Luận án tiến sĩ hóa học nghiên cứu phát triển và ứng dụng phương pháp điện di mao quản detector độ dẫn không tiếp xúc cec 4d để định lượng một số nhóm kháng sinh

Luận án tiến sĩ hóa học nghiên cứu phát triển phương pháp điện di mao quản detector độ dẫn không tiếp xúc CEC 4D định lượng nhóm kháng sinh hiệu quả.

Chuyên ngành

Hóa Phân tích

Người đăng

Ẩn danh

Thể loại

luận án tiến sĩ

2022

185
2
0

Phí lưu trữ

45 Point

Mục lục chi tiết

LỜI CAM ĐOAN

1. CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN

1.1. Tổng quan về kháng sinh

1.2. Vấn đề kháng kháng sinh trên thế giới và Việt Nam

1.3. Các phương pháp xác định kháng sinh trong mẫu dược phẩm và mẫu sinh học

1.3.1. Phương pháp sắc kí

1.3.2. Phương pháp quang phổ hấp thụ phân tử

1.3.3. Phương pháp điện hóa

1.3.4. Phương pháp điện di mao quản

1.3.4.1. Giới thiệu chung về phương pháp điện di mao quản
1.3.4.2. Nguyên tắc và cấu tạo của một hệ điện di mao quản cơ bản
1.3.4.3. Cơ sở lý thuyết của điện di mao quản
1.3.4.4. Dòng điện di thẩm thấu và sự di chuyển của ion chất phân tích trong mao quản
1.3.4.5. Các detector thông dụng trong phương pháp điện di mao quản

2. THỰC NGHIỆM VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU

2.1. Thiết bị và hóa chất

2.2. Chuẩn bị các dung dịch hóa chất

2.3. Phương pháp nghiên cứu

2.3.1. Phương pháp CE-CD

2.3.2. Phương pháp khảo sát xác định các điều kiện thích hợp

2.3.3. Thông tin mẫu và xử lý mẫu dược phẩm

2.3.4. Phương pháp lấy mẫu, xử lý, làm giàu mẫu huyết tương

2.3.5. Phương pháp đánh giá độ tin cậy của phương pháp phân tích

3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN

3.1. Xác định đồng thời Amikacin, Streptomycin, Kanamycin A, Kanamycin B bằng CE-CD

3.1.1. Khảo sát các điều kiện thích hợp

3.1.2. Xây dựng đường chuẩn các chất phân tích và đánh giá phương pháp

3.1.3. Phân tích đồng thời Amikacin, Streptomycin và Kanamycin trong mẫu dược phẩm

3.2. Xác định đồng thời Vancomycin và Teicoplanin bằng CE-CD

3.2.1. Khảo sát các điều kiện thích hợp

3.2.2. Xây dựng đường chuẩn các chất phân tích và đánh giá phương pháp

3.2.3. Phân tích đồng thời Vancomycin và Teicoplanin trong mẫu dược phẩm

3.3. Xác định đồng thời Amoxicillin, Ampicillin, Cefoperazon và Sulbactam bằng CE-CD

3.3.1. Khảo sát các điều kiện thích hợp

3.3.2. Xây dựng đường chuẩn các chất phân tích và đánh giá phương pháp

3.3.3. Phân tích đồng thời Amoxicillin, Ampicillin, Cefoperazon và Sulbactam trong mẫu dược phẩm

3.4. Xác định đồng thời Doripenem, Meropenem, Imipenem và Ertapenem bằng CE-CD

3.4.1. Khảo sát các điều kiện thích hợp

3.4.2. Xây dựng đường chuẩn các chất phân tích và đánh giá phương pháp

3.4.3. Phân tích đồng thời Doripenem, Meropenem, Imipenem và Ertapenem trong mẫu dược phẩm

3.4.4. Xây dựng quy trình chiết pha rắn Meropenem và Imipenem trong mẫu huyết tương nhằm xác định bằng phương pháp CE-CD

DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT

DANH MỤC BẢNG

DANH MỤC HÌNH

MỞ ĐẦU

Tóm tắt

I. Tổng quan về phương pháp điện di mao quản

Phương pháp điện di mao quản (CE) là một kỹ thuật phân tích hiện đại, được ứng dụng rộng rãi trong việc định lượng các chất hóa học, đặc biệt là kháng sinh. Phương pháp này dựa trên nguyên lý di chuyển của các ion trong điện trường, qua một mao quản có kích thước nhỏ. CEC 4D là một phiên bản nâng cao của CE, tích hợp detector độ dẫn không tiếp xúc (CE-CD), giúp tăng độ nhạy và độ chính xác trong phân tích. Phương pháp này được đánh giá cao nhờ khả năng phân tích đồng thời nhiều chất, tiết kiệm thời gian và chi phí.

1.1. Nguyên lý và cấu tạo của hệ điện di mao quản

Hệ thống điện di mao quản cơ bản bao gồm một mao quản silica, hai điện cực và một nguồn điện áp cao. Khi điện trường được áp dụng, các ion chất phân tích di chuyển với tốc độ khác nhau dựa trên điện tích và kích thước của chúng. Dòng điện di thẩm thấu (EOF) đóng vai trò quan trọng trong việc đẩy các chất phân tích qua mao quản. Detector độ dẫn không tiếp xúc (CE-CD) được sử dụng để đo tín hiệu mà không cần tiếp xúc trực tiếp với mẫu, giảm thiểu nhiễu và tăng độ chính xác.

1.2. Ưu điểm của phương pháp điện di mao quản

Phương pháp điện di mao quản có nhiều ưu điểm vượt trội so với các phương pháp truyền thống như sắc ký và quang phổ. Nó yêu cầu lượng mẫu nhỏ, thời gian phân tích nhanh và có thể phân tích đồng thời nhiều chất. Đặc biệt, CEC 4D với detector độ dẫn không tiếp xúc giúp tăng độ nhạy và độ chính xác, phù hợp cho việc định lượng kháng sinh trong các mẫu phức tạp như dược phẩm và mẫu sinh học.

II. Ứng dụng phương pháp điện di mao quản trong định lượng kháng sinh

Phương pháp điện di mao quản đã được ứng dụng rộng rãi trong việc định lượng kháng sinh, đặc biệt là các nhóm kháng sinh quan trọng như beta-lactam, aminoglycosid và polypeptid. Phương pháp này cho phép phân tích đồng thời nhiều kháng sinh trong cùng một mẫu, giúp tiết kiệm thời gian và chi phí. CEC 4D với detector độ dẫn không tiếp xúc đã chứng minh hiệu quả trong việc phân tích các mẫu dược phẩm và mẫu sinh học, đảm bảo độ chính xác và độ nhạy cao.

2.1. Phân tích đồng thời các nhóm kháng sinh

Một trong những ứng dụng nổi bật của phương pháp điện di mao quản là khả năng phân tích đồng thời nhiều nhóm kháng sinh. Ví dụ, phương pháp này đã được sử dụng để định lượng đồng thời Amikacin, Streptomycin, Kanamycin A và Kanamycin B trong các mẫu dược phẩm. CEC 4D với detector độ dẫn không tiếp xúc đã giúp tối ưu hóa các điều kiện phân tích, đảm bảo độ chính xác và độ nhạy cao.

2.2. Đánh giá độ tin cậy của phương pháp

Để đảm bảo độ tin cậy của phương pháp điện di mao quản, các nghiên cứu đã tiến hành đánh giá các thông số như độ lặp lại, độ thu hồi và giới hạn phát hiện. Kết quả cho thấy phương pháp này có độ lặp lại tốt, độ thu hồi cao và giới hạn phát hiện thấp, phù hợp cho việc định lượng kháng sinh trong các mẫu phức tạp. CEC 4D đã chứng minh hiệu quả vượt trội so với các phương pháp truyền thống như HPLC.

III. Giá trị và ứng dụng thực tiễn của nghiên cứu

Nghiên cứu về phương pháp điện di mao quản và ứng dụng CEC 4D trong định lượng kháng sinh có giá trị khoa học và thực tiễn cao. Phương pháp này không chỉ giúp cải thiện chất lượng phân tích mà còn góp phần vào việc kiểm soát chất lượng dược phẩm, đảm bảo an toàn và hiệu quả trong điều trị. Phương pháp điện di mao quản cũng mở ra hướng nghiên cứu mới trong việc phân tích các chất hóa học khác, đóng góp vào sự phát triển của ngành hóa phân tích.

3.1. Đóng góp vào kiểm soát chất lượng dược phẩm

Việc ứng dụng phương pháp điện di mao quản trong định lượng kháng sinh đã góp phần quan trọng vào việc kiểm soát chất lượng dược phẩm. Phương pháp này giúp phát hiện nhanh chóng và chính xác các loại thuốc giả, thuốc hết hạn, đảm bảo an toàn cho người sử dụng. CEC 4D với detector độ dẫn không tiếp xúc đã chứng minh hiệu quả trong việc phân tích các mẫu phức tạp, đóng góp vào việc nâng cao chất lượng dược phẩm.

3.2. Hướng phát triển trong tương lai

Nghiên cứu về phương pháp điện di mao quảnCEC 4D mở ra nhiều hướng phát triển trong tương lai. Phương pháp này có tiềm năng ứng dụng rộng rãi trong việc phân tích các chất hóa học khác, không chỉ giới hạn trong lĩnh vực dược phẩm. Việc tích hợp các công nghệ mới như trí tuệ nhân tạo và máy học có thể giúp tối ưu hóa quá trình phân tích, đưa phương pháp điện di mao quản trở thành công cụ không thể thiếu trong ngành hóa phân tích.

21/02/2025

Trích đoạn nội dung tài liệu

MỞ ĐẦU 1. Tính cấp thiết và mục tiêu của luận án Trong các loại được phâm, kháng sinh là nhóm chất quan trọng không thê thiếu để điều trị các bệnh liên quan đến nhiễm khuẩn. Theo các số liệu thống kê mới nhất [1, 5], các kháng sinh chiếm khoảng 10% tổng số thuốc sử dụng trên toàn thé giới và chiếm 25- 30% tổng số thuốc sử dụng hàng năm ở Việt Nam [1, 2, 5, 8]. Các nhóm thuốc kháng sinh quan trọng nhất hiện nay có thể kế tên là nhóm beta-lactam, aminoglycosid và polypeptid.

Dược phẩm va chất lượng dược phẩm, trong đó có kháng sinh, đóng vai trò quan trong, anh hưởng trực tiếp đến quá trình điều tri và sinh mang của người bệnh. Dé quá trình điều trị được hiệu quả, chất lượng kháng sinh và sự dung nạp thuốc là hai yếu tố quan trọng. Trong thời gian vừa qua, nhiều vụ sản xuất, buôn bán, tàng trữ và lưu hành trái phép dược pham giả, dược phâm hết han sử dụng,. đã được phát hiện va xử lý.

Trong đó, một số loại thuốc hết hạn sử dụng đã được làm giả nhãn mác và hạn sử dụng dé tiếp tục lưu hành trên thị trường, gây ảnh hưởng rất lớn đến chất lượng điều trị, quyền lợi và niềm tin của người tiêu dùng. Trong quá trình sử dụng thuốc, ngoài chất lượng thuốc, hiệu quả điều trị còn tùy thuộc vào sự dung nạp thuốc và ảnh hưởng tương hỗ giữa các triệu chứng bệnh khác nhau (các thông số được động học) của từng bệnh nhân. Đặc biệt trong điều trị tích cực, diễn biến nặng và sự tồn tại đồng thời của nhiều bệnh lý có thé dẫn đến việc hàm lượng kháng sinh trong máu người bệnh không đáp ứng được liều dùng cần thiết được bác sĩ kê đơn và làm giảm hiệu quả điều trị. Do đó, một trong các xu hướng mới nhất trong điều trị lâm sàng, đặc biệt trong điều trị hồi sức tích cực là giám sát nồng độ thuốc trong điều trị (Therapeutic Drug Monitoring-TDM) dé đảm bảo hiệu quả điều trị cao nhất, giảm thiểu nguy cơ độc tính trên thận của bệnh nhân và phòng tránh kháng kháng sinh [1, 2, 8].

Việc phát triển các phương pháp định lượng kháng sinh nhanh, tin cậy dé ứng dụng trong phân tích được pham và lâm sàng vì vậy là một nhu cầu rất thiết thực. Cho đến nay, phương pháp sắc kí lỏng hiệu năng cao (HPLC) sử dụng các detector khác nhau, chủ yếu là detector UV-Vis, vẫn là lựa chọn đầu tay dé định lượng kháng sinh trong được phẩm và huyết tương [8, 20, 21, 92, 103, 131]. Ngoài HPLC, phương pháp vi sinh cũng được quy định trong Dược điển để xác định một số kháng sinh như 1 streptomycin, neomycin, tobramycin,. Tuy nhiên, phương pháp vi sinh có nhược điểm là không xác định được đồng thời các kháng sinh và thời gian phân tích rất lâu, trong khi thiết bị HPLC sẵn có đề triển khai được việc phân tích ngay tại khoa lâm sàng hiện vẫn chưa phổ biến do chi phí cao dành cho thiết bị.

Vì vậy, việc xây dựng một phương pháp định lượng nhanh, đồng thời, đơn giản, chi phí thấp dé bồ trợ cho phương pháp vi sinh và HPLC và có thể triển khai phân tích ngay tại khoa lâm sàng có ý nghĩa thực tiễn rất lớn. Một thách thức khác cho việc lựa chọn phương pháp phân tích là một số kháng sinh, ví dụ như nhóm aminoglycosid và nhóm macrolid, gần như không hấp thụ bức xạ UV-Vis nên không thể phân tích được trực tiếp bằng phương pháp HPLC-UV-Vis truyền thống. Trong trường hợp này, sử dung một detector vạn năng như detector do dé dẫn sẽ là lựa chọn thích hợp [9-11, 92, 102, 103]. Kỹ thuật điện di mao quản sử dụng detector độ dẫn không tiếp xúc (CE-C”D), kết hợp khả năng tách tốt của CE và kha năng phát hiện nhiều nhóm đối tượng phân tích của C*D, là một lựa chọn bồ trợ tốt cho HPLC trong phân tích kháng sinh trong được phẩm và huyết tương.

Tuy detector CD là một loại detector mới được phát triển những năm gần đây nhưng thiết bị CE-C”D đã có phiên bản thương mại hóa, dễ vận hành, chi phí thấp, thích hợp cho việc triển khai trực tiếp tại khoa lâm sang. Đã có nhiều nghiên cứu ở Việt Nam và trên thế giới tập trung vào phân tích kháng sinh trong được phâm và huyết tương nhưng bằng các phương pháp HPLC, điện hóa, quang phổ, .v nhưng chưa có nhiều công trình nghiên cứu sử dụng phương pháp CE- CD để xác định các hoạt chất kháng sinh, đặc biệt là các nhóm beta-lactam, aminoglycosid, polypeptid. Việc xây dựng qui trình phân tích các nhóm chất này bằng phương pháp CE-C’D vì vậy rất có ý nghĩa về mặt khoa học. Về mặt thực tiễn, phương pháp CE-CD cho thấy có tiềm năng lớn trong việc định lượng các hoạt chất kháng sinh trong mẫu dược phẩm, như trong kiểm nghiệm nguyên liệu, bán thành phẩm tại các công ty sản xuất hoặc phân tích sàng lọc đành cho các đội quản lý thị trường, các phòng thí nghiệm tuyến địa phương một cách hiệu quả khi chỉ cần dùng một quy trình cho một nhóm sản phâm kháng sinh.

Đặc biệt, nếu ứng dụng thành công đối với mẫu huyết tương, đây sẽ là một lựa chọn thích hợp cho việc xác định nồng độ kháng sinh trong máu với độ trễ ngắn tại khoa lâm sàng, cung cấp thông tin kịp thời giúp bác sĩ lâm sàng điều chỉnh tối ưu hóa chế độ liều dùng cho các đối tượng bệnh nhân khác nhau, nhất là bệnh nhân nặng. Với đề tài: “Nghiên cứu phát triển và ứng dụng phương pháp điện di mao quản detector độ dẫn không tiếp xúc (CE-C’D) để định lượng một số nhóm kháng sinh”, mục tiêu của luận án là nghiên cứu phát trién ứng dụng phương pháp điện di mao quản sử dụng detector độ dẫn không tiếp xúc theo kiểu kết nối tụ điện (CE-CˆD) nhằm xác định một số nhóm kháng sinh hiện đang được dùng phổ biến nhất ở Việt Nam trong mẫu dược phẩm và mẫu huyết tương (với nhóm kháng sinh lựa chọn phù hợp) bao gồm: - Nhóm Aminoglycosid, được sử dụng phố biến nhưng lại có một số độc tính nên cần được kiểm soát: Amikacin, Kanamycin A, Kanamycin B và Streptomycin. - Nhóm Glycopeptid, thường được dùng với các trường hợp nhiễm khuẩn nặng, không đáp ứng với các kháng sinh khác: Vancomycin và Teicoplanin. - Nhóm Beta-lactam: + Thế hệ cũ và dùng phối hợp với Sulbactam: Amoxcillin, Ampicillin, Cefoperazon + Thế hệ mới (Carbapenem), hiện đang dùng phổ biến trong điều trị nhiễm khuân nặng: Doripenem, Meropenem, Imipenem và Ertapenem.

Với các mục tiêu trên, nội dung nghiên cứu của luận án bao gôm: Nghiên cứu khảo sát phương pháp CE-CD nhằm xác định một số nhóm kháng sinh: tìm các điều kiện thích hợp để xác định đồng thời kháng sinh nhóm Aminoglycosid (Amikacin, Kanamycin A, Kanamycin B va Streptomycin); nhóm Glycopeptid (Vancomycin va Teicoplanin); nhóm ÿ- Lactam (Amoxcillin, Ampicillin, Cefoperazon phối hợp với Sulbactam) và (Doripenem, Meropenem, Imipenem và Ertapenem). Nghiên cứu khảo sát các điều kiện xử lý mẫu phù hợp tương ứng với đối tượng mau dược phẩm và mẫu huyết tương nhằm xác định các nhóm kháng sinh tương ứng bằng phương pháp CE-C’D. Nghiên cứu thâm định các quy trình phân tích các nhóm kháng sinh trong mẫu được phẩm và/hoặc huyết tương bằng phương pháp CE-CD: xây dựng đường chuẩn, xác định giới hạn phát hiện, giới hạn định lượng, đánh giá độ chụm (thông qua độ lặp) và độ đúng (thông qua độ thu hồi). Áp dụng các quy trình phát triển được nhằm phân tích hàm lượng các kháng sinh trong mẫu dược phẩm thu thập được trên thị trường và một số mẫu huyết tương được cung cấp bởi Trung tâm chống độc — Bệnh viện Bạch Mai.

Đánh giá độ tin cậy của phương pháp CE-C?D trong việc phân tích kháng sinh, so sánh, đối chứng kết qua phân tích một số mẫu thực tế với kết qua phân tích bang các phương pháp phân tích tiêu chuẩn theo Dược điển như: vi sinh, sắc kí lỏng hiệu năng cao (HPLC). Điểm mới, những đóng góp mới về mặt khoa học và thực tiễn của luận án %* Về mặt khoa học - Lần đầu tiên đã phát triển thành công phương pháp CE-CD nhằm xác định các nhóm kháng sinh trong mẫu được phẩm theo 04 quy trình phân tích bao gồm: phân tích đồng thời bốn kháng sinh nhóm Aminoglycosid (Amikacin, Kanamycin A, Kanamycin B và Streptomycin), phân tích đồng thời hai kháng sinh nhóm Glycopeptid (Vancomycin va Teicoplanin); phân tích đồng thời 03 kháng sinh Amoxcillin, Ampicillin, Cefoperazon kết hợp với Sulbactam và phân tích đồng thời 4 kháng sinh nhóm Carbapenem (Doripenem, Meropenem, Imipenem và Ertapenem). - Lần đầu tiên đã xây dựng được quy trình phân tích kháng sinh nhóm Carbapenem trong huyết tương người sử dụng kỹ thuật chiết pha rắn (SPE) sau đó phân tích trên thiết bị điện di mao quản kết hợp detector độ dẫn không tiếp xúc (CE-CfD). s* Về mặt thực tiên - Phương pháp CE-CD với các ưu điểm về hệ thiết bị gọn nhẹ, giá thành thấp rất phù hợp với hoàn cảnh, điều kiện kinh tế, xã hội ở Việt Nam.

Các quy trình phân tích xây dựng trong luận án đơn giản, dễ thực hiện, có độ chính xác cao, phù hợp để áp dụng phân tích các kháng sinh trong mẫu dược phẩm và huyết tương; có tiềm năng áp dụng trong kiểm soát chất lượng dược phẩm và giám sát nồng độ thuốc trong điều trị (TDM); có ý nghĩa thực tiễn lớn đối với việc nâng cao hiệu quả điều trị với từng bệnh nhân, nhất là với các bệnh nhân hồi sức tích cực. - _ Kết quả định lượng hai kháng sinh nhóm Carbapenem (Imipenem va Meropenem) trong 21 mẫu huyết tương của 7 bệnh nhân đang điều trị hồi sức tại Trung tâm chống độc - Bệnh viện Bạch Mai cho thay xu hướng biến đôi của hàm lượng kháng sinh trong máu theo thời gian tiêm truyền và mức độ hấp thu kháng sinh khác nhau của các bệnh nhân khi được điều trị với cùng một liều tiêm truyền. Đây sẽ là căn cứ quan trọng để các bác sĩ điều chỉnh liều lượng kháng sinh phù hợp với từng bệnh nhân, tăng cường hiệu quả điều trị. CHUONG I: TONG QUAN 1.

Tống quan về khang sinh Kháng sinh từ khi ra đời đã trở thành một loại thuốc thiết yếu, một công cụ hỗ trợ cho sức khỏe con người, góp phan đây lùi nhiều loại bệnh tật và cứu sống hàng trăm triệu người trên khắp thế giới. Sự kiện Alexander Fleming phát hiện ra penicillin (1928) được đánh giá là một trong những thành tựu vĩ đại nhất trong lịch sử y học hiện đại và mở ra một kỉ nguyên mới trong điều trị các bệnh nhiễm khuẩn [78].

Nội dung được bảo vệ bản quyền — Tải xuống đầy đủ

Tài liệu "Nghiên cứu và ứng dụng phương pháp điện di mao quản CEC 4D định lượng kháng sinh" tập trung vào việc phát triển và ứng dụng kỹ thuật điện di mao quản (CEC) 4D để định lượng chính xác các loại kháng sinh. Phương pháp này mang lại hiệu quả cao trong việc phân tích nhanh, chính xác và tiết kiệm thời gian, đặc biệt trong lĩnh vực dược phẩm và y tế. Nghiên cứu này không chỉ cung cấp một công cụ phân tích tiên tiến mà còn mở ra hướng ứng dụng rộng rãi trong kiểm soát chất lượng thuốc và nghiên cứu dược lý.

Để mở rộng kiến thức về các phương pháp phân tích và ứng dụng công nghệ hóa học, bạn có thể tham khảo thêm Luận văn thạc sĩ kỹ thuật hóa học nghiên cứu tổng hợp Fe3O4/SiO2/ZnO/Ag/AgCl và ứng dụng quang phân hủy thuốc nhuộm trong nước, Luận văn thạc sĩ khoa học hoá học nghiên cứu tổng hợp và thăm dò khả năng ứng dụng của CeO2 kích thước nanomet, và Luận văn thạc sĩ kỹ thuật hóa học tổng hợp và khảo sát hoạt tính quang xúc tác của Ag/TiO2/SiO2 phân hủy phenol dưới đèn mô phỏng ánh sáng mặt trời. Những tài liệu này sẽ giúp bạn hiểu sâu hơn về các phương pháp phân tích và ứng dụng công nghệ tiên tiến trong hóa học.