Tổng quan luận án

Luận án tiến sĩ vật lý với đề tài "Tính chất truyền dẫn quang-từ và tính chất nhiệt của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp" được thực hiện bởi nghiên cứu sinh Trần Ngọc Bích tại Trường Đại học Sư phạm, Đại học Huế vào năm 2022, thuộc chuyên ngành Vật lý lý thuyết và vật lý toán (mã số 9 44 01 03), dưới sự hướng dẫn khoa học của PGS. Lê Đình và PGS. Huỳnh Vĩnh Phúc.

Về tính cấp thiết và khoảng trống nghiên cứu, graphene là vật liệu hai chiều thu hút nhiều nghiên cứu nhưng cấu trúc vùng năng lượng của graphene không có vùng cấm và tương tác spin-quỹ đạo rất yếu, dẫn đến tỷ số dòng đóng/mở thấp, hạn chế khả năng ứng dụng trong các linh kiện quang điện tử. Các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp đơn lớp ($MX_2$ với $M = \text{Mo, W}$ và $X = \text{S, Se}$) sở hữu các đặc trưng vật lý khắc phục được các nhược điểm này: cấu trúc vùng năng lượng có cặp thung lũng không đối xứng tại các điểm $K$ và $K'$, vùng cấm thẳng nằm trong khoảng từ vùng hồng ngoại gần đến vùng ánh sáng khả kiến, cùng tương tác spin-quỹ đạo mạnh dẫn đến độ tách năng lượng lớn ở vùng dẫn và vùng hóa trị. Tuy nhiên, các tính chất truyền dẫn quang-từ tuyến tính và phi tuyến (xét đến các trường Zeeman và điện trường ngoài) cũng như các tính chất nhiệt (tốc độ mất mát năng lượng của electron và công suất nhiệt-từ gây bởi hiệu ứng phonon-kéo) dưới tác dụng của từ trường ngoài ở dải nhiệt độ thấp trong các vật liệu TMDC đơn lớp ($MoS_2, MoSe_2, WS_2, WSe_2$) chưa được khảo sát một cách đầy đủ và có hệ thống.

Mục tiêu nghiên cứu của luận án được xác định gồm:

  1. Mục tiêu tổng quát: Khảo sát các tính chất truyền dẫn quang-từ và tính chất nhiệt của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp đơn lớp: $\text{MoS}_2$, $\text{MoSe}_2$, $\text{WS}_2$ và $\text{WSe}_2$.
  2. Các mục tiêu cụ thể:
    • Khảo sát tính chất truyền dẫn quang-từ dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon bao gồm hệ số hấp thụ quang-từ và độ rộng vạch phổ hấp thụ của bốn vật liệu TMDC đơn lớp đặt trong điện trường và từ trường ngoài.
    • Khảo sát tính chất truyền dẫn quang-từ khi không tính đến tương tác electron-phonon bao gồm hệ số hấp thụ quang-từ và độ thay đổi chiết suất tuyến tính và phi tuyến của bốn vật liệu TMDC đơn lớp đặt trong điện trường và từ trường ngoài.
    • Khảo sát tính chất nhiệt dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon bao gồm tốc độ mất mát năng lượng của electron và công suất nhiệt-từ gây ra bởi hiệu ứng phonon-kéo của bốn vật liệu TMDC đơn lớp đặt trong điện trường và từ trường ngoài.

Đối tượng nghiên cứu của luận án là bốn vật liệu bán dẫn TMDC đơn lớp: $\text{MoS}_2$, $\text{MoSe}_2$, $\text{WS}_2$ và $\text{WSe}_2$. Phạm vi nghiên cứu giới hạn ở hệ hai chiều đơn lớp đặt trong từ trường vuông góc và điện trường tĩnh vuông góc, áp dụng mô hình phonon khối (giam giữ lượng tử chỉ tác dụng lên electron), khảo sát quá trình hấp thụ một và hai photon, xét các cơ chế tương tác electron-phonon âm và phonon quang, bỏ qua tương tác electron-tạp chất và tương tác electron-electron trực tiếp (ngoại trừ hiệu ứng chắn tĩnh).

Tổng quan tài liệu và vị trí của luận án

Luận án điểm lại các hướng nghiên cứu lý thuyết và thực nghiệm trong nước và quốc tế liên quan đến hệ thấp chiều và vật liệu TMDC:

  1. Các nghiên cứu trong nước về truyền dẫn lượng tử trong hệ thấp chiều:

    • Nhóm nghiên cứu của Nguyễn Quang Báu đã khảo sát hệ số hấp thụ phi tuyến của sóng điện từ yếu và mạnh bởi các electron giam giữ trong siêu mạng pha tạp, giếng lượng tử và dây lượng tử bằng phương pháp phương trình động lượng tử.
    • Nhóm nghiên cứu của Trần Công Phong đã khảo sát hiệu ứng cộng hưởng tham số trong giếng lượng tử, cộng hưởng electron-phonon trong siêu mạng pha tạp và dây lượng tử, cộng hưởng từ-phonon trong giếng lượng tử, đồng thời phát triển và áp dụng phương pháp profile để xác định độ rộng vạch phổ.
    • Nhóm nghiên cứu của Bùi Đình Hợi đã khảo sát hiệu ứng cộng hưởng electron-phonon trong dây lượng tử, cộng hưởng cyclotron-phonon trong graphene và trong $\text{MoS}_2$ đơn lớp.
    • Nhóm nghiên cứu của Huỳnh Vĩnh Phúc đã sử dụng phương pháp nhiễu loạn khảo sát hệ số hấp thụ quang-từ dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon và độ rộng phổ hấp thụ trong chấm lượng tử khi xét quá trình hấp thụ hai photon; phát triển phương pháp gần đúng ma trận mật độ để nghiên cứu hệ số hấp thụ quang-từ (MOAC) và độ thay đổi chiết suất (RIC) tuyến tính và phi tuyến trong graphene, phosphorene và $\text{MoS}_2$ đơn lớp.

  2. Các nghiên cứu quốc tế về tính chất quang-từ và tính chất nhiệt:

    • F. Ungan và cộng sự áp dụng phương pháp gần đúng ma trận mật độ khảo sát hệ số hấp thụ quang và độ thay đổi chiết suất tuyến tính và phi tuyến trong giếng lượng tử thế vuông góc và thế parabol dưới ảnh hưởng của áp suất thủy tĩnh và trường laser. Ozturk và cộng sự khảo sát dịch chuyển liên vùng trong giếng lượng tử tam giác dưới trường laser mạnh; Burileanu khảo sát dịch chuyển giữa các vùng con; Duque và cộng sự nghiên cứu cấu trúc giếng lượng tử $\text{GaAs/GaAlAs}$.
    • Về truyền dẫn quang-từ trong TMDC, các công trình của Li và cộng sự khảo sát điện trở từ trong $\text{MoS}_2$ bằng phương trình động lượng tử cân bằng nhưng chưa tính đến trường Zeeman; sau đó các nghiên cứu dùng công thức Kubo chứng minh trường Zeeman cho phép xuất hiện các dịch chuyển nội vùng Landau. Thực nghiệm quang phổ từ-phản xạ của Srivastava và cộng sự, MacNeill và cộng sự đã chứng minh ảnh hưởng của hiệu ứng Zeeman spin và thung lũng trong TMDC đơn lớp và đa lớp. Về tác dụng của điện trường, Chakraborty và cộng sự đã điều khiển sự tách spin kiểu Zeeman bằng điện trường trong $\text{WSe}_2$.
    • Về tính chất nhiệt, tốc độ mất mát năng lượng của electron nóng (ELR) dưới tương tác electron-phonon đã được nghiên cứu trong bán dẫn khối, khí điện tử hai chiều (2DEG), graphene hai lớp, silicene, TMDC, bán kim loại Dirac 3D khi không có từ trường; sự dao động của ELR theo từ trường được ghi nhận trong 2DEG. Công suất nhiệt điện trong $\text{MoS}_2$ đơn lớp được đo đạc thực nghiệm bởi Buscema và cộng sự, Wu và cộng sự cho giá trị lớn ($4 \times 10^2$ đến $10^5\ \mu\text{V/K}$); công suất nhiệt phonon-kéo được tính lý thuyết cho $\text{MoS}_2$ khi không có từ trường, và trong 2DEG khi có từ trường.

Khoảng trống nghiên cứu luận án lựa chọn giải quyết:

  • Mở rộng khảo sát tính chất truyền dẫn quang-từ tuyến tính, phi tuyến bậc ba và độ thay đổi chiết suất cho đầy đủ bốn vật liệu $\text{MoS}_2, \text{MoSe}_2, \text{WS}_2, \text{WSe}_2$ khi xét đồng thời ảnh hưởng của điện trường ngoài và các trường Zeeman spin - thung lũng.
  • Khảo sát hệ số hấp thụ quang-từ và độ rộng vạch phổ (FWHM) khi tính đến quá trình hấp thụ hai photon dưới tác dụng của tương tác electron-phonon âm và phonon quang trong bốn vật liệu TMDC đơn lớp đặt trong từ trường.
  • Khảo sát ảnh hưởng của từ trường lượng tử hóa lên tốc độ mất mát năng lượng của electron và công suất nhiệt-từ gây bởi hiệu ứng phonon-kéo ở vùng nhiệt độ thấp ($T < 100\ \text{K}$) đối với các cơ chế tán xạ phonon khác nhau có và không xét đến hiệu ứng chắn.

Cơ sở lý thuyết và phương pháp nghiên cứu

Luận án sử dụng khung lý thuyết trường lượng tử cho hệ nhiều hạt và cơ học lượng tử tương đối tính dạng Dirac hiệu dụng hai chiều để mô tả electron trong TMDC đơn lớp.

1. Khung lý thuyết và mô hình Hamiltonian

Hamiltonian toàn phần của hệ electron-phonon trong TMDC đơn lớp đặt trong từ trường đều $\mathbf{B} = (0, 0, B)$ và điện trường thẳng đứng $E_z$ có dạng: $$H = H_e + H_{ph} + H_{ep}$$

Hamiltonian đơn điện tử bao gồm số hạng động năng kiểu Dirac-Weyl, tương tác spin-quỹ đạo, điện trường ngoài và hai số hạng Zeeman spin và thung lũng: $$H_e = v_F (\tau \sigma_x \pi_x + \sigma_y \pi_y) + (\Delta_{\tau,s} + d\Delta_z)\sigma_z + (\mathcal{O}_{\tau,s} + s Z_s - \tau Z_v)I$$

Trong đó:

  • $v_F$ là vận tốc Fermi; $\tau = \pm 1$ là chỉ số thung lũng tương ứng với điểm $K$ và $K'$; $s = \pm 1$ là chỉ số spin (hướng lên/xuống).
  • $\sigma_{x,y,z}$ là các ma trận Pauli; $\boldsymbol{\pi} = \mathbf{p} + e\mathbf{A}$ là toán tử xung lượng chính tắc với thế vectơ chọn theo chuẩn Landau $\mathbf{A} = (0, Bx, 0)$.
  • $d$ là khoảng cách theo phương thẳng đứng giữa lớp kim loại $M$ và lớp chalcogen $X$; $\Delta_z = eE_z$.
  • $\Delta_{\tau,s} = \Delta + \tau s \frac{\lambda_c - \lambda_v}{4}$ và $\mathcal{O}_{\tau,s} = \tau s \frac{\lambda_c + \lambda_v}{4}$, với $\Delta$ là nửa độ rộng vùng cấm, $\lambda_c$ và $\lambda_v$ là các tham số tách mức do tương tác spin-quỹ đạo ở vùng dẫn và vùng hóa trị.
  • $Z_s = \frac{g_s \mu_B B}{2}$ và $Z_v = \frac{g_v \mu_B B}{2}$ là các trường Zeeman spin và thung lũng, $\mu_B = \frac{e\hbar}{2m_0}$ là magneton Bohr.

Năng lượng của electron tại mức Landau $n$ ($n \ge 1$), nhánh năng lượng $p = \pm 1$ ($p = 1$ cho vùng dẫn, $p = -1$ cho vùng hóa trị) ở thung lũng $K$ ($\tau = +1$) có biểu thức giải tích gần đúng: $$E_{n,s}^{+1,p} \approx p n \frac{(\hbar \omega_c)^2}{2\Delta_{z,+1,s}} + p\Delta_{z,+1,s} + \mathcal{O}{+1,s} + s Z_s - Z_v$$ với tần số cyclotron $\omega_c = v_F \sqrt{2}/\alpha_c$, độ dài từ $\alpha_c = \sqrt{\hbar/(eB)}$, và $\Delta{z,\tau,s} = \Delta_{\tau,s} + d\Delta_z$.

Mật độ trạng thái (DoS) khi tính đến sự mở rộng mức Landau dạng hàm Lorentz có bề rộng $\gamma_L = \gamma \sqrt{B}$ được xác định bởi: $$D(\varepsilon) = \frac{1}{2\pi \alpha_c^2} \sum_\eta \frac{1}{\pi} \frac{\gamma_L}{(\varepsilon - E_\eta)^2 + \gamma_L^2}$$

Hamiltonian tương tác electron-phonon $H_{ep}$ được viết qua các toán tử sinh hủy hạt tải $c_\alpha^\dagger, c_\alpha$ và phonon $b_{\mathbf{q},\nu}^\dagger, b_{\mathbf{q},\nu}$: $$H_{ep} = \sum_{\mathbf{q},\nu} \sum_{\alpha,\alpha'} g_{\mathbf{q}}^\nu J_{\alpha',\alpha}(\mathbf{q}) e^{i q_y y_0} c_{\alpha'}^\dagger c_\alpha (b_{-\mathbf{q},\nu}^\dagger + b_{\mathbf{q},\nu})$$ với yếu tố ma trận liên kết: $$|g_{\mathbf{q}}^\nu|^2 = \frac{|D_{\mathbf{q}}^\nu|^2}{2S_0 \rho \omega_{\mathbf{q}}^\nu [\epsilon(q)]^\beta}$$ trong đó $\beta = 0$ khi không xét hiệu ứng chắn và $\beta = 2$ khi có tính đến hiệu ứng chắn qua hàm điện môi tĩnh $\epsilon(q) \approx 1 + \frac{q_{TF}(B,q)}{\kappa_s q}$.

2. Các phương pháp nghiên cứu cụ thể

Hiện tượng / Đại lượng nghiên cứu Phương pháp lý thuyết Kỹ thuật giải tích và tính toán
Hệ số hấp thụ quang-từ có tương tác electron-phonon ($K^\nu(\Omega)$) Phương pháp lý thuyết nhiễu luận bậc hai (quy tắc vàng Fermi mở rộng cho quá trình hấp thụ đa photon) Tích phân trên không gian xung lượng, tính ma trận chuyển dời cho quá trình hấp thụ 1-photon và 2-photon kết hợp hấp thụ/phát xạ phonon.
Độ rộng vạch phổ hấp thụ (FWHM) Phương pháp profile Xác định giá trị cực đại $K_{\max}$ từ phổ hấp thụ giải tích, tìm nghiệm năng lượng tại $K_{\max}/2$ bằng thuật toán số để suy ra độ rộng $\Delta(\hbar\Omega)$.
Hấp thụ quang-từ và độ thay đổi chiết suất tuyến tính và phi tuyến ($\alpha, \Delta n/n_r$) Phương pháp gần đúng ma trận mật độ Giải phương trình diễn tiến thời gian của ma trận mật độ có số hạng hồi phục $\gamma_{\alpha',\alpha}$, khai triển độ cảm điện phi tuyến $\chi^{(1)}$ và $\chi^{(3)}$.
Tốc độ mất mát năng lượng của electron nóng (ELR) Phương pháp phương trình động lượng tử Thiết lập phương trình cân bằng năng lượng cho hệ electron nóng ở nhiệt độ $T_e$ tương tác với mạng tinh thể ở nhiệt độ $T$.
Công suất nhiệt-từ do hiệu ứng phonon-kéo ($S_{xx}^g$) Phương pháp $\Pi$ (liên hệ Onsager-Kelvin) Tính thông lượng nhiệt phonon mang theo bởi dòng điện tử và chuyển đổi sang tensor nhiệt điện.
Tính toán số và mô phỏng đồ thị Phương pháp tính số giải tích Lập trình tính toán các hàm đặc biệt (đa thức Laguerre liên kết, hàm phân bố Fermi-Dirac, hàm Bose-Einstein) bằng phần mềm Mathematica.

Nội dung chính theo từng chương

Chương 1: Tổng quan về đối tượng và phương pháp nghiên cứu

Chương 1 hệ thống hóa cấu trúc tinh thể, cấu trúc vùng năng lượng, hàm sóng và phổ năng lượng của electron trong các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp đơn lớp ($MX_2$). Luận án trình bày chi tiết các biểu thức giải tích của hàm sóng ma trận hai thành phần cho hai thung lũng $K$ và $K'$, thiết lập toán tử bậc thang $a_\pm$, từ đó xác định phổ năng lượng phụ thuộc tuyến tính vào từ trường lượng tử hóa $B$.

Chương này tổng quan cơ chế tương tác electron-phonon gồm phonon âm (cơ chế thế biến dạng ADP và cơ chế áp điện PE với hệ thức tán sắc tuyến tính $\omega_{\mathbf{q}}^{ac} = v_s q$) và phonon quang (cơ chế thế biến dạng quang học ODP bậc không, bậc một và cơ chế Fröhlich không tán sắc $\omega_{\mathbf{q}}^{op} = \omega_{op}$). Đồng thời, chương 1 giới thiệu khung lý thuyết cho ba nhóm đại lượng: hệ số hấp thụ quang-từ đa photon, phương pháp profile xác định độ rộng vạch phổ (FWHM), phương pháp gần đúng ma trận mật độ cho độ cảm quang tuyến tính/phi tuyến, cùng các biểu thức tổng quát cho tốc độ mất mát năng lượng (ELR) và công suất nhiệt-từ phonon-kéo ($S_{xx}^g$).

Bảng sau đây tổng hợp các thông số cấu trúc vùng năng lượng và thông số tương tác electron-phonon của bốn vật liệu TMDC đơn lớp được tác giả thu thập và sử dụng xuyên suốt luận án:

Đại lượng / Thông số Ký hiệu (đơn vị) $\text{MoS}_2$ $\text{MoSe}_2$ $\text{WS}_2$ $\text{WSe}_2$
Nửa độ rộng vùng cấm $\Delta$ ($\text{eV}$) $0.83$ $0.735$ $0.895$ $0.80$
Năng lượng tách spin vùng dẫn $2\lambda_c$ ($\text{meV}$) $3.0$ $20.0$ $30.0$ $40.0$
Năng lượng tách spin vùng hóa trị $2\lambda_v$ ($\text{meV}$) $150.0$ $180.0$ $430.0$ $460.0$
Hằng số mạng $a$ ($\text{Å}$) $3.193$ $3.32$ $3.19$ $3.32$
Mật độ khối lượng $\rho_0$ ($10^{-7}\ \text{g/cm}^2$) $3.1$ $4.2$ $4.5$ $5.6$
Vận tốc âm nhánh LA $v_s^{LA}$ ($10^5\ \text{cm/s}$) $6.7$ $5.5$ $5.2$ $4.4$
Vận tốc âm nhánh TA $v_s^{TA}$ ($10^5\ \text{cm/s}$) $4.2$ $3.4$ $3.4$ $2.8$
Năng lượng phonon quang $\hbar\omega_{op}$ ($\text{meV}$) $48.7$ $36.0$ $44.0$ $31.0$
Thế biến dạng âm học $\Xi_{LA}$ ($\text{eV}$) $2.8$ $3.4$ $2.7$ $2.3$

Chương 2: Tính chất hấp thụ quang-từ của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp đơn lớp dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon

Chương 2 thiết lập tường minh các biểu thức giải tích của hệ số hấp thụ quang-từ (MOAC) đối với quá trình hấp thụ một photon và hai photon kèm theo phát xạ hoặc hấp thụ phonon âm và phonon quang:

  • Quy tắc chọn lọc cho các dịch chuyển nội vùng dẫn chỉ ra các chuyển dời điện tử giữa các mức Landau tuân theo điều kiện $\Delta n = 0, \pm 1$.
  • Phổ MOAC thể hiện các đỉnh cộng hưởng khi năng lượng photon thỏa mãn điều kiện cộng hưởng quang-từ: $\ell \hbar\Omega = E_{\alpha'} - E_\alpha \pm \hbar\omega_{\mathbf{q}}^\nu$ (với $\ell = 1, 2$).
  • Khi từ trường $B$ tăng, khoảng cách giữa các mức Landau tăng tuyến tính dẫn đến các đỉnh hấp thụ dịch chuyển về phía năng lượng photon cao (dịch chuyển xanh), đồng thời biên độ đỉnh hấp thụ tăng lên do mật độ trạng thái tăng theo từ trường.
  • Tán xạ phonon âm cho đóng góp vượt trội ở nhiệt độ thấp ($T < 50\ \text{K}$), trong khi ở nhiệt độ cao hơn, tương tác phonon quang trở nên chiếm ưu thế làm tăng nhanh biên độ đỉnh MOAC.
  • Độ rộng vạch phổ (FWHM) thu được từ phương pháp profile cho thấy FWHM tăng đơn điệu theo từ trường $B$ và tăng theo nhiệt độ mạng $T$. Vật liệu có tương tác spin-quỹ đạo và khối lượng hiệu dụng lớn hơn ($\text{WSe}_2, \text{WS}_2$) cho độ dịch đỉnh và độ rộng phổ khác biệt rõ rệt so với $\text{MoS}_2$ và $\text{MoSe}_2$.

Chương 3: Tính chất hấp thụ quang-từ tuyến tính và phi tuyến của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp đơn lớp

Chương 3 áp dụng phương pháp gần đúng ma trận mật độ cải tiến để thu được biểu thức giải tích cho hệ số hấp thụ quang-từ tuyến tính $\alpha^{(1)}(\Omega)$, phi tuyến bậc ba $\alpha^{(3)}(\Omega, I)$ và độ thay đổi chiết suất tuyến tính $\Delta n^{(1)}/n_r$, phi tuyến bậc ba $\Delta n^{(3)}/n_r$:

  • Dịch chuyển nội vùng dẫn: Các đỉnh hấp thụ quang-từ và biến đổi chiết suất nằm ở vùng tần số thấp (từ vùng sóng vi ba đến hồng ngoại gần, tương ứng năng lượng photon cỡ vài $\text{meV}$ đến vài chục $\text{meV}$). Vị trí đỉnh hấp thụ nội vùng độc lập với chỉ số mức Landau $n$ do khoảng cách giữa các mức Landau kề nhau trong gần đúng là đồng đều đối với các mức thấp. Sự có mặt của các trường Zeeman ($Z_s, Z_v$) và điện trường thẳng đứng ($d\Delta_z$) gây ra sự tách đỉnh hấp thụ tương ứng với các trạng thái spin hướng lên ($s = +1$) và spin hướng xuống ($s = -1$).
  • Dịch chuyển liên vùng (từ vùng hóa trị lên vùng dẫn): Các đỉnh hấp thụ xuất hiện ở vùng năng lượng photon cao (từ vùng hồng ngoại gần đến ánh sáng khả kiến, tương ứng năng lượng photon từ $1.4\ \text{eV}$ đến trên $2.0\ \text{eV}$). Khác với nội vùng, vị trí các đỉnh cộng hưởng liên vùng phụ thuộc trực tiếp vào chỉ số mức Landau $n$, tạo thành một chuỗi đỉnh cộng hưởng liên tiếp ứng với các dịch chuyển $n \to n$ hoặc $n \to n \pm 1$.
  • Thành phần phi tuyến bậc ba $\alpha^{(3)}$ có dấu âm, dẫn đến hiệu ứng bão hòa hấp thụ quang học khi cường độ quang trường $I$ tăng; thành phần chiết suất phi tuyến làm thay đổi độ dốc của đường tán sắc quang học.

Chương 4: Tính chất nhiệt của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp đơn lớp

Chương 4 khảo sát hai đại lượng nhiệt điện tử quan trọng dưới ảnh hưởng của từ trường:

  1. Tốc độ mất mát năng lượng của electron (ELR):

    • Tốc độ mất mát năng lượng của electron nóng tán xạ trên phonon âm và phonon quang thể hiện các dao động lượng tử theo từ trường $B$ (tương tự dao động kiểu Shubnikov-de Haas) với biên độ dao động tăng dần khi từ trường tăng.
    • Khi khảo sát theo nhiệt độ electron $T_e$, tồn tại nhiệt độ đặc trưng Bloch-Grüneisen ($T_{BG} = 2\hbar v_s k_F / k_B$). Tại vùng nhiệt độ thấp $T_e < T_{BG}$, ELR tăng rất nhanh theo quy luật hàm số mũ đối với phonon quang hoặc hàm lũy thừa bậc cao đối với phonon âm. Khi $T_e > T_{BG}$, tốc độ mất mát năng lượng tiếp tục tăng theo nhiệt độ nhưng với tốc độ tăng chậm dần do các trạng thái phonon có xung lượng lớn đã bị kích thích hoàn toàn.
    • Hiệu ứng chắn tĩnh làm giảm đáng kể biên độ của ELR ở mật độ hạt tải cao.

  2. Công suất nhiệt-từ gây ra bởi hiệu ứng phonon-kéo ($S_{xx}^g$):

    • Công suất nhiệt-từ $S_{xx}^g$ dao động mạnh theo từ trường $B$, bắt nguồn từ sự đi qua mức Fermi của các mức Landau có mật độ trạng thái kỳ dị. Đỉnh của $S_{xx}^g$ xuất hiện tại các giá trị từ trường làm mức Landau trùng với mức Fermi.
    • Về sự phụ thuộc nhiệt độ dạng quy luật lũy thừa $-S_{xx}^g \sim T^{\delta_e}$: Khi không có từ trường, số mũ $\delta_e$ là hằng số nguyên xác định ($\delta_e = 3$ khi không chắn và $\delta_e = 5$ khi có chắn). Tuy nhiên, khi có mặt từ trường lượng tử hóa, luận án chỉ ra rằng số mũ $\delta_e$ không còn là hằng số mà dao động tuần hoàn xung quanh các giá trị 3 và 5 phụ thuộc vào vị trí mức Fermi và giá trị của từ trường $B$.

Kết quả và những đóng góp mới

Luận án đã đạt được các kết quả và đóng góp mới sau:

  1. Về mặt lý thuyết: Luận án đã phát triển và hoàn thiện phương pháp gần đúng ma trận mật độ áp dụng cho hệ vật liệu hai chiều đơn lớp TMDC bằng cách đưa ra công thức cải tiến cho độ cảm quang tuyến tính $\chi^{(1)}$ và phi tuyến bậc ba $\chi^{(3)}$, từ đó dẫn xuất hệ thức giải tích hoàn chỉnh cho hệ số hấp thụ quang-từ (MOAC) và độ thay đổi chiết suất (RIC) tuyến tính và phi tuyến khi có mặt từ trường vuông góc, điện trường tĩnh và các trường Zeeman spin - thung lũng.
  2. Về mặt tính toán và khảo sát quy luật vật lý:
    • Khảo sát chi tiết hệ số hấp thụ quang-từ và độ rộng vạch phổ (FWHM) cho quá trình hấp thụ một và hai photon trong bốn vật liệu $\text{MoS}_2, \text{MoSe}_2, \text{WS}_2, \text{WSe}_2$; chứng minh FWHM phụ thuộc phi tuyến vào từ trường, nhiệt độ và cơ chế tán xạ hạt tải - phonon.
    • Xác định tường minh vị trí hai nhóm đỉnh hấp thụ: nhóm dịch chuyển nội vùng nằm ở dải vi sóng đến hồng ngoại gần (vị trí đỉnh độc lập với chỉ số mức Landau $n$), và nhóm dịch chuyển liên vùng nằm ở dải hồng ngoại gần đến ánh sáng khả kiến (vị trí đỉnh phụ thuộc chỉ số mức Landau $n$). Cả hai nhóm đều bị tách đỉnh rõ rệt dưới tác dụng của tương tác spin-quỹ đạo, điện trường ngoài và trường Zeeman.
    • Xác định quy luật dao động lượng tử theo từ trường của tốc độ mất mát năng lượng (ELR) và công suất nhiệt-từ ($S_{xx}^g$); làm rõ sự chuyển đổi cơ chế truyền nhiệt qua nhiệt độ Bloch-Grüneisen ($T_{BG}$).
    • Phát hiện quy luật số mũ nhiệt độ của công suất nhiệt-từ phonon-kéo: dưới tác dụng của từ trường, số mũ $\delta_e$ trong quy luật $-S_{xx}^g \sim T^{\delta_e}$ không phải là hằng số mà dao động xung quanh các giá trị 3 (không chắn) và 5 (có chắn).

Về giải pháp và kiến nghị thực tiễn, luận án đề xuất việc sử dụng điện trường ngoài và từ trường vuông góc như các thông số điều khiển quang phổ hấp thụ và tính chất nhiệt điện của linh kiện TMDC đơn lớp, đồng thời đề xuất khai thác dải hấp thụ liên vùng trong chế tạo cảm biến quang học vùng khả kiến và khai thác công suất nhiệt-từ lớn ở nhiệt độ thấp cho các thiết bị nhiệt điện nano.

Hạn chế và hướng nghiên cứu tiếp

Về mặt hạn chế, luận án được xây dựng trên các giả thuyết gần đúng lý thuyết:

  • Sử dụng mô hình phonon khối ba chiều (chưa xét hiệu ứng giam giữ lượng tử lên các mode phonon quang và âm trong cấu trúc đơn lớp 2D).
  • Bỏ qua tương tác trực tiếp giữa electron với tạp chất và tương tác đa hạt electron-electron (chỉ xét tương tác electron-phonon và hiệu ứng chắn tĩnh).
  • Các biểu thức giải tích tường minh và tính toán số cho quang phổ hấp thụ phi tuyến dừng lại ở quá trình hấp thụ hai photon.

Hướng nghiên cứu tiếp được mở ra từ phạm vi luận án bao gồm:

  • Khảo sát ảnh hưởng của phonon giam giữ hai chiều (confined phonons) và mode phonon bề mặt lên tính chất truyền dẫn quang-từ và tính chất nhiệt.
  • Tính đến tương tác exciton (cặp electron-lỗ trống liên kết) đối với các dịch chuyển liên vùng trong TMDC đơn lớp dưới từ trường mạnh.
  • Mở rộng mô hình cho các cấu trúc dị thể Van der Waals hai chiều (vdW heterostructures) kết hợp giữa các lớp TMDC khác nhau hoặc TMDC với graphene.

Giá trị tham khảo

Luận án là tài liệu chuyên khảo tham khảo có giá trị chuyên môn đối với:

  • Nghiên cứu sinh, học viên cao học và giảng viên ngành Vật lý lý thuyết, Vật lý chất rắn, Khoa học vật liệu: Tham khảo quy trình giải tích chi tiết ma trận Dirac cho hệ electron 2D, phương pháp gần đúng ma trận mật độ phi tuyến bậc ba, phương pháp profile xác định độ rộng vạch phổ và phương pháp $\Pi$ trong lý thuyết nhiệt điện tử.
  • Các nhóm nghiên cứu thực nghiệm và kỹ sư thiết kế linh kiện quang điện tử, cảm biến nano: Sử dụng bộ số liệu thông số vật liệu, vị trí đỉnh cộng hưởng quang-từ nội vùng và liên vùng, cùng các điều kiện ngưỡng nhiệt độ Bloch-Grüneisen để thiết kế và phân tích kết quả đo phổ từ-quang và linh kiện nhiệt điện trên cơ sở vật liệu đơn lớp $\text{MoS}_2, \text{MoSe}_2, \text{WS}_2, \text{WSe}_2$.

Câu hỏi thường gặp

1. Phổ mức năng lượng Landau của electron trong TMDC đơn lớp phụ thuộc vào từ trường theo quy luật nào, có điểm gì khác biệt so với graphene và silicene?
Trong TMDC đơn lớp, sự tách các mức Landau tăng tuyến tính theo từ trường $B$ ($E_n \propto B$), đồng thời các mức bị tách đôi do tương tác spin-quỹ đạo với độ tách $2\lambda_c$ ở vùng dẫn và $2\lambda_v$ ở vùng hóa trị. Quy luật tuyến tính này khác biệt so với graphene và silicene, nơi phổ mức Landau tỷ lệ với căn bậc hai của từ trường ($E_n \propto \sqrt{B}$).

2. Vị trí các đỉnh hấp thụ quang-từ nội vùng và liên vùng trong TMDC đơn lớp phân bố ở những vùng quang phổ nào?
Các đỉnh hấp thụ quang-từ gây bởi dịch chuyển nội vùng dẫn phân bố ở vùng bước sóng dài (từ sóng vi ba đến hồng ngoại gần, năng lượng photon từ vài $\text{meV}$ đến vài chục $\text{meV}$) và vị trí đỉnh không phụ thuộc vào chỉ số mức Landau $n$. Ngược lại, các đỉnh hấp thụ gây bởi dịch chuyển liên vùng phân bố ở vùng bước sóng ngắn hơn (từ hồng ngoại gần đến ánh sáng khả kiến, năng lượng photon từ $1.4\ \text{eV}$ đến trên $2.0\ \text{eV}$) và vị trí đỉnh phụ thuộc trực tiếp vào chỉ số mức Landau $n$.

3. Tốc độ mất mát năng lượng của electron nóng (ELR) biến đổi như thế nào khi nhiệt độ electron $T_e$ đi qua nhiệt độ Bloch-Grüneisen ($T_{BG}$)?
Ở vùng nhiệt độ electron thấp hơn nhiệt độ Bloch-Grüneisen ($T_e < T_{BG}$), ELR tăng rất nhanh theo nhiệt độ theo quy luật hàm số mũ (với phonon quang) hoặc hàm lũy thừa bậc cao (với phonon âm). Khi nhiệt độ electron tăng vượt qua $T_{BG}$ ($T_e > T_{BG}$), ELR vẫn tiếp tục tăng theo nhiệt độ nhưng tốc độ tăng giảm dần do các mode dao động mạng tinh thể đã được kích thích bão hòa.

4. Phát hiện mới của luận án đối với quy luật phụ thuộc nhiệt độ của công suất nhiệt-từ phonon-kéo ($-S_{xx}^g \sim T^{\delta_e}$) khi có từ trường là gì?
Trong trường hợp không có từ trường ngoài, số mũ $\delta_e$ là các hằng số cố định ($\delta_e = 3$ khi không tính hiệu ứng chắn và $\delta_e = 5$ khi có tính hiệu ứng chắn). Luận án phát hiện rằng khi có mặt từ trường lượng tử hóa vuông góc, số mũ $\delta_e$ không còn là hằng số mà dao động tuần hoàn xung quanh các giá trị 3 và 5 do sự dịch chuyển tương đối giữa mức Fermi và các mức Landau khi quét nhiệt độ và từ trường.

5. Luận án đã sử dụng công cụ phần mềm nào để giải tích số và mô phỏng các đồ thị vật lý?
Tác giả đã lập trình các thuật toán tính số giải tích, giải phương trình tìm nghiệm độ rộng vạch phổ và vẽ toàn bộ các đồ thị phụ thuộc của hệ số hấp thụ, độ thay đổi chiết suất, tốc độ mất mát năng lượng và công suất nhiệt-từ bằng phần mềm Mathematica.

Kết luận

Luận án tiến sĩ của tác giả Trần Ngọc Bích đã khảo sát một cách toàn diện và có hệ thống các tính chất truyền dẫn quang-từ tuyến tính, phi tuyến bậc ba và các tính chất nhiệt điện tử trong bốn vật liệu bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp đơn lớp ($\text{MoS}_2, \text{MoSe}_2, \text{WS}_2, \text{WSe}_2$) dưới tác dụng của từ trường và điện trường ngoài. Bằng việc kết hợp phương pháp ma trận mật độ cải tiến, lý thuyết nhiễu loạn đa photon, phương trình động lượng tử và phương pháp $\Pi$, luận án đã thiết lập các hệ thức giải tích tường minh cho hệ số hấp thụ quang-từ, độ thay đổi chiết suất, độ rộng phổ FWHM, tốc độ mất mát năng lượng và công suất nhiệt-từ phonon-kéo. Các phát hiện về quy luật dao động lượng tử, sự phân tách phổ quang học nội vùng/liên vùng dưới ảnh hưởng của trường Zeeman và hành vi dao động của số mũ nhiệt độ $\delta_e$ cung cấp cơ sở lý thuyết định lượng cho việc nghiên cứu và định hướng ứng dụng các vật liệu TMDC trong lĩnh vực quang tử và nhiệt điện nano.