Giới thiệu dự án

Ô nhiễm không khí do các hợp chất oxit nitơ ($\text{NO}_x$, chủ yếu gồm $\text{NO}$ và $\text{NO}_2$) đang là một trong những thách thức môi trường cấp bách nhất tại các đô thị lớn và khu công nghiệp. Theo báo cáo quan trắc chất lượng không khí của Sở Tài nguyên và Môi trường TP. Hồ Chí Minh giai đoạn 2020 – 2021, nồng độ $\text{NO}_2$ tại 10 trạm quan trắc trọng điểm dao động từ $11{,}0\ \mu\text{g/m}^3$ đến $93{,}0\ \mu\text{g/m}^3$. Trong đó, khí thải giao thông đường bộ chiếm đến $41%$, sản xuất năng lượng chiếm $20%$, và các quá trình công nghiệp chiếm $14%$ tổng lượng phát thải $\text{NO}_x$. Khí $\text{NO}_x$ là tác nhân chính gây ra mưa axit ($\text{HNO}_3$, $\text{HNO}_2$), sương mù quang hóa và tạo ozon ($\text{O}_3$) tầng đối lưu. Khi tiếp xúc với nồng độ $\text{NO}_2$ từ $5\text{ ppm}$, đường hô hấp của con người sẽ bị tổn thương; nồng độ trên $150\text{ ppm}$ trong 30 phút có thể gây co thắt phế quản, phù phổi cấp và tử vong.

Phương pháp quang xúc tác dị thể (heterogeneous photocatalysis) nổi lên như một giải pháp xanh nhờ khả năng phân hủy trực tiếp các chất ô nhiễm ở cấp độ nồng độ vết (ppb) ngay trong điều kiện nhiệt độ và áp suất phòng dưới bức xạ ánh sáng khả kiến. Đồ án tập trung nghiên cứu tổng hợp và đánh giá hoạt tính quang xúc tác xử lý khí $\text{NO}$ của hệ vật liệu tổ hợp $\text{TiO}_2/\text{g-C}_3\text{N}_4$.

Mục tiêu nghiên cứu cụ thể

  1. Tổng hợp vật liệu quang bán dẫn $\text{g-C}_3\text{N}_4$ dạng khối (bulk) từ tiền chất Melamine bằng phương pháp trùng ngưng nhiệt tại $550^\circ\text{C}$.
  2. Chế tạo thành công hệ vật liệu tổ hợp $\text{TiO}_2/\text{g-C}_3\text{N}_4$ với các tỷ lệ khối lượng $\text{TiO}_2$ khảo sát gồm $5%$, $10%$, $20%$ và $30%$ thông qua phương pháp nghiền cơ học phân tán pha rắn.
  3. Khảo sát đặc trưng cấu trúc pha tinh thể, hình thái học, dao động liên kết, cấu trúc dải năng lượng và cơ chế vận chuyển điện tích bằng các phương pháp phân tích hiện đại: XRD, FTIR, HRTEM, UV-Vis DRS và Mott-Schottky.
  4. Đánh giá hoạt tính quang xúc tác loại bỏ khí $\text{NO}$ mô phỏng liên tục ($500\text{ ppb}$, lưu lượng $1{,}0\text{ L/phút}$, độ ẩm tương đối $70%$) dưới ánh sáng khả kiến ($\lambda > 420\text{ nm}$) và xác định cơ chế phản ứng gốc tự do.

Phạm vi và giới hạn

  • Khí mục tiêu: Khí $\text{NO}$ chuẩn nồng độ $100\text{ ppm}$ được pha loãng động về $500\text{ ppb}$ trong buồng phản ứng dòng liên tục.
  • Nguồn kích thích: Đèn Xenon công suất $300\text{W}$ gắn bộ lọc quang học lọc bỏ tia cực tím ($\lambda > 420\text{ nm}$).

Phân tích và thiết kế giải pháp

Phân tích hiện trạng

Phương pháp xử lý Nguyên lý hoạt động Ưu điểm Nhược điểm / Rào cản kỹ thuật
Hấp thụ ướt ($\text{H}_2\text{O}$ / Dung dịch kiềm) Dùng nước hoặc $(\text{NH}_4)_2\text{CO}_3$ hấp thụ Thiết bị đơn giản, chi phí đầu tư ban đầu thấp Hiệu suất thấp ($<50%$), tiêu tốn lượng nước lớn, sinh nước thải thứ cấp chứa nitrat/nitrit
Khử xúc tác chọn lọc (SCR) Khử $\text{NO}_x$ về $\text{N}_2$ bằng chất khử $\text{NH}_3/\text{Urea}$ Hiệu suất chuyển đổi cao ($>85%$) ở quy mô lớn Nhiệt độ vận hành cao ($300 - 400^\circ\text{C}$), trúng độc xúc tác do bụi/$\text{SO}_2$, rò rỉ $\text{NH}_3$
Hấp phụ pha rắn Bẫy vật lý/hóa học trên than hoạt tính, Zeolite Dễ tích hợp quy mô nhỏ Nhanh bão hòa dung lượng, chi phí hoàn nguyên vật liệu cao, không áp dụng cho nồng độ vết
Quang xúc tác dị thể $\text{TiO}_2/\text{g-C}_3\text{N}_4$ Kích hoạt quang sinh hạt mang điện tạo gốc tự do $\cdot\text{O}_2^-$, $\cdot\text{OH}$ Vận hành ở nhiệt độ phòng, dùng năng lượng mặt trời, chuyển hóa $\text{NO}$ thành $\text{NO}_3^-$ bền vững Cần tối ưu hóa cấu trúc tiếp xúc dị thể để hạn chế tái tổ hợp quang điện tử

Yêu cầu hệ thống theo mô hình MoSCoW

  • Must have (Bắt buộc có): Chế tạo thành công pha cấu trúc tiếp xúc dị thể $\text{TiO}_2/\text{g-C}_3\text{N}_4$; vật liệu có vùng hấp thụ quang dịch chuyển mạnh về vùng khả kiến ($\lambda > 420\text{ nm}$); hiệu suất phân hủy $\text{NO}$ vượt trội so với $\text{g-C}_3\text{N}_4$ tinh khiết.
  • Should have (Nên có): Kiểm soát và giảm thiểu tối đa sự phát sinh sản phẩm phụ $\text{NO}_2$ độc hại; xác định chính xác vị trí dải năng lượng CB/VB bằng phép đo điện hóa Mott-Schottky.
  • Could have (Có thể có): Độ ổn định quang xúc tác duy trì qua 5 chu kỳ phản ứng liên tục mà không suy giảm cấu trúc tinh thể.
  • Won't have (Chưa thực hiện trong giai đoạn này): Mở rộng thử nghiệm xử lý hỗn hợp đa khí thải công nghiệp chứa đồng thời $\text{SO}_x$, $\text{CO}$ và $\text{VOCs}$.

Thiết kế hệ thống và cấu trúc dải năng lượng

           TiO2 (Anatase)                          g-C3N4 (Bulk)
      CB: -0.29 eV (vs NHE)                   CB: -1.18 eV (vs NHE)
      VB: +2.89 eV (vs NHE)                   VB: +1.47 eV (vs NHE)

Sự kết hợp giữa $\text{TiO}_2$ (chất bán dẫn loại n, vùng cấm rộng $E_g \approx 3{,}18\text{ eV}$) và $\text{g-C}_3\text{N}_4$ (chất bán dẫn loại n hữu cơ, $E_g \approx 2{,}65\text{ eV}$) tạo nên hệ dị thể có cấu hình dải năng lượng so le (Type-II heterojunction). Khi chiếu xạ ánh sáng khả kiến, chỉ có $\text{g-C}_3\text{N}_4$ bị kích thích quang, electron nhảy lên vùng dẫn ($\text{CB} = -1{,}18\text{ eV}$ vs NHE) và di chuyển sang dải dẫn của $\text{TiO}_2$ ($\text{CB} = -0{,}29\text{ eV}$ vs NHE). Do thế dải dẫn của $\text{g-C}_3\text{N}_4$ và $\text{TiO}_2/\text{g-C}_3\text{N}_4$ ($-1{,}08\text{ eV}$) âm hơn nhiều so với thế oxy hóa khử tiêu chuẩn của cặp $\text{O}_2/\cdot\text{O}_2^-$ ($-0{,}33\text{ eV}$ vs NHE), electron quang sinh dễ dàng khử phân tử oxy hấp phụ thành gốc superoxide $\cdot\text{O}_2^-$ cực kỳ hoạt động.

Danh mục thiết bị và thông số kỹ thuật

Thiết bị / Hóa chất Model / Xuất xứ Vai trò và thông số kỹ thuật chính
Melamine ($\text{C}_3\text{H}_6\text{N}_6$) Độ tinh khiết $99%$, Anh Quốc Tiền chất tổng hợp vật liệu khung mạng $\text{g-C}_3\text{N}_4$
Titanium (IV) dioxide ($\text{TiO}_2$) Độ tinh khiết $99%$, Trung Quốc Pha bán dẫn vô cơ tăng cường phân tách hạt mang điện
Lò nung hộp nhiệt độ cao JSR, Hàn Quốc Trùng ngưng nhiệt Melamine tại $550^\circ\text{C}$, tốc độ $2^\circ\text{C/phút}$
Máy nhiễu xạ tia X (XRD) Bruker D8 Advance, Đức Nguồn phát $\text{Cu-K}\alpha$ ($\lambda = 1{,}5406\text{ \AA}$), góc quét $2\theta = 10^\circ - 80^\circ$, bước $0{,}02^\circ$
Quang phổ kế hồng ngoại (FTIR) JASCO FT/IR-4700, Nhật Bản Quét dải số sóng $400 - 4000\text{ cm}^{-1}$, nén viên KBr tỷ lệ 1:300
Kính hiển vi điện tử HRTEM JEOL JEM-2100, Nhật Bản Độ phân giải cao, xác định vân mạng tinh thể $d = 2{,}398\text{ \AA}$
Quang phổ UV-Vis DRS JASCO V-770, Nhật Bản Đo phản xạ khuếch tán, tính $E_g$ qua hàm Kubelka-Munk
Hệ trạm điện hóa (Mott-Schottky) BioLogic SP-200, Pháp Điện cực làm việc ITO, điện cực so sánh $\text{Ag/AgCl}$ ($3\text{M KCl}$), dung dịch $\text{Na}_2\text{SO}_4\ 0{,}1\text{M}$
Máy phân tích khí $\text{NO}_x$ chuyên dụng Sabio Model 6040, Hoa Kỳ Đo quang hóa liên tục nồng độ vết $\text{NO}$, $\text{NO}_2$, $\text{NO}_x$, độ phân giải $0{,}1\text{ ppb}$

Implementation và kết quả

Quy trình tổng hợp và chế tạo thực nghiệm

                                              [Tổ Hợp Xúc Tác TiO2/g-C3N4]
  1. Tổng hợp $\text{g-C}_3\text{N}_4$ bulk: Cân chính xác Melamine đưa vào chén nung có nắp đậy, đặt trong lò nung JSR. Thực hiện gia nhiệt từ nhiệt độ phòng đến $550^\circ\text{C}$ với tốc độ gia nhiệt định mức $2^\circ\text{C/phút}$, lưu nhiệt đẳng nhiệt trong $2\text{ giờ}$, sau đó để nguội tự nhiên về nhiệt độ phòng.
  2. Tổng hợp vật liệu tổ hợp $\text{TiO}_2/\text{g-C}_3\text{N}_4$: Phối trộn bột $\text{TiO}_2$ anatase vào $\text{g-C}_3\text{N}_4$ theo các tỷ lệ phần trăm khối lượng $5%$, $10%$, $20%$ và $30%$. Nghiền mịn hỗn hợp pha rắn liên tục bằng cối mã não trong $30\text{ phút}$ nhằm phân tán đồng đều các hạt nano $\text{TiO}_2$ lên bề mặt các phiến xếp lớp $\text{g-C}_3\text{N}_4$.

Các thuật toán và mô hình tính toán đặc trưng

  • Phương trình Scherrer xác định kích thước tinh thể: $$D = \frac{K \cdot \lambda}{\beta \cdot \cos\theta}$$ Trong đó: $K = 0{,}9$ (hằng số hình dạng); $\lambda = 0{,}15418\text{ nm}$ (bước sóng tia X); $\beta$ là độ bán rộng pic cực đại (FWHM, đơn vị radian); $\theta$ là góc nhiễu xạ Bragg.

  • Mô hình Kubelka-Munk xác định năng lượng vùng cấm gián tiếp ($n=2$): $$(\alpha \cdot h\nu)^{1/2} = B(h\nu - E_g)$$

  • Mô hình Mott-Schottky xác định điện thế dải dẫn: $$\frac{1}{C^2} = \frac{2}{e \cdot \varepsilon \cdot \varepsilon_0 \cdot N_d} \left(V_a - V_{fb} - \frac{k \cdot T}{e}\right)$$ Quy đổi điện thế sang thang chuẩn Hydro tiêu chuẩn (NHE) ở $\text{pH}=7$ ($25^\circ\text{C}$): $$E_{\text{NHE}} = E_{\text{Ag/AgCl}} + 0{,}21\text{ (V)}$$

  • Hiệu suất phân hủy $\text{NO}$ ($\eta%$), chuyển đổi $\text{NO}_2$ ($\Psi%$), sản phẩm xanh ($\delta%$) và hệ số chọn lọc ($\sigma$): $$\eta% = \frac{C_{\text{NO}}^0 - C_{\text{NO}}^t}{C_{\text{NO}}^0} \times 100%$$ $$\Psi% = \frac{C_{\text{NO}2}^t - C{\text{NO}2}^0}{C{\text{NO}}^0} \times 100%$$ $$\delta% = \eta% - \Psi% \quad \Longrightarrow \quad \sigma = \frac{\delta%}{\eta%}$$

Kết quả đo đặc trưng vật liệu

  • Cấu trúc tinh thể (XRD): Mẫu $\text{TiO}_2$ thể hiện đầy đủ các mặt mạng đặc trưng của pha Anatase tại $2\theta = 25{,}56^\circ$ (101), $37{,}60^\circ$ (004), $48{,}38^\circ$ (200). Mẫu $\text{g-C}_3\text{N}_4$ xuất hiện pic nhiễu xạ mạnh tại $2\theta = 27{,}40^\circ$ ứng với mặt mạng (002) phản ánh cấu trúc xếp lớp của các vòng tri-s-triazine liên hợp. Kích thước tinh thể mặt (002) tăng dần từ $6{,}43\text{ nm}$ ($\text{g-C}_3\text{N}_4$ bulk) lên $7{,}10\text{ nm}$ ($10%\ \text{TiO}_2/\text{g-C}_3\text{N}_4$).
  • Phổ dao động phân tử (FTIR): Xuất hiện dải hấp thụ $1100 - 1700\text{ cm}^{-1}$ đặc trưng cho liên kết thơm $\text{C}-\text{N}$, pic $810\text{ cm}^{-1}$ ứng với dao động uốn vòng tri-s-triazine, và vùng $420 - 750\text{ cm}^{-1}$ tương ứng liên kết $\text{Ti}-\text{O}-\text{Ti}$.
  • Hình thái cấu trúc (HRTEM): Ảnh chụp mẫu $10%\ \text{TiO}_2/\text{g-C}_3\text{N}_4$ chỉ ra các hạt nano $\text{TiO}_2$ hình cầu kích thước $70 - 300\text{ nm}$ phân tán gắn kết chặt chẽ trên bề mặt các tấm $\text{g-C}_3\text{N}_4$ kích thước micro. Khoảng cách vân mạng quan sát được là $d = 2{,}398\text{ \AA}$, hoàn toàn trùng khớp với mặt mạng (004) của tinh thể $\text{TiO}_2$ Anatase (JCPDS #02-0406).
  • Tính chất quang học & vị trí dải năng lượng:
    • Năng lượng vùng cấm $E_g$: $\text{TiO}_2$ ($3{,}18\text{ eV}$), $\text{g-C}_3\text{N}_4$ ($2{,}65\text{ eV}$), $10%\ \text{TiO}_2/\text{g-C}_3\text{N}_4$ ($2{,}67\text{ eV}$).
    • Vị trí đáy dải dẫn (CB vs NHE): $\text{TiO}_2$ ($-0{,}29\text{ eV}$), $\text{g-C}_3\text{N}_4$ ($-1{,}18\text{ eV}$), $10%\ \text{TiO}_2/\text{g-C}_3\text{N}_4$ ($-1{,}08\text{ eV}$).

Kết quả thực nghiệm loại bỏ khí NO

Thí nghiệm kiểm tra trong buồng quang hóa dòng liên tục sau 30 phút chiếu xạ ánh sáng khả kiến ($\lambda > 420\text{ nm}$):

Mẫu xúc tác Nồng độ $\text{NO}$ đầu vào ($C_0$) Nồng độ $\text{NO}$ cân bằng sau 30p ($C_t$) Hiệu suất loại bỏ $\text{NO}$ ($\eta%$) Năng lượng vùng cấm ($E_g$)
Blank (Không xúc tác) $500\text{ ppb}$ $500\text{ ppb}$ $0{,}00%$ —
$\text{g-C}_3\text{N}_4$ bulk $500\text{ ppb}$ $325{,}15\text{ ppb}$ $34{,}97%$ $2{,}65\text{ eV}$
$5%\ \text{TiO}_2/\text{g-C}_3\text{N}_4$ $500\text{ ppb}$ $280{,}40\text{ ppb}$ $43{,}92%$ $2{,}66\text{ eV}$
$10%\ \text{TiO}_2/\text{g-C}_3\text{N}_4$ $500\text{ ppb}$ $258{,}25\text{ ppb}$ $48{,}35%$ $2{,}67\text{ eV}$
$20%\ \text{TiO}_2/\text{g-C}_3\text{N}_4$ $500\text{ ppb}$ $273{,}50\text{ ppb}$ $45{,}30%$ $2{,}69\text{ eV}$
$30%\ \text{TiO}_2/\text{g-C}_3\text{N}_4$ $500\text{ ppb}$ $275{,}30\text{ ppb}$ $44{,}94%$ $2{,}72\text{ eV}$

Mẫu $10%\ \text{TiO}_2/\text{g-C}_3\text{N}_4$ đạt hiệu suất loại bỏ $\text{NO}$ tối ưu là $48{,}35%$, tăng $38{,}26%$ so với mẫu $\text{g-C}_3\text{N}_4$ đơn thành phần ($34{,}97%$). Khi tăng hàm lượng $\text{TiO}_2$ lên $20%$ và $30%$, hiệu suất giảm nhẹ do hiện tượng che chắn quang học và các hạt $\text{TiO}_2$ dư thừa đóng vai trò trung tâm tái tổ hợp hạt mang điện.

  HIỆU SUẤT QUANG XÚC TÁC LOẠI BỎ KHÍ NO (%)
     Blank        g-C3N4              5% TiO2         10% TiO2       30% TiO2

Đặc biệt, kết quả thử nghiệm 5 chu kỳ phản ứng liên tục chứng minh vật liệu có độ ổn định cấu trúc rất cao; giản đồ XRD và phổ FTIR trước và sau 5 chu kỳ đo quang xúc tác không có sự biến tính pha tinh thể hay đứt gãy liên kết hóa học.

Đổi mới và đóng góp

Đổi mới kỹ thuật nổi bật

  1. Hình thành tiếp xúc dị thể diện tích lớn bằng cơ chế tiếp xúc pha rắn: Khác với các phương pháp thủy nhiệt phức tạp cần dung môi hóa chất đắt tiền, phương pháp nghiền cơ học tối ưu hóa việc ghép nối giữa hạt nano $\text{TiO}_2$ và phiến $\text{g-C}_3\text{N}_4$, tạo nên đường truyền điện tử liên pha ổn định.
  2. Ức chế sản phẩm phụ $\text{NO}_2$: Quá trình chuyển hóa quang xúc tác trên mẫu tổ hợp $10%\ \text{TiO}_2/\text{g-C}_3\text{N}_4$ định hướng phản ứng oxy hóa sâu $\text{NO} \rightarrow \text{NO}_3^-/\text{HNO}_3$ (sản phẩm xanh bám trên bề mặt xúc tác, dễ rửa trôi bằng nước), ngăn chặn phát thải khí độc $\text{NO}_2$ ngược lại khí quyển.

So sánh định lượng với các công trình nghiên cứu

Vật liệu xúc tác Phương pháp tổng hợp Nguồn ánh sáng kích hoạt Hiệu suất loại bỏ $\text{NO}$ Tham chiếu
$\text{g-C}_3\text{N}_4$ đơn pha Trùng ngưng nhiệt Melamine $550^\circ\text{C}$ Ánh sáng khả kiến ($\lambda > 420\text{ nm}$) $34{,}97%$ Đồ án này (2023)
$\text{N-doped}\ \text{TiO}_2/\text{g-C}_3\text{N}_4$ Nung tiền chất $\text{TiN}$ tại $450^\circ\text{C}$ Ánh sáng khả kiến $46{,}10%$ Guangming Jiang et al. (2018)
$\text{SnO}_2/\text{g-C}_3\text{N}_4$ bulk Phương pháp hóa học kết tủa Ánh sáng khả kiến $44{,}50%$ Viet Van Pham et al. (2021)
$10%\ \text{TiO}_2/\text{g-C}_3\text{N}_4$ Trộn cơ học pha rắn đồng thể Ánh sáng khả kiến ($\lambda > 420\text{ nm}$) $48{,}35%$ Đồ án này (2023)

Ứng dụng thực tế và triển khai

  1. Sơn phủ quang xúc tác tự làm sạch cho hầm đường bộ và dải phân cách: Tích hợp bột xúc tác $10%\ \text{TiO}_2/\text{g-C}_3\text{N}_4$ vào sơn silicate vô cơ để phủ lên vách tường hầm giao thông (nơi có nồng độ phát thải $\text{NO}_x$ tập trung cao). Khi có ánh sáng đèn LED hoặc ánh sáng mặt trời phản xạ, lớp phủ sẽ liên tục làm sạch không khí.
  2. Gạch bê tông thông minh xử lý khí thải đô thị: Trộn trực tiếp bột xúc tác vào lớp bề mặt của gạch lát vỉa hè hoặc ngói lợp nhà, chuyển hóa khí ô nhiễm giao thông thành lượng vết muối nitrat bị rửa trôi tự nhiên khi trời mưa.
  3. Màng lọc xúc tác trong hệ thống điều hòa không khí HVAC: Tẩm vật liệu lên tấm lọc sợi thủy tinh hoặc màng bọt xốp ceramic, kết hợp nguồn LED chiếu sáng dải sóng $450\text{ nm}$ để khử độc không khí tuần hoàn trong các tòa nhà cao tầng.

Hạn chế và hướng phát triển

Hạn chế kỹ thuật

  • Diện tích bề mặt riêng của $\text{g-C}_3\text{N}_4$ dạng khối (bulk) tương đối thấp so với dạng cấu trúc nano tấm đơn lớp (nanosheets).
  • Phương pháp nghiền trộn vật lý tuy đơn giản nhưng liên kết mặt phân giới dị thể chủ yếu là tương tác cơ học tĩnh điện, chưa tạo được liên kết cộng hóa trị định hướng mạnh như phương pháp tổng hợp tại chỗ (in-situ growth).

Hướng nghiên cứu phát triển

  1. Ứng dụng kỹ thuật bóc tách pha lỏng (liquid exfoliation) hoặc xử lý nhiệt lần hai để chế tạo $\text{g-C}_3\text{N}_4$ dạng siêu mỏng (nanosheets 2D), tăng diện tích tiếp xúc riêng lên trên $100\text{ m}^2/\text{g}$.
  2. Nghiên cứu công nghệ cố định vật liệu màng mỏng bền vững trên chất nền xốp kim loại (niken bọt, lưới inox) nhằm ứng dụng trực tiếp trong các tháp xử lý khí thải công nghiệp quy mô pilot.

Đối tượng hưởng lợi

  • Sinh viên & Học viên cao học ngành Kỹ thuật Hóa học / Môi trường: Nắm bắt quy trình thực nghiệm chuẩn từ tổng hợp vật liệu bán dẫn, phân tích giản đồ XRD, FTIR, HRTEM đến vận hành hệ quang phổ khí $\text{NO}_x$ nồng độ vết.
  • Kỹ sư R&D vật liệu nano: Tham khảo bộ thông số cấu trúc dải năng lượng chi tiết của dị thể $\text{TiO}_2/\text{g-C}_3\text{N}_4$ để tối ưu hóa thiết kế các hệ xúc tác quang phân hủy nước tạo hydro hoặc phân hủy hợp chất hữu cơ độc hại.
  • Doanh nghiệp sản xuất vật liệu xây dựng & Sơn phủ: Tiếp cận công nghệ chế tạo phụ gia quang xúc tác giá thành thấp từ tiền chất melamine thương mại, sẵn sàng chuyển giao công nghệ cho dòng sản phẩm sơn thông minh tự lọc khí ô nhiễm.

Câu hỏi thường gặp

1. Điều kiện kỹ thuật tối thiểu để triển khai phản ứng quang xúc tác loại bỏ NO ngoài thực tế là gì?

Hệ thống yêu cầu nguồn sáng có bước sóng $\lambda > 420\text{ nm}$ (ánh sáng mặt trời tự nhiên hoặc đèn LED khả kiến), độ ẩm môi trường duy trì từ $40% - 80%$ để cung cấp hơi nước tạo gốc tự do oxy hóa, và bề mặt chất xúc tác được cố định chắc chắn trên nền vô cơ không bị rửa trôi.

2. Vật liệu có bị ngộ độc xúc tác hoặc suy giảm hoạt tính sau thời gian dài sử dụng không?

Sau quá trình quang oxy hóa, sản phẩm cuối cùng ($\text{NO}_3^-$) sẽ hấp phụ tích tụ trên bề mặt vật liệu. Thực nghiệm kiểm chứng qua 5 chu kỳ cho thấy chỉ cần rửa nhẹ bề mặt xúc tác bằng nước khử ion (DI water) là có thể loại bỏ hoàn toàn muối nitrat và phục hồi hoạt tính quang xúc tác ban đầu.

3. Tại sao tỷ lệ 10% TiO2 lại cho hiệu suất cao hơn tỷ lệ 20% và 30%?

Tỷ lệ $10%\ \text{TiO}_2$ cung cấp diện tích tiếp xúc phân tán tối ưu nhất giữa các hạt nano $\text{TiO}_2$ và phiến $\text{g-C}_3\text{N}_4$. Khi hàm lượng $\text{TiO}_2$ vượt quá mức này ($20% - 30%$), các hạt $\text{TiO}_2$ có xu hướng kết tụ, che lấp các tâm hoạt tính quang hóa của $\text{g-C}_3\text{N}_4$ và cản trở sự truyền ánh sáng khả kiến vào lớp nền.

4. Chi phí chế tạo vật liệu tổ hợp này so với các chất xúc tác quang chứa kim loại quý (Pt, Au, Ag) như thế nào?

Vật liệu $\text{TiO}_2/\text{g-C}_3\text{N}_4$ hoàn toàn không sử dụng kim loại quý hay hóa chất độc hại. Tiền chất Melamine và $\text{TiO}_2$ thương mại đều là các hóa chất công nghiệp phổ biến với chi phí nguyên liệu chỉ bằng khoảng $2% - 5%$ so với các hệ xúc tác quang biến tính bằng hạt nano kim loại quý.

5. Gốc tự do nào đóng vai trò chính trong quá trình phân hủy quang xúc tác NO của hệ vật liệu?

Thông qua thí nghiệm bẫy gốc tự do (radical scavenger testing) và phân tích thế dải năng lượng Mott-Schottky, gốc tự do superoxide ($\cdot\text{O}_2^-$) sinh ra tại đáy dải dẫn ($\text{CB} = -1{,}08\text{ eV}$) và lỗ trống quang sinh ($h^+$) trên dải hóa trị là hai tác nhân chính trực tiếp oxy hóa $\text{NO}$ thành $\text{HNO}_3/\text{NO}_3^-$.

Kết luận

Đề tài đã tổng hợp thành công hệ vật liệu quang xúc tác dị thể $\text{TiO}_2/\text{g-C}_3\text{N}_4$ bằng phương pháp phân tán pha rắn đơn giản, an toàn và thân thiện với môi trường. Kết quả đo đạc thực nghiệm khẳng định mẫu tổ hợp $10%\ \text{TiO}_2/\text{g-C}_3\text{N}_4$ sở hữu hoạt tính quang xúc tác vượt trội với hiệu suất loại bỏ khí ô nhiễm $\text{NO}$ đạt $48{,}35%$ dưới ánh sáng khả kiến ($\lambda > 420\text{ nm}$), cải thiện $38{,}26%$ so với $\text{g-C}_3\text{N}_4$ nguyên bản, đồng thời kiểm soát hiệu quả việc phát sinh khí độc $\text{NO}_2$. Nghiên cứu này mở ra hướng tiếp cận thực tiễn có tính khả thi cao nhằm chế tạo các lớp phủ và vật liệu xây dựng thông minh phục vụ mục tiêu xử lý ô nhiễm không khí đô thị bền vững.