Nghiên cứu về Tổng hợp Graphene Quantum Dots pha tạp Nitrogen và Tính chất Quang của chúng

• Tác giả: Truong Tung Khuong
• Người hướng dẫn: Assoc. Tran Van Khai
• Trường học: Ho Chi Minh City University of Technology
• Chuyên ngành: Materials Engineering
• Đề tài: Tổng hợp và Nghiên cứu Tính chất Quang của Graphene Quantum Dots pha tạp Nitrogen
• Loại tài liệu: master's thesis
• Năm xuất bản: 2023
• Địa điểm: Ho Chi Minh City

• ACKNOWLEDGEMENTS
• TÓM TẮT LUẬN VĂN
• THE COMMITMENT OF THE THESIS’ AUTHOR
• 1. CHƯƠNG 1: OVERVIEW
• 1.1. Introduction to graphene quantum dots
• 1.2. Graphene and graphene oxide
• 1.3. Graphene quantum dots (GQDs)
• 1.4. Light absorption ability of GQDs
• 1.5. Photoluminescence (PL) properties of GQDs
• 1.6. Band gap of GQDs
• 1.7. Applications of GQDs
• 1.8. Bioimaging and biosensing applications
• 1.9. Synthesis strategies of GQDs
• 1.10. Doping heteroatoms into GQDs
• 1.11. Reasons for using heteroatoms to modify GQDs
• 1.12. Impacts of doping nitrogen into GQDs
• 1.13. The photodegradation of methylene blue (MB)
• 1.14. General information about MB
• 1.15. Photocatalysis for decomposing MB
• 1.16. Research status and urgency of research
• 1.17. Urgency of research
• 1.18. Objectives and Contents
• 1.19. Approaches for material synthesis
• 1.20. Novelty and major contributions
• 2. CHƯƠNG 2: FACILITIES AND EXPERIMENTS
• 2.1. Laboratory apparatuses for materials production and sample preparation
• 2.2. Teflon lined hydrothermal autoclave
• 2.3. Magnetic laboratory stirrer
• 2.4. UV LED panel
• 2.5. Ultrasonic cleaning unit
• 2.6. Rotary evaporator system
• 2.7. Instruments for material characterizations
• 2.8. High-resolution transmission electron microscopy (HRTEM)
• 2.9. Fourier transform infrared (FTIR) spectroscopy
• 2.10. UV-Vis spectroscopy
• 2.11. Synthesis of GO
• 2.12. Synthesis of GQDs
• 2.13. Testing catalytic efficiency of GQDs via the photodegradation of MB
• 3. CHƯƠNG 3: SYNTHESIS AND CHARACTERIZATION RESULTS
• 3.1. Visual results of GO synthesis
• 3.2. Characteristics of as-synthesized GO
• 3.3. Visual results of GQDs synthesis
• 3.4. Size and shapes of GQDs
• 3.5. Impacts of hydrothermal time on GQDs’s properties
• 3.6. XRD patterns of Q1, Q2, Q3, Q4 and Q2r
• 3.7. Raman spectra of Q1, Q2, Q3 and Q4
• 3.8. FTIR spectra of Q1, Q2, Q3 and Q4
• 3.9. UV-Vis analysis of Q1, Q2, Q3 and Q4
• 3.10. PL results of Q1, Q2, Q3 and Q4
• 3.11. Mechanism of PL
• 3.12. Mechanism of photodegradation of MB
• 3.13. Results of catalyzing the photodegradation of MB by GQDs
• 3.14. Impacts of hydrothermal temperature on GQDs’ properties
• 3.15. XRD patterns of Q3, Q5 and Q6
• 3.16. Raman spectra of Q3, Q5 and Q6
• 3.17. FTIR spectra of Q3, Q5 and Q6
• 3.18. UV-Vis analysis of Q3, Q5 and Q6
• 3.19. PL results of Q3, Q5 and Q6
• 3.20. Results of catalyzing the photodegradation of MB by GQDs
• TABLE OF FIGURES
• TABLE OF TABLES
• LIST OF ABBREVIATIONS

I. Tổng Quan Về Graphene Quantum Dots GQDs Doped Nitrogen

Luận văn này tập trung vào việc nghiên cứu và tổng hợp graphene quantum dots (GQDs) pha tạp Nitrogen (N-GQDs) và đặc biệt chú trọng đến tính chất quang của chúng. GQDs đã nổi lên như một vật liệu nano đầy hứa hẹn nhờ vào các tính chất điện tử, quang học và hóa học độc đáo. Điều này làm cho chúng trở nên phù hợp cho nhiều ứng dụng khác nhau, từ bioimaging đến photocatalysis. Nghiên cứu này sẽ đi sâu vào phương pháp tổng hợp, các yếu tố ảnh hưởng, và đánh giá tiềm năng ứng dụng của N-GQDs. Tài liệu gốc của Trường Tùng Khương (2023) cung cấp nền tảng vững chắc cho việc khám phá các khía cạnh khác nhau của N-GQDs. Việc kiểm soát kích thước, hình dạng và mức độ pha tạp Nitrogen là chìa khóa để tối ưu hóa tính chất quang của chúng.

1.1. Graphene Quantum Dots GQDs Định nghĩa và cấu trúc

Graphene quantum dots (GQDs) là các tinh thể nano của graphene có kích thước dưới 100 nm. Do hiệu ứng giam cầm lượng tử, GQDs thể hiện các tính chất quang học độc đáo, khác biệt so với graphene thông thường. Cấu trúc của GQDs thường bao gồm một hoặc nhiều lớp graphene với các nhóm chức năng trên bề mặt. Edge effects GQDs cũng đóng vai trò quan trọng trong tính chất quang của GQDs. Kích thước, hình dạng và các nhóm chức năng bề mặt có thể được điều chỉnh để điều chỉnh emission wavelength và quantum yield.

1.2. Nitrogen Doping Tại sao và bằng cách nào

Nitrogen doping là quá trình thêm nguyên tử Nitrogen vào cấu trúc mạng tinh thể của graphene. Việc này thay đổi mật độ điện tử và tạo ra các trung tâm hoạt động, ảnh hưởng đáng kể đến optical properties of GQDs. Nitrogen có thể được đưa vào bằng nhiều phương pháp, bao gồm hydrothermal synthesis GQDs, microwave synthesis GQDs, và chemical vapor deposition GQDs. Các vị trí pha tạp Nitrogen khác nhau (ví dụ: pyridinic N, pyrrolic N, graphitic N) có ảnh hưởng khác nhau đến tính chất quang và điện của N-doped graphene quantum dots. Quá trình này thường được thực hiện để tăng cường khả năng photoluminescence of GQDs.

II. Thách Thức Trong Tổng Hợp N Doped Graphene Quantum Dots

Tổng hợp N-doped graphene quantum dots (N-GQDs) là một quá trình phức tạp, đòi hỏi kiểm soát chặt chẽ các thông số phản ứng. Một trong những thách thức lớn nhất là kiểm soát kích thước và độ đồng đều của GQDs. Sự phân bố kích thước không đồng đều có thể dẫn đến phổ phát xạ rộng và giảm hiệu suất lượng tử. Ngoài ra, việc kiểm soát mức độ pha tạp Nitrogen và vị trí của các nguyên tử Nitrogen trong mạng tinh thể cũng là một thách thức quan trọng. Một số phương pháp tổng hợp có thể dẫn đến sự hình thành các tạp chất hoặc các khuyết tật cấu trúc, ảnh hưởng tiêu cực đến tính chất quang của N-GQDs. Do đó, cần có các phương pháp tổng hợp hiệu quả và có khả năng kiểm soát cao để sản xuất N-GQDs chất lượng cao.

2.1. Kiểm soát kích thước và hình dạng Graphene Quantum Dots

Kích thước và hình dạng của Graphene Quantum Dots (GQDs) ảnh hưởng trực tiếp đến quantum confinement effect và do đó, ảnh hưởng đến tính chất quang. Việc tổng hợp GQDs có kích thước đồng đều và hình dạng xác định là một thách thức lớn. Các phương pháp tổng hợp khác nhau, như hydrothermal synthesis GQDs và electrochemical synthesis GQDs, có thể tạo ra GQDs với kích thước và hình dạng khác nhau. Cần phải tối ưu hóa các điều kiện phản ứng, chẳng hạn như nhiệt độ, thời gian và nồng độ tiền chất, để đạt được GQDs có kích thước và hình dạng mong muốn. Surface passivation GQDs cũng là một yếu tố quan trọng cần xem xét.

2.2. Tối ưu hóa quá trình Nitrogen Doping

Quá trình Nitrogen doping cần được tối ưu hóa để đạt được mức độ pha tạp mong muốn và vị trí pha tạp tối ưu. Các phương pháp Nitrogen doping khác nhau có thể dẫn đến sự hình thành các loại liên kết Nitrogen khác nhau trong mạng tinh thể của graphene. Sự phân bố và loại liên kết Nitrogen ảnh hưởng đến photoluminescence of GQDs. Các phương pháp phân tích như X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) có thể được sử dụng để xác định loại và nồng độ Nitrogen trong N-GQDs.

III. Phương Pháp Hydrothermal Tổng Hợp N GQDs Chi Tiết

Phương pháp hydrothermal synthesis GQDs là một kỹ thuật phổ biến để tổng hợp N-GQDs do tính đơn giản, hiệu quả và khả năng kiểm soát kích thước. Quá trình này thường bao gồm việc đun nóng một hỗn hợp chứa tiền chất graphene oxide (GO) và một nguồn Nitrogen trong một bình phản ứng kín ở nhiệt độ và áp suất cao. Dimethylformamide (DMF) thường được sử dụng làm dung môi và nguồn Nitrogen. Nhiệt độ và thời gian phản ứng có ảnh hưởng đáng kể đến kích thước, cấu trúc và tính chất quang của N-GQDs. Theo nghiên cứu của Trương Tùng Khương, DMF đóng vai trò quan trọng trong quá trình tổng hợp.

3.1. Vai trò của Dimethylformamide DMF

Dimethylformamide (DMF) không chỉ là dung môi mà còn là nguồn Nitrogen trong quá trình hydrothermal synthesis GQDs. DMF phân hủy ở nhiệt độ cao, giải phóng các gốc tự do chứa Nitrogen, sau đó pha tạp vào cấu trúc của graphene quantum dots. Nghiên cứu đã chỉ ra rằng DMF-involved GQD solutions were excitation-dependent and showed the strongest peak with excitation of 380, 400 or 420 nm in the blue-green region. Tỷ lệ DMF/GO cần được tối ưu hóa để đạt được mức độ pha tạp Nitrogen mong muốn và tránh sự hình thành các sản phẩm phụ.

3.2. Ảnh hưởng của Nhiệt Độ và Thời Gian Phản Ứng

Nhiệt độ và thời gian phản ứng là các yếu tố quan trọng ảnh hưởng đến kích thước, cấu trúc và tính chất quang của N-GQDs. Nhiệt độ cao hơn thường dẫn đến kích thước GQDs nhỏ hơn và mức độ pha tạp Nitrogen cao hơn. Thời gian phản ứng dài hơn có thể cải thiện độ kết tinh của GQDs và tăng cường quantum yield. Tuy nhiên, thời gian phản ứng quá dài có thể dẫn đến sự kết tụ của GQDs và giảm tính chất quang. Do đó, cần tìm ra các điều kiện phản ứng tối ưu để đạt được N-GQDs có tính chất tốt nhất.

IV. Tính Chất Quang của N Doped Graphene Quantum Dots Phân Tích

Tính chất quang của N-doped graphene quantum dots (N-GQDs) là một lĩnh vực nghiên cứu quan trọng do tiềm năng ứng dụng rộng rãi của chúng. Photoluminescence of GQDs phụ thuộc vào kích thước, hình dạng, mức độ pha tạp Nitrogen và các nhóm chức năng bề mặt. Emission wavelength có thể được điều chỉnh bằng cách thay đổi các yếu tố này. Quantum yield là một thước đo quan trọng về hiệu quả phát quang và cần được tối ưu hóa cho các ứng dụng cụ thể. Các phương pháp phân tích như UV-Vis spectroscopy, Fluorescence và Raman spectroscopy được sử dụng để nghiên cứu tính chất quang của N-GQDs.

4.1. Photoluminescence PL of GQDs Cơ Chế và Các Yếu Tố Ảnh Hưởng

Cơ chế photoluminescence of GQDs (PL) là một quá trình phức tạp liên quan đến sự hấp thụ ánh sáng, chuyển đổi năng lượng và phát xạ photon. Các khuyết tật bề mặt và các nhóm chức năng có thể tạo ra các trạng thái năng lượng trung gian, ảnh hưởng đến PL. Việc pha tạp Nitrogen có thể tạo ra các trung tâm phát xạ mới và thay đổi năng lượng của các trạng thái tồn tại, dẫn đến sự thay đổi trong emission wavelength và quantum yield.Hiệu ứng giam cầm lượng tử cũng đóng một vai trò then chốt trong việc điều chỉnh PL.

4.2. Phân tích Optical Properties of GQDs bằng Raman Spectroscopy

Raman spectroscopy là một kỹ thuật mạnh mẽ để nghiên cứu cấu trúc và tính chất của graphene và GQDs. Các đỉnh Raman đặc trưng cho graphene, như đỉnh G và đỉnh D, cung cấp thông tin về độ tinh khiết, kích thước và sự có mặt của các khuyết tật. Việc pha tạp Nitrogen có thể thay đổi vị trí và cường độ của các đỉnh Raman, cho phép xác định mức độ và loại liên kết Nitrogen trong N-GQDs. Sự thay đổi trong tỷ lệ ID/IG có thể cho thấy mức độ rối loạn trong cấu trúc graphene do việc pha tạp Nitrogen.

V. Ứng Dụng N GQDs Trong Photocatalysis Nghiên Cứu Phân Hủy MB

N-doped graphene quantum dots (N-GQDs) thể hiện tiềm năng lớn trong lĩnh vực photocatalysis do khả năng hấp thụ ánh sáng và tạo ra các electron-lỗ trống. Các electron-lỗ trống này có thể oxy hóa hoặc khử các chất ô nhiễm hữu cơ trong nước, chẳng hạn như methylene blue (MB). Hiệu quả photocatalysis phụ thuộc vào kích thước, mức độ pha tạp Nitrogen, surface functionalization GQDs và cường độ ánh sáng. Nghiên cứu của Trương Tùng Khương đã khám phá hiệu quả của GQDs trong việc xúc tác quá trình phân hủy quang của dung dịch MB, cho thấy khả năng của GQDs trong việc xúc tác quá trình quang phân hủy của dung dịch MB với tỷ lệ phân hủy khoảng 25% sau 120 phút chiếu sáng.

5.1. Cơ chế Photocatalysis của N GQDs

Trong quá trình photocatalysis, N-GQDs hấp thụ ánh sáng, tạo ra các electron-lỗ trống. Các electron di chuyển đến bề mặt của GQDs, nơi chúng phản ứng với oxy hòa tan để tạo ra các gốc tự do hoạt động, chẳng hạn như gốc hydroxyl (∙OH). Các gốc tự do này oxy hóa MB, phân hủy nó thành các sản phẩm không độc hại. Pha tạp Nitrogen có thể tăng cường khả năng hấp thụ ánh sáng và tạo ra các electron-lỗ trống, cải thiện hiệu quả photocatalysis.

5.2. Đánh giá hiệu quả phân hủy Methylene Blue MB

Hiệu quả phân hủy MB có thể được đánh giá bằng cách theo dõi sự giảm nồng độ MB theo thời gian dưới ánh sáng. Nồng độ MB có thể được xác định bằng UV-Vis spectroscopy. Tỷ lệ phân hủy có thể được tính toán dựa trên sự thay đổi nồng độ MB. Các yếu tố như nồng độ N-GQDs, cường độ ánh sáng và pH có thể ảnh hưởng đến hiệu quả phân hủy MB. Thí nghiệm của Trương Tùng Khương đã cho thấy hiệu quả phân hủy MB của GQDs tổng hợp bằng phương pháp hydrothermal.

VI. Kết Luận và Hướng Nghiên Cứu Tiềm Năng Về N GQDs

Nghiên cứu về N-doped graphene quantum dots (N-GQDs) đã đạt được những tiến bộ đáng kể trong những năm gần đây. N-GQDs thể hiện các tính chất quang độc đáo và tiềm năng ứng dụng rộng rãi trong nhiều lĩnh vực, bao gồm bioimaging, sensing, photocatalysis và LEDs. Các phương pháp tổng hợp và các kỹ thuật phân tích tiếp tục được cải tiến để kiểm soát và hiểu rõ hơn về tính chất của N-GQDs. Nghiên cứu trong tương lai có thể tập trung vào việc phát triển các phương pháp tổng hợp mới, tối ưu hóa surface functionalization GQDs và khám phá các ứng dụng mới cho N-GQDs.

6.1. Tối ưu hóa Surface Functionalization GQDs

Surface functionalization GQDs là một phương pháp hiệu quả để điều chỉnh tính chất và khả năng tương thích sinh học của N-GQDs. Các nhóm chức năng có thể được gắn vào bề mặt của GQDs để cải thiện độ hòa tan trong nước, tăng cường khả năng liên kết với các phân tử sinh học và cải thiện hiệu quả photocatalysis. Nghiên cứu trong tương lai có thể tập trung vào việc phát triển các phương pháp surface functionalization mới và khám phá ảnh hưởng của các nhóm chức năng khác nhau đến tính chất và ứng dụng của N-GQDs.

6.2. Applications of GQDs Từ Bioimaging đến Năng lượng Mặt Trời

N-GQDs có tiềm năng ứng dụng rộng rãi trong nhiều lĩnh vực khác nhau. Trong bioimaging, N-GQDs có thể được sử dụng làm chất phát quang để hình ảnh các tế bào và mô. Trong sensing, N-GQDs có thể được sử dụng để phát hiện các chất ô nhiễm hoặc các phân tử sinh học. Trong photocatalysis, N-GQDs có thể được sử dụng để phân hủy các chất ô nhiễm hữu cơ. Trong LEDs, N-GQDs có thể được sử dụng làm vật liệu phát quang. Trong solar cells, N-GQDs có thể được sử dụng để cải thiện hiệu quả chuyển đổi năng lượng. Cần có thêm nghiên cứu để khám phá và phát triển các ứng dụng mới cho N-GQDs.

Tổng quan nghiên cứu

Graphene quantum dots (GQDs) là vật liệu nano nổi bật nhờ các tính chất điện tử, quang học và hóa học độc đáo, mở ra nhiều ứng dụng tiềm năng trong y sinh, quang điện tử và xúc tác. Theo báo cáo của ngành, số lượng công trình nghiên cứu về GQDs tăng mạnh từ năm 2000 đến 2020, với hơn 1500 bài báo chỉ riêng năm 2020, cho thấy sự quan tâm lớn của cộng đồng khoa học. Tuy nhiên, việc tổng hợp GQDs với hiệu suất cao, kiểm soát kích thước, cấu trúc và tính chất quang học vẫn còn nhiều thách thức. Luận văn này tập trung vào tổng hợp GQDs pha tạp nitơ (N-GQDs) từ graphene oxide (GO) bằng phương pháp solvothermal sử dụng dimethylformamide (DMF) làm dung môi, đồng thời khảo sát ảnh hưởng của nhiệt độ và thời gian phản ứng đến cấu trúc và tính chất quang học của sản phẩm. Ngoài ra, nghiên cứu còn đánh giá khả năng xúc tác quang phân hủy dung dịch methylene blue (MB) của N-GQDs dưới chiếu sáng. Thời gian nghiên cứu từ tháng 2 đến tháng 10 năm 2023 tại Trường Đại học Bách Khoa, Đại học Quốc gia TP. Hồ Chí Minh. Kết quả nghiên cứu có ý nghĩa quan trọng trong việc phát triển vật liệu GQDs có tính năng quang học điều chỉnh được, góp phần nâng cao hiệu quả ứng dụng trong xử lý môi trường và thiết bị quang điện tử.

Cơ sở lý thuyết và phương pháp nghiên cứu

Khung lý thuyết áp dụng

Luận văn dựa trên các lý thuyết và mô hình sau:

• Hiệu ứng giới hạn lượng tử (Quantum confinement effect): Giải thích sự thay đổi tính chất quang học của GQDs khi kích thước giảm xuống nanomet, dẫn đến sự mở rộng khe năng lượng và phát quang đặc trưng.
• Cấu trúc và tính chất của graphene và graphene oxide: Graphene là lớp carbon đơn nguyên tử với cấu trúc lục giác, trong khi GO chứa các nhóm chức như hydroxyl, carboxyl và epoxy giúp tăng khả năng tương tác và chức năng hóa học.
• Ảnh hưởng của doping nitơ vào GQDs: Nitơ thay thế nguyên tử carbon trong mạng tinh thể, làm biến đổi phân bố điện tích và spin electron, từ đó điều chỉnh tính chất điện tử và quang học của GQDs.
• Quang phát quang (Photoluminescence - PL): Tính chất phát quang của GQDs phụ thuộc vào kích thước, cấu trúc bề mặt và các nhóm chức năng, với đỉnh phát xạ mạnh trong vùng ánh sáng lam-lục khi kích thích ở bước sóng 380-420 nm.
• Quang xúc tác phân hủy methylene blue: MB là chất nhuộm phổ biến, có tính ổn định cao và độc hại, việc sử dụng GQDs làm chất xúc tác quang giúp phân hủy MB thành các sản phẩm vô hại dưới ánh sáng.

Phương pháp nghiên cứu

• Nguồn dữ liệu: Sử dụng graphene oxide được tổng hợp từ graphite bằng phương pháp Hummers cải tiến. GQDs được tổng hợp bằng phương pháp solvothermal trong dung môi DMF, có bổ sung H2O2 để tăng hiệu quả cắt tách graphene.
• Phương pháp phân tích: Các mẫu GQDs được khảo sát bằng kính hiển vi điện tử truyền qua (TEM) để xác định kích thước và hình thái, nhiễu xạ tia X (XRD) và phổ Raman để phân tích cấu trúc tinh thể, phổ FTIR để xác định nhóm chức năng bề mặt, phổ UV-Vis và PL để đánh giá tính chất quang học.
• Thí nghiệm quang xúc tác: Đánh giá khả năng phân hủy methylene blue dưới chiếu sáng LED 400 nm với sự có mặt của các dung dịch GQDs, đo tỷ lệ phân hủy MB theo thời gian.
• Timeline nghiên cứu: Tổng hợp GO và GQDs từ tháng 2 đến tháng 8 năm 2023, phân tích đặc tính vật liệu và thí nghiệm quang xúc tác từ tháng 8 đến tháng 10 năm 2023.
• Cỡ mẫu và chọn mẫu: Mẫu GQDs được tổng hợp với các điều kiện nhiệt độ (120, 140, 160°C) và thời gian (6, 12, 24 giờ) khác nhau để khảo sát ảnh hưởng đến tính chất. Mẫu tham chiếu được tổng hợp thay DMF bằng nước cất hai lần (DDW) để so sánh.

Kết quả nghiên cứu và thảo luận

Những phát hiện chính

1. Kích thước và hình thái GQDs: Kích thước trung bình của GQDs dao động từ 3 đến 5 nm, được xác định qua TEM với phân bố kích thước hẹp. Kích thước có xu hướng tăng nhẹ khi tăng nhiệt độ và thời gian phản ứng.
2. Cấu trúc tinh thể và nhóm chức năng: Phổ XRD cho thấy các mẫu GQDs có cấu trúc amorphous đặc trưng, phổ Raman thể hiện tỉ lệ ID/IG tăng theo nhiệt độ, cho thấy sự gia tăng khuyết tật do doping nitơ. FTIR xác nhận sự hiện diện của các nhóm chức năng như -OH, C=O và C-N, chứng minh thành công việc pha tạp nitơ.
3. Tính chất quang học: Phổ UV-Vis của GQDs có đỉnh hấp thụ ở khoảng 320-350 nm, tương ứng với chuyển đổi π-π* của cấu trúc aromatic. Phổ PL cho thấy đỉnh phát xạ mạnh nhất ở bước sóng kích thích 380, 400 và 420 nm, phát xạ trong vùng ánh sáng lam-lục. Cường độ PL tăng khi tăng thời gian phản ứng đến 12 giờ, sau đó giảm nhẹ do sự kết tụ.
4. Khả năng quang xúc tác phân hủy MB: Dung dịch GQDs xúc tác phân hủy MB với tỷ lệ khoảng 25% sau 120 phút chiếu sáng LED 400 nm. Mẫu tổng hợp ở 140°C trong 12 giờ cho hiệu suất phân hủy cao nhất. So với mẫu tham chiếu không dùng DMF, hiệu suất giảm khoảng 10%, cho thấy vai trò quan trọng của DMF trong quá trình tổng hợp.

Thảo luận kết quả

Nguyên nhân của sự thay đổi kích thước và cấu trúc GQDs liên quan đến điều kiện hydrothermal, khi nhiệt độ và thời gian tăng, quá trình cắt tách graphene diễn ra triệt để hơn, nhưng cũng làm tăng khuyết tật và kết tụ hạt. Sự pha tạp nitơ làm thay đổi phân bố điện tích, tạo ra các trạng thái bẫy electron, ảnh hưởng đến cường độ và vị trí phát quang. Kết quả PL phụ thuộc bước sóng kích thích phù hợp với cơ chế phát quang do trạng thái bề mặt và hiệu ứng lượng tử. So sánh với các nghiên cứu trước, hiệu suất quang xúc tác của GQDs trong nghiên cứu này tương đương hoặc cao hơn một số báo cáo, nhờ sự kết hợp DMF và H2O2 giúp tăng độ đồng nhất và hoạt tính bề mặt. Biểu đồ thể hiện mối quan hệ giữa nhiệt độ phản ứng và cường độ PL, cũng như tỷ lệ phân hủy MB theo thời gian, minh họa rõ ràng hiệu quả của các điều kiện tổng hợp.

Đề xuất và khuyến nghị

1. Tối ưu hóa điều kiện tổng hợp: Khuyến nghị sử dụng nhiệt độ hydrothermal khoảng 140°C và thời gian 12 giờ để đạt kích thước GQDs đồng nhất, cường độ PL cao và hiệu suất quang xúc tác tối ưu. Thời gian thực hiện trong giai đoạn tổng hợp.
2. Sử dụng DMF làm dung môi: DMF không chỉ giúp hòa tan GO tốt mà còn tham gia vào quá trình doping nitơ, nâng cao tính chất quang học và xúc tác của GQDs. Chủ thể thực hiện là các phòng thí nghiệm nghiên cứu vật liệu.
3. Mở rộng ứng dụng quang xúc tác: Khuyến khích áp dụng N-GQDs trong xử lý nước thải công nghiệp chứa các chất nhuộm độc hại như methylene blue, với mục tiêu giảm nồng độ chất ô nhiễm trên 20% trong 2 giờ chiếu sáng. Thời gian triển khai thử nghiệm thực tế khoảng 6-12 tháng.
4. Nghiên cứu sâu về cơ chế PL và doping: Đề xuất các nghiên cứu tiếp theo tập trung vào kiểm soát loại liên kết nitơ trong GQDs để điều chỉnh đặc tính quang học, nâng cao hiệu suất phát quang và mở rộng dải phát xạ. Chủ thể thực hiện là các nhóm nghiên cứu chuyên sâu về vật liệu nano.

Đối tượng nên tham khảo luận văn

1. Nhà nghiên cứu vật liệu nano: Có thể áp dụng phương pháp tổng hợp và phân tích đặc tính GQDs để phát triển vật liệu mới với tính năng quang học và xúc tác cải tiến.
2. Chuyên gia xử lý môi trường: Sử dụng kết quả nghiên cứu để phát triển công nghệ quang xúc tác xử lý nước thải chứa chất nhuộm độc hại, nâng cao hiệu quả và giảm chi phí.
3. Ngành công nghiệp dược phẩm và y sinh: Tham khảo tính chất phát quang và khả năng điều chỉnh của N-GQDs để ứng dụng trong bioimaging, cảm biến sinh học và hệ thống phân phối thuốc.
4. Sinh viên và học viên cao học: Là tài liệu tham khảo quý giá cho các đề tài nghiên cứu liên quan đến tổng hợp vật liệu nano, đặc biệt là graphene quantum dots và ứng dụng quang học.

Câu hỏi thường gặp

1. Nitơ được pha tạp vào GQDs bằng cách nào?
   Nitơ được pha tạp thông qua việc sử dụng dimethylformamide (DMF) trong quá trình tổng hợp solvothermal, DMF phân hủy tạo nguồn nitơ tích hợp vào mạng tinh thể graphene, làm thay đổi cấu trúc điện tử và tính chất quang học của GQDs.

2. Tại sao chọn phương pháp solvothermal để tổng hợp GQDs?
   Phương pháp solvothermal đơn giản, chi phí thấp, dễ dàng kiểm soát điều kiện phản ứng như nhiệt độ và thời gian, đồng thời có thể mở rộng quy mô sản xuất, phù hợp với mục tiêu nghiên cứu và ứng dụng thực tế.

3. Ảnh hưởng của nhiệt độ và thời gian phản ứng đến GQDs như thế nào?
   Tăng nhiệt độ và thời gian phản ứng giúp cắt tách graphene hiệu quả hơn, làm tăng kích thước và số lượng khuyết tật trên GQDs, ảnh hưởng đến cường độ phát quang và khả năng quang xúc tác, với điều kiện tối ưu khoảng 140°C và 12 giờ.

4. GQDs có thể ứng dụng trong xử lý môi trường ra sao?
   GQDs có khả năng xúc tác quang phân hủy các chất nhuộm độc hại như methylene blue dưới ánh sáng, giúp làm sạch nước thải công nghiệp một cách hiệu quả, thân thiện môi trường và tiết kiệm năng lượng.

5. Làm thế nào để kiểm soát tính chất quang học của GQDs?
   Kiểm soát kích thước, cấu trúc bề mặt, loại và mức độ doping nitơ là các yếu tố chính ảnh hưởng đến tính chất quang học. Điều chỉnh các tham số tổng hợp như dung môi, nhiệt độ, thời gian và nguồn nguyên liệu giúp đạt được đặc tính mong muốn.

Kết luận

• Đã thành công trong việc tổng hợp N-GQDs bằng phương pháp solvothermal sử dụng DMF và H2O2, với kích thước trung bình 3-5 nm và cấu trúc đặc trưng được xác nhận qua TEM, XRD, Raman và FTIR.
• Tính chất quang học của N-GQDs thể hiện rõ qua phổ PL với đỉnh phát xạ mạnh trong vùng ánh sáng lam-lục khi kích thích ở bước sóng 380-420 nm, phụ thuộc vào điều kiện tổng hợp.
• N-GQDs có khả năng xúc tác quang phân hủy methylene blue với hiệu suất khoảng 25% sau 120 phút chiếu sáng, cao hơn so với mẫu không sử dụng DMF.
• Nghiên cứu góp phần làm rõ ảnh hưởng của điều kiện tổng hợp đến đặc tính vật liệu, mở ra hướng phát triển GQDs ứng dụng trong xử lý môi trường và thiết bị quang điện tử.
• Đề xuất các bước tiếp theo bao gồm tối ưu hóa quy trình tổng hợp, nghiên cứu sâu cơ chế phát quang và mở rộng ứng dụng quang xúc tác trong thực tế.

Mời các nhà nghiên cứu và chuyên gia trong lĩnh vực vật liệu nano, quang học và xử lý môi trường tiếp cận và ứng dụng kết quả nghiên cứu để phát triển các sản phẩm và công nghệ mới.