Luận án tiến sĩ: Tổng hợp và ứng dụng vật liệu cacbon nano ống trong hóa học

• Tác giả: Nguyễn Đức Vũ Quyên
• Người hướng dẫn: PGS. Trần Ngọc Tuyền
• Trường học: Đại học Huế - Trường Đại học Sư phạm
• Chuyên ngành: Hóa Vô cơ
• Đề tài: Nghiên cứu tổng hợp, biến tính vật liệu cacbon nano ống và ứng dụng
• Loại tài liệu: Luận án tiến sĩ hóa học
• Năm xuất bản: 2018
• Địa điểm: Huế

• LỜI CẢM ƠN
• LỜI CAM ĐOAN
• 1. MỞ ĐẦU
• 2. TỔNG QUAN LÝ THUYẾT
• 2.1. Vật liệu cacbon nano ống
• 2.2. Cấu trúc của vật liệu cacbon nano ống
• 2.3. Tính chất quan trọng của vật liệu cacbon nano ống
• 2.4. Ứng dụng của vật liệu cacbon nano ống
• 2.5. Tổng hợp vật liệu cacbon nano ống
• 2.6. Cơ chế hình thành vật liệu cacbon nano ống
• 2.7. Biến tính bề mặt vật liệu cacbon nano ống
• 2.8. Lý thuyết về hấp phụ
• 2.8.1. Khái niệm quá trình hấp phụ
• 2.8.2. Cân bằng hấp phụ
• 2.8.3. Động học hấp phụ
• 2.8.4. Đẳng nhiệt hấp phụ/khử hấp phụ
• 2.8.5. Ảnh hưởng của nhiệt độ và các tham số nhiệt động học
• 2.9. Hấp phụ trong xúc tác dị thể
• 2.9.1. Xúc tác oxi hóa dị thể
• 2.9.2. Động học xúc tác dị thể
• 3. NỘI DUNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU
• 3.1. Nội dung nghiên cứu
• 3.2. Tổng hợp vật liệu CNTs từ nguyên liệu LPG bằng phương pháp CVD
• 3.3. Tổng hợp vật liệu W/CNTs và ứng dụng xúc tác phản ứng oxi hóa dibenzothiophen
• 3.4. Biến tính bề mặt vật liệu CNTs và ứng dụng hấp phụ Pb(II) trong dung dịch nước
• 3.5. Phương pháp nghiên cứu
• 3.5.1. Điều chế xúc tác cho quá trình tổng hợp CNTs bằng phương pháp ướt
• 3.5.2. Phương pháp CVD tổng hợp CNTs từ LPG
• 3.5.3. Tổng hợp vật liệu W/CNTs
• 3.5.4. Phương pháp biến tính bề mặt vật liệu CNTs
• 3.5.5. Các phương pháp xác định đặc trưng vật liệu
• 3.5.6. Phương pháp định lượng kim loại trong dung dịch nước và DBT trong dung môi n-hexan
• 3.5.7. Phương pháp sắc ký khí khối phổ định tính và định lượng DBT
• 3.5.8. Thiết bị, dụng cụ và hoá chất
• 3.5.9. Thiết bị và dụng cụ
• 4. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN
• 4.1. Tổng hợp vật liệu CNTs từ nguyên liệu LPG bằng phương pháp CVD
• 4.2. Ảnh hưởng của các điều kiện thí nghiệm đến đặc trưng của vật liệu CNTs
• 4.3. Đặc trưng vật liệu CNTs tổng hợp trong điều kiện không sử dụng khí H2
• 4.4. Cơ chế của quá trình hình thành và phát triển CNTs
• 4.5. Nghiên cứu tổng hợp vật liệu W/CNTs và sử dụng làm xúc tác cho phản ứng oxi hóa dibenzothiophen trong dầu mỏ
• 4.5.1. Nghiên cứu tổng hợp vật liệu W/CNTs
• 4.5.2. Định tính sản phẩm phản ứng oxi hóa dibenzothiophen trong nhiên liệu mô hình khi sử dụng xúc tác W/CNTs
• 4.5.3. Đặc trưng vật liệu W/CNTs
• 4.5.4. Khảo sát khả năng xúc tác phản ứng oxi hóa dibenzothiophen của vật liệu W/CNTs
• 4.5.5. Khảo sát khả năng tái sử dụng vật liệu W/CNTs
• 4.6. Biến tính bề mặt vật liệu cacbon nano ống và ứng dụng hấp phụ Pb(II) trong dung dịch nước
• 4.6.1. Biến tính bề mặt CNTs bằng phương pháp oxi hóa
• 4.6.2. Đặc trưng vật liệu ox-CNTs
• 4.6.3. Nghiên cứu quá trình hấp phụ Pb(II) trong dung dịch nước lên vật liệu ox-CNTs
• CÔNG TRÌNH ĐÃ CÔNG BỐ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN
• TÀI LIỆU THAM KHẢO
• PHỤ LỤC

I. Vật liệu cacbon nano ống

Vật liệu cacbon nano ống (CNTs) là một trong những vật liệu tiên tiến nhất trong lĩnh vực công nghệ nano. CNTs được phát hiện vào năm 1991 bởi Iijima, với cấu trúc hình trụ được tạo thành từ các lớp graphen cuộn lại. Tính chất vật liệu cacbon nano bao gồm độ cứng cao, khả năng dẫn điện và dẫn nhiệt vượt trội, làm cho chúng trở thành ứng cửa sáng giá trong nhiều lĩnh vực khoa học và công nghệ. Cấu trúc của vật liệu cacbon nano ống được chia thành hai loại chính: cacbon nano ống đơn tường (SWCNTs) và cacbon nano ống đa tường (MWCNTs). Mỗi loại có những đặc tính riêng biệt, phù hợp với các ứng dụng khác nhau.

1.1. Cấu trúc và tính chất

Cấu trúc của CNTs được hình thành từ các nguyên tử cacbon liên kết với nhau theo mạng lưới lục giác, tạo nên độ bền cơ học cao. Tính chất quan trọng của vật liệu cacbon nano ống bao gồm độ dẫn điện cao, độ bền cơ học vượt trội và khả năng chịu nhiệt tốt. Những tính chất này làm cho CNTs trở thành vật liệu lý tưởng cho các ứng dụng trong hóa học, vật liệu học và công nghệ nano.

1.2. Ứng dụng của CNTs

Ứng dụng cacbon nano ống rất đa dạng, từ việc sử dụng trong các thiết bị điện tử, vật liệu composite, đến các ứng dụng trong y học và môi trường. Cacbon nano ống trong hóa học được sử dụng làm chất xúc tác, chất hấp phụ và trong các phản ứng hóa học đặc biệt. Nhờ tính chất vật liệu cacbon nano, CNTs đã mở ra nhiều hướng nghiên cứu mới trong khoa học và công nghệ.

II. Tổng hợp vật liệu cacbon nano

Tổng hợp vật liệu cacbon nano là quá trình quan trọng để tạo ra CNTs với chất lượng và độ tinh khiết cao. Có nhiều phương pháp tổng hợp cacbon nano được sử dụng, bao gồm phương pháp hồ quang điện, cắt laser và lắng đọng hơi hóa học (CVD). Trong đó, phương pháp CVD được ưa chuộng nhờ hiệu suất cao và điều kiện tổng hợp đơn giản. Cơ chế hình thành vật liệu cacbon nano ống trong phương pháp CVD liên quan đến sự phân hủy các hợp chất chứa cacbon và lắng đọng trên các hạt xúc tác kim loại.

2.1. Phương pháp CVD

Phương pháp CVD sử dụng các hợp chất chứa cacbon như khí dầu mỏ hóa lỏng (LPG) làm nguyên liệu. Quá trình tổng hợp diễn ra ở nhiệt độ thấp hơn so với các phương pháp khác, giúp giảm chi phí và tăng độ tinh khiết của sản phẩm. Nghiên cứu cacbon nano ống đã chỉ ra rằng, việc sử dụng xúc tác kim loại như Fe, Co, Ni là yếu tố quyết định đến chất lượng của CNTs.

2.2. Biến tính bề mặt CNTs

Biến tính bề mặt vật liệu cacbon nano là quá trình quan trọng để cải thiện tính chất và khả năng ứng dụng của CNTs. Các phương pháp biến tính bao gồm oxi hóa, gắn nhóm chức và phủ lớp vật liệu khác lên bề mặt CNTs. Biến tính bề mặt CNTs giúp tăng khả năng hấp phụ và cải thiện hiệu suất trong các ứng dụng xúc tác.

III. Ứng dụng công nghệ nano trong hóa học

Ứng dụng công nghệ nano trong hóa học đã mở ra nhiều cơ hội mới trong nghiên cứu và phát triển vật liệu. Cacbon nano ống trong hóa học được sử dụng làm chất xúc tác, chất hấp phụ và trong các phản ứng oxi hóa khử. Vật liệu nano trong hóa học đã chứng minh được hiệu quả trong việc xử lý ô nhiễm môi trường và cải thiện hiệu suất của các quá trình hóa học.

3.1. Xúc tác oxi hóa dị thể

Xúc tác oxi hóa dị thể sử dụng CNTs làm chất mang đã được nghiên cứu rộng rãi. Vật liệu W/CNTs được tổng hợp và ứng dụng trong phản ứng oxi hóa dibenzothiophen (DBT) trong dầu mỏ. Kết quả cho thấy, vật liệu W/CNTs có hiệu suất cao trong việc loại bỏ lưu huỳnh, đáp ứng các tiêu chuẩn môi trường nghiêm ngặt.

3.2. Hấp phụ kim loại nặng

Hấp phụ kim loại nặng là một trong những ứng dụng quan trọng của CNTs. Vật liệu ox-CNTs được biến tính bề mặt đã chứng minh khả năng hấp phụ hiệu quả các ion kim loại nặng như Pb(II) trong dung dịch nước. Nghiên cứu cacbon nano ống đã chỉ ra rằng, quá trình hấp phụ phụ thuộc vào điều kiện biến tính và cấu trúc bề mặt của CNTs.