ĐẠI HỌC QUỐC GIA TP. HCM TRƢỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA O BÁO CÁO TỔNG KẾT KẾT QUẢ ĐỀ TÀI KHCN CẤP TRƢỜNG Tên đề tài: Khảo sát hiện tƣợng nóng chảy của hạt Lennard-Jones có kích thƣớc nano ở trạng thái vô định hình. Mã số đề tài: T-KHUD-2011-26 Thời gian thực hiện: 12 tháng, từ 15/3/2011 đến 15/3/2012 Chủ nhiệm đề tài: Phan Ngọc Khƣơng Cát Cán bộ tham gia đề tài: Phan Ngọc Khƣơng Cát GS. Võ Văn Hoàng Thành phố Hồ Chí Minh – Tháng 3/2012 Danh sách các cán bộ tham gia thực hiện đề tài (Ghi rõ học hàm, học vị, đơn vị công tác gồm bộ môn, Khoa/Trung tâm) 1.
Phan Ngọc Khƣơng Cát, Bộ môn Vật lý Ứng dụng, Khoa Khoa học Ứng dụng, Trƣờng Đại học Bách khoa HCM – Chủ nhiệm đề tài. Võ Văn Hoàng, Bộ môn Vật lý Ứng dụng, Khoa Khoa học Ứng dụng, Trƣờng Đại học Bách khoa HCM – Cố vấn khoa học.HCM, ngày 1 tháng 3 năm 2012. năm 2012 Chủ nhiệm đề tài TL. HIỆU TRƢỞNG (Ký và ghi rõ họ tên) KT.
TRƢỞNG PHÕNG KHCN&DA PHÓ TRƢỞNG PHÕNG Phan Ngọc Khƣơng Cát TS. Nguyễn Tƣờng Long 1 TÓM TẮT Khoa học tính toán đang phát triển rất mạnh và đƣợc ứng dụng rất nhiều trong thực tế. Vật lý tính toán là một nhánh của khoa học tính toán, là sự kết hợp của Vật lý lý thuyết truyền thống và Kỹ thuật máy tính hiện đại nhằm tính toán mô phỏng, dự báo các kết quả thực nghiệm và kiểm định các lý thuyết đƣợc đề ra. Có rất nhiều phƣơng pháp mô phỏng-tính toán nhƣng phƣơng pháp hữu dụng và phổ biến nhất là phƣơng pháp Động Lực Học Phân Tử (MD) vì tính hiệu quả và chính xác của nó.
Trong đề tài này, các tính chất về cấu trúc và về nhiệt động học của quá trình nung nóng hệ có tƣơng tác Lennard-Jones từ trạng thái vô định hình đƣợc khảo sát chi tiết. Sơ lƣợc về đề tài nhƣ sau: - Hiện tƣợng tinh thể hóa của hạt nano vô định hình với thế tƣơng tác Lennard-Jones và sự nóng chảy của nó khi nung nóng nó từ trạng thái vô định hình đƣợc nghiên cứu bằng phƣơng pháp động lực học phân tử MD trong một hệ hình cầu với bề mặt tự do. Hệ nano LJ đơn nguyên tử đƣợc nung nóng dƣới những tốc độ khác nhau để khảo sát sự tinh thể hóa có thể xảy ra hay không. Và sự tinh thể hóa đã xảy ra khi nung nóng ở tốc độ chậm.
Tính chất cấu trúc cũng nhƣ tính chất nhiệt động học của quá trình nung nóng đƣợc phân tích thông qua hàm RDF, quá trình biến đổi năng lƣợng toàn phần khi nung nóng, phân tích Honeycutt-Andersen và sự phân bố số phối vị. Cơ chế nguyên tử của quá trình tinh thể hóa cũng nhƣ quá trình nóng chảy đƣợc nghiên cứu thông qua mô hình sắp xếp trật tự các hạt trong không gian 3D và số các nguyên tử dạng lỏng cũng nhƣ các bó nguyên tử dạng lỏng. Các nguyên tử dạng lỏng và các bó nguyên tử đƣợc xác định dựa vào tiêu chí Lindemann 2 ABTRACT Heating-induced crystallization of the monatomic Lennard-Jones (LJ) glass at nanoscale and subsequent melting of the obtained crystal have been studied via molecular dynamics (MD) simulations in spherical models with a free surface. Monatomic amorphous LJ nanoparticles have been heated up from low temperature to higher one at two different heating rates and crystallization occurs at the lowest one.
Further heating leads to the melting of LJ crystal. Thermodynamics of phase transitions and evolution of structure upon heating were analyzed via radial distribution function (RDF), temperature dependence of total energy, the Honeycutt-Andersen analysis and coordination number distributions. Atomic mechanism of crystallization and subsequent melting has been investigated via analyzing spatio-temporal arrangement of atoms involved in the 1421 bond-pair and liquid-like atoms in nanoparticles upon heating. Liquid-like atoms were detected by the Lindemann melting criterion.
3 MỤC LỤC TÓM TẮT 2 MỤC LỤC 4 CHƢƠNG 1. Tổng quan về mô phỏng máy tính 5 1. Tổng quan về hiện tƣợng nóng chảy của hệ nano LJ từ trạng thái vô định hình 6 CHƢƠNG 2. TÍNH TOÁN – MÔ PHỎNG 9 2.1 Phƣơng pháp Động Lực Học Phân Tử 9 2.2 Tính toán - mô phỏng cho hệ LJ 13 CHƢƠNG 3.
KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 16 3. Các tính chất nhiệt động học 16 3. Các tính chất cấu trúc 19 3. Cơ chế nguyên tử của sự hình thành pha lỏng từ pha vô định hình 22 CHƢƠNG 4.
KẾT LUẬN VÀ HƢỚNG PHÁT TRIỂN CỦA ĐỀ TÀI 26 4. Kết quả nghiên cứu 26 4. Hƣớng phát triển đề tài 28 TÀI LIỆU THAM KHẢO 29 PHỤ LỤC 31 4 CHƢƠNG 1. Tổng quan về mô phỏng máy tính.
Mô phỏng trên máy tính, đƣợc cho là trung gian giữa phƣơng pháp nghiên cứu lý thuyết và phƣơng pháp nghiên cứu thực nghiệm, đang dần thay thế các thực nghiệm truyền thống để kiểm chứng các lý thuyết (phƣơng pháp thực nghiệm trên máy tính) (xem trong [1]). Điều này thay đổi việc xây dựng các lý thuyết mới. Từ đấy các lý thuyết mới chỉ đƣợc áp dụng thực tế sau khi đã đƣợc tính toán lại bằng phƣơng pháp mô phỏng. Ngoài ƣu thế thực hiện dễ dàng hơn trong một số trƣờng hợp rất khó tiến hành đo đạc trong thực tế, phƣơng pháp mô phỏng còn tiết kiệm đƣợc chi phí và thời gian thực hiện hơn so với phƣơng pháp thực nghiệm.
Mặt khác, mô phỏng cũng đóng vai trò định hƣớng cho khoa học ứng dụng và phát triển công nghệ nhờ khả năng xác định trƣớc hầu hết các kết quả của các trƣờng hợp có thể xảy ra trong thực tế. Những lợi ích cũng nhƣ sự thuận tiện do phƣơng pháp này mang lại đã khiến mô phỏng trở thành một công cụ hết sức hữu hiệu đƣợc ứng dụng trong nhiều lĩnh vực khác nhau, góp phần hình thành các ngành khoa học mới nhƣ: Vật lý tính toán, Hóa học tính toán, Sinh học tính toán. với những tạp chí chuyên ngành chuyên xuất bản các công trình khoa học mà kết quả nhận đƣợc từ mô phỏng trên máy tính nhƣ J. Computational Materials Science (Mỹ)… hay các hội nghị quốc tế chuyên đề liên quan đến mô phỏng nhƣ Hội nghị Quốc tế về Vật lý Tính toán (International Conference on Computational Physics) đƣợc luân phiên tổ chức ở các nƣớc vài năm một lần.
Hiện nay, một số hƣớng nghiên cứu chính có thể kể đến là: Vật lý vật liệu tính toán : Mô phỏng các tí nh chất cấu trúc , nhiệt động học , tính chất quang học, tƣ̀ tí nh. của các kim loại , hợp kim ở trạng thái vô đị nh hì nh , các oxide kim loại, các chất bán dẫn và nổi bật nhất là quasicrystal. Khảo sát cơ chế nguyên tử của chuyển pha từ lỏng sang vô định hình , cơ chế nguyên tƣ̉ của quá trì nh tinh thể hoá và quá trì nh nóng chảy , quá trình quasicrystal hoá. 5 Vật lý nano tính toán : Mô phỏng các hạt có kí ch thƣớc nano bao gồm kim loại , bán dẫn, hạt nano có cấu trúc tinh thể và quasicrystal , mô phỏng các bó nguyên tử.
Nghiên cƣ́u đi sâu vào khảo sát ảnh hƣởng của kí ch thƣớc lên tí nh chất của bề mặt , tính chất nhiệt động , cấu trúc điện tử và từ tính. Vật lý thống kê tính toán : Sƣ̉ dụng các hệ có tƣơng tác đơn giản , các đối tƣợng có thể mở rộng phổ quát cho các loại vật liệu khác. Chủ đề này tập trung v ào nghiên cứu các hiện tƣợng chuyển pha, các quy luật biến đổi của cấu trúc và các đại lƣợng nhiệt động học liên quan đến chuyển pha tƣơng ứng. Vật lý sinh học tính toán: Sử dụng các phƣơng pháp mô phỏng để nghiên cứu về cấu trúc, mô hình các đại phân tử sinh học nhƣ protein, lipid, các loại virus.
Từ đó, nghiên cứu đƣợc các lọai thuốc hỗ trợ chữa bệnh cho con ngƣời. Và các chuyên ngành khác nhƣ: Vật liệu màng mỏng tính toán, Vật lý hạt nhân tính toán, Vật lý thiên văn tính toán, Cơ học chất lỏng tính toán, Vật lý Plasma tính toán. Ở Việt Nam, Mô phỏng trong vật lý đã có những bƣớc phát triển nhất định nhƣ các nghiên cứu về Vật lý thống kê tính toán, Vật lý vật liệu tính toán, Vật lý nano tính toán, Vật lý Sinh học tính toán, Cấu trúc thông tin lƣợng tử, Vật lý laser tính toán… với các bài báo khoa học đƣợc chọn đăng trên các tạp chí chuyên ngành có uy tín trên thế giới. Trong đó, lĩnh vực Vật lý thống kê tính toán mặc dù đƣợc quan tâm nghiên cứu nhƣng vẫn còn nhiều vấn đề bỏ ngõ.
Do vậy, trong phạm vi giới hạn của đề tài, chúng tôi trình bày các kết quả nghiên cứu về các hiện tƣợng chuyển pha trong hệ có tƣơng tác Lennard-Jones. Nghiên cứu này thuộc lĩnh vực Vật lý thống kê tính toán. Tổng quan về hiện tƣợng nóng chảy của hệ nano LJ từ trạng thái vô định hình. Hạt nano vô định đƣợc nghiên cứu rất mạnh trong những năm gần đây bằng thực nghiệm cũng nhƣ mô phỏng máy tính do tầm quan trọng của nó trong khoa học và kỹ thuật.
Trong [2-9], chi tiết về tính chất cấu trúc của hạt nano ở cấp độ nguyên tử đã đƣợc nghiên cứu khá sâu bằng phƣơng pháp mô phỏng máy tính. Trong số các hạt nano vô định hình đó, hạt nano với thế tƣơng tác Lennard-Jones có thể đƣợc xem nhƣ là một biểu mẫu cho hạt nano kim 6 loại. Nhờ những nghiên cứu đó, mà sự hiểu biết của chúng ta về hạt nano vô định hình đƣợc tốt hơn. Tuy nhiên, cho đến bây giờ, sự nóng chảy của các hạt nano vô định hình vẫn chƣa đƣợc nghiên cứu sâu, đặc biệt là hạt nano vô định hình với thế tƣơng tác LJ.
Thực nghiệm cho thấy, khi nung nóng hạt nano vô định hình, có thể sẽ xảy ra sự tinh thể hóa trƣớc khi nóng chảy hoàn toàn [10]. Đối với vật liệu vô định hình ở dạng vật liệu khối, thì tùy thuộc vào tốc độ nung nóng nhanh hay chậm mà hiện tƣợng tinh thể hóa xảy ra hay không trƣớc khi nóng chảy [11]. Hiện tƣợng tƣơng tự có xảy ra với hạt nano không? Cho đến nay chƣa có nghiên cứu nào về hiện tƣợng này. Đó là lý do chúng tôi tiến hành đề tài này.
Những nghiên cứu về hiện tƣợng nóng chảy đã đƣợc thực hiện trong nhiều thập kỷ qua. Tuy nhiên, cơ chế nguyên tử của hiện tƣợng nóng chảy vẫn chƣa đƣợc hiểu một cách tƣờng tận. Nhiều lý thuyết đã đƣợc đề ra cho quá trình nóng chảy. Lý thuyết của Born, đƣợc xem là nóng chảy cơ tính, đã nêu ra rằng khi nhiệt độ đủ cao, module trƣợt của tinh thể hoàn hảo bị triệt tiêu [12].
Lý thuyết này chỉ ra rằng sự mất ổn định của mạng tinh thể sẽ dẫn đến sự nóng chảy.
