CHƯƠNG I. TỔNG QUAN 1. Tình hình nghiên cứu ngoài nước Đất hiếm là từ thường dùng để gọi tên các nguyên tố đất hiếm và các kim loại đất hiếm, theo IUPAC là tập hợp của mười bảy nguyên tố hóa học thuộc bảng tuần hoàn của Mendeleev, có tên gọi là scandi, yttri và mười lăm nguyên tố của nhóm Lantancác. Các tính năng vật lý và hóa học đặc biệt của các nguyên liệu đất hiếm là trung tâm của các nghiên cứu, sáng tạo, phát minh với rất nhiều ứng dụng kỹ thuật từ macro đến micro và nano cho nhiều ngành công nghiệp khác nhau: xúc tác hóa học trong ngành lọc dầu, kiểm tra ô nhiễm trong ngành xe hơi, gốm lót cho các động cơ phản lực, nam châm vĩnh cửu cho các ứng dụng từ tính… và dĩ nhiên trong các ngành chiếu sáng, luyện kim, điện tử, trong các kỹ thuật quân sự từ màn hình radar đến tia laser và hệ thống điều khiển tên lửa.
Thật hiếm có loại nguyên liệu nào như đất hiếm, vừa có tính ứng dụng phổ quát, vừa có tính kỹ thuật cao, lại vừa có nhiều triển vọng áp dụng cho tương lai, ví như sản xuất các thùng chứa và ống dẫn hydrogen nhiên liệu cho thời kỳ thế giới cạn kiệt dầu mỏ. CeO2 là một oxit nguyên tố đất hiếm, có diện tích bề mặt riêng lớn, CeO2 kích thước nano được ứng dụng trong nhiều lĩnh vực khác nhau như phản ứng nhiên liệu rắn, chế tạo vật liệu quang học[19], đánh bóng vật liệu, làm vật liệu hấp thụ tia UV, làm chất xúc tác[20-21] hoặc trợ xúc tác cho các phản ứng dehidro hóa, sulfur hóa, đồng phân hóa, cracking… Với những tính chất vật lý, hóa học đặc biệt, thế nên việc nghiên cứu ảnh hưởng của CeO2 đối với Polymer nói chung và đối với CSTN nói riêng cũng rất được quan tâm và cũng đã có khá nhiều nghiên cứu liên quan.Ansari và cộng sự đã chế tạo lớp màng PANI/CeO2 bằng phương pháp điện hóa in situ của polyaniline với sự phân tán độn nano CeO2 trong dung dịch hỗn hợp. Với sự hiện diện của CeO2 trong nền polymer đã tăng cường đáng kể khả năng quang học và điện hóa, hứa hẹn ứng dụng trong các thiết bị nano điện hóa [22]. Những nghiên cứu xung quanh sự ảnh hưởng của hạt nano cerium oxit trong việc kháng UV của sơn polyurethane cũng đã được nghiên cứu.
Hạt nano đầu tiên được ổn định bằng chất ổn định cơ sở 3-phosphonopropyl và phân tán trong polyacrylate resin, sau đó trộn với chất đóng rắn để hình thành lớp film nanocomposite. Tán xạ ánh sáng động và tĩnh cùng với kỹ thuật tán xạ neutron góc nhỏ dùng để nghiên cứu sự ổn định của các hạt trong nanocomposite. Nó cho thấy rằng một lớp chất ổn định bao phủ bề mặt 1 nano Xeri oxit và phân bố từng hạt riêng lẻ trong lớp film. Sau đó lớp film chịu tác động tăng tốc trong 700 giờ trong thời tiết nhân tạo.
Khả năng quang học được tác dụng bởi máy quang phổ UV-vis. Lớp phủ trong suốt chứa nano Xeri cho thấy ít hư hỏng bởi UV so với lớp film đen polyurethane.44% w/w nano CeO2 hấp thụ 92.5% ánh sáng tới trong vùng UV-B và 67% ánh sáng trong vùng UV-A. Tuy nhiên sau 700 giờ chịu bức xạ UV, lớp film có thể hấp thụ 80% UV-B và 50% UV-A cho thấy khả năng hấp thụ UV tuyệt vời của hạt nano Xeri oxit[26]. Được công bố trên tạp chí Silicone Material năm 2008, XiaoJianWu đã nghiên cứu ảnh hưởng của lượng CeO2 đến khả năng chịu nhiệt và khả năng chịu dầu của cao su silicone.
Kết quả cho thấy với sự có mặt của CeO2 (5%), sự thay đổi cơ học của cao su silicone là nhỏ, nhưng khả năng chịu nhiệt và khả năng chịu dầu ở nhiệt độ cao rõ ràng được cải thiện. Phân tích TGA cho thấy, khi thêm vào 10% CeO2 thì nhiệt độ phân hủy của cao su silicone trong khí quyển nitơ được cải thiện so với cao su silicon không chứa oxit xeri [27] Việc sử dụng các hợp chất nguyên tố đất hiếm làm chất gia cường cho cao su nói chung và CSTN nói riêng cũng đang được nghiên cứu khá nhiều, chủ yếu bởi các nguyên tố đất hiếm có cấu trúc, có tính chất hóa học và tính năng vật lý khá đặc biệt, có khả năng cải thiện các tính năng cơ lý rất tốt cho cao su. Nhiều nghiên cứu xem xét hay khảo cứu khả năng cải thiện một vài đặc tính của cao su thiên nhiên trong quá trình gia công và sử dụng dưới ảnh hưởng của các nguyên tố đất hiếm mà phổ biến nhất là Xeri ôxit CeO2 đã được thực hiện trong những năm gần đây. Một số lượng lớn các công trình liên quan đã được công bố xuất phát từ Trung Quốc.
Lý do của hiện tượng này có thể được giải thích là: (i) các ứng dụng cao su thiên nhiên (cùng với tỷ lệ tiêu thụ CSTN) được phát triển mạnh ở Trung Quốc; (ii) tiềm năng hứa hẹn về tác động tích cực của các nguyên tố đất hiếm đến quá trình lưu hóa và tính chất cơ lý của CSTN và (iii) sự sẵn có tài nguyên đất hiếm ở Trung Quốc. Đặc biệt trong thời gian gần đây, thị trường về đất hiếm ở Trung Quốc phát triển đột biến tạo nên lượng dự trữ lớn các loại đất hiếm nhẹ như CeO2. Việc này đã thúc đẩy việc ứng dụng đất hiếm cụ thể là CeO2 vào các sản phẩm cao su thiên nhiên. Năm 2006, ShiChen Xue và ZhangYong Peng đã tổng kết các kết quả nghiên cứu trước đó và cho rằng nguyên tố đất hiếm CeO2 có khả năng cải thiện và tăng cường các tính năng cơ lý của CSTN (độ cứng, độ bền kéo, độ bền xé, kháng mài mòn, bền mỏi), nâng cao tính chất hóa học của CSTN (bao gồm ổn định nhiệt, độ chịu nhiệt và kháng 2 lão hóa) cũng như ảnh hưởng ở một số phương diện khác (như điện từ tính, chống cháy…) [15].
Nghiên cứu của Li Mei [14] và cộng sự năm 2009 là một thí dụ điển hình về hướng tìm kiếm này. Các tác giả đã tiến hành một nghiên cứu khá hệ thống về tác động của bột Xeri (IV) oxit CeO2 đến tính chất của cao su thiên nhiên trên nền một phối liệu gồm: cao su thiên nhiên 100; chất xúc tiến 1.6; chất phòng lão 2.5; bột than 50; ZnO: 5; S: 2.3; và CeO2 với liều lượng thay đổi. Các nội dung khảo sát bao gồm: (i) ảnh hưởng của CeO2 lên tiến trình lưu hoá (scorch time và curing time); (ii) ảnh hưởng kích thước hạt của bột oxit CeO2 đến tính chất cơ lý của cao su; (iii) ảnh hưởng của CeO2 đến sự già hóa của CSTN; (iv) ảnh hưởng của liều lượng CeO2 đến các đặc tính của CSTN qua quá trình lưu hóa. Kết quả của nghiên cứu này đã đưa ra một số kết luận sau: (i) thời gian lưu hoá cao su giảm khi trộn với bột oxit CeO2; (ii) Tính năng cơ lý của cao su thiên nhiên được cải thiện, đặc biệt độ bền xé và kháng mài mòn tăng đáng kể, cụ thể tương ứng là 25% và 20%.
Đặc tính kháng lão của cao su cũng tăng khi có trộn thêm CeO2 ; (v) tính năng cơ lý của cao su được cải thiện nhiều hơn khi sử dụng oxit CeO2 biến tính so với sử dụng loại không biến tính, đặc biệt là chỉ tiêu kháng mài mòn. Năm 2009, FuHai trong một nghiên cứu ảnh hưởng của CeO2 về kích thước hạt, lượng dùng và hoạt hóa bề mặt đối với CSTN đã chỉ ra rằng: độ bền kéo đứt, ứng suất kéo 200%, độ bền xé, độ đàn hồi, chịu ma sát và khả năng kháng lão hóa của cao su đều tăng lên đáng kể. Đồng thời, nếu đảm bảo đầy đủ điều kiện cán luyện, còn có thể giảm thời gian lưu hóa cao su 16%, tiết kiệm thời gian, tiết kiệm năng lượng và nâng cao sản lượng[12]. Năm 2014, LiMei [13, 14] tập trung nghiên cứu các phương pháp điều chế bột CeO2 và kích thước hạt của chúng, đồng thời cũng đã đề xuất ra những ứng dụng có thể của hợp chất này trong việc cải thiện cơ tính của CSTN.
Các nhận định về lượng dùng và kích thước hạt khác nhau cũng được thảo luận trong nghiên cứu này. Một nghiên cứu khác của YangJunLi năm 2014 cho thấy: sử dụng nano CeO2 làm chất gia cường cho CSTN có thể làm độ dãn dài tại điểm gãy tăng 86%, dùng Micro CeO2 độ bền kéo thêm 3,65 Mpa và sử dụng micro CeO2 thì CSTN có khả năng chống mài mòn tốt hơn sử dụng Nano CeO2. Đồng thời kết luận là sử dụng CeO2 sẽ làm CSTN tăng cường khả năng chống lão hóa [9]. 3 NiuHongGang trong luận văn thạc sỹ của mình năm 2014 cũng có đã có những nghiên cứu và đi đến kết luận: độ bền mỏi, tính mềm dẻo của CSTN được nâng cao đáng kể khi cho CeO2 làm chất phụ gia [10].
Năm 2016 Zhang Fuquan & NNK [4] đã sử dụng phức hệ nano Xeri oxit CeO2 với nano Silica (SiO2) để khảo sát tính tương thích của nó (SiO2-CeO2) với cao su thiên nhiên trong hệ thống nanocomposites CSTN / SiO2-CeO2 và các thay đổi về tính chất cơ học của CSTN/ SiO2-CeO2 nanocomposite qua quá trình lưu hóa: Những khối lượng khác nhau của nano CeO2 được thêm vào nano SiO2 để chuẩn bị chất phân tán SiO2- CeO2, cetyltrimethyl ammonium bromide (CTAB) dùng để tương hợp SiO2-CeO2 với nền cao su. Sau đó SiO2-CeO2 được biến tính bởi CTAB cùng với hệ lưu hóa được trộn với CSTN latex hình thành CSTN/SiO2-CeO2 nanocomposite chứa 0-10 phần CeO2 bằng phương pháp hỗn hợp nhũ tương. Kết quả cho thấy rằng sự có mặt của CeO2 trong CSTN/SiO2-CeO2 nanocomposite giúp tăng liên kết giữa cao su và độn, giúp các hạt SiO2-CeO2 nhỏ hơn phân bố hẹp, cải thiện mật độ nối ngang và cơ lý của CSTN/SiO2- CeO2 nanocomposite lưu hóa. Hơn nữa việc thêm CeO2 làm tăng năng lượng hoạt động ít nhất 4.66%, cải thiện sự kháng lão hóa nhiệt-oxi hóa của nanocomposite CSTN/SiO2- CeO2 [45].
Một bài báo khác trên tạp chí Journal of inner Mongalia University of Technology năm 2016 của nhóm tác giả WangYanPing và công sự đã công bố: Cao su thiên nhiên được lưu hóa chứa oxit xeri đã bị lão hóa ở 80°C, 90°C và 100°C, và chịu thử độ bền kéo. Kết quả cho thấy các đường cong ứng suất của ba mẫu cao su thể hiện mối quan hệ phi tuyến, và kết luận rằng việc bổ sung CeO2 làm cho độ bền kéo và khả năng kháng lão hóa của cao su tự nhiên lưu hóa khác nhau. Mức độ cải thiện, oxit xeri có thể làm tăng tuổi thọ lưu trữ của cao su tự nhiên lưu hóa [28] Tóm lại, đã có những nỗ lực nghiên cứu ứng dụng đất hiếm vào sản phẩm cao su và đây là lĩnh vực mới trong nghiên cứu ứng dụng đất hiếm.