Chương 1: Tổng quan và cơ sở lý thuyết. 3 Trong chương này chúng tôi sẽ trình bày những van dé liên quan đến nội dung luận văn. Đầu tiên là về đối tượng chính của bài toán: exeiton. chúng tôi sẽ trình bày khái niệm, cách phân loại cũng như điềm sơ qua những ứng dụng liên quan đến đối tượng này.
Tiếp đến là dòng vật liệu TMDs, tông quan, những ưu điểm ở trạng thái đơn lớp của nó so với trạng thái khối (ba chiều), và những tiềm năng ứng dụng sẽ được trình bày rõ. Cuối cùng là phương pháp mà chúng tôi áp dụng dé giải quyết bài toán, phương pháp toán tử FK và lí thuyết nhiễu loạn. Chúng tôi sẽ trình bày về ý tưởng. nội dung của phương pháp.
Chương 2: Bài toán exciton trung hòa trong đơn lớp TMDs Ở chương này, chúng tôi trình bày các thông số của một don lớp TMDs bat kì và giới thiệu biéu thức thé nang Keldysh cho tương tác giữa lỗ trống và điện tử đã thay thế tốt hơn thế tĩnh điện Coulomb đẻ giải thích các kết quả thực nghiệm. Tiếp theo, chúng tôi sử dụng phép biến đôi Fourier cho biểu thức thé năng Keldysh dé có thé chuyển biéu thức về các toán tử sinh hủy được định nghĩa. Cuối cùng, chúng tôi tiền hành tính toán đại số phương trình Schrédinger cho exciton trong đơn lớp TMDs đặt trong từ trường đều thông qua việc đặt các toán tử và tính toán các tác dụng cũng như các yếu tố ma trận. Chương 3: Kết quả tính toán Ở chương cuối cùng này, chúng tôi trình bày các kết quả tính toán được của năng lượng exciton trong đơn lớp TMDs trong trường hợp có từ trường tác dung và không có từ trường tac dung cho trạng thái Is, 2s và 3s.
Và chúng tôi so sánh kết quả lí thuyết tính toán được so với dữ liệu thực nghiệm được trong công trình [11] cho vùng từ trường từ 0 đến 60 Tesla nhăm đánh giá mức độ sai lệch. TONG QUAN VA CƠ SỞ LÝ THUYET Trong chương | mở dau nay, tôi giới thiệu về quá trình phát hiện ra exciton, khái niệm, phân loại và tính chất của exeiton. Tiếp theo đó là giới thiệu tông quan về TMDs, bán dan TMDs và ứng dụng của bán dẫn đơn lớp TMDs. Cuối cùng, tôi giới thiệu phương pháp toán tử FK và áp dụng phương pháp toán tử FK trong hệ nguyên tử hai chiều đối với trường hợp không có từ trường và có từ trường ngoai.1 Lịch sử Phê hap thụ đầu tiên của exciton đã được Becquerel tìm thấy trong quá trình thực nghiệm ở tính thé khí hiếm vào năm 1907.
Sau đó, vào năm 1929, Obreimov và De Haas đã tìm thấy nó trong tinh thé phan tử [12]. Quang phô cho thấy sự xuất hiện của các đính lạ trong phô hấp thụ. Yakov Frenkel là người đầu tiên đưa ra khái niệm exciton đề giải thích điều này vào năm 1931, khi ông mô tả sự kích thích của các nguyên tử trong một mạng tỉnh thê của chất cách điện. Ông đưa ra ý tưởng rằng trạng thái kích thích này có thé đi chuyên theo cách giống như một hạt trong mang tinh thé mà không bị địch chuyên điện tích.
Năm 1937, một mô hình exciton khác được đề xuất bởi hai nhà khoa học Nevill Francis Mott va Gregory Wannier, được gọi là exciton Mott-Wannier. Exciton này giỗng như nguyên tử hydro và tồn tại trong chất bán dan. Năm 1951, lần đầu tiền Gross đã phát hiện một quang phô giống hydro bao gồm các vạch hap thụ hẹp khi nghiên cứu tinh thé đồng (1) oxit (hình 1. Gross và các đồng nghiệp đã phát hiện ra một số tính chất khác thường của exction trong điện trường và từ trường, vai trò của exciton trong việc hình thành khả năng phát quang và quang dẫn [13].
Phd quang học của exciton trong tinh thé đồng oxit được Gross tìm thây [13]. Năm 1958, Lampert đã phát hiện ra rằng có thê có các trạng thái exciton phức tạp mang điện, một trong những trạng thái này là exciton âm, trong đó hai điện tử được liên kết với một lỗ trồng. Đền những năm 1990 thì thực nghiệm đã quan sát được phô năng lượng của exciton âm trong giếng lượng tử pha tạp khi sự chênh lệch mật độ giữa điện tử và lỗ trống rất lớn [14]. Các quan sát cho thấy có nhiều dang exciton: khi sự kết hợp xảy ra giữa một điện tử và một lỗ trong ta có exciton trung hòa, khi hai điện tử kết hợp với một lỗ trống thi exciton tích điện âm (exciton âm), và cũng có trường hợp khi hai lỗ trong kết hợp với một điện tử tạo một exciton đương.
Trong giới hạn của luận văn này chỉ đề cập đến trường hợp exciton trung hòa.2 Khái niệm Theo lý thuyết vùng năng lượng, trong bán dẫn thông thường tôn tại 3 vùng lần lượt gồm vùng hóa trị, vùng cam va vùng dẫn. Trong đó độ rộng vùng cam E, vào khoảng năng lượng từ vùng hồng ngoại tới vùng ánh sáng khả kiến. Một photon có năng lượng h@> E, có kha năng kích thích một điện tử trong vùng hóa trị nhảy lên vùng dẫn và dé lại trong vùng hóa trị một /6 trong bởi tương tác Coulomb sẽ tạo ra một hệ tương tự nguyên tử hydro, tuy nhiên năng lượng liên kết của nó nhỏ hơn nhiều và kích thước lớn hơn nhiều lân so với nguyên tử hydro. Ở giới hạn mật độ thấp, khi đó ta có thể bỏ qua hiệu ứng nhiều hat, cặp điện tử - lỗ trống được coi như một giả hạt tự do gọi là exciton.
Như vậy, exciton là trạng thái liên kết giữa một điện tử va một lỗ trồng thông qua tương tác tĩnh điện Coulomb trong chất bán dan hoặc điện môi. Tuy nhiên, hiện nay thế Keldysh cho thấy sự đúng đắn hơn trong việc giải thích giá trị thực nghiệm mà chúng tôi sẽ trình bày rõ hơn ở chương 2. Trạng thái này là một giả hạt có khả năng mang và truyền kích thích trong mạng nhưng không lan truyền điện tích.3 Phân loại Exciton có thé được phân loại theo hai tiêu chí phố biến là theo điện tích va theo vật liệu. Trong quá trình phân loại những đặc điểm cũng như tinh chat của exciton mỗi loại sẽ được nêu rõ.
Theo điện tích. Về mặt điện tích exciton có thé phân thành: exciton trung hòa, exciton âm và exciton dương. Exciton trung hòa được cau thành từ một electron va một lỗ trong liên kết với nhau, trạng thái liên kết này có đạng giống với hệ nguyên tử hydro tuy nhiên do khối lượng của lỗ trống rất nhỏ (xap xi khối lượng của electron) so với khôi lượng hạt nhân nguyên tử hydro, nên khôi lượng rút gọn của exciton lúc nay nhỏ hơn nhiều so với khối lượng rút gọn của hệ nguyên tử hydro. Exciton đương được cấu thành từ một electron liên kết với hai lỗ trống, trạng thái liên kết này giéng với các ion đương dang tự như H}.
Tương tự như trường hợp exciton trung hòa thì khối lượng rút gọn của hệ exciton đương cũng nhỏ hơn nhiều so với hệ các ion dương tựa H;. Exciton âm được cấu thành từ hai electron liên kết với một lễ trồng, trạng thái liên kết này giống với nguyên tử heli. Khối lượng rút gọn của exciton âm cũng nhỏ hơn nhiều so với nguyên tử heli. Exciton đương và exciton âm còn có tên gọi chung là trion.
Từ các đặc điểm trên mà các bài toán về exciton có thê giải quyết dựa trên sự tương đồng với các bài toán đã giải cho hệ nguyên tử hydro hay các ion và nguyên tử dang tua nguyên tử hydro. Theo vật liệu. Cho đến hiện tại thi exciton đã được phát hiện trong hầu hết các bán dẫn, điện môi. Thực tế cho thấy có mồi liên hệ giữa các mô hình exciton và bản chất của vật liệu.@ o ö/o ô ô ô eööoœoœờsoóéooøo Hình 2.
Mô hình Frenkel exciton (a) và Mott-Wannier exciton (b) [15]. M6 hinh exciton Frenkel giai thich tốt cho các exciton trong các vật liệu hữu cơ (tinh thé phân tử) và các tinh thé khí hiểm. Nang lượng liên kết lớn (vào cỡ bậc eV) và bán kính tương tác nhỏ giữa electron và lỗ trống (cỡ 10A ) la những đặc điểm chung của các exciton này. Cac exciton phan tử hay exciton Frenkel bao gồm các nhóm exciton thỏa tính chất được nêu trên.
Mô hình exciton Mott-Wannier cho phép giải thích tốt cho các exciton trong bán dẫn. Các exciton này có chung tính chất bao gồm năng lượng liên kết nhỏ (vào cỡ 100 meV), bán kính tương tác giữa electron và lỗ trắng lớn (cỡ 100A) và yêu tô môi trường ảnh hưởng mạnh đến tinh chất của exciton. Exciton dang nguyên tử hydro hay exciton Mott — Wannier là các thuật ngữ được sử dụng để chỉ nhóm các exciton thỏa tinh chất nói trên. § Căn cứ theo hai tiêu chí phân lại trên thì loại exciton mà tôi quan tâm trong khóa luận là exciton Mott-Wannier trung hòa trong vật liệu WSe;.4 Tính chất Exciton có các tính chất chính như sau: + Chỉ có mặt trong bán dẫn hoặc điện môi.
+ Về mặt cầu trúc exciton trung hòa giỗng nguyên tử hydro, tuy nhiên nó có bán kính lớn hơn và năng lượng liên kết nhỏ hơn (Tương tự, các exciton dương hay âm cho ta hình ảnh ion phân tử HW} hay nguyên tử Heli). + Việc tạo ra các mức exciton trong vùng cam (exciton Mott-Wannier) rất +h ot 9À ‘ Ũ ‘ gidng với việc tạo ra các mức tạp trong ban dẫn. + Không phải chỉ có một mức exciton mà có cả một dải các mức exciton gián đoạn. Phô hấp thụ exciton là phô gián đoạn, gồm một dải các vạch như phô hấp thụ của hydro.
Trong thực tế khi do năng lượng liên kết exciton, người ta thường dùng từ trường áp vào hệ đo. Nguyên nhân là khi có mặt của từ trường thì năng lượng liên kết của exciton tăng lên [15]. lúc này phd năng lượng trở nên rõ nét và dé quan sát hơn trong thực nghiệm. Ngoài từ trường thì điện trường cũng được sử dụng với vai trò tương tự.2 Transition metal dichalcogenides - TMDs Các vật liệu hai chiều (2D) chăng han như transition metal dichalcogenides (TMDS).
đã được phát hiện ké từ sau sự thành công của graphene. Mặc dù graphene có những tính chất tuyệt vời, nhưng lại có năng lượng vùng cắm bằng không đã làm hạn chế đi những ứng dụng của chúng. Sau đó, sự khám phá ra đơn lớp TMDs với năng lượng vùng cắm trực tiếp nam khoảng trong vùng gan hồng ngoại đến khả kiến, đã thu hút được rat nhiều sự chú ý. Vì thể, nghiên cứu về TMDs ngày càng tăng và chiếm một phần 9 khá cao trong tông số lượng công trình nghiên cứu về vật liệu hai chiều (2D).
Nó cũng hứa hẹn là một ứng cử viên sáng giá trong việc phát triên công nghệ bán dẫn hiện đại.