Tổng quan nghiên cứu

Ô nhiễm không khí đang là vấn đề cấp bách toàn cầu với hơn 92% dân số thế giới sống trong vùng không khí vượt quá giới hạn an toàn về bụi mịn PM2.5 theo khuyến cáo của WHO. Tại Việt Nam, ô nhiễm không khí đặc biệt nghiêm trọng ở các đô thị lớn như Hà Nội, TP. Hồ Chí Minh, với nồng độ khí CO trung bình ngày dao động từ 2 đến 5 mg/m³, vượt mức tiêu chuẩn cho phép. Khí cacbon monoxit (CO) là một trong những khí độc hại chính phát sinh từ hoạt động giao thông và công nghiệp, gây ảnh hưởng nghiêm trọng đến sức khỏe con người và môi trường. CO có ái lực mạnh với hemoglobin, làm giảm khả năng vận chuyển oxy trong máu, dẫn đến các triệu chứng từ đau đầu, mệt mỏi đến tử vong khi tiếp xúc ở nồng độ cao.

Mục tiêu nghiên cứu là tổng hợp vật liệu nano CeO2-Fe2O3 bằng phương pháp đốt cháy gel sử dụng axit tartaric làm chất tạo gel, nhằm phát triển xúc tác hiệu quả cho phản ứng oxy hóa khí CO ở nhiệt độ thấp. Nghiên cứu tập trung khảo sát ảnh hưởng của tỷ lệ mol Ce/Fe và nhiệt độ nung đến cấu trúc, hình thái và hoạt tính xúc tác của vật liệu. Phạm vi nghiên cứu thực hiện tại Viện Khoa học và Công nghệ Việt Nam trong giai đoạn 2017-2019. Kết quả nghiên cứu có ý nghĩa quan trọng trong việc phát triển vật liệu xúc tác giá rẻ, bền vững, góp phần giảm thiểu ô nhiễm khí CO, bảo vệ sức khỏe cộng đồng và môi trường.

Cơ sở lý thuyết và phương pháp nghiên cứu

Khung lý thuyết áp dụng

Nghiên cứu dựa trên các lý thuyết và mô hình sau:

  • Cơ chế xúc tác oxy hóa CO trên oxit hỗn hợp CeO2-Fe2O3: Phản ứng oxy hóa CO diễn ra qua chu trình chuyển đổi giữa các trạng thái oxi hóa của Fe³⁺/Fe²⁺ và Ce⁴⁺/Ce³⁺, trong đó CeO2 đóng vai trò vận chuyển oxy, tăng khả năng tái tạo bề mặt xúc tác và nâng cao hiệu suất chuyển hóa CO thành CO2.

  • Mô hình cấu trúc vật liệu nano: Kích thước hạt nano và diện tích bề mặt riêng ảnh hưởng trực tiếp đến hoạt tính xúc tác. Vật liệu nano có diện tích bề mặt lớn giúp tăng cường hấp phụ và tương tác với khí CO.

  • Phương trình Bragg và công thức Scherrer: Dùng để xác định cấu trúc tinh thể và kích thước hạt nano thông qua phân tích nhiễu xạ tia X (XRD).

  • Phương trình BET: Xác định diện tích bề mặt riêng của vật liệu dựa trên đẳng nhiệt hấp phụ - khử hấp phụ khí N2.

Phương pháp nghiên cứu

  • Nguồn dữ liệu: Vật liệu CeO2-Fe2O3 được tổng hợp bằng phương pháp đốt cháy gel sử dụng axit tartaric làm chất tạo gel. Các mẫu được điều chỉnh tỷ lệ mol Ce/Fe khác nhau (1/9 đến 9/1) và nung ở các nhiệt độ từ 450°C đến 950°C.

  • Phân tích đặc trưng vật liệu: Sử dụng các kỹ thuật phân tích nhiệt (DTA, TGA) để khảo sát quá trình hình thành pha; nhiễu xạ tia X (XRD) để xác định cấu trúc tinh thể và kích thước hạt; kính hiển vi điện tử quét (SEM) để quan sát hình thái học; phổ hấp thụ hồng ngoại (FTIR) để xác định liên kết hóa học; phương pháp BET để đo diện tích bề mặt riêng.

  • Phân tích hoạt tính xúc tác: Đánh giá khả năng oxy hóa CO trong hỗn hợp khí (1% CO, 0,5% O2, 98,5% N2) bằng phương pháp dòng không đổi trên thiết bị vi dòng với sensor khí Landcom II. Tính độ chuyển hóa CO theo nhiệt độ (TPSR) và xác định nhiệt độ chuyển hóa 50% (T50) và 100% (T100).

  • Cỡ mẫu và chọn mẫu: Các mẫu vật liệu được tổng hợp và phân tích với kích thước hạt nano, đảm bảo đồng nhất về thành phần và hình thái. Phương pháp chọn mẫu dựa trên tỷ lệ mol Ce/Fe và nhiệt độ nung nhằm tối ưu hóa hoạt tính xúc tác.

  • Timeline nghiên cứu: Quá trình tổng hợp, phân tích và đánh giá hoạt tính xúc tác được thực hiện trong vòng 2 năm (2017-2019) tại Viện Khoa học và Công nghệ Việt Nam.

Kết quả nghiên cứu và thảo luận

Những phát hiện chính

  1. Ảnh hưởng nhiệt độ nung đến cấu trúc và kích thước hạt: Mẫu CeO2-Fe2O3 nung ở 650°C cho kết quả tối ưu với kích thước hạt trung bình khoảng 15-20 nm, diện tích bề mặt riêng đạt 62 m²/g. Nhiệt độ nung thấp hơn (450°C) tạo ra vật liệu có diện tích bề mặt lớn hơn nhưng pha tinh thể chưa ổn định, trong khi nhiệt độ cao hơn (850-950°C) làm giảm diện tích bề mặt do hiện tượng kết tụ hạt.

  2. Ảnh hưởng tỷ lệ mol Ce/Fe đến hoạt tính xúc tác: Mẫu CF11 (tỷ lệ mol Ce/Fe = 1/1) thể hiện hoạt tính xúc tác cao nhất với nhiệt độ chuyển hóa 50% CO (T50) là 135°C và chuyển hóa 100% CO (T100) ở 230°C. So với các tỷ lệ khác, CF11 vượt trội hơn khoảng 15-20% về hiệu suất chuyển hóa CO ở nhiệt độ thấp.

  3. Hiệu suất chuyển hóa CO theo nhiệt độ: Đồ thị chuyển hóa CO cho thấy hiệu suất tăng nhanh khi nhiệt độ tăng từ 100°C đến 250°C, đạt 100% chuyển hóa ở khoảng 230°C đối với mẫu CF11. Các mẫu khác có T50 dao động từ 140°C đến 165°C, chứng tỏ sự pha trộn CeO2 và Fe2O3 tối ưu giúp giảm nhiệt độ hoạt động xúc tác.

  4. Cơ chế xúc tác: Phân tích FTIR và XRD cho thấy sự hình thành liên kết Ce-O-Fe, tạo ra các lỗ trống oxy và tăng khả năng vận chuyển oxy trên bề mặt xúc tác. Cơ chế oxy hóa CO diễn ra qua chu trình Fe³⁺/Fe²⁺ và Ce⁴⁺/Ce³⁺, trong đó CeO2 đóng vai trò vận chuyển oxy hiệu quả, giúp tái tạo bề mặt xúc tác nhanh chóng.

Thảo luận kết quả

Kết quả cho thấy phương pháp đốt cháy gel với axit tartaric là hiệu quả trong việc tổng hợp vật liệu nano CeO2-Fe2O3 có kích thước hạt nhỏ, diện tích bề mặt lớn và cấu trúc tinh thể ổn định. Nhiệt độ nung 650°C và tỷ lệ mol Ce/Fe bằng 1 là điều kiện tối ưu để đạt được hoạt tính xúc tác cao nhất trong phản ứng oxy hóa CO.

So sánh với các nghiên cứu trước đây về xúc tác perovskit và oxit hỗn hợp Ce-Ni, vật liệu CeO2-Fe2O3 tổng hợp trong nghiên cứu này có nhiệt độ chuyển hóa CO thấp hơn khoảng 10-20%, cho thấy tiềm năng ứng dụng trong xử lý khí thải ở nhiệt độ thấp hơn, tiết kiệm năng lượng. Việc sử dụng Fe2O3 thay thế một phần kim loại quý giúp giảm chi phí sản xuất và tăng độ bền xúc tác.

Dữ liệu có thể được trình bày qua biểu đồ chuyển hóa CO theo nhiệt độ cho các mẫu với tỷ lệ mol khác nhau, bảng tổng hợp nhiệt độ T50, T100 và diện tích bề mặt riêng, cùng hình ảnh SEM minh họa kích thước hạt và phân bố đồng đều của vật liệu.

Đề xuất và khuyến nghị

  1. Ứng dụng vật liệu CeO2-Fe2O3 trong hệ thống xử lý khí thải giao thông và công nghiệp: Triển khai thử nghiệm xúc tác trong các bộ lọc khí thải tại các đô thị lớn nhằm giảm phát thải CO, mục tiêu giảm nồng độ CO trong khí thải xuống dưới 1 mg/m³ trong vòng 2 năm.

  2. Nâng cao quy trình tổng hợp vật liệu: Tối ưu hóa quy trình đốt cháy gel, kiểm soát chặt chẽ tỷ lệ mol và nhiệt độ nung để đảm bảo tính đồng nhất và hiệu suất xúc tác ổn định, áp dụng trong sản xuất quy mô công nghiệp trong 3 năm tới.

  3. Phát triển xúc tác đa chức năng: Nghiên cứu pha tạp thêm các kim loại chuyển tiếp khác như Co, Mn để tăng cường khả năng oxy hóa các khí độc khác như NOx, VOCs, hướng tới hệ xúc tác đa năng cho xử lý khí thải tổng hợp.

  4. Đào tạo và chuyển giao công nghệ: Tổ chức các khóa đào tạo kỹ thuật tổng hợp và ứng dụng vật liệu nano xúc tác cho các doanh nghiệp và cơ sở nghiên cứu, thúc đẩy ứng dụng rộng rãi trong ngành môi trường trong vòng 1-2 năm.

Đối tượng nên tham khảo luận văn

  1. Các nhà nghiên cứu và sinh viên ngành Hóa học, Vật liệu: Nghiên cứu về tổng hợp vật liệu nano, xúc tác oxy hóa khí độc, phát triển công nghệ xử lý môi trường.

  2. Doanh nghiệp sản xuất thiết bị xử lý khí thải: Áp dụng công nghệ xúc tác mới, nâng cao hiệu quả xử lý khí CO, giảm chi phí sản xuất và vận hành.

  3. Cơ quan quản lý môi trường và chính sách: Tham khảo giải pháp công nghệ mới trong kiểm soát ô nhiễm không khí, xây dựng tiêu chuẩn và quy định về khí thải.

  4. Các tổ chức đào tạo và phát triển công nghệ: Tích hợp nội dung nghiên cứu vào chương trình đào tạo, thúc đẩy nghiên cứu ứng dụng và chuyển giao công nghệ.

Câu hỏi thường gặp

  1. Vật liệu CeO2-Fe2O3 có ưu điểm gì so với xúc tác kim loại quý?
    Vật liệu này có chi phí thấp hơn, độ bền cao, ít bị đầu độc bởi các khí NOx, SO2 và CO2, đồng thời hoạt tính xúc tác ở nhiệt độ thấp tương đương hoặc tốt hơn một số xúc tác kim loại quý.

  2. Phương pháp đốt cháy gel có ưu điểm gì trong tổng hợp vật liệu nano?
    Phương pháp này đơn giản, thiết bị không phức tạp, cho sản phẩm có kích thước hạt nhỏ, diện tích bề mặt lớn, tinh khiết và tiết kiệm năng lượng so với các phương pháp truyền thống.

  3. Tại sao tỷ lệ mol Ce/Fe = 1 lại tối ưu cho hoạt tính xúc tác?
    Tỷ lệ này tạo ra sự cân bằng giữa khả năng lưu trữ oxy của CeO2 và hoạt tính xúc tác của Fe2O3, giúp tăng số lượng lỗ trống oxy và cải thiện quá trình chuyển hóa CO hiệu quả hơn.

  4. Nhiệt độ chuyển hóa CO thấp nhất đạt được là bao nhiêu?
    Mẫu CF11 đạt nhiệt độ chuyển hóa 50% CO (T50) ở 135°C và chuyển hóa 100% CO (T100) ở 230°C, thấp hơn nhiều so với các vật liệu xúc tác truyền thống.

  5. Có thể ứng dụng vật liệu này trong công nghiệp xử lý khí thải không?
    Có, vật liệu có tiềm năng ứng dụng trong các bộ lọc khí thải ô tô, nhà máy công nghiệp, đặc biệt ở các điều kiện nhiệt độ thấp, giúp giảm phát thải CO hiệu quả và tiết kiệm chi phí.

Kết luận

  • Đã tổng hợp thành công vật liệu nano CeO2-Fe2O3 bằng phương pháp đốt cháy gel sử dụng axit tartaric, với kích thước hạt nano 15-20 nm và diện tích bề mặt riêng lên đến 62 m²/g.
  • Tỷ lệ mol Ce/Fe = 1 và nhiệt độ nung 650°C là điều kiện tối ưu cho hoạt tính xúc tác oxy hóa CO, đạt T50 = 135°C và T100 = 230°C.
  • Cơ chế xúc tác dựa trên chu trình chuyển đổi oxi hóa khử giữa Fe³⁺/Fe²⁺ và Ce⁴⁺/Ce³⁺, trong đó CeO2 đóng vai trò vận chuyển oxy hiệu quả.
  • Vật liệu xúc tác này có tiềm năng thay thế kim loại quý trong xử lý khí thải CO, góp phần giảm ô nhiễm không khí và bảo vệ sức khỏe cộng đồng.
  • Đề xuất triển khai ứng dụng thực tế và nghiên cứu phát triển xúc tác đa chức năng trong giai đoạn tiếp theo nhằm mở rộng phạm vi xử lý khí thải.

Hành động tiếp theo: Khuyến khích các tổ chức nghiên cứu và doanh nghiệp phối hợp thử nghiệm vật liệu trong hệ thống xử lý khí thải thực tế, đồng thời phát triển quy trình sản xuất quy mô công nghiệp để ứng dụng rộng rãi.