Luận án tiến sĩ vật lý nghiên cứu áp dụng kết hợp phương pháp carbon phóng xạ và phương pháp nhiệt huỳnh quang trong xác định niên đại cổ vật và mẫu trầm tích

Luận án tiến sĩ vật lý khám phá ứng dụng kết hợp phương pháp carbon phóng xạ và nhiệt huỳnh quang trong xác định niên đại cổ vật và mẫu trầm tích.

• Tác giả: Vũ Anh Hùng
• Người hướng dẫn: PGS. Nguyễn Quang Miên
• Trường học: Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội
• Chuyên ngành: Vật lý Hạt nhân
• Đề tài: Nghiên cứu áp dụng kết hợp phương pháp carbon phóng xạ và phương pháp nhiệt huỳnh quang trong xác định niên đại cổ vật và mẫu trầm tích
• Loại tài liệu: luận án tiến sĩ
• Năm xuất bản: 2020
• Địa điểm: Hà Nội

Mục lục chi tiết

• LỜI CAM ĐOAN
• LỜI CẢM ƠN
• 1. CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN TÌNH HÌNH NGHIÊN CỨU
• 1.1. MỘT SỐ PHƯƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH NIÊN ĐẠI PHỔ BIẾN HIỆN NAY
• 1.1.1. Giới thiệu chung về các phương pháp xác định niên đại
• 1.1.2. Phương pháp vòng sinh trưởng thực vật và phương pháp hydrat
• 1.1.3. Các phương pháp vật lý hạt nhân xác định niên đại
• 1.2. TÌNH HÌNH NGHIÊN CỨU TRÊN THẾ GIỚI VÀ TRONG NƯỚC
• 1.2.1. Tình hình nghiên cứu trên thế giới
• 1.2.2. Tình hình nghiên cứu tại Việt Nam
• 1.3. KẾT LUẬN CHƯƠNG 1
• 2. CHƯƠNG 2: PHƯƠNG PHÁP CARBON PHÓNG XẠ VÀ PHƯƠNG PHÁP NHIỆT HUỲNH QUANG TRONG XÁC ĐỊNH NIÊN ĐẠI
• 2.1. XÁC ĐỊNH TUỔI BẰNG PHƯƠNG PHÁP CARBON PHÓNG XẠ
• 2.1.1. Phương trình tính tuổi mẫu vật
• 2.1.2. Tương tác của hạt bêta trong chất nhấp nháy lỏng
• 2.1.3. Gia công chế tạo detector nhấp nháy lỏng
• 2.1.4. Chuẩn hóa thể tích mẫu đo
• 2.1.5. Đo bức xạ bêta trên hệ đo Tri carb 2770TR/SL
• 2.1.6. Xử lý số liệu theo phép đo phóng xạ hoạt độ nhỏ
• 2.1.7. So sánh kết quả đo hoạt độ 14C với đơn vị khác
• 2.2. PHƯƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH NIÊN ĐẠI NHIỆT HUỲNH QUANG
• 2.2.1. Mô hình bài toán đo tuổi nhiệt huỳnh quang mẫu gốm cổ
• 2.2.2. Phương trình tính tuổi cổ vật theo liều bức xạ hạt nhân qua hiệu ứng nhiệt huỳnh quang
• 2.2.3. Gia công xử lý mẫu đo
• 2.2.4. Đo tín hiệu nhiệt huỳnh quang
• 2.2.5. Xác định liều tích lũy trong mẫu
• 2.2.6. Xác định suất liều chiếu hằng năm lên mẫu (D0)
• 2.2.7. Xác định độ ẩm môi trường, mẫu gốm
• 2.3. ĐÁNH GIÁ CHUNG VỀ PHƯƠNG PHÁP TUỔI 14C VÀ PHƯƠNG PHÁP ĐO TUỔI NHIỆT HUỲNH QUANG
• 2.3.1. Về phương pháp đo 14C bằng nhấp nháy lỏng
• 2.3.2. Về phương pháp đo tuổi nhiệt huỳnh quang từ thạch anh hạt thô
• 2.4. KẾT LUẬN CHƯƠNG 2
• 3. CHƯƠNG 3: THỰC NGHIỆM VÀ ĐÁNH GIÁ
• 3.1. ĐO ĐỐI SÁNH HAI PHƯƠNG PHÁP
• 3.1.1. Lựa chọn mẫu đo
• 3.1.2. Xác định tuổi bằng phương pháp carbon phóng xạ
• 3.1.3. Xác định tuổi bằng phương pháp nhiệt huỳnh quang
• 3.1.4. Đánh giá kết quả
• 3.2. XÁC ĐỊNH TUỔI TẠI KHU DI TÍCH HOÀNG THÀNH THĂNG LONG
• 3.2.1. Xác định tuổi bằng phương pháp carbon phóng xạ
• 3.2.2. Xác định tuổi bằng phương pháp nhiệt huỳnh quang
• 3.3. XÁC ĐỊNH TUỔI TẠI KHU DI TÍCH GÒ THÁP
• 3.3.1. Xác định tuổi bằng phương pháp carbon phóng xạ
• 3.3.2. Xác định tuổi bằng phương pháp nhiệt huỳnh quang
• 3.4. XÁC ĐỊNH TUỔI Ở BẾN TRE
• 3.4.1. Mẫu nghiên cứu
• 3.4.2. Thực nghiệm, kết quả và thảo luận
• 3.5. KẾT LUẬN CHƯƠNG 3
• DANH MỤC CÔNG TRÌNH KHOA HỌC CỦA TÁC GIẢ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN
• TÀI LIỆU THAM KHẢO

Tóm tắt

I. Phương pháp carbon phóng xạ và nhiệt huỳnh quang trong xác định niên đại

Phương pháp carbon phóng xạ và nhiệt huỳnh quang là hai kỹ thuật khoa học tiên tiến được sử dụng rộng rãi trong việc xác định niên đại của cổ vật và trầm tích. Carbon phóng xạ dựa trên việc đo lường sự phân rã của đồng vị carbon-14 trong các mẫu hữu cơ, trong khi nhiệt huỳnh quang tập trung vào việc đo lượng ánh sáng phát ra từ các vật liệu vô cơ như gốm sứ khi được làm nóng. Cả hai phương pháp đều có độ chính xác cao và được ứng dụng trong khảo cổ học và khoa học cổ đại.

1.1. Phương pháp carbon phóng xạ

Phương pháp carbon phóng xạ được sử dụng để xác định niên đại của các mẫu hữu cơ như gỗ, than, và vỏ sò. Phương pháp này dựa trên nguyên lý đo lường sự phân rã của đồng vị carbon-14, một đồng vị phóng xạ có chu kỳ bán rã khoảng 5.730 năm. Quá trình đo lường bao gồm việc gia công mẫu, đo hoạt độ phóng xạ, và xử lý số liệu để tính toán tuổi của mẫu. Phương pháp này đặc biệt hữu ích trong việc xác định niên đại của các cổ vật có niên đại từ 500 đến 50.000 năm.

1.2. Phương pháp nhiệt huỳnh quang

Phương pháp nhiệt huỳnh quang được áp dụng để xác định niên đại của các vật liệu vô cơ như gốm sứ, gạch, và đồ đất nung. Phương pháp này dựa trên việc đo lượng ánh sáng phát ra từ các hạt thạch anh khi được làm nóng, do sự tích lũy năng lượng từ các bức xạ môi trường. Quá trình đo lường bao gồm việc xác định liều tích lũy, suất liều chiếu xạ hằng năm, và tính toán tuổi của mẫu. Phương pháp này thích hợp cho việc xác định niên đại của các cổ vật có niên đại từ vài trăm đến hàng trăm nghìn năm.

II. Ứng dụng của phương pháp carbon phóng xạ và nhiệt huỳnh quang

Cả hai phương pháp carbon phóng xạ và nhiệt huỳnh quang đều có giá trị ứng dụng cao trong khảo cổ học và khoa học cổ đại. Chúng không chỉ giúp xác định niên đại của các cổ vật mà còn cung cấp thông tin quan trọng về quá trình hình thành và phát triển của các nền văn hóa cổ đại. Ngoài ra, các phương pháp này còn được sử dụng trong việc nghiên cứu trầm tích để hiểu rõ hơn về sự biến đổi môi trường qua các thời kỳ.

2.1. Ứng dụng trong khảo cổ học

Trong khảo cổ học, phương pháp carbon phóng xạ và nhiệt huỳnh quang được sử dụng để xác định niên đại của các di tích và cổ vật. Ví dụ, tại khu di tích Hoàng Thành Thăng Long, các phương pháp này đã được áp dụng để xác định niên đại của các mảnh gốm và gạch, giúp làm sáng tỏ lịch sử phát triển của khu di tích. Các kết quả đo lường từ hai phương pháp này thường được so sánh để đảm bảo độ chính xác và tin cậy.

2.2. Ứng dụng trong nghiên cứu trầm tích

Phương pháp carbon phóng xạ và nhiệt huỳnh quang cũng được sử dụng trong việc nghiên cứu trầm tích để xác định niên đại của các lớp đất và đá. Ví dụ, tại khu vực Bến Tre, các phương pháp này đã được áp dụng để nghiên cứu sự biến đổi môi trường trầm tích qua các thời kỳ. Kết quả nghiên cứu không chỉ giúp hiểu rõ hơn về lịch sử địa chất của khu vực mà còn cung cấp thông tin quan trọng cho các nghiên cứu về biến đổi khí hậu.

III. Đánh giá và so sánh hai phương pháp

Phương pháp carbon phóng xạ và nhiệt huỳnh quang đều có những ưu điểm và hạn chế riêng. Carbon phóng xạ thích hợp cho việc xác định niên đại của các mẫu hữu cơ, trong khi nhiệt huỳnh quang phù hợp với các mẫu vô cơ. Việc kết hợp hai phương pháp này có thể mang lại kết quả chính xác và toàn diện hơn trong việc xác định niên đại của cổ vật và trầm tích.

3.1. Ưu điểm và hạn chế của phương pháp carbon phóng xạ

Phương pháp carbon phóng xạ có ưu điểm là độ chính xác cao và phạm vi ứng dụng rộng, đặc biệt là với các mẫu hữu cơ. Tuy nhiên, phương pháp này có hạn chế là chỉ áp dụng được với các mẫu có niên đại dưới 50.000 năm. Ngoài ra, quá trình gia công mẫu và đo lường đòi hỏi thiết bị chuyên dụng và kỹ thuật cao.

3.2. Ưu điểm và hạn chế của phương pháp nhiệt huỳnh quang

Phương pháp nhiệt huỳnh quang có ưu điểm là có thể áp dụng cho các mẫu vô cơ với niên đại lên đến hàng trăm nghìn năm. Tuy nhiên, phương pháp này đòi hỏi quá trình gia công mẫu phức tạp và việc xác định suất liều chiếu xạ hằng năm có thể gặp khó khăn. Ngoài ra, kết quả đo lường có thể bị ảnh hưởng bởi các yếu tố môi trường như độ ẩm và nhiệt độ.

Trích đoạn nội dung tài liệu

CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN TÌNH HÌNH NGHIÊN CỨU 1. MỘT SỐ PHƯƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH NIÊN ĐẠI PHỔ BIẾN HIỆN NAY 1. Giới thiệu chung về các phương pháp xác định niên đại Xác định niên đại di tích, di vật bao giờ cũng là một trong những yêu cầu quan trọng hàng đầu đối với nghiên cứu khảo cổ học. Hà Văn Tấn đã từng nhận định “Có di vật, song nếu không biết rõ niên đại, thì người làm khảo cổ học cũng chẳng biết dùng vào việc gì” [25].

Đến nay, phương pháp thường được sử dụng là xác định niên đại một cách tương đối, nghĩa là dựa trên những so sánh về loại hình, màu sắc, hoa văn và trình độ chế tác,. Chẳng hạn như, “Các mẫu trông giống nhau thì cùng niên đại”, “mẫu đẹp hơn, hoàn hảo hơn” thì muộn hơn “mẫu chưa đẹp, chưa hoàn hảo”… Tuy nhiên, các niên đại xác định bằng phương pháp này cho thấy còn rất nhiều điều “thiếu thuyết phục” và không thể áp dụng với những hiện vật mới. Chính vì vậy, cần phải có các phương pháp xác định niên đại có tính khách quan và tin cậy hơn. Với mục tiêu xác định niên đại cổ vật, cho đến nay các phương pháp vật lý hạt nhân luôn đóng vai trò quan trọng bởi độ tin cậy và khả năng ứng dụng hiệu quả.

Bởi các phương pháp xác định tuổi theo phương pháp hạt nhân đều chủ yếu dựa vào quy luật suy giảm của số hạt nhân phóng xạ hoặc những biến đổi bên trong của mẫu vật theo thời gian. Phương pháp vòng sinh trưởng thực vật và phương pháp hydrat Phương pháp vòng sinh trưởng thực vật (Dendrochronology) được 2 nhà khoa học A. Đến năm 1963, Bryant Bannister đã xây dựng và tạo ra dãy vòng hàng năm chuẩn của cây và mẫu hình vòng của gỗ cây (cùng loại) được so sánh với dãy vòng hàng năm chuẩn đó để tìm vị trí (tương ứng với nó là thời điểm) mà chúng khớp nhau [22, 23]. Đến nay, sau nhiều công trình nghiên cứu, phương pháp này vẫn được sử dụng để xác định niên đại trong khảo cổ, đặc biệt là với nhu cầu 15 chuyển đổi các kết quả đo tuổi 14C sang Công lịch [15, 34].

Ngoài ra, phương pháp này cũng có thể được sử dụng để xác định niên đại của các cấu trúc gỗ hiện thời và xác định niên đại các đồ mỹ thuật, kiến trúc và dùng trong hiệu chỉnh đo tuổi của một số phương pháp khác. Khoảng niên đại xác định hiệu quả của phương pháp này khoảng 11 000 năm trở lại đây [30, 34]. Phương pháp hydrat là cách xác định niên đại theo lớp hydrat hóa (hydration) được tạo thành trên bề mặt đá obsidian. Phương pháp này đã được các nhà khoa học Irving Friedma, Robert L.

Smith và Donovan Clark (Đại học Standford, Mỹ) đề xuất và nghiên cứu từ những năm 1960-1970 [34, 46]. Obsidian là một dạng thủy tinh được tạo ra trong quá trình núi lửa phun trào. Sau đó, trong quá trình tồn tại đá này sẽ hấp thụ nước từ môi trường tự nhiên xung quanh để dần dần tạo thành một lớp hydrat hóa ở trên bề mặt và có thể đo được. Lớp này không thể nhìn thấy bằng mắt thường nên không thể nhầm với lớp gỉ được tạo thành do vật liệu thay đổi hoặc phong hóa.

Người xưa lấy đá này để chế tác công cụ và quá trình tách đá sẽ tạo ra các mặt tiếp xúc mới. Do đó, đo độ dày của lớp hydrat hóa này, chúng ta có thể xác định được khoảng thời gian từ khi công cụ đã được sử dụng đến nay. Phương pháp này có khả năng xác định tuổi từ khoảng 15 000 năm trở lại đây [46]. Các phương pháp vật lý hạt nhân xác định niên đại 1.

Phương pháp phân rã hạt nhân a) Nguyên lý chung: Khi phân rã, số lượng các hạt nhân phóng xạ sẽ suy giảm theo quy luật: N(t1) =N(t0) e-λt (1.2) λ 𝑁(𝑡1 ) 16 Trong một số trường hợp, do không thể xác định được số hạt nhân tại thời điểm (t0), thì có thể sử dụng phương pháp tỷ số hạt nhân. Nội dung như sau: Giả thiết ban đầu không có hạt nhân con, số hạt nhân con chỉ do hạt nhân mẹ sinh ra, cả hạt nhân mẹ lẫn hạt nhân con đều không có sự thất thoát ra khỏi mẫu, không có hạt nhân mẹ mới được thêm vào và không có hạt nhân con được sinh bởi phản ứng hạt nhân gây bởi tia vũ trụ. Gọi Np là số hạt nhân mẹ, ND là số hạt nhân con. Từ hệ phương trình: NP (t0) = NP (t1) + ND(t1) (1.4) 𝑁𝑃 (𝑡1 ) 𝑁𝑃 (𝑡1 ) Phương trình (1.4) cho thấy khi xác định được tỷ số hạt nhân mẹ và hạt nhân con có thể tính được tuổi của mẫu vật.

Khoảng tuổi đo được của phương pháp phụ thuộc vào chu kỳ bán rã của hạt nhân được sử dụng, thay đổi từ vài chục năm tới hàng tỷ năm. Do vậy, dựa vào chu kỳ bán rã của hạt nhân mẹ, người ta phân phương pháp xác định tuổi phóng xạ thành hai nhóm phương pháp như sau:  Xác định tuổi của các mẫu già theo phương pháp Uran - Chì, Argon - Kali, tỷ số đồng vị Uran (238U/235U), Thori - Chì, Rubidi - Strontri,.  Xác định tuổi của các mẫu trẻ theo phương pháp Triti (3H), Carbon phóng xạ, Nhiệt huỳnh quang, Chì 210, Radi - Radon (226Ra - 222Rn). b) Các phương pháp phân rã hạt nhân xác định niên đại đối tượng “già” i) Phương pháp Rubidi - Strontri.

Rubidi có hai đồng vị tự nhiên là 85Rb và 87Rb, trong đó 87Rb chiếm (87,835 ± 0,013)% và là đồng vị phóng xạ - có chu kỳ bán rã T1/2 = (5,0 ± 0,2). Strontri trong tự nhiên có bốn đồng vị 84Sr - 0,55%; 86Sr - 9,9%; 87Sr - 7,0% và 17 8787 Sr Rb 88 Sr - 88% [8, 21]. Đối với một mẫu xác định, tỷ số 86 tăng còn tỷ số 86 giảm Sr Sr theo thời gian. Phương trình xác định tuổi như sau: 87 Sr  87 Sr  87 Rb 86   86   86 (e t  1) (1.5) Sr  Sr  0 Sr 87 Sr là tỷ số hai đồng vị Strontri tại thời điểm hiện tại t,  86 Sr  là tỷ số hai 87 trong đó 86 Sr  Sr  0 87 Rb đồng vị Strontri tại thời điểm ban đầu; còn 86 là tỷ số giữa hạt nhân 87Rb và 86Sr Sr tại thời điểm hiện tại [28].

Do chu kỳ bán rã của 87Rb rất lớn (cỡ 5.1010 năm), nên phương pháp này chỉ áp dụng cho các mẫu có tuổi hàng tỷ năm. ii) Phương pháp Argon - Kali Phương pháp Argon - Kali là một trong các phương pháp để xác định tuổi của các đối tượng già. Trong các mẫu đất đá luôn chứa Kali tự nhiên (39K, 40K và 41K), trong đó 40K là hạt nhân phân rã β- có chu kỳ bán rã T1/2 = 1,4. Năm 1973, Wezsacker đưa ra giả thiết về sự hình thành các đồng vị này trong mẫu vật với 2 khả năng biến đổi trạng thái là: 40 K  40Ca + β- +  (88%) (1.6) 40 K + ek  40Ar +  (12%) Do đồng vị 40Ca khá phổ biến trong tự nhiên, nên tuổi của mẫu vật sẽ được xác định dựa vào tỷ số 40Ar/40K và được gọi là phương pháp Argon - Kali.

Phương trình tính tuổi như sau:  40 Ar  t  1885ln1  8,33 40  (1.7)  K  Nhược điểm chính của phương pháp này là khi các mẫu tồn tại ở nhiệt độ cao 40 Ar thường dẫn tới sự khuếch tán của Ar, do đó tỷ số40 40 sai số với giá trị thực. Xác K định tuổi theo phương pháp Argon - Kali đối với loại mẫu này sẽ mắc phải sai số lớn. Khoảng tuổi đo được từ vài trăm nghìn năm đến hàng chục triệu năm. 18 iii) Phương pháp Chì - Uran (210Pb) Phương pháp Chì - Uran được sử dụng sớm nhất để xác định tuổi tuyệt đối của các mẫu đất đá [8, 28].

Trong tự nhiên Chì có các đồng vị sau: 204Pb (chiếm 15%); 206 Pb (chiếm 23,6%); 207Pb (chiếm 22,6%); 208Pb (chiếm 52,3%). Các đồng vị 206Pb; 207Pb, 208Pb là các sản phẩm phân rã phóng xạ tương ứng của 238 U; 235U; 232Th, các dãy phóng xạ như sau: 82 Pb 8 2 He  6   238 92 U T  206  4 , 53 .10 9 4 Phân tích hàm lượng của U, Th và Pb trên cùng một đối tượng sẽ thu được ba 206 207 208 Pb Pb Pb tỷ số sau: 238 ; 235 ; 232 ; U U Th Căn cứ vào giá trị của một trong ba tỷ số trên suy ra tuổi của đối tượng nghiên cứu. Do chu kỳ bán rã của Thori rất lớn so với chu kỳ bán rã của 235U và 238U, nên tỷ 208 208 Pb Pb số 232 nhỏ hơn nhiều so với hai tỷ số kia. Vì vậy việc xác định tuổi theo tỷ số 232 Th Th có độ nhạy kém, không chính xác, hầu như không sử dụng [8].

Do đó, tuổi của các 207 206 Pb Pb đối tượng “già” thường được xác định theo hai tỷ số 238 và 235. U U Phương pháp xác định tuổi tương ứng được gọi là phương pháp Chì – Uran, và tuổi được xác định theo các phương trình sau: 206 206 1 Pb Pb t  ln(1  238 )  6,5.9)  U U 207 207 1 Pb Pb t  ln(1  235 )  1,03.10)  U U 19 Trong thực tế, thường có sự mất mát hoặc bổ sung đồng vị Chì hoặc Uran, do đó để tăng độ tin cậy, người ta sẽ kết hợp 2 phương trình trên thành đường đẳng thời gian cho cặp tỉ số Pb/U. Dựa vào đường đẳng thời gian ta xác định được tuổi của mẫu vật. Phương pháp phân tích tỷ số Chì - Uran của hệ mẫu được trình bày ở trên không những xác định được tuổi của các mẫu mà còn cho biết thời điểm hệ mẫu trên không còn là hệ kín.

Và khoảng thời gian mà phương pháp này xác định được từ vài chục triệu năm cho đến hàng nghìn triệu năm. iv) Phương pháp tỉ số đồng vị Uran - Radi. Phương pháp tỉ số đồng vị Uran - Radi được áp dụng xác định tuổi của mẫu khi trạng thái cân bằng thế kỉ giữa Uran và Radi chưa được thiết lập. Giả thiết là Radi tại thời điểm ban đầu chưa có, Radi trong mẫu hoàn toàn do Uran sinh ra, sau thời gian khoảng 106 năm lượng radi và Uran trong mẫu sẽ đạt cân bằng với tỉ lệ 1g U có (3,4 ± 0,1).

Trong tự nhiên, nhiều thành tạo địa chất thường ở trạng thái thiếu Radi và tuổi của chúng sẽ được xác định theo mức độ thiếu hụt này.