Luận án tiến sĩ: Nghiên cứu khả năng xử lý DDT và γ-HCH trên g-C3N4

• Tác giả: Phạm Thị Bé
• Người hướng dẫn: GS. Nguyễn Ngọc Hà
• Trường học: Trường Đại học Sư phạm Hà Nội
• Chuyên ngành: Hóa lí thuyết và hóa lí
• Đề tài: Nghiên cứu khả năng xử lý DDT và γ-HCH trên g-C3N4 bằng phương pháp phiếm hàm mật độ
• Loại tài liệu: luận án tiến sĩ
• Năm xuất bản: 2022
• Địa điểm: Hà Nội

• LỜI CAM ĐOAN
• LỜI CẢM ƠN
• MỞ ĐẦU
• 0.1. Lý do chọn đề tài
• 0.2. Mục tiêu và nhiệm vụ nghiên cứu
• 0.3. Đối tượng và phạm vi nghiên cứu
• 0.4. Ý nghĩa khoa học và thực tiễn của luận án
• 0.5. Những điểm mới của luận án
• 0.6. Bố cục của luận án
• 0.7. Lý thuyết phiếm hàm mật độ
• 0.7.1. Cơ sở của lý thuyết phiếm hàm mật độ
• 0.7.2. Hiệu chỉnh tương tác phân tán trong các tính toán DFT – phương pháp DFT-D
• 0.7.3. Lý thuyết phiếm hàm mật độ phụ thuộc thời gian (TD - DFT)
• 0.7.4. Phương pháp phiếm hàm mật độ liên kết chặt GFN-xTB
• 0.7.4.1. Tổng quan về phương pháp GFN-xTB
• 0.7.4.2. Cơ sở lý thuyết của phương pháp GFN-xTB
• 0.7.5. Phương pháp động lực học phân tử Moleculer Dynamic (MD)
• 0.7.5.1. Thế năng tương tác giữa các hạt trong hệ
• 0.7.5.2. Tích phân phương trình chuyển động, thuật toán Verlet
• 1. TỔNG QUAN VỀ HỆ CHẤT NGHIÊN CỨU VÀ PHƯƠNG PHÁP TÍNH TOÁN
• 1.1. Graphitic carbon nitride (g-C3N4)
• 1.2. Vật liệu quang xúc tác. Tình hình nghiên cứu trong và ngoài nước
• 1.3. Phương pháp tính toán
• 2. KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU VÀ THẢO LUẬN
• 2.1. CẤU TRÚC HÌNH HỌC, TÍNH CHẤT ELECTRON VÀ TÍNH CHẤT QUANG CỦA g-C3N4
• 2.1.1. Cấu trúc hình học của g-C3N4
• 2.1.2. Tính chất electron và tính chất quang của g-C3N4
• 2.2. BIẾN TÍNH g-C3N4 BẰNG NGUYÊN TỬ KIM LOẠI (Me) VÀ CLUSTER OXIDE KIM LOẠI (MexOy)
• 2.2.1. Biến tính g-C3N4 bởi các kim loại Me (K, Ca, Ga, Fe, Ni, và Cu)
• 2.2.2. Biến tính g-C3N4 bởi các oxide kim loại MexOy (ZnO, TiO2)
• 2.3. TÍNH CHẤT ELECTRON VÀ TÍNH CHẤT QUANG CỦA CÁC HỆ VẬT LIỆU Me (Me = Ni, Fe)/g-C3N4, TiO2/g-C3N4
• 2.4. KHẢ NĂNG HẤP PHỤ CỦA DDT VÀ HCH TRÊN g-C3N4, Me/g-C3N4 (Me = Fe, Ni) VÀ TiO2/g-C3N4
• 2.4.1. Cấu trúc hình học và tính chất electron của DDT, HCH
• 2.4.2. Khả năng hấp phụ của DDT và HCH trên g-C3N4, Me/g-C3N4 (Me = Fe, Ni) và TiO2/g-C3N4
• 2.5. ĐỀ XUẤT CƠ CHẾ MỚI VỀ SỰ PHÂN HỦY DDT VÀ HCH DƯỚI TÁC DỤNG XÚC TÁC QUANG
• KIẾN NGHỊ NHỮNG NGHIÊN CỨU TIẾP THEO
• DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH CÔNG BỐ CỦA TÁC GIẢ
• TÀI LIỆU THAM KHẢO
• DANH MỤC KÝ HIỆU, CHỮ VIẾT TẮT
• DANH MỤC CÁC BẢNG
• DANH MỤC CÁC HÌNH ẢNH, ĐỒ THỊ

I. Tổng quan về khả năng xử lý DDT và γ HCH trên g C3N4

Nghiên cứu khả năng xử lý các hợp chất ô nhiễm như DDT và γ-HCH trên nền tảng g-C3N4 đang trở thành một chủ đề nóng trong lĩnh vực hóa học môi trường. g-C3N4 là một vật liệu nano có nhiều ưu điểm, bao gồm tính ổn định hóa học và khả năng quang xúc tác. Việc tìm hiểu khả năng hấp phụ và phân hủy các chất ô nhiễm này không chỉ giúp cải thiện chất lượng môi trường mà còn mở ra hướng đi mới cho công nghệ xử lý ô nhiễm. Nghiên cứu này sẽ tập trung vào việc áp dụng phương pháp phiếm hàm mật độ để phân tích khả năng xử lý của g-C3N4.

1.1. Tình hình ô nhiễm DDT và γ HCH tại Việt Nam

Việt Nam đang phải đối mặt với tình trạng ô nhiễm nghiêm trọng do dư lượng DDT và γ-HCH trong môi trường. Các hợp chất này có khả năng tồn tại lâu dài và gây hại cho sức khỏe con người cũng như hệ sinh thái. Việc nghiên cứu và phát triển các phương pháp xử lý hiệu quả là rất cần thiết.

1.2. Giới thiệu về g C3N4 và ứng dụng trong xử lý ô nhiễm

g-C3N4 là một vật liệu bán dẫn có nhiều ứng dụng trong lĩnh vực quang xúc tác. Với cấu trúc độc đáo và tính chất quang học tốt, g-C3N4 đã được chứng minh là có khả năng hấp phụ và phân hủy các hợp chất ô nhiễm hữu cơ, bao gồm cả DDT và γ-HCH.

II. Thách thức trong việc xử lý DDT và γ HCH bằng g C3N4

Mặc dù g-C3N4 có nhiều ưu điểm, nhưng việc xử lý DDT và γ-HCH vẫn gặp phải một số thách thức. Các hợp chất này có tính bền vững cao, dẫn đến khó khăn trong quá trình phân hủy. Hơn nữa, hiệu suất hấp phụ của g-C3N4 còn hạn chế do diện tích bề mặt nhỏ và khả năng tái tổ hợp electron. Nghiên cứu này sẽ chỉ ra những thách thức cụ thể và đề xuất các giải pháp cải thiện.

2.1. Tính bền vững của DDT và γ HCH trong môi trường

Cả DDT và γ-HCH đều có khả năng tồn tại lâu dài trong môi trường, gây ra ô nhiễm nghiêm trọng. Sự bền vững này làm cho việc xử lý chúng trở nên khó khăn hơn, đòi hỏi các phương pháp hiệu quả hơn.

2.2. Hạn chế của g C3N4 trong xử lý ô nhiễm

Mặc dù g-C3N4 có nhiều ưu điểm, nhưng hiệu suất hấp phụ của nó vẫn còn thấp. Diện tích bề mặt nhỏ và khả năng tái tổ hợp electron là những yếu tố chính ảnh hưởng đến hiệu quả xử lý của nó.

III. Phương pháp phiếm hàm mật độ trong nghiên cứu g C3N4

Phương pháp phiếm hàm mật độ (DFT) là một công cụ mạnh mẽ trong việc nghiên cứu tính chất của vật liệu. Nghiên cứu này áp dụng DFT để phân tích cấu trúc và tính chất của g-C3N4 trong việc xử lý DDT và γ-HCH. Phương pháp này cho phép dự đoán chính xác các thông số quan trọng như năng lượng hấp phụ và cấu trúc điện tử của vật liệu.

3.1. Cơ sở lý thuyết của phương pháp phiếm hàm mật độ

Phương pháp phiếm hàm mật độ dựa trên nguyên lý cơ học lượng tử, cho phép tính toán các tính chất của vật liệu ở cấp độ nguyên tử. Điều này giúp hiểu rõ hơn về cơ chế hấp phụ và phân hủy của DDT và γ-HCH trên g-C3N4.

3.2. Ứng dụng DFT trong nghiên cứu g C3N4

Nghiên cứu này sử dụng DFT để mô phỏng và phân tích khả năng hấp phụ của g-C3N4 đối với DDT và γ-HCH. Kết quả từ các mô phỏng sẽ cung cấp thông tin quý giá về cấu trúc và tính chất của vật liệu.

IV. Kết quả nghiên cứu khả năng hấp phụ DDT và γ HCH

Kết quả nghiên cứu cho thấy g-C3N4 có khả năng hấp phụ tốt đối với DDT và γ-HCH. Các thông số như năng lượng hấp phụ và cấu trúc điện tử đã được xác định thông qua phương pháp DFT. Nghiên cứu cũng chỉ ra rằng việc biến tính g-C3N4 bằng các nguyên tố kim loại có thể cải thiện đáng kể khả năng hấp phụ của nó.

4.1. Năng lượng hấp phụ của DDT và γ HCH trên g C3N4

Năng lượng hấp phụ của DDT và γ-HCH trên g-C3N4 được xác định thông qua các mô phỏng DFT. Kết quả cho thấy g-C3N4 có khả năng hấp phụ mạnh mẽ, điều này mở ra hướng đi mới cho việc xử lý ô nhiễm.

4.2. Ảnh hưởng của biến tính g C3N4 đến khả năng hấp phụ

Việc biến tính g-C3N4 bằng các nguyên tố kim loại như Fe và Ni đã cho thấy sự cải thiện đáng kể trong khả năng hấp phụ DDT và γ-HCH. Điều này chứng tỏ rằng việc tối ưu hóa cấu trúc của g-C3N4 là cần thiết để nâng cao hiệu suất xử lý.

V. Kết luận và triển vọng nghiên cứu trong tương lai

Nghiên cứu khả năng xử lý DDT và γ-HCH trên g-C3N4 bằng phương pháp phiếm hàm mật độ đã chỉ ra những kết quả khả quan. Tuy nhiên, vẫn còn nhiều thách thức cần được giải quyết. Các nghiên cứu tiếp theo nên tập trung vào việc tối ưu hóa cấu trúc của g-C3N4 và phát triển các phương pháp xử lý hiệu quả hơn cho các hợp chất ô nhiễm này.

5.1. Tóm tắt kết quả nghiên cứu

Kết quả nghiên cứu cho thấy g-C3N4 có khả năng hấp phụ tốt đối với DDT và γ-HCH. Việc biến tính vật liệu có thể cải thiện hiệu suất xử lý, mở ra hướng đi mới cho công nghệ xử lý ô nhiễm.

5.2. Đề xuất hướng nghiên cứu tiếp theo

Các nghiên cứu tiếp theo nên tập trung vào việc phát triển các phương pháp biến tính g-C3N4 và nghiên cứu sâu hơn về cơ chế hấp phụ và phân hủy của DDT và γ-HCH. Điều này sẽ giúp nâng cao hiệu quả xử lý ô nhiễm trong môi trường.