Chương 1: Cơ sở lý thuyết. Trong đó, các cơ chế ion hóa và các hiệu ứng phi tuyến khi nguyên tử/phân tử được đặt trong trường laser được giới thiệu. Ngoài ra, các tính chất cơ bản của PEMD từ nguyên tử/phân tử khi được đặt trong trường laser có tính chất phân cực khác nhau cũng được đề cập. Chương 2: Trong chương này chúng tôi giới thiệu các kỹ thuật tính toán số nhằm giải quyết bài toán PEMD của nguyên tử/phân tử khi đặt trong trường laser phân cực tròn như: lý thuyết gần đúng trường mạnh (SFA), TDSE, lý thuyết đoạn nhiệt (AA).
Chương 3: Đây là chương trình bày kết quả nghiên cứu chính của chúng tôi trong quá trình làm luận văn thạc sỹ. Trong đó, các cải tiến trong chương trình tính số dựa trên AA được trình bày chi tiết về hai phương diện: tối ưu hóa tốc độ tính 5 toán, mở rộng tính toán cho laser có độ dài xung vài chu kỳ. Trong đó, chúng tôi thể hiện được sự tin cậy trong cải tiến khi so sánh kết quả từ chương trình cải tiến với chương trình cũ được cung cấp bởi Ohmi [8], cũng như thể hiện sự phù hợp tốt giữa kết quả từ AA và TDSE ứng với nguyên tử hydro. Từ đó, PEMD của nguyên tử Ar ứng với laser có độ dài xung khác nhau được trình bày chi tiết.
Sự ion hóa của nguyên tử, phân tử dưới tác dụng của điện trường tĩnh 1. Các cơ chế ion hóa Khi đặt nguyên tử/phân tử vào trong trường laser có bước sóng và cường độ phù hợp, electron có thể nhận được đủ năng lượng để thoát khỏi trạng thái liên kết với ion mẹ, đó chính là quá trình ion hóa. Có ba cơ chế ion hóa của electron tương ứng với các điều kiện khác nhau của laser gồm: ion hóa đa photon, ion hóa xuyên hầm và ion hóa vượt rào. Các cơ chế ion hóa này có thể được xác định một cách gần đúng dựa vào hệ số Keldysh [15],[16].U p với m và e là khối lượng và điện tích của electron, và E là tần số góc và biên độ e2 E 2 của trường laser, I p là thế ion hóa, U p là thế trọng động.
4m 2 Khi 1: quá trình ion hóa đa photon sẽ chiếm ưu thế. Ion hóa đa photon là một quá trình phi tuyến. Khi một laser tần số cao, cường độ điện trường thấp tương tác với các electron ở trạng thái liên kết, các electron này sẽ hấp thụ năng lượng các photon đến và động năng của các electron này vượt quá năng lượng ion hóa, chúng thoát ra khỏi trạng thái liên kết và trở thành các electron tự do. Quá trình ion hóa đa photon được minh họa trong hình 1.1: Cơ chế ion hóa đa photon [16] Khi hệ số Keldysh 1 tương ứng với tần số laser thấp và cường độ điện trường cao: cơ chế ion hóa xuyên hầm xảy ra.
Đó là một quá trình trong đó các electron trong nguyên tử/phân tử đi qua rào thế và thoát khỏi nguyên tử/phân tử. Trong một điện trường cực mạnh, rào thế của một nguyên tử/phân tử bị biến dạng mạnh. Do đó, bề dày của rào cản mà các electron phải vượt qua giảm xuống và các electron có thể thoát ra khỏi thế liên kết của nguyên tử dễ dàng hơn. Ion hóa xuyên hầm là một hiện tượng thuần lượng tử, bởi trong vật lí cổ điển, một electron có năng lượng thấp hơn rào thế sẽ không thể vượt qua được rào thế.
Hiệu ứng xuyên hầm Hình 1. Cơ chế ion hóa xuyên hầm. Đường nét đứt màu đỏ ứng với thế của điện trường laser, đường cong màu xanh tương ứng với thế năng hiệu dụng và đường đứt nét đen nằm ngang ứng với năng lượng liên kết của nguyên tử/phân tử khi không có trường laser [17]. Trường hợp hệ số Keldysh 1 nhưng cường độ laser được tiếp tục tăng, rào thế sẽ hạ thấp xuống đồng thời bề dày rào thế hẹp lại, thậm chí thấp hơn mức 8 năng lượng liên kết của electron thì electron sẽ chuyển sang trạng thái tự do.
Sự ion hóa lúc này diễn ra theo cơ chế vượt rào như minh họa trong hình 1. Cơ chế ion hóa vượt rào. Đường nét mảnh ứng với thế của điện trường laser, đường cong màu đỏ tương ứng với thế năng hiệu dụng [19]. Sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao HHG Sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao là một trong những hiệu ứng quang phi tuyến xảy ra khi sử dụng một chùm laser cường độ cao, xung cực ngắn tương tác với nguyên tử/phân tử.
Sóng điều hòa bậc cao được Franken phát hiện đầu tiên vào năm 1961 khi tiến hành chiếu laser ruby (độ dài xung 1ms, bước sóng 694.3 nm) vào tinh thể thạch anh. Nguyên lý tạo ra sóng HHG rất đơn giản và được minh họa ở hình 1.4a cho thấy sóng HHG được tạo ra bằng cách cho chùm laser cực mạnh tập trung vào một tia khí áp suất vài chục milibar đến vài bar với cường độ đỉnh laser cỡ 1014 W/cm2. Khi cường độ laser đủ cao, HHG có thể được ghi lại dọc theo hướng của chùm tia tới. Phân bố cường độ HHG theo bậc HHG có hình dạng như hình 1.
Cường độ của các bậc HHG đầu tiên giảm nhanh chóng, tiếp theo là một vùng phẳng (plateau) trước khi đến điểm cường độ HHG giảm rất nhanh về 0 được gọi là điểm dừng (cutoff). Năng lượng tại điểm dừng được tính theo công thức gần đúng Ip + 3,17Up. Ta cũng có thể hiểu HHG dễ dàng bằng cách sử dụng mô hình ba bước được minh họa trong hình 1.4c [20] : đầu tiên một electron liên kết trong nguyên tử được giải phóng vào vùng liên tục dưới tác dụng của chùm tia laser cực mạnh. Sau đó electron sẽ được gia tốc dưới tác dụng của trường laser này.
Khi trường laser bị đảo chiều, electron có thể được điều khiển trở lại để tái hợp với ion 9 mẹ và phát ra các photon năng lượng cao.4d minh họa rằng nếu sóng điều hòa phát ra từ mỗi nguyên tử được khóa pha đối với trường laser thì bức xạ phát ra từ môi trường khí sẽ được xây dựng theo phương trình bậc hai với số lượng nguyên tử [20]. Nguyên lý tạo ra sóng điều hòa bậc cao ( HHG ), hình (a) : cơ chế tạo ra HHG, hình (b) : phổ HHG, hình (c) : mô hình ba bước Lewenstein, hình (d) :điều kiện tăng cường độ sóng HHG [20] 1. Ion hóa trên ngưỡng ATI ( above – threshold-ionization) Sự ion hóa trên ngưỡng (ATI) là một sự mở rộng của sự ion hóa đa photon, nhiều photon được hấp thụ hơn lượng photon thực tế cần thiết để ion hóa nguyên tử. Năng lượng dư thừa làm cho electron được giải phóng có động năng cao hơn so với trường hợp thông thường của quá trình ion hóa đa photon.
Chính xác hơn, phổ năng lượng của electron ion hóa sẽ có nhiều đỉnh, khoảng cách giữa các đỉnh này bằng đúng năng lượng photon tới. Trường hợp laser có xung dài : năng lượng của những đỉnh này được tính theo công thức [18] E (n s ) I p , (1.2) 10 trong đó n là số photon tối thiểu cần hấp thụ để thắng năng lượng liên kết nguyên tử, s là số photon trên ngưỡng và Ip là năng lượng liên kết. Phổ năng lượng của electron ion hóa trong vùng biên độ ion hóa trên ngưỡng (ATI). Những đỉnh cực đại này tương ứng với sự hấp thụ các photon vượt quá mức tối thiểu cần thiết cho quá trình ion hóa.
Hình vẽ cho thấy kết quả của một phương pháp số từ TDSE (Paulus, 1996) [18]. Nếu xung laser đủ ngắn cường độ cao (< 1 ps), trường laser sẽ tắt trước khi electron có thể thoát ra từ vùng tiêu điểm. Sau đó năng lượng nhiễu xuất hiện và phổ ATI trở nên phức tạp hơn nhiều. Năng lượng electron quan sát được tương ứng trực tiếp với năng lượng trên thế ion hóa dịch chuyển E (n s) ( I p U p ) .3) ATI được quan sát trong vùng cường độ 1012 W/cm2 đến 1016 W/cm2.
Ở cường độ này, các nguyên tử có thể ion hóa nhanh đến mức quá trình ion hóa xảy ra hoàn toàn trước khi xung laser đã đạt đến mức tối đa. Điều này xảy ra đối với các nguyên tử có khả năng ion hóa cao (như một số nguyên tử khí hiếm) và đối với các xung laser cực ngắn. Chính sự tiến bộ nhanh chóng trong công nghệ chế tạo laser mà sự xuất hiện của những xung laser có cường độ mạnh tương đương với trường tĩnh điện nguyên tử đã được hiện thực hóa. Đặc biệt là từ sự phát minh ra laser femto giây titan sapphire (Ti: Sa) [21].
Phương pháp phân tích electron ATI phổ 11 biến nhất là quang phổ thời gian bay. Khi xung laser tạo ra một electron ion hóa, nó đồng thời kích hoạt đồng hồ độ phân giải cao. Các electron trôi trong ống bay trong trường tự do có chiều dài xác định kết hợp với một máy dò electron. Từ đó động năng của electron có thể dễ dàng được tính từ thời gian bay của chúng.
Cách tiếp cận này có độ phân giải năng lượng cao nhất và là tương đối đơn giản. Ion hóa hai lần không liên tiếp NSDI (Non–Sequential Double Ionization) Quá trình ion hóa kép không liên tiếp là một quá trình có cơ chế khác với quá trình ion hóa một lần trong đó sự giải phóng của electron thứ hai được hỗ trợ bởi electron đầu tiên. Hiện tượng ion hóa kép không liên tiếp được Suran và Zapesochny phát hiện bằng thực nghiệm đối với các nguyên tử kiềm thổ vào đầu năm 1975. Từ đó đến nay, đã có rất nhiều các nghiên cứu thực nghiệm lẫn lý thuyết lên quan đến NSDI nhằm nghiên cứu sự tương quan giữa hai electron trong lớp vỏ nguyên tử/phân tử thông qua quá trình tái va chạm.
Đối với các nguyên tử khí hiếm, sự ion hóa hai lần không liên tiếp lần đầu tiên được quan sát bởi L'Huillier [22]. Sự quan tâm đến hiện tượng này tăng lên nhanh chóng sau khi laser hồng ngoại có bước sóng rất dài và cho cường độ cao được chế tạo. Khi đó, quá trình tái va chạm nhiều lần gần như không còn tồn tại. Từ đó, phổ động lượng tương quan giữa hai electron ion hóa thể hiện một bức tranh thuần khiết về tương tác giữa chúng trong lớp vỏ nguyên tử/phân tử.
Cơ chế ion hóa kép không liên tiếp trong các nguyên tử khí hiếm khác với cơ chế trong các nguyên tử kiềm thổ. Đối với các nguyên tử khí hiếm trong các trường laser hồng ngoại, sau quá trình ion hóa một electron, electron được giải phóng có thể quay lại với ion mẹ.