NGHIÊN CỨU BIẾN TÍNH ĐIỆN CỰC TRÊN CƠ SỞ GRAPHENE OXIDE DẠNG KHỬ ĐỂ XÁC ĐỊNH MỘT SỐ CHẤT KHÁNG SINH VÀ KHÁNG VIÊM BẰNG PHƯƠNG PHÁP VON-AMPE

• Tác giả: Hồ Xuân Anh Vũ
• Người hướng dẫn: PGS. Nguyễn Hải Phong
• Trường học: Trường Đại học Khoa học, Đại học Huế
• Chuyên ngành: Hóa Phân Tích
• Đề tài: Nghiên cứu Biến Tính Điện Cực Trên Cơ Sở Graphene Oxide Dạng Khử Để Xác Định Một Số Chất Kháng Sinh Và Kháng Viêm Bằng Phương Pháp Von-ampe
• Loại tài liệu: Luận án tiến sĩ
• Năm xuất bản: 2024
• Địa điểm: Huế

• LỜI CAM ĐOAN
• 1. CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN TÀI LIỆU VẬT LIỆU GRAPHENE
• 1.1. Graphite oxide, graphene oxide và graphene oxide dạng khử
• 1.2. Các phương pháp tổng hợp graphene oxide dạng khử
• 1.3. TỔNG HỢP VẬT LIỆU COMPOSITE TRÊN NỀN ErGO VÀ ỨNG DỤNG
• 1.4. VẬT LIỆU MnO2 VÀ AgNPs TRÊN NỀN GRAPHENE OXIDE
• 1.4.1. Vật liệu MnO2
• 1.4.2. Vật liệu AgNPs
• 1.4.3. Vật liệu MnO2 và AgNPs trên nền graphene oxide
• 1.5. CÁC CHẤT KHÁNG SINH VÀ KHÁNG VIÊM
• 1.5.1. Chất kháng sinh
• 1.5.2. Chất kháng viêm Piroxicam
• 1.6. CÁC PHƯƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH CHẤT KHÁNG SINH (CHLORAMPHENICOL, TINIDAZOLE, OFLOXACIN) VÀ CHẤT KHÁNG VIÊM PIROXICAM
• 1.6.1. Phương pháp phân tích quang phổ
• 1.6.2. Phương pháp sắc ký
• 1.6.3. Phương pháp điện hóa
• 2. CHƯƠNG 2: NỘI DUNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU
• 2.1. NỘI DUNG NGHIÊN CỨU
• 2.2. PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU
• 2.2.1. Đối tượng nghiên cứu
• 2.2.2. Tổng hợp vật liệu nano composite MnO2/GO và AgNPs/MnO2/GO
• 2.2.3. Quy trình biến tính điện cực Glassy carbon bằng vật liệu MnO2/GO, AgNPs/MnO2/GO để xác định các chất kháng sinh, kháng viêm
• 2.2.4. Các đặc trưng vật liệu tổng hợp biến tính điện cực
• 2.2.5. Phương pháp phân tích điện hóa
• 2.2.6. Phương pháp phân tích sắc ký
• 2.2.7. Phương pháp lấy mẫu và xử lý mẫu
• 2.2.8. Phương pháp thống kê
• 3. CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN
• 3.1. TỔNG HỢP VẬT LIỆU COMPOSITE MnO2/GO, AgNPs/MnO2/GO, MnO2/ErGO VÀ AgNPs/MnO2/ErGO
• 3.2. Lựa chọn phương pháp khử điện hóa
• 3.3. Phổ nhiễu xạ tia X
• 3.4. Phổ hồng ngoại. Phổ quang điện tử tia X
• 3.5. Phổ SEM-EDS và HR-TEM
• 3.6. ỨNG DỤNG VẬT LIỆU MnO2/ErGO BIẾN TÍNH ĐIỆN CỰC GCE XÁC ĐỊNH ĐỒNG THỜI CHLORAMPHENICOL VÀ TINIDAZOLE
• 3.6.1. Lựa chọn điện cực làm việc
• 3.6.2. Ảnh hưởng của pH
• 3.6.3. Ảnh hưởng của tốc độ quét
• 3.6.4. Khảo sát ảnh hưởng của thể tích vật liệu MnO2/GO
• 3.6.5. Ảnh hưởng của thế và thời gian làm giàu
• 3.6.6. Ảnh hưởng của tốc độ quét thế của phương pháp LS-AdCSV
• 3.6.7. Độ lặp lại và độ tái lặp của điện cực biến tính
• 3.6.8. Ảnh hưởng của các chất cản trở
• 3.6.9. Khoảng tuyến tính và giới hạn phát hiện
• 3.6.10. Xác định độ lặp lại của phương pháp LS-AdCSV
• 3.6.11. Áp dụng phân tích đồng thời CAP và TNZ trong mẫu thật
• 3.7. ỨNG DỤNG VẬT LIỆU AgNPs/MnO2/ErGO BIẾN TÍNH ĐIỆN CỰC GCE XÁC ĐỊNH ĐỒNG THỜI PIROXICAM VÀ OFLOXACIN
• 3.7.1. Lựa chọn điện cực làm việc
• 3.7.2. Ảnh hưởng của pH
• 3.7.3. Ảnh hưởng của tốc độ quét thế
• 3.7.4. Ảnh hưởng của thể tích vật liệu biến tính
• 3.7.5. Ảnh hưởng của thế làm giàu, thời gian làm giàu và biên độ xung
• 3.7.6. Ảnh hưởng của một số yếu tố cản trở
• 3.7.7. Độ tái lặp, độ lặp lại và thời gian sống của điện cực biến tính
• 3.7.8. Khoảng tuyến tính và giới hạn phát hiện
• 3.7.9. Phân tích mẫu thực tế
• 4. CHƯƠNG 4: KẾT LUẬN
• DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH CÔNG BỐ CÓ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN
• TÀI LIỆU THAM KHẢO

I. Tổng Quan Nghiên Cứu Về Điện Cực Biến Tính Graphene Oxide

Thuốc kháng sinh và kháng viêm đóng vai trò quan trọng trong điều trị các bệnh lý viêm nhiễm, đặc biệt là nhiễm trùng đường hô hấp, tai mũi họng và đường tiết niệu. Tuy nhiên, việc sử dụng không đúng cách và chỉ định có thể gây ra những hậu quả nghiêm trọng. Tình trạng kháng kháng sinh đang trở thành một mối đe dọa lớn đối với sức khỏe cộng đồng trên toàn cầu, ảnh hưởng đến sức khỏe, cuộc sống và sự phát triển bền vững của các quốc gia. Theo Đại học Oxford, kháng kháng sinh là nguyên nhân gây ra 1,5 triệu ca tử vong mỗi năm. Dự báo đến năm 2050, con số này có thể lên đến 10 triệu người. WHO xếp Việt Nam vào nhóm các nước có tỷ lệ kháng kháng sinh cao nhất thế giới. Nguyên nhân chính là do việc lạm dụng kháng sinh bán ra không cần kê đơn.

1.1. Tầm quan trọng của việc kiểm soát chất kháng sinh

Việc kiểm soát hàm lượng chất kháng sinh và kháng viêm trong thực phẩm, môi trường và dược phẩm là vô cùng quan trọng để bảo vệ sức khỏe cộng đồng và ngăn ngừa tình trạng kháng kháng sinh. Các phương pháp phân tích truyền thống thường tốn thời gian, đòi hỏi thiết bị phức tạp và kỹ thuật viên có tay nghề cao. Do đó, cần thiết phải phát triển các phương pháp phân tích nhanh chóng, hiệu quả và chi phí thấp.

1.2. Giới thiệu về Graphene Oxide khử rGO trong phân tích

Graphene Oxide khử (rGO) là một vật liệu nano đầy hứa hẹn với nhiều ứng dụng trong các lĩnh vực khác nhau, bao gồm cả phân tích hóa học. rGO có diện tích bề mặt lớn, độ dẫn điện cao và khả năng tương thích sinh học tốt, làm cho nó trở thành một vật liệu lý tưởng để chế tạo các cảm biến điện hóa có độ nhạy cao.

II. Vấn Đề Thách Thức Xác Định Chất Kháng Sinh Kháng Viêm

Việc xác định các chất kháng sinh và kháng viêm trong các mẫu phức tạp như thực phẩm, môi trường và dược phẩm đặt ra nhiều thách thức. Các chất này thường có nồng độ rất thấp và có thể bị ảnh hưởng bởi các chất nền khác. Do đó, cần có các phương pháp phân tích có độ nhạy cao, độ chọn lọc tốt và khả năng xử lý mẫu hiệu quả.

2.1. Hạn chế của phương pháp truyền thống trong phân tích

Các phương pháp phân tích truyền thống như phân tích quang phổ và sắc ký thường đòi hỏi thiết bị đắt tiền, quy trình phức tạp và thời gian phân tích kéo dài. Hơn nữa, các phương pháp này có thể không đủ nhạy để phát hiện các chất kháng sinh và kháng viêm ở nồng độ vết.

2.2. Yêu cầu độ nhạy và độ chọn lọc cao của cảm biến

Để giải quyết các hạn chế của các phương pháp truyền thống, cần phát triển các cảm biến điện hóa có độ nhạy và độ chọn lọc cao. Cảm biến điện hóa dựa trên điện cực biến tính bằng rGO là một giải pháp đầy tiềm năng, nhưng cần phải tối ưu hóa các thông số để đạt được hiệu suất tốt nhất.

2.3. Vấn đề về độ ổn định và tính tái lập của điện cực

Một thách thức khác trong việc phát triển cảm biến điện hóa là đảm bảo tính ổn định và tính tái lập của điện cực. Điện cực biến tính bằng rGO có thể bị ảnh hưởng bởi các yếu tố như nhiệt độ, pH và sự có mặt của các chất cản trở. Cần có các biện pháp để cải thiện tính ổn định và tính tái lập của điện cực để đảm bảo độ tin cậy của kết quả phân tích.

III. Phương Pháp Biến Tính Điện Cực Graphene Oxide Giải Pháp Mới

Nghiên cứu này tập trung vào việc sử dụng Graphene Oxide khử (rGO) để biến tính điện cực, tạo ra cảm biến điện hóa có khả năng xác định các chất kháng sinh và kháng viêm một cách hiệu quả. Phương pháp này hứa hẹn mang lại nhiều ưu điểm so với các phương pháp truyền thống, bao gồm độ nhạy cao, độ chọn lọc tốt và khả năng phân tích nhanh chóng.

3.1. Quy trình biến tính điện cực Glassy Carbon với rGO

Quy trình biến tính điện cực thường bao gồm các bước sau: chuẩn bị dung dịch rGO, phủ rGO lên bề mặt điện cực Glassy Carbon (GCE) và khử rGO bằng các phương pháp điện hóa hoặc hóa học. Việc tối ưu hóa các thông số như nồng độ rGO, thời gian phủ và điện thế khử là rất quan trọng để đạt được hiệu suất tốt nhất.

3.2. Vai trò của vật liệu nano trong nâng cao độ nhạy

Việc kết hợp rGO với các vật liệu nano khác như kim loại nano hoặc oxit kim loại có thể giúp nâng cao độ nhạy và độ chọn lọc của cảm biến điện hóa. Các vật liệu nano này có thể tăng cường diện tích bề mặt, cải thiện độ dẫn điện và tạo ra các vị trí liên kết đặc hiệu với các chất kháng sinh và kháng viêm.

3.3. Các phương pháp khử Graphene Oxide điện hóa hóa học

Có nhiều phương pháp khử Graphene Oxide (GO) khác nhau, bao gồm khử hóa học, khử nhiệt và khử điện hóa. Khử điện hóa là một phương pháp hiệu quả và thân thiện với môi trường, cho phép kiểm soát quá trình khử một cách chính xác. Tuy nhiên, việc lựa chọn phương pháp khử phù hợp phụ thuộc vào các yêu cầu cụ thể của ứng dụng.

IV. Ứng Dụng Của Điện Cực rGO Trong Xác Định Chloramphenicol Tinidazole

Nghiên cứu đã chứng minh rằng điện cực biến tính bằng rGO có khả năng xác định đồng thời Chloramphenicol và Tinidazole, hai loại kháng sinh phổ biến, với độ nhạy cao và độ chọn lọc tốt. Phương pháp này có thể được ứng dụng để kiểm tra chất lượng dược phẩm và giám sát ô nhiễm môi trường.

4.1. Cơ chế phản ứng điện hóa của Chloramphenicol và Tinidazole

Việc hiểu rõ cơ chế phản ứng điện hóa của Chloramphenicol và Tinidazole trên bề mặt điện cực rGO là rất quan trọng để tối ưu hóa hiệu suất của cảm biến. Nghiên cứu cho thấy rằng quá trình điện hóa liên quan đến sự chuyển electron và proton, và có thể bị ảnh hưởng bởi các yếu tố như pH và điện thế.

4.2. Đánh giá độ nhạy độ chọn lọc và giới hạn phát hiện LOD

Các thông số quan trọng để đánh giá hiệu suất của cảm biến điện hóa bao gồm độ nhạy, độ chọn lọc và giới hạn phát hiện (LOD). Nghiên cứu đã xác định rằng điện cực rGO có độ nhạy cao và độ chọn lọc tốt đối với Chloramphenicol và Tinidazole, với LOD thấp hơn so với các phương pháp truyền thống.

4.3. Phân tích mẫu thực Dược phẩm và mẫu môi trường

Để đánh giá khả năng ứng dụng thực tế của cảm biến điện hóa, nghiên cứu đã tiến hành phân tích các mẫu thực như dược phẩm và mẫu môi trường. Kết quả cho thấy rằng phương pháp này có thể được sử dụng để xác định Chloramphenicol và Tinidazole trong các mẫu thực với độ chính xác cao.

V. Ứng Dụng Điện Cực rGO Xác Định Piroxicam Ofloxacin Kết quả ấn tượng

Tương tự như vậy, điện cực biến tính bằng rGO cũng cho thấy tiềm năng lớn trong việc xác định đồng thời Piroxicam và Ofloxacin, hai loại kháng viêm và kháng sinh quan trọng khác. Kết quả nghiên cứu cho thấy phương pháp này có thể được sử dụng để kiểm tra chất lượng dược phẩm và giám sát ô nhiễm môi trường.

5.1. Ảnh hưởng của pH và tốc độ quét đến độ nhạy

Nghiên cứu đã chỉ ra rằng pH và tốc độ quét là hai yếu tố quan trọng ảnh hưởng đến độ nhạy của cảm biến điện hóa. Việc tối ưu hóa các thông số này có thể giúp cải thiện hiệu suất của cảm biến và đạt được kết quả phân tích chính xác hơn.

5.2. Đánh giá độ tái lập và tính ổn định của điện cực

Độ tái lập và tính ổn định là các yếu tố quan trọng để đánh giá độ tin cậy của cảm biến điện hóa. Nghiên cứu đã chứng minh rằng điện cực rGO có độ tái lập tốt và tính ổn định cao, cho phép thực hiện các phân tích lặp lại với kết quả nhất quán.

5.3. Phân tích mẫu thực tế Thuốc và mẫu nước

Để đánh giá khả năng ứng dụng thực tế, nghiên cứu đã tiến hành phân tích các mẫu thực tế như thuốc và mẫu nước. Kết quả cho thấy rằng phương pháp này có thể được sử dụng để xác định Piroxicam và Ofloxacin trong các mẫu thực tế với độ chính xác cao.

VI. Kết Luận Triển Vọng Phát Triển Cảm Biến Điện Hóa Graphene Oxide

Nghiên cứu này đã chứng minh tiềm năng lớn của việc sử dụng Graphene Oxide khử (rGO) để biến tính điện cực và phát triển các cảm biến điện hóa có khả năng xác định các chất kháng sinh và kháng viêm một cách hiệu quả. Phương pháp này hứa hẹn sẽ đóng góp vào việc bảo vệ sức khỏe cộng đồng và đảm bảo an toàn thực phẩm.

6.1. Tổng kết ưu điểm của phương pháp biến tính rGO

Phương pháp biến tính điện cực bằng rGO mang lại nhiều ưu điểm so với các phương pháp truyền thống, bao gồm độ nhạy cao, độ chọn lọc tốt, khả năng phân tích nhanh chóng và chi phí thấp. Hơn nữa, phương pháp này có thể được sử dụng để xác định đồng thời nhiều chất kháng sinh và kháng viêm, giúp tiết kiệm thời gian và chi phí.

6.2. Hướng phát triển cảm biến điện hóa dựa trên Graphene

Trong tương lai, các nghiên cứu có thể tập trung vào việc cải thiện tính ổn định và độ bền của điện cực rGO, cũng như phát triển các cảm biến có khả năng phát hiện các chất kháng sinh và kháng viêm mới. Ngoài ra, việc tích hợp cảm biến điện hóa vào các thiết bị di động và hệ thống giám sát trực tuyến sẽ mở ra nhiều cơ hội ứng dụng trong thực tế.

6.3. Nghiên cứu vật liệu nano mới cho cảm biến điện hóa

Nghiên cứu vật liệu nano composite mới thay thế hoàn toàn rGO hứa hẹn tạo ra các sản phẩm cảm biến thế hệ mới độ nhạy cao hơn, thân thiện hơn với môi trường và khả năng ứng dụng thực tiễn tốt hơn trong tương lai. Đây là hướng đi đầy tiềm năng cho các nhà khoa học và nghiên cứu sinh.