc của điện cực, các quy trình chức năng hóa bề mặt và các phương pháp phân tích điện hóa để phát triển các phép đo nhạy hơn và chế độ hoạt động chọn lọc. Nhiều hệ thống theo dõi glucose, cả xâm lấn và theo dõi glucose trong máu trực tiếp, đã được phát triển, cho phép kiểm soát bệnh tiểu đường thân thiện với bệnh nhân. Với bốn thế hệ, cảm biến glucose enzyme và không enzyme là hai loại biosensor điện hóa để phát hiện glucose. Cảm biến glucose dựa trên enzyme được chia thành ba thế hệ quan trọng. Cảm biến glucose enzyme, được tổng hợp dựa trên việc cố định các enzyme cụ thể, sở hữu độ chọn lọc và độ nhạy tuyệt vời. Tuy nhiên, các cảm biến này có một số nhược điểm, ví dụ như tính không ổn định của pH, nhiệt độ hoặc sự hiện diện của chất tẩy rửa ion, dẫn đến những hạn chế trong các ứng dụng thực tế.

2.1. Giới Thiệu Về Cảm Biến Glucose Điện Hóa

Cảm biến glucose điện hóa có thể phát hiện một phạm vi rộng các mức glucose. Các tín hiệu điện hóa được theo dõi và chuyển đổi thành các mức glucose tương ứng. Việc theo dõi liên tục mức glucose trong máy đo đường huyết cá nhân đã dựa nhiều vào phát hiện amperometric dựa trên các phản ứng enzyme. Nghiên cứu sâu rộng đã được tiến hành để cải thiện cấu trúc của điện cực, các quy trình chức năng hóa bề mặt và các phương pháp phân tích điện hóa để phát triển các phép đo nhạy hơn và chế độ hoạt động chọn lọc. Nhiều hệ thống theo dõi glucose, cả xâm lấn và theo dõi glucose trong máu trực tiếp, đã được phát triển, cho phép kiểm soát bệnh tiểu đường thân thiện với bệnh nhân.

2.2. Ưu Điểm Của Cảm Biến Glucose Không Enzyme

Trong khi cảm biến glucose không enzyme có độ nhạy cao, ổn định lâu dài và chi phí thấp, chúng đã thu hút sự chú ý đáng kể để khắc phục những nhược điểm của cảm biến glucose enzyme. Cảm biến điện hóa glucose không enzyme đã được phát triển dựa trên quá trình oxy hóa hoặc khử glucose trực tiếp trên bề mặt điện cực. Các kim loại quý khác nhau (Pt, Au,...), kim loại chuyển tiếp (Cu, Co, Ni,...) và oxit hoặc hydroxit kim loại chuyển tiếp của chúng (Cu2O, Co3O4, NiO, Ni(OH)2...) đã được nghiên cứu để cảm biến không enzyme.

III. Phương Pháp Tổng Hợp Ni OH 2 Nano Cho Cảm Biến

Nhiều phương pháp đã được sử dụng để tổng hợp nickel(II) hydroxide, chẳng hạn như kết tủa hóa học, tổng hợp sol-gel, và tổng hợp nhiệt dịch và solvothermal. Trong các phương pháp này, bột Ni(OH)2 được tổng hợp và cố định trên một điện cực với một chất kết dính. Các chất kết dính bổ sung có thể có một số nhược điểm, chẳng hạn như tăng khối lượng điện cực, giảm thời gian chu kỳ và tốc độ vận chuyển điện tích, và biến tính vật liệu, tất cả những điều này có thể ảnh hưởng đến tín hiệu cảm biến. Sự phát triển của Ni(OH)2 trực tiếp trên một chất nền dẫn điện là có thể bằng cách lắng đọng điện hóa, tuy nhiên quá trình này đòi hỏi thiết bị điện hóa đắt tiền. Hơn nữa, vì điện cực cảm biến yêu cầu một kết nối điện để lắng đọng vật liệu lên vùng cảm biến, sản xuất quy mô lớn biosensor bằng cách lắng đọng điện hóa bị hạn chế. Để tạo ra một cảm biến điện hóa ổn định, cần có một phương pháp lắng đọng in situ tức thời các cấu trúc nano Ni(OH)2 trên một chất nền xốp, chẳng hạn như bọt niken (NF). Diện tích bề mặt rộng của vật liệu cảm biến đặt trên chất nền xốp cũng rất quan trọng đối với hiệu suất của cảm biến.

3.1. Các Phương Pháp Tổng Hợp Ni OH 2 Truyền Thống

Nhiều phương pháp đã được sử dụng để tổng hợp nickel(II) hydroxide, chẳng hạn như kết tủa hóa học, tổng hợp sol-gel, và tổng hợp nhiệt dịch và solvothermal. Trong các phương pháp này, bột Ni(OH)2 được tổng hợp và cố định trên một điện cực với một chất kết dính. Các chất kết dính bổ sung có thể có một số nhược điểm, chẳng hạn như tăng khối lượng điện cực, giảm thời gian chu kỳ và tốc độ vận chuyển điện tích, và biến tính vật liệu, tất cả những điều này có thể ảnh hưởng đến tín hiệu cảm biến.

3.2. Ưu Điểm Của Phương Pháp Lắng Đọng In Situ

Sự phát triển của Ni(OH)2 trực tiếp trên một chất nền dẫn điện là có thể bằng cách lắng đọng điện hóa, tuy nhiên quá trình này đòi hỏi thiết bị điện hóa đắt tiền. Hơn nữa, vì điện cực cảm biến yêu cầu một kết nối điện để lắng đọng vật liệu lên vùng cảm biến, sản xuất quy mô lớn biosensor bằng cách lắng đọng điện hóa bị hạn chế. Để tạo ra một cảm biến điện hóa ổn định, cần có một phương pháp lắng đọng in situ tức thời các cấu trúc nano Ni(OH)2 trên một chất nền xốp, chẳng hạn như bọt niken (NF). Diện tích bề mặt rộng của vật liệu cảm biến đặt trên chất nền xốp cũng rất quan trọng đối với hiệu suất của cảm biến.

IV. Nghiên Cứu Đại Học Bách Khoa Hà Nội Ni OH 2 NF Đo Glucose

Mục tiêu của luận án là "Chế tạo cấu trúc nano Ni(OH)2 trực tiếp trên điện cực bọt niken bằng phương pháp hóa học đơn giản, nhanh chóng và chi phí thấp để ứng dụng cho cảm biến glucose không enzyme". Các mục tiêu của luận án này là: (1) Tổng hợp trực tiếp cấu trúc nano Ni(OH)2 trên điện cực bọt niken thông qua một quy trình tạo điều kiện tức thời; (2) Nghiên cứu các tính chất vật lý-hóa học của vật liệu tổng hợp; (3) Nghiên cứu các hành vi điện hóa của Ni(OH)2 tổng hợp đối với glucose trong dung dịch kiềm.

4.1. Mục Tiêu Nghiên Cứu Chính

Mục tiêu của luận án là "Chế tạo cấu trúc nano Ni(OH)2 trực tiếp trên điện cực bọt niken bằng phương pháp hóa học đơn giản, nhanh chóng và chi phí thấp để ứng dụng cho cảm biến glucose không enzyme".

4.2. Các Bước Nghiên Cứu Cụ Thể

Các mục tiêu của luận án này là: (1) Tổng hợp trực tiếp cấu trúc nano Ni(OH)2 trên điện cực bọt niken thông qua một quy trình tạo điều kiện tức thời; (2) Nghiên cứu các tính chất vật lý-hóa học của vật liệu tổng hợp; (3) Nghiên cứu các hành vi điện hóa của Ni(OH)2 tổng hợp đối với glucose trong dung dịch kiềm.

V. Ứng Dụng Thực Tế Của Cảm Biến Ni OH 2 Trong Y Sinh

Cảm biến Ni(OH)2/NF ổn định và có độ nhạy tuyệt vời với giới hạn phát hiện thấp dựa trên tỷ lệ tín hiệu trên nhiễu là 3 và độ chọn lọc cao để phát hiện glucose khi có các chất gây nhiễu thông thường. Điện cực Ni(OH)2/Ni đã được thử nghiệm thành công trong việc đo nồng độ glucose trong mẫu huyết thanh thực. Điện cực Ni(OH)2/NF chế tạo có thể được sử dụng làm nền tảng chi phí thấp, nhạy, ổn định và chọn lọc cho cảm biến glucose không enzyme.

5.1. Độ Nhạy và Độ Chọn Lọc Của Cảm Biến

Cảm biến Ni(OH)2/NF ổn định và có độ nhạy tuyệt vời với giới hạn phát hiện thấp dựa trên tỷ lệ tín hiệu trên nhiễu là 3 và độ chọn lọc cao để phát hiện glucose khi có các chất gây nhiễu thông thường.

5.2. Thử Nghiệm Trên Mẫu Huyết Thanh Thực

Điện cực Ni(OH)2/Ni đã được thử nghiệm thành công trong việc đo nồng độ glucose trong mẫu huyết thanh thực. Điện cực Ni(OH)2/NF chế tạo có thể được sử dụng làm nền tảng chi phí thấp, nhạy, ổn định và chọn lọc cho cảm biến glucose không enzyme.

VI. Kết Luận và Hướng Phát Triển Cảm Biến Glucose

Nghiên cứu này đã thành công trong việc tổng hợp nanostructures Ni(OH)2 trên bọt niken (NF) bằng phương pháp hóa học đơn giản, mở ra tiềm năng lớn cho việc phát triển cảm biến glucose không enzyme hiệu quả và chi phí thấp. Các kết quả cho thấy cảm biến Ni(OH)2/NF có độ nhạy cao, ổn định và chọn lọc, hứa hẹn ứng dụng rộng rãi trong lĩnh vực y sinh và kiểm soát chất lượng thực phẩm. Hướng phát triển tiếp theo có thể tập trung vào việc tối ưu hóa quy trình tổng hợp, cải thiện độ bền của cảm biến và mở rộng ứng dụng trong các môi trường phức tạp hơn.

6.1. Tóm Tắt Kết Quả Nghiên Cứu

Nghiên cứu này đã thành công trong việc tổng hợp nanostructures Ni(OH)2 trên bọt niken (NF) bằng phương pháp hóa học đơn giản, mở ra tiềm năng lớn cho việc phát triển cảm biến glucose không enzyme hiệu quả và chi phí thấp. Các kết quả cho thấy cảm biến Ni(OH)2/NF có độ nhạy cao, ổn định và chọn lọc, hứa hẹn ứng dụng rộng rãi trong lĩnh vực y sinh và kiểm soát chất lượng thực phẩm.

6.2. Hướng Phát Triển Tương Lai

Hướng phát triển tiếp theo có thể tập trung vào việc tối ưu hóa quy trình tổng hợp, cải thiện độ bền của cảm biến và mở rộng ứng dụng trong các môi trường phức tạp hơn.