Tổng hợp và khảo sát các tính chất của vật liệu carbon dots đồng pha tạp S và N bằng phương pháp nhiệt phân pha rắn sử dụng microwave hỗ trợ

Đồ án tổng hợp carbon dots đồng pha tạp S và N bằng microwave - ĐH Sư phạm Kỹ thuật TP.HCM

• Tác giả: Nguyễn Hoàng Thùy Dương
• Người hướng dẫn: Đặng Đình Khôi
• Trường học: Trường Đại học Sư phạm Kỹ thuật Thành phố Hồ Chí Minh
• Chuyên ngành: Công nghệ kỹ thuật hóa học
• Đề tài: Tổng hợp và khảo sát các tính chất của vật liệu carbon dots đồng pha tạp S và N bằng phương pháp nhiệt phân pha rắn sử dụng microwave hỗ trợ
• Loại tài liệu: Đồ án tốt nghiệp
• Năm xuất bản: 2024
• Địa điểm: Hồ Chí Minh

Tóm tắt

I. Tổng quan về vật liệu carbon dots đồng pha tạp S N hiện đại

Vật liệu chấm lượng tử carbon (carbon dots) thu hút sự quan tâm lớn trong nghiên cứu khoa học vật liệu. Cấu trúc nano này sở hữu kích thước quang học dưới 10 nm. Bề mặt hạt chứa nhiều nhóm chức phân cực. Đặc tính phát quang độc đáo giúp vật liệu thích hợp cho nhiều lĩnh vực. Khi đưa đồng thời hai dị nguyên tử lưu huỳnh và nitơ vào mạng tinh thể carbon, cấu trúc điện tử thay đổi rõ rệt. Quá trình biến tính này tạo ra các mức năng lượng mới giữa dải dẫn và dải hóa trị. Hiệu suất lượng tử huỳnh quang của vật liệu được cải thiện đáng kể. Đồng thời, phổ hấp thụ dịch chuyển về vùng ánh sáng khả kiến. Nghiên cứu tại Trường Đại học Sư phạm Kỹ thuật TP.HCM mở ra hướng tiếp cận thực nghiệm mới. Đề tài khai thác phương pháp nhiệt phân pha rắn có vi sóng hỗ trợ. Phương pháp này giảm thiểu năng lượng tiêu thụ. Hóa chất sử dụng có nguồn gốc đơn giản, thân thiện môi trường. Các hạt nano tạo thành phân tán tốt trong môi trường nước. Độ bền quang của sản phẩm duy trì ổn định dưới bức xạ dài ngày. Đây là tiền đề quan trọng cho các ứng dụng phân tích quang phổ.

1.1. Cấu trúc và cơ chế phát quang của hạt nano carbon

Hạt nano carbon sở hữu lõi carbon sp2 hoặc sp3 liên kết chặt chẽ. Bao quanh lõi là vỏ vô định hình chứa các nhóm chức oxy hóa. Khi kích thích bằng ánh sáng tử ngoại, hạt phát xạ ánh sáng huỳnh quang rực rỡ. Hiện tượng phát quang phụ thuộc vào kích thước lõi hạt và hiệu ứng bẫy năng lượng bề mặt. Sự có mặt của nguyên tử nitơ cung cấp thêm các cặp electron tự do. Trong khi đó, nguyên tử lưu huỳnh có bán kính lớn hơn, làm biến dạng mạng tinh thể. Sự phối hợp của cả hai nguyên tố tạo ra các tâm phát xạ bề mặt mới. Hạt nano có khả năng chống tẩy màu quang học rất tốt. Sản phẩm hòa tan ổn định trong dung môi phân cực.

1.2. Hướng nghiên cứu vật liệu tiên tiến tại ĐH SPKT TP.HCM

Khoa Công nghệ Hóa học tại Đại học Sư phạm Kỹ thuật TP.HCM liên tục thúc đẩy đổi mới công nghệ. Đề tài tổng hợp carbon dots đồng pha tạp thể hiện rõ tinh thần khoa học ứng dụng. Nhóm tác giả tập trung giải quyết bài toán hiệu quả kinh tế và tính xanh của quy trình. Việc tận dụng tiền chất phổ biến giúp tối ưu hóa chi phí sản xuất hạt nano. Phòng thí nghiệm trang bị đầy đủ thiết bị phân tích hiện đại. Các dữ liệu về quang phổ tử ngoại, phổ huỳnh quang được ghi nhận chuẩn xác. Kết quả nghiên cứu khẳng định tiềm năng nghiên cứu vật liệu mới tại đơn vị đào tạo kỹ thuật. Công trình góp phần tạo nền tảng chuyên môn vững chắc cho các công bố quốc tế.

II. Thách thức chế tạo carbon dots đồng pha tạp S N truyền thống

Tổng hợp hạt carbon dots đồng pha tạp đòi hỏi kiểm soát chặt chẽ nhiều thông số kỹ thuật. Phương pháp truyền thống như nhiệt dung môi hay thủy nhiệt thường đối mặt nhiều rào cản. Thời gian gia nhiệt của các phương pháp này thường kéo dài nhiều giờ liên tục. Quá trình đó tiêu tốn lượng điện năng đáng kể trong vận hành thiết bị. Áp suất cao bên trong bình kín tiềm ẩn rủi ro mất an toàn phòng thí nghiệm. Mặt khác, các phương pháp cũ thường dùng dung môi hữu cơ nguy hại. Chất thải sau phản ứng gây ô nhiễm môi trường và khó xử lý triệt để. Tỷ lệ pha tạp nguyên tố lưu huỳnh và nitơ cũng khó kiểm soát đồng nhất. Khi các tâm phát xạ phân bố không đều, hiệu suất huỳnh quang suy giảm rõ rệt. Sản phẩm thu được dễ lẫn phụ phẩm polyme hoặc hạt carbon kích thước lớn. Khâu tinh chế đòi hỏi màng lọc thẩm tích đắt tiền và mất nhiều ngày xử lý. Những khó khăn này cản trở việc đưa vật liệu vào ứng dụng thực tiễn quy mô lớn. Do đó, nhu cầu cải tiến công nghệ tổng hợp trở nên vô cùng cấp thiết.

2.1. Hạn chế về thời gian và hiệu suất năng lượng nhiệt phân

Lò nung truyền thống truyền nhiệt từ thành bình vào sâu bên trong hỗn hợp chất phản ứng. Quá trình truyền nhiệt đối lưu và dẫn nhiệt này diễn ra rất chậm chạp. Gradient nhiệt độ xuất hiện trong khối chất gây mất đồng đều cấu trúc hạt. Thời gian nung mẫu thường kéo dài từ bốn đến mười hai giờ. Mức tiêu thụ điện năng của lò điện trở rất lớn, gây tốn kém chi phí. Sự phân hủy nhiệt kéo dài cũng dễ làm cháy sâu khung carbon hữu ích. Lượng sản phẩm nano thu hồi cuối cùng thường đạt tỷ lệ rất thấp. Điều này làm tăng giá thành đơn vị và giảm tính khả thi công nghiệp.

2.2. Khó khăn trong việc kiểm soát mức độ đồng pha tạp

Việc đưa đồng thời hai nguyên tố dị vòng vào khung carbon gặp nhiều cản trở hóa học. Độ âm điện và bán kính cộng hóa trị của S và N có sự khác biệt lớn. Trong môi trường dung dịch, các tiền chất thường phân hủy ở tốc độ không tương đồng. Lưu huỳnh dễ bị bay hơi hoặc thất thoát dưới dạng khí oxit. Điều này dẫn đến tỷ lệ mol S và N trong vật liệu bị lệch khỏi dự tính ban đầu. Cấu trúc mạng tinh thể thiếu tính đồng nhất làm suy giảm tính chất quang học. Nhiều mẫu vật liệu tạo ra bị dập tắt huỳnh quang do bẫy tái tổ hợp electron sai lệch. Hơn nữa, việc loại bỏ tạp chất chưa phản ứng đòi hỏi quy trình phân tách rất phức tạp.

III. Giải pháp tổng hợp carbon dots đồng pha tạp S N bằng vi sóng

Phương pháp nhiệt phân pha rắn hỗ trợ vi sóng mang lại bước đột phá lớn. Đề tài tại ĐH Sư phạm Kỹ thuật TP.HCM tận dụng nguồn năng lượng vi sóng để kích hoạt phản ứng tức thì. Bức xạ vi sóng tác động trực tiếp lên các phân tử phân cực trong hỗn hợp rắn. Sự quay lưỡng cực diễn ra liên tục sinh nhiệt nội tại nhanh chóng. Toàn bộ khối tiền chất đạt nhiệt độ phản ứng chỉ sau vài chục giây đến vài phút. Sự phân bố nhiệt đồng nhất giúp hạn chế hiện tượng quá nhiệt cục bộ. Quá trình cacbon hóa và ngưng tụ hạt diễn ra đồng thời với tốc độ cao. Các nguyên tử lưu huỳnh và nitơ được tích hợp trực tiếp vào mạng lưới carbon tinh thể. Nhờ không dùng dung môi lỏng độc hại, quy trình đạt độ sạch và an toàn vượt trội. Sản phẩm rắn sau nung chỉ cần hòa tan vào nước và ly tâm gạn lọc đơn giản. Thời gian tổng hợp rút ngắn tới hơn chín mươi phần trăm so với phương pháp cũ. Lượng điện tiêu thụ giảm đi đáng kể. Đây là phương thức thân thiện với môi trường, đáp ứng các tiêu chuẩn hóa học xanh hiện đại.

3.1. Cơ chế tương tác giữa vi sóng và hỗn hợp tiền chất rắn

Bức xạ sóng điện từ ở tần số 2.45 GHz thâm nhập sâu vào khối bột rắn. Các phân tử có moment lưỡng cực dao động với tốc độ hàng tỷ chu kỳ mỗi giây. Ma sát phân tử sinh ra lượng nhiệt lớn ngay bên trong từng hạt hóa chất. Năng lượng phân bố đồng đều, không tạo gradient nhiệt độ lớn. Sự tăng nhiệt tức thời thúc đẩy quá trình nhiệt phân các tiền chất hữu cơ. Khung carbon hữu cơ bị bẻ gãy và tái kết tinh thành lõi chấm nano. Các nhóm chức chứa lưu huỳnh và nitơ gắn kết bền vững lên bề mặt cấu trúc. Cơ chế này loại bỏ sự phụ thuộc vào dung môi trung gian.

3.2. Quy trình thực nghiệm và kiểm soát điều kiện phản ứng

Thực nghiệm tại ĐH Sư phạm Kỹ thuật TP.HCM thực hiện theo trình tự chuẩn xác. Tiền chất giàu carbon, lưu huỳnh và nitơ được cân theo tỷ lệ tối ưu. Hỗn hợp bột rắn được nghiền mịn để đảm bảo độ tiếp xúc pha đồng đều. Mẫu được đặt vào lò vi sóng công suất phù hợp trong khoảng thời gian định trước. Sự thay đổi màu sắc của khối bột báo hiệu sự hình thành cấu trúc hạt nano. Sau khi để nguội, bột sản phẩm được phân tán trong nước cất. Kỹ thuật ly tâm tốc độ cao giúp loại bỏ các kết tụ hạt kích thước lớn. Dung dịch thu được trong suốt và phát quang mạnh dưới đèn tử ngoại.

IV. Tiềm năng ứng dụng carbon dots đồng pha tạp S N trong thực tiễn

Vật liệu carbon dots đồng pha tạp S, N sở hữu nhiều ưu điểm vượt trội. Cường độ phát quang mạnh và tính chọn lọc cao tạo tiền đề cho nhiều ứng dụng thực nghiệm. Trong hóa phân tích, vật liệu đóng vai trò như đầu dò quang học độ nhạy cao. Sự có mặt của ion kim loại nặng hoặc chất ô nhiễm làm tắt huỳnh quang của hạt nano. Hiện tượng dập tắt tín hiệu quang này cho phép định lượng chất phân tích với nồng độ siêu vết. Trong lĩnh vực y sinh, vật liệu nano carbon chứng minh độc tính tế bào rất thấp. Khả năng tương thích sinh học cao mở ra triển vọng đánh dấu hình ảnh tế bào sống. Ngoài ra, vật liệu còn ứng dụng trong chế tạo diode phát quang và thiết bị xúc tác quang. Đồ án tốt nghiệp tại ĐH Sư phạm Kỹ thuật TP.HCM mở ra hướng đi đầy triển vọng. Kết quả cho thấy vật liệu có tiềm năng thương mại hóa nhờ chi phí chế tạo thấp. Quy trình nhiệt phân vi sóng hoàn toàn có thể nhân rộng quy mô sản xuất bán công nghiệp.

4.1. Ứng dụng làm cảm biến phân tích quang hóa và ion lạ

Hạt nano carbon đồng pha tạp có độ nhạy huỳnh quang cực cao. Các nhóm chức chứa S và N trên bề mặt hoạt động như tâm bắt cặp ion. Khi tiếp xúc với các cation kim loại nặng như Fe3+, Hg2+ hay Cu2+, cường độ huỳnh quang suy giảm tuyến tính. Cơ chế này xuất phát từ quá trình truyền điện tử hoặc truyền năng lượng cộng hưởng. Giới hạn phát hiện của cảm biến đạt đến ngưỡng micromol hoặc nanomol. Cảm biến nano có thể phân tích nhanh mẫu nước thải sinh hoạt và công nghiệp. Thao tác đo đạc đơn giản, không cần chuẩn bị mẫu phức tạp. Độ ổn định quang học giúp hạn chế sai số trong quá trình đo đạc thực địa.

4.2. Khả năng mở rộng quy mô sản xuất và ứng dụng quang điện

Đồ án tốt nghiệp tại ĐH Sư phạm Kỹ thuật TP.HCM mở ra triển vọng thực tế. Kỹ thuật nhiệt phân vi sóng pha rắn loại bỏ các công đoạn dung môi cồng kềnh. Do đó, việc nâng quy mô sản xuất từ phòng thí nghiệm lên dạng mẻ lớn hoàn toàn khả thi. Thiết bị vi sóng công nghiệp có sẵn trên thị trường với chi phí hợp lý. Sản phẩm carbon dots thu được sở hữu dải hấp thụ rộng và độ dẫn tốt. Đây là thành phần lý tưởng trong lớp phát xạ của diode chiếu sáng thân thiện môi trường. Vật liệu cũng đóng vai trò chất thu nhận ánh sáng trong pin năng lượng mặt trời thế hệ mới. Tiềm năng ứng dụng thực tiễn của công trình là rất rộng mở.

Nội dung chính

Bối cảnh và vấn đề nghiên cứu

Trong lĩnh vực công nghệ vật liệu hiện đại, nhóm vật liệu nano carbon đang thu hút sự quan tâm lớn nhờ các đặc tính hóa lý ưu việt. Trong đó, vật liệu chấm carbon (Carbon Dots - CDs) với kích thước thông thường dưới 10 nm được xem là giải pháp tiềm năng để thay thế cho các chấm lượng tử bán dẫn truyền thống (Quantum Dots - QDs). Khác với các chấm lượng tử kim loại nặng thường có độc tính cao và quy trình chế tạo phức tạp, CDs sở hữu những ưu điểm vượt trội như độc tính thấp, tính tương thích sinh học cao, độ bền quang học tốt và khả năng tan tốt trong nước. Nhờ những đặc điểm này, CDs đã và đang được triển khai ứng dụng trong các lĩnh vực cảm biến hóa sinh, đánh dấu hình ảnh sinh học, dẫn truyền thuốc, quang điện tử và lưu trữ năng lượng.

Tuy nhiên, các phương pháp tổng hợp CDs hiện hành vẫn tồn tại một số nhược điểm nhất định. Nhiều quy trình đòi hỏi sử dụng các loại dung môi hữu cơ độc hại, tiêu tốn năng lượng hoặc cần thiết bị chuyên dụng đắt tiền, trong khi hiệu suất lượng tử huỳnh quang (Quantum Yield - QY) của sản phẩm thu được chưa cao. Do đó, việc nghiên cứu phát triển một quy trình tổng hợp theo định hướng "hóa học xanh", thao tác nhanh gọn, chi phí thấp, không sử dụng dung môi độc hại nhưng vẫn đạt hiệu suất phát quang cao là một yêu cầu thực tiễn cấp bách. Trên cơ sở đó, tác giả Nguyễn Hoàng Thùy Dương đã thực hiện đề tài khóa luận tốt nghiệp: "Tổng hợp và khảo sát các tính chất của vật liệu Carbon Dots đồng pha tạp S và N bằng phương pháp nhiệt phân pha rắn sử dụng microwave hỗ trợ".

Khóa luận được triển khai nhằm thực hiện bốn nhiệm vụ nghiên cứu cụ thể được giao bởi Bộ môn Công nghệ Hóa học:

1. Tổng quan cơ sở lý thuyết về vật liệu Carbon Dots (CDs), các phương pháp tổng hợp, tính chất đặc trưng và định hướng ứng dụng.
2. Xây dựng quy trình tổng hợp vật liệu CDs đồng pha tạp S và N bằng phương pháp gia nhiệt phân pha rắn có sự hỗ trợ của vi sóng (microwave).
3. Khảo sát các điều kiện phản ứng thích hợp nhất (bao gồm tỷ lệ tác chất phản ứng và thời gian phản ứng) để tổng hợp sản phẩm CDs.
4. Khảo sát toàn diện các tính chất của vật liệu CDs tổng hợp được, bao gồm: kích thước, cấu trúc, hình thái, thành phần nguyên tố, nhóm chức bề mặt và tính chất quang học bằng các phương pháp phân tích hiện đại.

• Đối tượng nghiên cứu: Vật liệu nano Carbon Dots đồng pha tạp lưu huỳnh (S) và nitơ (N), cùng các đặc trưng về hình thái, cấu trúc tinh thể, thành phần hóa học, nhóm chức bề mặt và đặc tính quang học của vật liệu.
• Phạm vi nghiên cứu:
  • Không gian: Thí nghiệm tổng hợp và phân tích được tiến hành tại Phòng thí nghiệm Hóa phân tích (B213), Khoa Công nghệ Hóa học và Thực phẩm, Trường Đại học Sư phạm Kỹ thuật Thành phố Hồ Chí Minh, cùng hệ thống phòng thí nghiệm phân tích liên kết.
  • Thời gian: Đề tài được giao ngày 02/01/2024 và hoàn thành nghiệm thu ngày 04/08/2024.
  • Phạm vi kỹ thuật: Giới hạn ở phương pháp nhiệt phân pha rắn sử dụng lò vi sóng dân dụng công suất 700 W; sử dụng hai tiền chất là Adenine sulfate (ADS) và 3-aminophenol (3AP); tinh chế bằng phương pháp sắc ký cột pha đảo C18; khảo sát thăm dò ứng dụng làm cảm biến dập tắt huỳnh quang để nhận biết ion $\text{KMnO}_4$.

Cơ sở lý thuyết và phương pháp

Về mặt lý thuyết, vật liệu nano CDs có cấu trúc gồm phần lõi carbon lai hóa $sp^2/sp^3$ và phần vỏ chứa nhiều nhóm chức bề mặt phân cực. Cơ chế phát xạ huỳnh quang của CDs hiện được giải thích thông qua ba mô hình chính: trạng thái lõi carbon (liên quan đến sự chuyển mức $\pi - \pi^$ của các miền carbon lai hóa $sp^2$), trạng thái bề mặt (chi phối bởi mức độ oxy hóa và các nhóm chức bề mặt tạo nên các bẫy năng lượng hay mức chuyển dịch electron $n - \pi^$) và hiệu ứng giam giữ lượng tử (phụ thuộc vào kích thước hạt). Việc đồng pha tạp các dị nguyên tử phi kim như nitơ (N) và lưu huỳnh (S) đóng vai trò điều chỉnh mật độ điện tử và cấu trúc năng lượng của CDs. Do nitơ có bán kính nguyên tử xấp xỉ carbon và lưu huỳnh có độ âm điện tương đồng carbon, đồng thời cả hai đều sở hữu các cặp electron tự do, quá trình đồng pha tạp giúp tạo thêm các khuyết tật mạng, thúc đẩy sự tái tổ hợp bức xạ và gia tăng đáng kể hiệu suất lượng tử phát xạ huỳnh quang.

Phương pháp nghiên cứu thực nghiệm được thiết kế theo hướng tiếp cận từ dưới lên (bottom-up), kết hợp giữa kỹ thuật nhiệt phân pha rắn (solid-phase pyrolysis) và gia nhiệt bằng bức xạ vi sóng (microwave). Quy trình này loại bỏ hoàn toàn việc sử dụng dung môi phản ứng lỏng trong giai đoạn nung, tận dụng khả năng hấp thụ bức xạ vi sóng chuyển đổi thành nhiệt năng tức thời để bẻ gãy và tái tổ hợp các liên kết của tiền chất. Các biến số công nghệ chính được khảo sát đơn yếu tố gồm tỷ lệ mol của hai tiền chất và thời gian gia nhiệt. Sau phản ứng, sản phẩm thô được hòa tan trong nước cất khử ion, xử lý siêu âm, lọc loại cặn không tan và tinh chế bằng kỹ thuật sắc ký cột pha đảo C18 nhằm loại bỏ triệt để các tiền chất dư và sản phẩm phụ phân tử nhỏ.

Để đánh giá toàn diện các tính chất lý hóa của vật liệu sau tinh chế, khóa luận đã thiết lập một hệ thống phân tích thực nghiệm đa kỹ thuật, kết hợp sử dụng hai phần mềm chuyên dụng là Origin (xử lý dữ liệu phổ) và ImageJ (đo đạc, thống kê kích thước hạt từ ảnh vi mô).

Phương pháp phân tích	Thiết bị và Model	Xuất xứ	Mục đích khảo sát
Kính hiển vi điện tử truyền qua (TEM)	JEOL, Tecnai G2 F30 S-Twin	Nhật Bản	Quan sát hình thái vi mô, đo đạc kích thước hạt và sự phân bố kích thước
Tán xạ ánh sáng động (DLS) & Thế Zeta	Malvern, Zetasizer Pro	Anh Quốc	Xác định đường kính thủy động lực học và độ bền phân tán của hạt trong pha lỏng
Quang phổ quang điện tử tia X (XPS)	Leybold ECSLAB250 / Theta Probe	Đức / Anh	Định tính và định lượng thành phần nguyên tố, trạng thái liên kết hóa học
Quang phổ hồng ngoại biến đổi Fourier (FTIR)	Jasco, FTIR 4700	Nhật Bản	Xác định các nhóm chức hóa học đặc trưng trên bề mặt vật liệu
Quang phổ hấp thụ tử ngoại - khả kiến (UV-Vis)	Hitachi, UH 5300	Nhật Bản	Khảo sát dải hấp thụ quang học và các trạng thái chuyển mức điện tử
Quang phổ phát xạ huỳnh quang (PL)	Horiba, Fluoromax Plus	Pháp / Nhật Bản	Xác định phổ kích thích, phổ phát xạ cực đại và đo hiệu suất lượng tử tương đối

Hóa chất sử dụng trong nghiên cứu gồm: Adenine sulfate ($\text{C}_5\text{H}_5\text{N}_5 \cdot \frac{1}{2}\text{H}_2\text{SO}_4$, độ tinh khiết $\ge 98,00%$, Himedia - Ấn Độ), 3-aminophenol ($\text{C}_6\text{H}_7\text{NO}$, độ tinh khiết $99,00%$, Thermo Fisher Scientific - Mỹ), chất nhồi cột Silica gel pha đảo (C18, Himedia - Ấn Độ), dung môi Ethanol và Methanol ($\ge 99,5%$, Xilong Scientific - Ấn Độ), cùng nước cất khử ion (D.W).

Nội dung chính theo từng chương

Chương 1: Tổng quan

Chương 1 hệ thống hóa cơ sở lý thuyết về vật liệu nano Carbon Dots (CDs) từ 46 tài liệu tham khảo trong nước và quốc tế. Nội dung chương bắt đầu bằng việc điểm lại dấu mốc phát hiện CDs vào năm 2004 trong quá trình tinh chế ống nano carbon đơn vách (SWCNT) bằng phương pháp phóng điện hồ quang, sau đó phân tích xu hướng gia tăng các công bố khoa học về loại vật liệu này từ năm 2004 đến năm 2022.

Chương phân tích chi tiết hai nhóm phương pháp tổng hợp hạt nano carbon:

• Nhóm phương pháp từ trên xuống (top-down): Bao gồm phóng điện hồ quang (arc discharge), chiếu xạ laser (laser ablation) và điện hóa (electrochemical). Tác giả chỉ rõ các hạn chế cố hữu của nhóm này như hiệu suất lượng tử thấp (khoảng 5%), tiêu tốn nhiều thời gian (điện phân có thể kéo dài tới 120 giờ) và đòi hỏi thiết bị đắt tiền.
• Nhóm phương pháp từ dưới lên (bottom-up): Bao gồm phương pháp thủy nhiệt (hydrothermal), nhiệt dung môi (solvothermal), hỗ trợ vi sóng (microwave) và nhiệt phân pha rắn (pyrolysis). Tác giả nhấn mạnh phương pháp vi sóng hỗ trợ và nhiệt phân pha rắn có ưu thế vượt trội về thời gian phản ứng ngắn (tính bằng phút), tiết kiệm năng lượng, thân thiện với môi trường và dễ kiểm soát kích thước hạt.

Bên cạnh đó, chương tổng quan đã làm rõ vai trò của kỹ thuật pha tạp dị nguyên tử (N, S, B), chứng minh việc đồng pha tạp có thể nâng cao hiệu suất phát quang từ mức vài phần trăm lên đến trên 80%. Tác giả cũng hệ thống hóa các kỹ thuật làm sạch sản phẩm CDs như ly tâm, lọc thẩm tách màng (dialysis tubing membrane) và sắc ký cột (HPLC, SEC, C18). Phần cuối của chương trình bày ba nhóm ứng dụng chính của CDs: làm cảm biến hóa học nhận biết thuốc trừ sâu (chlorpyrifos với giới hạn phát hiện 2,1 ng/mL và quinalphos với 1,7 ng/mL dựa trên cơ chế tắt - bật huỳnh quang), ứng dụng chụp ảnh sinh học in vitro/in vivo trên các dòng tế bào C2C12 và Eca-109, và ứng dụng chế tạo mực in phát quang chống hàng giả trên các loại tiền giấy.

Chương 2: Thực nghiệm

Chương 2 mô tả chi tiết danh mục hóa chất, thông số các thiết bị đo đạc, và quy trình thực nghiệm gồm các bước nối tiếp:

[Hỗn hợp ADS và 3AP] 

Trong quy trình này, tác giả thiết lập hai chuỗi thí nghiệm khảo sát đơn biến:

• Khảo sát ảnh hưởng của tỷ lệ mol tác chất: Khảo sát 5 mức tỷ lệ giữa ADS và 3AP (ký hiệu từ D1 đến D5) để tìm tỷ lệ phản ứng tối ưu.
• Khảo sát ảnh hưởng của thời gian phản ứng vi sóng: Khảo sát 5 mức thời gian gia nhiệt gồm 5 phút, 7 phút, 9 phút, 11 phút và 13 phút (ký hiệu từ A1 đến A5) ở mức công suất cố định 700 W.

Chương cũng quy định chi tiết quy chuẩn chuẩn bị mẫu và phương pháp xác định hiệu suất lượng tử huỳnh quang tương đối (QY) của mẫu CDs bằng cách so sánh diện tích tích phân phổ phát xạ huỳnh quang và độ hấp thụ tại bước sóng 490 nm với chất chuẩn Fluorescein hòa tan trong dung dịch NaOH 0,1 M.

Chương 3: Kết quả và bàn luận

Chương 3 trình bày các kết quả thực nghiệm và thảo luận chuyên sâu về cơ chế hình thành, cấu trúc và tính chất của vật liệu CDs:

• Khảo sát tiền chất ban đầu: Thực nghiệm chứng minh khi gia nhiệt vi sóng riêng rẽ từng chất Adenine sulfate hoặc 3-aminophenol, sản phẩm thu được hoàn toàn không có khả năng phát huỳnh quang dưới ánh sáng tử ngoại. Tuy nhiên, khi kết hợp đồng thời hai tiền chất này, phản ứng nhiệt phân diễn ra thuận lợi, tạo thành sản phẩm phát huỳnh quang màu xanh lá rất sáng dưới bước sóng UV 395 nm.
• Tối ưu hóa điều kiện tổng hợp:
  • Khảo sát dãy mẫu D1 - D5 cho thấy tỷ lệ mol giữa Adenine sulfate và 3-aminophenol đạt hiệu quả tối ưu tại tỷ lệ 1:1.
  • Khảo sát dãy mẫu thời gian A1 - A5 xác định thời gian gia nhiệt vi sóng tối ưu là 9 phút. Khi thời gian phản ứng dưới 9 phút (5 hoặc 7 phút), quá trình carbon hóa chưa hoàn toàn; khi kéo dài trên 9 phút (11 hoặc 13 phút), xảy ra hiện tượng quá nhiệt dẫn đến than hóa sâu, làm suy giảm cường độ phát quang của sản phẩm.
• Hình thái và kích thước hạt: Ảnh TEM xác định các hạt CDs có dạng hình cầu đồng đều, phân tán tốt mà không bị kết tụ. Dữ liệu xử lý bằng phần mềm ImageJ cho thấy kích thước hạt trung bình đạt $1,25 \pm 0,17$ nm. Phép đo tán xạ ánh sáng động (DLS) ghi nhận kích thước hạt thủy động lực học trong môi trường nước là $24,14 \pm 0,27$ nm (kích thước này lớn hơn giá trị đo trên TEM do tính đến lớp vỏ solvat hóa và các nhóm chức bề mặt ngậm nước). Phép đo thế zeta khẳng định các hạt mang điện tích bề mặt giúp hệ phân tán bền vững trong nước.
• Thành phần nguyên tố và nhóm chức bề mặt:
  • Phổ XPS xác nhận sự hiện diện đầy đủ của bốn nguyên tố C, O, N và S trong mạng lưới vật liệu, chứng minh quá trình đồng pha tạp dị nguyên tử N và S vào khung carbon đã diễn ra thành công.
  • Phổ FTIR ghi nhận các vân hấp thụ đặc trưng của các liên kết và nhóm chức: liên kết dao động dãn O-H, N-H, liên kết C-N, liên kết cacbonyl C=O, C=N, nhóm carboxylate ($\text{COO}^-$), liên kết ete C-O-C, liên kết C-O, liên kết C-S và nhóm sulfonate ($\text{SO}_3^-$).
• Tính chất quang học: Phổ hấp thụ UV-Vis cho thấy dải hấp thụ chuyển mức điện tử $\pi - \pi^$ của liên kết C=C trong lõi carbon và $n - \pi^$ của liên kết C=O/C=N trên bề mặt. Phổ phát xạ huỳnh quang (PL) đạt cực đại tại bước sóng phát xạ $\lambda_{em} = 506$ nm (vùng ánh sáng xanh lá) khi được kích thích ở bước sóng $\lambda_{ex} = 495$ nm. Dựa trên đường cong tương quan giữa diện tích phổ huỳnh quang và mật độ quang so với chất chuẩn Fluorescein, hiệu suất lượng tử huỳnh quang tương đối (QY) của vật liệu CDs tổng hợp được đạt mức 95%.
• Thử nghiệm ứng dụng cảm biến: Tác giả tiến hành thử nghiệm phản ứng của dung dịch CDs với các muối kim loại khác nhau. Kết quả ghi nhận hiện tượng dập tắt huỳnh quang chọn lọc rõ rệt khi tiếp xúc với dung dịch thuốc tím ($\text{KMnO}_4$), cả dưới ánh sáng khả kiến ban ngày lẫn dưới ánh sáng đèn UV 395 nm, chứng minh tính khả thi của việc sử dụng vật liệu CDs này làm cảm biến quang học nhận biết tác nhân oxy hóa và kim loại.

Kết quả và đóng góp

Nghiên cứu đã xây dựng thành công quy trình nhiệt phân pha rắn hỗ trợ bởi vi sóng để điều chế vật liệu nano Carbon Dots đồng pha tạp hai nguyên tố N và S, đạt được các chỉ tiêu kỹ thuật thực nghiệm:

Thông số đặc trưng	Giá trị thực nghiệm ghi nhận	Phương pháp / Thiết bị đo
Hệ tiền chất sử dụng	Adenine sulfate (ADS) và 3-aminophenol (3AP)	Cân phân tích
Điều kiện phản ứng tối ưu	Tỷ lệ mol 1:1; thời gian 9 phút; công suất 700 W	Lò vi sóng dân dụng
Kích thước hạt trung bình	$1,25 \pm 0,17$ nm	Kính hiển vi điện tử truyền qua (TEM)
Đường kính thủy động học	$24,14 \pm 0,27$ nm	Tán xạ ánh sáng động (DLS)
Thành phần nguyên tố	Carbon (C), Oxy (O), Nitơ (N), Lưu huỳnh (S)	Quang phổ quang điện tử tia X (XPS)
Nhóm chức bề mặt	O-H, N-H, C-N, C=O, C=N, $\text{COO}^-$, C-O-C, C-O, C-S, $\text{SO}_3^-$	Quang phổ hồng ngoại biến đổi Fourier (FTIR)
Bước sóng kích thích cực đại ($\lambda_{ex}$)	495 nm	Phổ huỳnh quang (PL Horiba)
Bước sóng phát xạ cực đại ($\lambda_{em}$)	506 nm (ánh sáng xanh lá)	Phổ huỳnh quang (PL Horiba)
Hiệu suất lượng tử huỳnh quang (QY)	95% (so với chất chuẩn Fluorescein)	Tính toán tương đối từ phổ UV-Vis và PL
Ứng dụng thăm dò	Dập tắt huỳnh quang phát hiện $\text{KMnO}_4$	Quan sát quang học và đèn UV 395 nm

Về mặt đóng góp khoa học, đề tài đã phát hiện và khai thác thành công hệ tiền chất mới kết hợp giữa Adenine sulfate và 3-aminophenol. Quy trình nhiệt phân pha rắn sử dụng vi sóng đã rút ngắn thời gian tổng hợp xuống chỉ còn 9 phút mà không cần dùng đến bất kỳ dung môi hữu cơ nào trong giai đoạn phản ứng nhiệt phân. Sản phẩm tạo ra có hiệu suất lượng tử huỳnh quang đạt 95%, vượt trội so với nhiều công bố trước đây (thường dao động từ 5% đến 69%). Thí nghiệm mở rộng cũng đã bước đầu chứng minh vật liệu có khả năng ứng dụng thực tế trong lĩnh vực cảm biến hóa học để phát hiện hợp chất oxy hóa $\text{KMnO}_4$.

Hạn chế và hướng nghiên cứu tiếp

Khóa luận còn một số hạn chế nhất định được chỉ ra trong quá trình đánh giá và phản biện học thuật:

• Phần nghiên cứu ứng dụng cảm biến nhận biết $\text{KMnO}_4$ mới chỉ dừng lại ở mức độ thử nghiệm định tính sơ bộ thông qua quan sát hiện tượng dập tắt huỳnh quang bằng mắt thường và dưới đèn UV; khóa luận chưa khảo sát các thông số phân tích định lượng chuyên sâu như xây dựng đường chuẩn nồng độ, xác định giới hạn phát hiện (LOD), giới hạn định lượng (LOQ), cũng như chưa đánh giá độ chọn lọc chi tiết giữa $\text{KMnO}_4$ với một dải rộng các ion kim loại gây nhiễu khác.
• Nghiên cứu chưa đi sâu giải thích chi tiết cơ chế tương tác ở mức độ phân tử dẫn đến sự chênh lệch lớn giữa kích thước hạt quan sát trên ảnh vi mô TEM ($1,25 \pm 0,17$ nm) và kích thước hạt thủy động lực học trong dung dịch nước đo bằng DLS ($24,14 \pm 0,27$ nm).

Hướng nghiên cứu tiếp theo được đề xuất bao gồm:

1. Tiếp tục hoàn thiện các khảo sát định lượng cho hệ cảm biến quang học sử dụng vật liệu CDs này, thiết lập đường chuẩn phát hiện $\text{KMnO}_4$ và đánh giá các yếu tố ảnh hưởng như pH môi trường, thời gian đáp ứng và độ ổn định quang.
2. Mở rộng thử nghiệm khả năng dập tắt huỳnh quang trên các kim loại nặng độc hại khác và các hợp chất bảo vệ thực vật trong mẫu môi trường và thực phẩm thực tế.
3. Khai thác tính tương thích sinh học và hiệu suất phát quang cao (95%) của vật liệu để triển khai các nghiên cứu ứng dụng chuyên sâu hơn trong lĩnh vực đánh dấu huỳnh quang tế bào (bio-imaging) và chế tạo mực in bảo mật chống hàng giả.

Giá trị tham khảo

Khóa luận tốt nghiệp của tác giả Nguyễn Hoàng Thùy Dương là tài liệu tham khảo chuyên khảo hữu ích cho sinh viên, học viên cao học và cán bộ nghiên cứu thuộc các ngành Công nghệ Kỹ thuật Hóa học, Kỹ thuật Hóa hữu cơ, Hóa vô cơ, Khoa học Vật liệu và Công nghệ Nano.

Tài liệu cung cấp giá trị tham khảo thiết thực ở các nội dung:

• Quy trình tổng hợp vật liệu nano bằng phương pháp vi sóng pha rắn thân thiện với môi trường, có thể dễ dàng tái lập trong điều kiện phòng thí nghiệm cơ bản mà không đòi hỏi thiết bị phức tạp.
• Phương pháp luận xây dựng ma trận khảo sát thực nghiệm tối ưu hóa đơn yếu tố (khảo sát tỷ lệ mol và thời gian phản ứng).
• Kỹ thuật tinh chế vật liệu nano phân tử nhỏ bằng sắc ký cột pha đảo C18.
• Quy trình xử lý và biện luận phối hợp số liệu phổ từ hệ thống thiết bị phân tích hiện đại (TEM, DLS, XPS, FTIR, UV-Vis, PL) cùng kỹ thuật đo đạc kích thước hạt trên ImageJ và xử lý đường cong phổ trên Origin.

Câu hỏi thường gặp

1. Vai trò của việc kết hợp đồng thời hai tiền chất Adenine sulfate và 3-aminophenol trong phản ứng tổng hợp là gì?
Thực nghiệm cho thấy nếu nung vi sóng đơn lẻ từng chất Adenine sulfate hoặc 3-aminophenol thì không thể tạo ra vật liệu phát huỳnh quang. Việc kết hợp đồng thời hai chất này cho phép phản ứng nhiệt phân diễn ra thuận lợi: Adenine sulfate cung cấp nguồn khung carbon cùng dị nguyên tử nitơ và lưu huỳnh, trong khi 3-aminophenol đóng vai trò đồng phân hủy cung cấp các nhóm chứa oxy, nitơ và nhân thơm. Sự kết hợp này tạo nên lõi carbon liên hợp đồng thời hình thành các nhóm chức bề mặt phong phú, tạo ra vật liệu CDs đồng pha tạp N và S có khả năng phát huỳnh quang màu xanh lá rất mạnh.

2. Điều kiện tối ưu về tỷ lệ mol và thời gian gia nhiệt vi sóng để tổng hợp vật liệu CDs trong khóa luận là bao nhiêu?
Qua các dãy thí nghiệm khảo sát đơn yếu tố (dãy D1 - D5 về tỷ lệ và A1 - A5 về thời gian), điều kiện tối ưu được xác lập là: tỷ lệ mol giữa Adenine sulfate và 3-aminophenol là 1:1, thời gian gia nhiệt phản ứng trong lò vi sóng công suất 700 W là 9 phút. Sản phẩm thu được trong điều kiện này có cường độ phát quang mạnh nhất dưới đèn UV 395 nm.

3. Tại sao có sự chênh lệch lớn giữa kích thước hạt đo bằng TEM ($1,25 \pm 0,17$ nm) và kích thước hạt đo bằng DLS ($24,14 \pm 0,27$ nm)?
Kính hiển vi điện tử truyền qua (TEM) đo đạc trực tiếp kích thước vật lý của phần lõi carbon có mật độ điện tử cao ở trạng thái khô dưới chân không. Ngược lại, kỹ thuật tán xạ ánh sáng động (DLS) đo đường kính thủy động lực học của hạt trong môi trường chất lỏng (nước), bao gồm cả phần lõi carbon, các chuỗi nhóm chức phân cực vươn ra ngoài bề mặt (như $\text{OH}$, $\text{COOH}$, $\text{NH}_2$, $\text{SO}_3^-$) và lớp vỏ các phân tử nước liên kết solvat hóa bao quanh hạt, do đó kích thước DLS luôn lớn hơn kích thước TEM.

4. Hiệu suất lượng tử huỳnh quang (QY) của vật liệu CDs tổng hợp được đạt bao nhiêu và được xác định bằng phương pháp nào?
Hiệu suất lượng tử huỳnh quang của vật liệu CDs đạt 95%. Giá trị này được xác định bằng phương pháp so sánh tương đối với dung dịch chất chuẩn Fluorescein trong dung môi NaOH 0,1 M (chất chuẩn có QY đã biết là 95%), thông qua việc đối sánh hệ số góc giữa diện tích tích phân đường cong phổ phát xạ huỳnh quang (PL) và cường độ hấp thụ quang học (UV-Vis) tại bước sóng kích thích 490 nm.

5. Vật liệu CDs tổng hợp được có đặc tính phát quang như thế nào và bước đầu được ứng dụng để nhận biết chất gì?
Vật liệu CDs đồng pha tạp S và N tổng hợp được phát huỳnh quang màu xanh lá cây (green) rất sáng dưới ánh sáng tử ngoại (UV 395 nm), với bước sóng kích thích cực đại $\lambda_{ex} = 495$ nm và bước sóng phát xạ cực đại $\lambda_{em} = 506$ nm. Khóa luận đã thử nghiệm thành công khả năng làm cảm biến hóa học nhận biết tác nhân oxy hóa $\text{KMnO}_4$ dựa trên hiện tượng dập tắt huỳnh quang khi tiếp xúc với ion này.

Kết luận

Khóa luận tốt nghiệp của sinh viên Nguyễn Hoàng Thùy Dương đã giải quyết trọn vẹn mục tiêu nghiên cứu thông qua việc xây dựng thành công quy trình nhiệt phân pha rắn sử dụng vi sóng hỗ trợ để tổng hợp vật liệu nano Carbon Dots đồng pha tạp S và N từ hệ tiền chất mới Adenine sulfate và 3-aminophenol. Sản phẩm thu được có kích thước hạt siêu nhỏ $1,25 \pm 0,17$ nm, bề mặt chứa nhiều nhóm chức phân cực giúp phân tán bền vững trong nước, và sở hữu hiệu suất lượng tử huỳnh quang vượt trội đạt 95% ở bước sóng phát xạ 506 nm. Kết quả thử nghiệm khả năng dập tắt huỳnh quang với dung dịch $\text{KMnO}_4$ đã khẳng định tính khả thi trong việc ứng dụng vật liệu làm cảm biến quang học, đồng thời cung cấp một quy trình thực nghiệm "xanh", đơn giản và hiệu quả cao cho các nghiên cứu tiếp theo về vật liệu nano quang học.

Trích đoạn nội dung tài liệu

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM KỸ THUẬT THÀNH PHÓ HÒ CHÍ MINH DO AN TOT NGHIỆP NGANH CONG NGHE KY THUAT HOA HOC TONG HOP VA KHAO SAT CAC TINH CHAT CUA VAT LIEU CARBON DOTS DONG PHA TAP S VÀ N BẰNG PHƯƠNG PHÁP NHIỆT PHÂN PHA RÁN SỬ DỤNG MICROWAVE HỖ TRỢ GVHD: ĐẶNG ĐÌNH KHÔI SVTH: NGUYEN HOÀNG THÙY DƯƠNG SKLO13660 TP. Hồ Chí Minh, thang 08/2024 BỘ BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM KỸ THUẬT TP. HÒ CHÍ MINH KHÓA LUẬN TÓT NGHIỆP ĐẠI HỌC TỎNG HỢP VÀ KHẢO SÁT CÁC TÍNH CHÁT CỦA VẬT LIỆU CARBON DOTS ĐÒNG PHA TẠP S VÀ NÑ BẰNG PHƯƠNG PHÁP NHIET PHAN PHA RAN SU DUNG MICROWAVE HO TRO SVTH: Nguyễn Hoàng Thủy Dương MSSY: 20128102 GVHD: TS. Đặng Đình Khôi ri VEN Ta SPAT SKL 1306 ` —————ằ.

Ho Chi Minh, thang 08 nam 2024 TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHAM KỸ THUAT THANH PHO HO CHi MINH KHOA CÔNG NGHỆ HÓA HỌC VÀ THỰC PHẢM BỘ MÔN CÔNG NGHỆ HÓA HỌC NHIỆM VỤ KHÓA LUẬN TÓT NGHIỆP Họ và tên sinh viên: Nguyễn Hoàng Thùy Dương MSSV: 20128102 Ngành: Công nghệ Kỹ thuật Hóa hoc Chuyên ngành: Công nghệ Kỹ thuật Hóa hữu cơ 1. Tên khóa luận: Tổng hợp và khảo sát các tính chất của vật liệu Carbon Dots đồng pha tạp S và N bằng phương pháp nhiệt phân pha rắn sử dụng microwave hỗ trợ. Nhiệm vụ của khóa luận: Tổng quan về vat ligu Carbon Dots (CDs). Xây dựng quy trình tổng hợp vật liệu CDs bằng phương pháp gia nhiệt phân pha rắn.

Khảo sát các điều kiện phản ứng (tỷ lệ tác chất phản ứng và thời gian phản ứng) phù hợp nhất để tông hợp sản pham CDs. Khảo sát các tính chất của vật liệu CDs tổng hợp được, bao gồm: kích thước, cấu trúc, hình thái, thành phần, nhóm chức và tính chất quang học bằng các phương pháp phân tích hiện đại. Ngày giao nhiệm vụ khóa luận: 02/01/2024 4. Ngày hoàn thành khóa luận: 04/08/2024 5.

Họ tên người hướng dẫn: TS. Đặng Đình Khôi 6. Nội dung hướng dẫn: Toàn phần Nội dung và yêu cầu khóa luận tốt nghiệp đã được thông qua bởi Trưởng Bộ môn Công nghệ Hóa học Tp. Hà Chí Minh, ngày 05 thảng 08 năm 2024 TRUONG BỘ MÔN NGƯỜI HƯỚNG DẪN BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM TRUONG DAI HOC SU PHAM KY THUAT Độc lập - Tự do - Hạnh phúc THÀNH PHÓ HÒ CHÍ MINH BAN CAM KET VA XAC NHAN KET QUA KIEM TRA DAO VAN (DANH CHO BAO CÁO NGHIÊN CỨU KHOA HỌC SINH VIÊN, KHÓA LUẬN, LUẬN VĂN, LUẬN ÁN) 1.

Thông tin chung 1. Tên sản phẩm học thuật: Tổng hợp và khảo sát các tính chất của vật liệu Carbon Dots đồng pha tạp S va N bằng phương pháp nhiệt phân pha rắn sử dụng microwave hỗ trợ. Loại hình sản phẩm học thuật (Báo cáo nghiên cứu khoa học sinh viên/khóa luận tốt nghiệp/luận văn thạc sĩ/luận án tiến sĩ): Khóa luận tốt nghiệp. Mã số sản phẩm Hóõ NưiỆPi GIẾU GẾ] :cuoncscssbdbc,00010Li050GGã3aGG04184000008G3.

Thông tin tác giả (ghi tất cả tác giả của sản phẩm) Vai trò STT Họ và tên MSSV/MSHV (Chu nhiém/thanh vién/tac ; gia chính/đồng tác giả.) l Nguyễn Hoàng Thùy Dương 20128102 Tác giả chính 4. Thông tin giảng viên hướng dẫn Họ vả tên: TS, Đặng Dinh Khôi MSCB: 9848 Khoa: Công nghệ Hóa học và Thực phẩm II. Kết quả kiểm tra đạo văn Ngày kiểm tra đạo | % trùng lặp toàn % trùng lặp cao Ngày nộp sản phẩm văn nội dung nhất từ 1 nguồn 05/08/2024 04/08/2024 11% 5% ] Lưu ý: % trùng lặp nêu ở bảng trên không tính 3% trùng lặp của danh mục tải liệu tham khảo. Cam kết Nhóm tác giả sản phẩm học thuật và giảng viên hướng dẫn cam kết rằng: 1.

Nội dung trong sản phẩm học thuật nêu trên không vi phạm đạo đức và liẻm chỉnh khoa học. Kết qua % trùng lặp nêu tại mục II là hoàn toàn chính xác vả trung thực. Bằng việc ký xác nhận vào mẫu này, nhóm tác giả và giảng viên hướng đẫn cam kết chịu hoàn toàn trách nhiệm có liên quan đến sản phẩm học thuật nói trên, Xác nhận của đại diện nhóm tác giá Xác nhận của giảng viên hướng dẫn (ký ghi rõ họ và tên) (ky ghi rd hoya tén) Nguyễn Hoàng Thùy Dương TS. Đặng Đình Khôi ING DH SU PHAM KY THUAT TP.HCM CONG HOA XA HOI CHU NGHIA VIET NAM KHOA CNHH & TP Độc lập — Tự do - Hạnh phúc BỘ MÔN CN HÓA HỌC —— PHIẾU ĐÁNH GIÁ KHÓA LUẬN TÓT NGHIỆP, NGÀNH CNKT HÓA HỌC HỌC KỲ: II - NAM HQC: 2023-2024, MA MON HOC: GRAT476803 (NGUOI HUONG DAN) I.

Théng tin chung Họ và tên người hướng dẫn: ĐẶNG ĐÌNH KHÔI Đơn vị công tác: Bộ môn Công nghệ Hóa học, Khoa CNHH&TP Hoc ham, hoc vị: TS Chuyên ngành: Công nghệ Hóa học Họ và tên sinh viên: NGUYÊN HOÀNG THÙY DƯƠNG MSSV: 20128102 Chuyên ngành: Công nghệ Kỹ thuật Hoá vô cơ Tên để tài: TONG HOP VA KHAO SAT CAC TINH CHAT CUA VAT LIEU CARBON DOTS DONG PHA TAP S VA N BANG PHUONG PHAP NHIET PHAN PHA RAN SU’ DUNG MICROWAVE HO TRO. Mã xố khóa luận:. Nhận xét về khóa luận 2. Hinh thức: Tổng số trang: 60 ; Số chương: 03 ; Số bảng: 05 ; Số hình: 31 Số tài liệu tham khảo: 46 ; Phần mềm tính toán: 02 (Origin và Image) Bồ cục: Hop lý, cấu trúc phân bỗ khóa luận khoa học Hành văn: Trôi chảy, lưu loát Sử dụng thuật ngữ chuyên môn: phù hợp và dễ hiểu 2.

Mục tiêu và nội dung: Tổng quan về vật liệu Carbon Dots (CDs). Xây dựng quy trình tổng hợp vật liệu CDs bang phương pháp nhiệt phân: pha rắn sử dụng microwave hỗ trợ. Khảo sát các điều kiện phản ứng (tỷ lệ tác chất phản ứng vả thơi gian phan ưng) phù hợp nhất đẻ tông hợp sản phẩm CDs. Khảo sát các tính chất của vật liệu CDs tổng hợp được, bao gồm: kích thước, cấu trúc, hình thái, thành phần, nhóm chức và tính chất quang học bảng các phương pháp phân tích hiện đại.3, Kết quả đạt được: SV da trình bảy tổng quan vẻ vật liệu CDs: giới thiệu sơ lược, tính chất đặc trưng, các phương pháp tổng hợp và ứng dụng của vật liệu này.

SV đã xây dựng được quy trình tông hợp vật liệu CDs: chọn lựa nguyên liệu đầu là 3-Aminophenol và Adenine Sulfate theo quy trình phản ứng pha rắn sử dụng microwave hỗ trợ. Trên cơ sở đó, SV tiến hành khảo sát và xác lập được các điều kiện tối ưu để tổng hợp vật liệu CDs này: tỷ lệ mol tác chất là 1/1 và thời gian phản ứng là 9 phút. Kết quả đạt được cho sản phẩm phát quang màu xanh lá (green) rất sáng dưới ánh sáng UV (395 nm). SV đã khảo sát các tính chất của vật liệu CDs tông hợp được, các kết quả phân tích cho thấy rằng: sản phẩm tông hợp được là vật liệu nano có kích thước hạt trung bình 1,25 + 0,17 nm (TEM); có thành phần C, O, N và S (XPS) và có các nhóm chức O-H, N-H, C-N, C=O, C=N, COO, C-O-C, C-O, C-S va SOs- trên bề mặt.

Các kết quả trên cho thấy vật liệu tổng hợp được vả vật liệu CDs đồng pha tạp N và S. Hơn nữa, kết quả phân tích PL của vật liệu CDs nay cho thấy phổ PL cực đại tại 506 nm tương ứng với bước sóng kích thích 495 nm. Kết quả tính hiệu suất phát quang theo phương pháp tương đối khi so sánh với chất chuẩn Fluorescein là 95%. Ưu điểm của khóa luận: SV dã khảo tông hợp được vật liệu CDs phát quang màu xanh lá từ các nguyên liệu mới là 3- Aminophenol và Adenine Sulfate bằng quy trình tổng hợp đơn giản, hiệu quả và thu được sản phẩm có hiệu suất phát quang cao.

Phần thí nghiệm mở rộng cho thấy việc triển khai các nghiên cứu ứng dụng của vật liệu CDs tổng hợp được làm cảm biến hóa học là rất khả thi. Các kết quả thu được rất tốt, các số liệu thí nghiệm đáng tin cậy. Các kết quả nảy có thẻ công bỏ trên các tạp chí khoa học. Những thiếu sót của khóa luận: II.

Nhận xét tỉnh thần và thái độ làm việc của sinh viên SV có tỉnh thần làm việc chăm chỉ và có nhiều cố gắng trong quá trình thực hiện đề tài. Các số liệu thí nghiệm và phân tích thu được đáng tin cậy. Đề nghị và đánh giá của người hướng dẫn + Đề nghị của người hướng dẫn Được bảo vệ X Bỏ sung thêm đẻ được bảo vệ Không được bảo vệ O Bảo vệ vào đợt khác D + Đánh giá của người hướng dẫn: TT STT Nội dung đánh giá Điểm tối đa TU 1 | Hệ thống được các kiến thức và đề ra nhiệm vụ KLTN 10 8 2 Phương pháp thu thập dữ liệu phù hợp, dữ liệu đáng tin 20 18 cậy Đánh giá được sự thay đôi của phương pháp thí nghiệm 3 ee ea 10 8 đên kêt quả nghiên cứu KLTN được thực hiện băng các kỹ năng và công cụ phù 4 hợp 10 10 |. 5 Bản thuyết minh được trình bày hoàn chỉnh, đầy đủ và 20 18 logic 6 _ | Tính mới và khả năng ứng dụng của đề tài 10 10 z _ | Hệ thống thí nghiệm được triển khai và thực hiện hoàn 20 19 chỉnh (kê hoạch, thái độ, kỹ năng) TỎNG 100 91 Tp.HCM, ngay 05 thang 08 năm 2024 Cán bộ hướng dan Jo 0b Các ƯỜNG ĐH SƯ PHẠM KỸ THUẬT TP.HCM CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM KHOA CNHH & TP Độc lập - Tự do — Hạnh phúc BỘ MÔN CN HÓA HỌC PHIẾU ĐÁNH GIÁ KHÓA LUẬN TÓT NGHIỆP NGÀNH CÔNG NGHỆ KỸ THUẬT HÓA HỌC KHÓA 2020 (PHAN BIEN) I.

Thông tin chung Họ và tên người phản biện: Võ Thị Thu Như Đơn vị công tác: Khoa công nghệ Hóa học và Thực phẩm. trường đại học Sư Phạm Kỹ thuật Tp.HCM Học hàm. học vị: Giảng viên, thạc sỹ. Chuyên ngành: Kỹ thuật hóa học Họ và tên sinh viên: Nguyễn Hoàng Thùy Dương MSSV: 20128102 Chuyên ngành: Công nghệ KT Hóa học Tén dé tài: Tổng hợp và khảo sát các tính chất của vật liệu carbon dots đồng pha tạp S và N bằng phương pháp nhiệt phân pha răn sử dụng microwave hỗ trợ.

Mã số khóa luận: Họ và tên người hướng dẫn: TS. Đặng Đình Khôi Nhận xét vẻ khóa luận 2. Hình thức: Tổng số trang:48 : Số chương: 03 : Số bảng: 06 ; Số hình: 37 Số tài liệu tham khảo: 46 ; Phân mềm tính toán: Bồ cục: hợp lý Hành văn: mạch lạc Sử dụng thuật ngữ chuyên môn: phù hợp 2. Mục tiêu và nội dung: Tổng hợp và khảo sát các tính chất của vật liệu carbon dots đồng pha tạp S và N từ các nguyên liệu mới và quy trình tông hợp đơn gian, hiệu qua 2.