Luận án tiến sĩ: Nghiên cứu biến tính graphen oxit dạng khử bằng sắt oxit và ứng dụng

• Tác giả: Nguyễn Thị Anh Thư
• Người hướng dẫn: PGS. Đinh Quang Khiếu
• Trường học: Đại học Sư phạm, Đại học Huế
• Chuyên ngành: Hóa học
• Đề tài: Nghiên cứu biến tính graphen oxit bằng sắt oxit và ứng dụng trong hóa học
• Loại tài liệu: luận án
• Địa điểm: Huế

• LỜI CAM ĐOAN
• LỜI CẢM ƠN
• MỤC LỤC
• 1. CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN TÀI LIỆU
• 1.1. GRAPHIT, GRAPHIT OXIT/GRAPHEN OXIT VÀ GRAPHEN OXIT DẠNG KHỬ
• 1.1.1. Graphit
• 1.1.2. Graphit oxit và graphen oxit
• 1.1.2.1. Giới thiệu về graphit oxit và graphen oxit
• 1.1.2.2. Các phương pháp tổng hợp graphit oxit/graphen oxit
• 1.1.2.3. Cấu trúc của GO
• 1.1.2.4. Graphen oxit dạng khử (reduced graphene oxide: rGO)
• 1.1.2.5. Graphen và graphen oxit dạng khử
• 1.1.2.6. Tổng hợp graphen
• 1.1.2.7. Ứng dụng của graphen oxit và graphen
• 1.2. BIẾN TÍNH GRAPHEN/GRAPHEN OXIT BẰNG OXIT KIM LOẠI VÀ ỨNG DỤNG
• 1.2.1. COMPOSIT SẮT TỪ OXIT/GRAPHEN
• 1.2.1.1. Tổng hợp composit sắt từ oxit/graphen
• 1.2.1.2. Phương pháp tổng hợp trực tiếp
• 1.2.1.3. Phương pháp gián tiếp
• 1.2.1.4. Một số ứng dụng của composit Fe3O4/rGO(GO)
• 1.2.1.5. Ứng dụng trong hấp phụ
• 1.2.1.6. Ứng dụng trong điện hoá
• 1.3. SƠ LƯỢC VỀ CẢM BIẾN KHÍ DỰA TRÊN α-Fe2O3
• 2. CHƯƠNG 2: MỤC TIÊU, NỘI DUNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU
• 2.1. PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU
• 2.1.1. Các phương pháp đặc trưng vật liệu
• 2.1.1.1. Phương pháp nhiễu xạ tia X (X-ray diffraction: XRD)
• 2.1.1.2. Phương pháp đẳng nhiệt hấp phụ-khử hấp phụ N2
• 2.1.1.3. Phương pháp phổ hồng ngoại (FT-IR)
• 2.1.1.4. Phương pháp hiển vi điện tử quét (Scanning Electron Microscopy-SEM)
• 2.1.1.5. Phương pháp hiển vi điện tử truyền qua (Transmission Electron Microscopy: TEM)
• 2.1.1.6. Phổ quang điện tử tia X (XPS)
• 2.1.1.7. Phương pháp phân tích nhiệt
• 2.1.1.8. Phương pháp xác định tính chất từ của vật liệu
• 2.1.1.9. Các phương pháp phân tích
• 2.1.1.10. Phương pháp phổ hấp thụ nguyên tử (AAS)
• 2.1.1.11. Phương pháp Von-Ampe hòa tan
• 2.1.2. Tổng hợp graphit oxit (GrO) và graphen oxit (GO)
• 2.1.3. Tổng hợp graphen oxit dạng khử (rGO)
• 2.1.4. Tổng hợp composit oxit sắt từ/graphen oxit dạng khử (Fe3O4/rGO)
• 2.1.5. Chuẩn bị điện cực
• 2.1.6. Chế tạo cảm biến
• 2.1.7. Khảo sát sự hấp phụ ion kim loại lên vật liệu Fe3O4/rGO tổng hợp
• 2.1.7.1. Xác định điểm điện tích không (pHPZC)
• 2.1.7.2. Nghiên cứu động học hấp phụ
• 2.1.7.3. Ảnh hưởng của các ion cạnh tranh đến sự hấp phụ As(V) lên vật liệu Fe3O4/rGO
• 2.1.8. Ứng dụng điện cực than thuỷ tinh biến tính xác định paracetamol (PRC)
• 2.1.8.1. Khảo sát tính nhạy khí của cảm biến
• 3. CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN
• 3.1. TỔNG HỢP COMPOSIT Fe3O4/rGO VÀ NGHIÊN CỨU SỰ HẤP PHỤ CÁC ION KIM LOẠI NẶNG
• 3.1.1. Đặc trưng vật liệu tổng hợp
• 3.1.2. Ứng dụng của composit Fe3O4/rGO trong hấp phụ ion kim loại nặng
• 3.1.3. Xác định điểm điện tích không (pHPZC)
• 3.1.4. Ảnh hưởng của pH đến sự hấp phụ
• 3.1.5. Động học hấp phụ. Đẳng nhiệt hấp phụ
• 3.1.6. Ảnh hưởng của các ion cạnh tranh đến sự hấp phụ As(V) lên Fe3O4/rGO
• 3.2. TỔNG HỢP COMPOSIT Fe3O4/rGO ỨNG DỤNG TRONG CẢM BIẾN ĐIỆN HÓA VÀ CẢM BIẾN KHÍ
• 3.2.1. Đặc trưng vật liệu tổng hợp
• 3.2.2. Ứng dụng composit Fe3O4/rGO trong biến tính điện cực
• 3.2.3. Khảo sát điều kiện để biến tính điện cực
• 3.2.4. Tính chất điện hóa của PRC trên các điện cực biến tính
• 3.2.5. Các yếu tố ảnh hưởng đến tín hiệu Von-Ampe hòa tan
• 3.2.6. Khoảng tuyến tính, giới hạn phát hiện và độ lặp lại
• 3.2.7. Xác định PRC trong các mẫu thực
• 3.2.8. Ứng dụng composit Fe3O4/rGO trong cảm biến khí
• 3.2.8.1. Đặc trưng composit Fe3O4/rGO sau khi xử lý nhiệt
• 3.2.8.2. Ứng dụng trong cảm biến khí
• KẾT LUẬN CHÍNH
• CÁC CÔNG TRÌNH ĐÃ CÔNG BỐ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN
• TÀI LIỆU THAM KHẢO

I. Giới thiệu về graphen oxit và sắt oxit

Graphen oxit (GO) và sắt oxit (Fe3O4) là hai vật liệu nano quan trọng trong lĩnh vực khoa học vật liệu. Graphen oxit được tổng hợp từ quá trình oxy hóa graphit, mang lại diện tích bề mặt lớn và khả năng biến tính cao. Sắt oxit, đặc biệt là dạng từ tính Fe3O4, được ứng dụng rộng rãi nhờ tính chất từ và khả năng xúc tác. Sự kết hợp giữa graphen oxit và sắt oxit tạo ra vật liệu composite có tính chất ưu việt, ứng dụng trong nhiều lĩnh vực như hấp phụ, xúc tác và cảm biến.

1.1. Tổng quan về graphen oxit

Graphen oxit là dẫn xuất của graphen, được tổng hợp bằng phương pháp Hummers. Vật liệu này có cấu trúc lớp, chứa các nhóm chức oxy hóa như hydroxyl, epoxy và carboxyl. Những nhóm chức này giúp graphen oxit dễ dàng biến tính và tương tác với các vật liệu khác. Graphen oxit có diện tích bề mặt lớn, độ dẫn điện tốt và khả năng hấp phụ cao, làm nền tảng cho nhiều ứng dụng trong hóa học và vật liệu.

1.2. Đặc tính của sắt oxit

Sắt oxit (Fe3O4) là vật liệu từ tính, có khả năng tách loại dễ dàng bằng từ trường ngoài. Vật liệu này có kích thước nano, diện tích bề mặt lớn và khả năng xúc tác cao. Sắt oxit thường được sử dụng trong các ứng dụng như hấp phụ ion kim loại nặng, xúc tác quang hóa và cảm biến khí. Sự kết hợp giữa sắt oxit và graphen oxit tạo ra vật liệu composite với tính chất từ và điện hóa ưu việt.

II. Biến tính graphen oxit bằng sắt oxit

Biến tính graphen oxit bằng sắt oxit là quá trình kết hợp hai vật liệu này để tạo ra vật liệu composite có tính chất ưu việt. Quá trình này thường được thực hiện bằng phương pháp khử trực tiếp hoặc gián tiếp, trong đó các hạt sắt oxit được gắn lên bề mặt graphen oxit. Vật liệu composite thu được có diện tích bề mặt lớn, tính chất từ và điện hóa tốt, ứng dụng trong nhiều lĩnh vực.

2.1. Phương pháp tổng hợp composite Fe3O4 rGO

Phương pháp tổng hợp composite Fe3O4/rGO bao gồm hai cách chính: trực tiếp và gián tiếp. Phương pháp trực tiếp sử dụng hỗn hợp muối sắt (Fe2+ và Fe3+) để tạo hạt sắt oxit trên bề mặt graphen oxit. Phương pháp gián tiếp sử dụng các chất khử như axit ascorbic để khử graphen oxit trước khi gắn sắt oxit. Cả hai phương pháp đều tạo ra vật liệu composite có tính chất từ và điện hóa tốt.

2.2. Đặc trưng vật liệu composite

Vật liệu composite Fe3O4/rGO được đặc trưng bằng các phương pháp như nhiễu xạ tia X (XRD), hiển vi điện tử quét (SEM), và phổ hồng ngoại (FT-IR). Kết quả cho thấy các hạt sắt oxit được phân bố đều trên bề mặt graphen oxit, tạo ra vật liệu có diện tích bề mặt lớn và tính chất từ tốt. Vật liệu này có khả năng hấp phụ ion kim loại nặng và ứng dụng trong cảm biến điện hóa.

III. Ứng dụng của composite Fe3O4 rGO trong hóa học

Composite Fe3O4/rGO được ứng dụng rộng rãi trong các lĩnh vực hóa học, bao gồm hấp phụ ion kim loại nặng, cảm biến điện hóa và cảm biến khí. Vật liệu này có khả năng hấp phụ cao đối với các ion như As(V), Pb(II) và Ni(II), đồng thời thể hiện tính chất điện hóa tốt trong việc xác định các hợp chất hữu cơ như paracetamol.

3.1. Ứng dụng trong hấp phụ ion kim loại nặng

Composite Fe3O4/rGO có khả năng hấp phụ cao đối với các ion kim loại nặng như As(V), Pb(II) và Ni(II). Quá trình hấp phụ được nghiên cứu thông qua các thông số như pH, thời gian và nồng độ ion. Kết quả cho thấy vật liệu này có dung lượng hấp phụ lớn và tốc độ hấp phụ nhanh, phù hợp để xử lý nước thải chứa kim loại nặng.

3.2. Ứng dụng trong cảm biến điện hóa

Vật liệu composite Fe3O4/rGO được sử dụng để biến tính điện cực than thủy tinh, cải thiện tính chất điện hóa trong việc xác định paracetamol. Điện cực biến tính thể hiện độ nhạy cao, giới hạn phát hiện thấp và độ lặp lại tốt. Phương pháp Von-Ampe hòa tan anot xung vi phân (DP-ASV) được sử dụng để phân tích paracetamol với kết quả chính xác.