I. Cấu trúc pha trung gian của ôxit 2 nguyên và 3 nguyên
Nghiên cứu cấu trúc pha trung gian của các vật liệu ôxit 2 nguyên và 3 nguyên như SiO2, GeO2, CaO.SiO2, MgO.2SiO2 là rất quan trọng trong việc hiểu rõ các tính chất vật lý và hóa học của chúng. Cấu trúc pha của các ôxit này có thể thay đổi đáng kể dưới tác động của áp suất và nhiệt độ. Các nghiên cứu đã chỉ ra rằng, khi áp suất tăng, cấu trúc của GeO2 và SiO2 chuyển từ dạng tứ diện (GeO4) sang dạng bát diện (GeO6) thông qua các đa diện trung gian GeO5. Điều này cho thấy sự chuyển đổi cấu trúc không chỉ ảnh hưởng đến tính chất vật lý mà còn có thể tác động đến ứng dụng trong công nghiệp, đặc biệt là trong lĩnh vực xử lý rác thải hạt nhân.
1.1. Ảnh hưởng của áp suất lên cấu trúc mạng
Áp suất có ảnh hưởng lớn đến cấu trúc mạng của các vật liệu ôxit. Nghiên cứu cho thấy rằng, khi áp suất tăng, độ dài liên kết Ge-O và số phối trí Ge-O cũng tăng theo. Cụ thể, độ dài liên kết Ge-O có thể thay đổi từ 1,74 Å ở áp suất khí quyển đến 1,82 Å ở áp suất 13 GPa. Sự thay đổi này không chỉ ảnh hưởng đến cấu trúc mà còn đến tính chất hóa lý của vật liệu. Các nghiên cứu thực nghiệm và mô phỏng đã chỉ ra rằng, dưới áp suất cao, cấu trúc của GeO2 vô định hình và lỏng trải qua sự chuyển đổi từ mạng tứ diện sang mạng bát diện, điều này có thể được coi là một trong những đặc điểm quan trọng trong nghiên cứu vật liệu ôxit.
1.2. Vai trò của các nguyên tố điều chỉnh mạng
Các nguyên tố điều chỉnh mạng như Mg và Al đóng vai trò quan trọng trong việc xác định tính chất ôxit. Nghiên cứu cho thấy rằng, các nguyên tố này không chỉ ảnh hưởng đến cấu trúc mạng Si-O mà còn đến khả năng lưu trữ các kim loại độc hại trong rác thải hạt nhân. Cơ chế tạo ra các điện tích âm trong mạng Si-O của các nguyên tố điều chỉnh mạng cũng được làm rõ, cho thấy sự tương tác giữa các nguyên tố này có thể tạo ra các cấu trúc ổn định hơn, từ đó nâng cao khả năng lưu trữ và xử lý chất thải nguy hại. Điều này mở ra hướng nghiên cứu mới trong việc tối ưu hóa thành phần và cấu trúc của các vật liệu ôxit nhằm phục vụ cho các ứng dụng thực tiễn.
II. Phương pháp nghiên cứu
Luận án sử dụng phương pháp mô phỏng động lực học phân tử (ĐLHPT) để xây dựng các mẫu vật liệu ôxit như GeO2, CaO.SiO2, SiO2, MgO. Các phương pháp phân tích cấu trúc như hàm phân bố xuyên tâm, số phối trí, phân bố khoảng cách và góc liên kết được áp dụng để làm rõ đặc điểm cấu trúc của các vật liệu này. Việc phân tích các loại liên kết như ôxy cầu (BO) và ôxy không cầu (NBO) cũng được thực hiện để hiểu rõ hơn về cấu trúc mạng Si-O. Những kết quả này không chỉ cung cấp thông tin chi tiết về cấu trúc mà còn giúp xác định các yếu tố ảnh hưởng đến tính chất của vật liệu.
2.1. Mô phỏng động lực học phân tử
Phương pháp mô phỏng động lực học phân tử (ĐLHPT) cho phép nghiên cứu cấu trúc và tính chất của các vật liệu ôxit trong điều kiện áp suất và nhiệt độ khác nhau. Bằng cách sử dụng các mô hình ĐLHPT, nghiên cứu sinh có thể xác định được sự chuyển đổi cấu trúc và các pha trung gian của các vật liệu ôxit. Phương pháp này cung cấp cái nhìn sâu sắc về cách mà các nguyên tố trong mạng Si-O tương tác với nhau, từ đó giúp hiểu rõ hơn về cơ chế hình thành các cấu trúc khác nhau trong các điều kiện khác nhau.
2.2. Phân tích cấu trúc
Các phương pháp phân tích cấu trúc như hàm phân bố xuyên tâm và số phối trí được sử dụng để xác định các đặc điểm cấu trúc của các mẫu vật liệu ôxit. Những thông số này giúp làm rõ sự phân bố của các liên kết trong mạng Si-O, từ đó hiểu rõ hơn về tính chất vật lý và hóa học của các vật liệu này. Việc phân tích các loại liên kết như ôxy cầu và ôxy không cầu cũng đóng vai trò quan trọng trong việc xác định khả năng lưu trữ và xử lý chất thải hạt nhân, mở ra hướng nghiên cứu mới trong việc tối ưu hóa các vật liệu ôxit cho các ứng dụng thực tiễn.
