Chương 1. Trình bày về các hiệu ứng phi tuyến xảy ra khi có sự tương tác giữa laser với nguyên tử, phân tử. Từ đó đi sâu vào tìm hiểu các quá trình ion hóa của nguyên tử, phân tử khi có mặt của điện trường, đặc biệt là trình bày cụ thể về cơ chế của quá trình ion hóa hai lần không liên tiếp của nguyên tử, phân tử. CÁC PHƯƠNG PHÁP TÍNH.
Chương này trình bày các phương pháp dùng để khảo sát bài toán NSDI của nguyên tử, phân tử. Phân tích các ưu, nhược điểm của từng phương pháp. Sau đó trình bày về thuật toán được sử dụng trong mô hình tập hợp ba chiều cổ điển mà bài luận văn này sử dụng. KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU.
Trong chương này, các kết quả mà nhóm tác giả đã thực hiện được trình bày một cách chi tiết. Từ việc khảo sát phổ động lượng tương quan của hai electron đến các phép phân tích quỹ đạo liên quan cũng được trình bày một cách cụ thể trong chương này. Tương tác laser với nguyên tử, phân tử Ngày nay, ngành vật lý nghiên cứu tương tác của nguyên tử, phân tử với trường laser là một trong những ngành thu hút nhiều sự quan tâm của giới khoa học bởi nó cung cấp nhiều thông tin về sự tương quan của các electron trong nguyên tử, phân tử khi xảy ra sự tương tác giữa chúng với trường điện bên ngoài. Theo lý thuyết lượng tử, trường laser được xem là những dòng hạt photon có năng lượng, động lượng và spin xác định.
Vì vậy, khi điện trường laser tác dụng lên nguyên tử, phân tử sẽ xảy ra nhiều hiệu ứng phi tuyến khác nhau do khi đó trạng thái của nguyên tử đã bị thay đổi. Sự tương tác giữa trường laser với nguyên tử, phân tử sẽ dẫn đến nhiều hiệu ứng phi tuyến như phát xạ sóng điều hòa bậc cao (High-order Harmonic Generation - HHG) [8], ion hóa trên ngưỡng (Above Threshold Ionization - ATI) [6] và quá trình ion hóa hai lần không liên tiếp [9]. Các cơ chế ion hóa Khi nguyên tử, phân tử tương tác với trường laser sẽ có nhiều hiệu ứng phi tuyến xảy ra. Một trong những hiệu ứng được đông đảo sự quan tâm của các nhà khoa học đó là quá trình ion hóa nguyên tử, phân tử.
Tùy thuộc vào cường độ trường laser mà quá trình ion hóa xảy ra theo các cơ chế khác nhau. Khi cường độ trường laser yếu hơn nhiều so với thế ion hóa của nguyên tử, phân tử, khi đó nguyên tử, phân tử chỉ bị nhiễu loạn các trạng thái electron. Trong trường hợp này, các mức năng lượng của nguyên tử chỉ bị dịch chuyển nhẹ với độ dịch chuyển tỉ lệ với bình phương biên độ điện trường laser gọi là sự dịch chuyển Stark. Vì vậy vùng này được gọi là vùng nhiễu loạn của quang học phi tuyến, các electron không chuyển từ trạng thái này sang trạng thái khác mà chỉ dịch chuyển nhẹ xung quanh trạng thái ban đầu của nó dưới tác dụng của nhiễu loạn.
Trong vùng nhiễu loạn này, sự ion hóa diễn ra theo cơ 6 chế đa photon, nghĩa là nguyên tử hấp thụ liên tiếp nhiều photon làm cho năng lượng của nó lớn hơn năng lượng liên kết để chuyển sang trạng thái tự do. Sự ion hóa đa photon [21] Khi cường độ trường laser tăng lên làm cho rào thế của nguyên tử bị biến dạng, sự ion hóa lúc này diễn ra theo cơ chế xuyên hầm. Các electron liên kết yếu với hạt nhân và sẽ thoát khỏi nguyên tử, phân tử thông qua rào thế đó. Khi cường độ trường laser tăng lên, rào thế này trở nên hẹp hơn, cho phép electron dễ dàng vượt qua rào thế.
Sự ion hóa theo cơ chế xuyên hầm [13] Hình 1.2 mô tả sự ion hóa diễn ra theo cơ chế xuyên hầm, trong đó đường mảnh ứng với thế của điện trường laser, đường cong dày tương ứng với thế năng hiệu dụng và đường nét đứt nằm ngang ứng với năng lượng liên kết của nguyên tử, phân tử khi không có trường laser. 7 Khi cường độ trường laser tiếp tục tăng, rào thế sẽ hạ thấp xuống và hẹp lại, đến khi thấp hơn năng lượng liên kết của electron thì electron sẽ chuyển sang trạng thái tự do. Sự ion hóa lúc này diễn ra theo cơ chế vượt rào. Sự ion hóa theo cơ chế vượt rào [13] Hình 1.3 mô tả sự ion hóa diễn ra theo cơ chế vượt rào, trong đó Fc là cường độ điện trường tới hạn, Fc là giao điểm giữa vùng ion hóa xuyên hầm và ion hóa vượt rào.
Giá trị cường độ điện trường tới hạn Fc này có thể được xác định bằng cách cho thế năng hiệu dụng cực đại bằng với thế năng ion hóa của electron liên kết trong nguyên tử, phân tử. Sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao HHG Sóng điều hòa bậc cao là những photon năng lượng cao phát ra khi cho một laser cường độ cao tương tác với nguyên tử, phân tử. Theo đó sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao được hiểu là khi nguyên tử, phân tử tương tác với chùm laser cường độ cao, xung cực ngắn sẽ bị ion hóa, một electron thoát ra khỏi liên kết với hạt nhân, chuyển động trong trường laser với vận tốc ban đầu bằng không, trong vòng một hoặc vài chu kì sau khi bị ion hóa, electron dao động sẽ bị kéo lùi trở lại bởi trường laser để bắt gặp ion mẹ, electron trở về trạng thái liên kết ban đầu và phát ra photon với các tần số gấp nhiều lần tần số laser ban đầu. Mô hình ba bước của sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao HHG [28] HHG phát ra là do quá trình kết hợp của hàm sóng của electron trở về với hàm sóng ở trạng thái cơ bản tạo ra một lưỡng cực, sự dao động của lưỡng cực sẽ phát ra HHG.
Năm 1993, mô hình đầu tiên mô tả quá trình phát xạ sóng điều hòa bậc cao được phát triển bởi Krause và Corkum [4]. Mô hình được mô tả qua ba bước như sau: Bước 1: Thế năng Coulomb bị biến dạng do cường độ trường laser, electron bị ion hóa xuyên hầm qua rào thế ra miền liên tục. Bước 2: Dưới tác dụng của trường laser, electron được gia tốc và chuyển động trong miền liên tục. Bước 3: Khi trường laser đổi chiều, electron quay trở lại va chạm với ion mẹ, phát xạ HHG và năng lượng tức thời của electron được chuyển cho photon phát ra.
Đến năm 1994, dựa trên lý thuyết gần đúng trường mạnh SFA, M. Lewenstein cùng cộng sự đã phát triển mô hình ba bước trên nhằm mục đích đơn giản hóa quá trình tương tác giữa laser với nguyên tử, phân tử bằng cách sử dụng các công cụ tính toán, mô tả lại quá trình phát xạ HHG, tính toán phổ HHG, xác định giá trị cut-off. Đây được xem là lý thuyết bán lượng tử của HHG, gọi là mô hình Lewenstein. Ion hóa trên ngưỡng ATI Trong sự tương tác giữa laser với nguyên tử, phân tử, sự ion hóa trên ngưỡng ATI được hiểu đó là một hiệu ứng đa photon khi nguyên tử, phân tử bị ion hóa với mức năng lượng lớn hơn nhiều lần so với mức năng lượng cần thiết để kích thích nguyên tử hay phân tử đó.
Sự ion hóa trên ngưỡng lần đầu tiên được khám phá bởi Agostini và cộng sự vào năm 1979 [1] và cho đến hiện nay nó được xem là một hiện tượng phổ biến có thể dùng để khảo sát vật lý nguyên tử. Hiệu ứng ATI này xảy ra dễ dàng với xung laser đủ ngắn để có thể giới hạn được sự ảnh hưởng của việc tái va chạm, ở cường độ trên 1 TW/cm2. Phổ năng lượng electron trong cơ chế ATI vùng cường độ cao. Các đỉnh tương ứng với sự hấp thụ photon vượt quá mức tối thiểu cần thiết cho sự ion hóa [1] 10 1.
Quá trình ion hóa hai lần Quá trình ion hóa hai lần là quá trình cả hai electron bị bứt ra khỏi nguyên tử, phân tử khi chúng đặt trong sự tương tác với trường laser. Sự ion hóa trong quá trình này được diễn ra theo ba cơ chế đó là ion hóa đa photon, ion hóa xuyên hầm và sự ion hóa vượt rào. Sự ion hóa hai lần nguyên tử, phân tử khi tương tác với laser [27] 1. Các cơ chế của quá trình ion hóa hai lần Trong quá trình ion hóa hai lần nguyên tử hay phân tử, hai electron có thể bị ion hóa cùng thời điểm hoặc sau một thời gian electron thứ nhất ion hóa thì electron thứ hai mới được ion hóa, vì vậy quá trình ion hóa hai lần được chia thành hai cơ chế khác nhau dựa trên sự hiện diện của quá trình tái va chạm giữa electron ion hóa thứ nhất và ion mẹ: quá trình ion hóa hai lần liên tiếp và quá trình ion hóa hai lần không liên tiếp.
Quá trình ion hóa hai lần liên tiếp Khi xảy ra sự tương tác giữa laser với nguyên tử hay phân tử, electron thứ nhất của nguyên tử hay phân tử sẽ bị ion hóa, sau một khoảng thời gian nhất định electron thứ hai cũng bị ion hóa dưới tác dụng của trường laser. Hoặc khi chịu tác dụng trực tiếp từ trường laser cả hai electron của nguyên tử, phân tử bị ion hóa gần như cùng một thời điểm. Sự ion hóa diễn ra theo cơ chế trên được gọi là quá trình ion hóa hai lần liên tiếp của nguyên tử, phân tử. Trong quá trình này, các sự kiện ion hóa của từng electron diễn ra độc lập với nhau.
11 Khi sự tương tác giữa laser với nguyên tử phân tử diễn ra theo quá trình ion hóa hai lần liên tiếp thì trong suốt quỹ đạo chuyển động của hai electron không có sự tái va chạm giữa chúng với ion mẹ. Quá trình ion hóa hai lần liên tiếp nguyên tử, phân tử [22, 26] (a) Ion hóa hai lần liên tiếp (b) Ion hóa hai lần liên tiếp thông qua trạng thái kích thích 1. Quá trình ion hóa hai lần không liên tiếp Trong quá trình ion hóa hai lần liên tiếp, thời điểm ion hóa của electron thứ nhất và thứ hai hoàn toàn không phụ thuộc vào nhau, chúng có thể xảy ra đồng thời hoặc lần lượt một cách độc lập. Tuy nhiên đối với quá trình ion hóa hai lần không liên tiếp thì có cơ chế hoàn toàn khác.
Khi xảy ra sự tương tác, electron thứ nhất của nguyên tử, phân tử sẽ bị ion hóa xuyên hầm. Sau một khoảng thời gian nhất định khi điện trường của laser đổi chiều, electron thứ nhất này sẽ được gia tốc và nó quay về va chạm với ion mẹ làm cho electron thứ hai cũng bứt ra.