Đặt vấn đề Hiện nay, cùng với sự phát triển của kinh tế - xã hội, các quá trình sản xuất tạo ra của cải vật chất đã để lại những tác động xấu đến môi trƣờng, để xử lý nó lại là một vấn đề khác. Sự phát triển tại các đô thị, các khu công nghiệp, làng nghề thủ công làm cho tình hình ô nhiễm nƣớc trở nên nghiêm trọng. Đặc biệt là sự ô nhiễm của các hợp chất hữu cơ khó phân huỷ và rất độc có trong thành phần nƣớc thải của một số ngành công nghiệp, luôn là một vấn đề nổi trội và đáng đƣợc quan tâm nhất vì nƣớc là một nguồn tài nguyên rất quan trọng đối với sự sống của toàn nhân loại. Nhƣ chúng ta đã biết, nƣớc có vai trò rất quan trọng đối với cuộc sống của con ngƣời, nhƣng hiện nay vấn đề ô nhiễm nguồn nƣớc sinh hoạt đang là vấn đề đáng báo động và đƣợc toàn xã hội quan tâm.
Hiện nay, nguồn nƣớc đang bị ô nhiễm và đang diễn ra ở khắp mọi nơi trên thế giới đặc biệt tại các nƣớc đang phát triển và đang ngày càng đe dọa đến cuộc sống của nhân loại. Quá trình đô thị hóa, công nghiệp hóa phát triển quá nhanh kéo theo các loại rác thải vào môi trƣờng ngày càng phức tạp. Nguồn nƣớc bị ô nhiễm do các hợp chất hữu cơ sẽ ảnh hƣởng rất nghiêm trọng đến sức khỏe của con ngƣời. Các ngành công nghiệp, hóa chất thuốc bảo vệ thực vật, y dƣợc, luyện kim, xi mạ, giấy, dệt nhuộm, làng nghề, khu đô thị.
thải ra môi trƣờng nhiều loại các hợp chất hữu cơ và độc hại nhƣ phenol, thuốc trừ sâu, thuốc nhuộm, tẩy rửa. khi các chất hữu cơ tƣơng tác với clo sẽ tạo ra chất gây ung thƣ, đặc biệt là phenol làm cho nguồn nƣớc bị ô nhiễm, có màu sắc và mùi vị khó chịu gây tác động xấu đến sức khoẻ con ngƣời. Do vậy việc xử lý và loại bỏ các loại chất gây ô nhiễm này là hết sức cần thiết và cấp bách. Hiện nay, trong nƣớc và trên thế giới đã có rất nhiều phƣơng pháp và công nghệ xử lý các hợp chất hữu cơ hiệu quả xử lý cao nhƣng chi phí xử lý cao nên không đƣợc áp dụng vào thực tế.
Các phƣơng pháp loại bỏ hữu cơ trong nƣớc bao gồm: quá trình hấp phụ, quá trình oxy hóa hóa học, và thẩm thấu qua màng lọc. Trong đó quá trình hấp phụ, sử dụng vật liệu hấp phụ đƣợc quan tâm và sử dụng rộng rãi cho việc loại bỏ các chất hữu cơ mạch vòng khó phân hủy. Một số phƣơng pháp xử lý phenol đã đƣợc áp dụng: phân hủy nhiệt, oxi hóa có xúc tác, sử dụng các vật liệu hấp phụ hay bùn hoạt tính có vi sinh vật để phân giải phenol.Tuy nhiên, các phƣơng pháp oxi hóa thông 1 Luan van thƣờng đều tạo ra các sản phẩm oxi hóa không mong muốn và không thể kiểm soát đƣợc nhiệt độ. Trên thực tế để đáp ứng đầy đủ các quy định, tiêu chuẩn, quy chuẩn kỹ thuật quốc gia về chất lƣợng môi trƣờng ngày càng cao, quy trình và công nghệ xử lý thƣờng phải kết hợp với nhiều modul khác nhau.
Các loại dung môi hữu cơ trong nƣớc là các chất gây ô nhiễm trong nƣớc rất khó xử lý. Trong những năm gần đây, phƣơng pháp ứng dụng các hệ vật liệu quang xúc tác hoạt động trong vùng ánh sáng nhìn thấy có khả năng phân hủy đƣợc phenol. Vật liệu quang xúc tác BiTaO4 mới đƣợc các nhà khoa học quan tâm, khả năng xúc tác quang của vật liệu BiTaO4 cho đến năm 2006 mới đƣợc nghiên cứu là một trong những biện pháp hiệu quả nhất trong việc xử lý phenol trong môi trƣờng nƣớc[18]. Vật liệu BiTaO4 là một vật liệu mới, có tính chất đƣợc tổng hợp bằng phƣơng pháp đốt cháy gel trên cơ sở phát triển hệ xúc tác quang.
Phƣơng pháp này là phƣơng pháp tổng hợp vật liệu hiện đại, tiên tiến có nhiều ƣu điểm so với nhiều phƣơng pháp khác bởi điều kiện tổng hợp tƣơng đối dễ dàng. Chính vì vậy, vật liệu BiTaO4 có kích thƣớc nano có khả năng ứng dụng rộng rãi cho việc xử lý nƣớc thải, đặc biệt là nƣớc thải có chứa các dung môi hữu cơ nhƣ phenol. Trƣớc thực trạng đó, để giảm thiểu ô nhiễm phenol trong môi trƣờng nƣớc đang trở thành nhu cầu cấp thiết, đòi hỏi phải có giải pháp hiệu quả, phù hợp với thực tiễn, có tính khả thi. Xuất phát từ những ứng dụng xúc tác quang để xử lý phenol trong môi trƣờng nƣớc là một trong những hƣớng nghiên cứu có nhiều ƣu điểm trên, tôi quyết định chọn đề tài: “Tổng hợp, đặc trưng và nghiên cứu tính quang xúc tác của vật liệu nano BiTaO4 để phân hủy phenol trong nước” nhằm góp phần vào cải thiện chất lƣợng nguồn nƣớc.
Mục tiêu nghiên cứu Tổng hợp và nghiên cứu đặc trƣng tính chất của vật liệu nano BiTaO4 bằng phƣơng pháp đốt cháy gel polyvinyl ancohol (PVA). Nghiên cứu khả năng quang xúc tác của BiTaO4 đến quá trình phân hủy phenol trong nƣớc. Đánh giá khả năng xử lý phenol trong nƣớc của vật liệu đã tổng hợp đƣợc. Nội dung luận văn Nội dung luận văn gồm có 3 chƣơng: Chƣơng 1: Tổng quan Tổng quan tài liệu về vật liệu BiTaO4 kích thƣớc nano và khả năng xúc tác quang của vật liệu, thử nghiệm xử lý phenol trong môi trƣờng nƣớc.
Chƣơng 2: Thực nghiệm và phƣơng pháp nghiên cứu Nghiên cứu lựa chọn quy trình công nghệ tổng hợp vật liệu BiTaO4(BTO) đƣợc tổng hợp bằng phƣơng pháp đốt cháy gel polyvinyl ancohol ở điều kiện tối ƣu nhƣ: tỉ lệ Bi:Ta:PVA = 1:1:3, pH=2, gel đƣợc sấy ở 120o C trong 2h và nung ở các nhiệt độ khác nhau trong vòng 4h để thu đƣợc vật liệu BTO có cấu trúc tinh thể dạng β-BiTaO4 khi nung gel ở nhiệt độ 750°C và có kích thƣớc hạt nhỏ, tƣơng đối đồng đều cỡ nhỏ hơn 50 nm. Với nhiệt độ nung trên 750°C có sự chuyển pha vật liệu từ β-BiTaO4 sang α-BiTaO4. Tổng hợp vật liệu, nghiên cứu xác định các điều kiện thích hợp để tổng hợp vật liệu BiTaO4 kích thƣớc nano bao gồm: nhiệt độ tạo gel, pH, lƣợng vật liệu. Phân tích đặc trƣng cấu trúc, xác định tính chất cơ, lý, hóa của vật liệu tạo ra (nhiệt độ nung tối ƣu, kích thƣớc hạt trung bình, diện tích bề mặt riêng, năng lƣợng vùng cấm.
Nghiên cứu quá trình quang xúc tác của vật liệu đối với các loại dung môi hữu cơ có chứa phenol. Nghiên cứu thử nghiệm đánh giá khả năng ứng dụng của vật liệu BiTaO4 để xử lý phenol trong môi trƣờng nƣớc quy mô phòng thí nghiệm. Chƣơng 3: Kết quả và thảo luận Trình bày các kết quả nghiên cứu xây dựng quy trình tổng hợp, khảo sát các điều kiện tối ƣu tổng hợp của vật liệu BiTaO4(BTO) đƣợc tổng hợp bằng phƣơng pháp đốt cháy gel polyvinyl ancohol. Phân tích đánh giá, đặc trƣng cấu trúc tính chất của vật liệu.
Từ đó, rút ra các kết luận phân tích và đánh giá tổng hợp chế tạo vật liệu BiTaO4 kích thƣớc nano cũng nhƣ thử nghiệm đánh giá khả năng thử nghiệm ứng dụng của vật liệu để xử lý phenol trong môi trƣờng nƣớc. Cuối cùng là phần kết luận, kiến nghị, tài liệu tham khảo và phần phụ lục. 3 Luan van CHƢƠNG I: TỔNG QUAN 1. Tình hình nghiên cứu về quang xúc tác vật liệu nano BiTaO4 ứng dụng để xử lý phenol.
Tình hình nghiên cứu về vật liệu quang xúc tác vật liệu nano BiTaO4 trên thế giới. Cùng với quá trình phát triển kinh tế, tình trạng ô nhiễm môi trƣờng ngày càng gia tăng. Một trong những loại chất gây ô nhiễm là các chất hữu cơ. Sự ô nhiễm của các chất hữu cơ trong nguồn nƣớc đem đến những ảnh hƣởng nghiêm trọng.
Các chất hữu cơ nhƣ phenol, thuốc trừ sâu, thuốc diệt cỏ thuốc nhuộm, chất tẩy rửa. xuất phát từ nhiều nguyên nhân khác nhau, do tiếp cận nhiều nguồn thải. Môi trƣờng nƣớc mặt đang bị ô nhiễm các chất hữu cơ ở nhiều nơi. Phenol (C6H5OH) cũng là một trong những chất độc có trong các nguồn nƣớc thải.
Để giảm hàm lƣợng các phenol trong nƣớc, ngƣời ta sử dụng một số phƣơng pháp nhƣ hấp thụ, oxi hóa nhiệt, oxi hóa có xúc tác, phƣơng pháp sinh học. Trên thực tế do các phƣơng pháp có nhiều ƣu nhƣợc điểm riêng nên trong quá trình xử lý nƣớc thải thƣờng bao gồm nhiều modul khác nhau. Trong các giai đoạn đó, bên cạnh việc sử dụng kỹ thuật keo tụ, hấp thụ để thu gom các hợp chất không màu từ dung dịch nƣớc, các nhà khoa học quan tâm đến khả năng loại bỏ triệt để các hợp chất này bằng phƣơng pháp oxi hóa tiên tiến sử dụng xúc tác quang. Trên cơ sở phát triển của hệ quang xúc tác BiTaO4 cho quá trình phân hủy phenol diễn ra khá phức tạp với sự hình thành của nhiều hợp chất trung gian có khối lƣợng nhỏ.
Đối với hệ vật liệu BiTaO4 là việc kết hợp giữa hai nguyên tố có Ta và Bi đem lại hiệu nhƣ mong đợi của các nhà khoa học. Ta2O5 ở điều kiện thƣờng có độ rộng vùng cấm tƣơng đối lớn (cỡ khoảng 2,3eV [4]) trong khi đó Bi2O3 đảm bảo đúng yêu cầu là có hóa trị III. Khi kết hợp với Ta có thể tạo thành hệ vật liệu có cấu trúc perovskit. Việc nghiên cứu và chế tạo vật liệu xúc tác quang có kích thƣớc nano ứng dụng để xử lý phenol đƣợc nhiều nhà khoa học quan tâm.
Năm 2000, Huang và các cộng sự [6] đã sử dụng phƣơng pháp phản ứng pha rắn với chất dầu và có độ tinh khiết cao cộng với một phần rất nhỏ CuO. Sự có mặt của CuO làm giảm nhiệt độ chuyển hóa giữa 2 pha của BiTaO4. Năm 2016 nhóm tác giả Zouh và cộng sự [7] sử dụng phƣơng pháp phản ứng pha rắn ở nhiệt độ cao cùng áp suất lớn để điều chế và nghiên cứu tính 4 Luan van chất và sự chuyển pha của vật liệu BiTaO4. Bên cạnh đó một số phƣơng pháp khác nhƣ phƣơng pháp sol-gel của nhóm tác giả Almeida và cộng sự sử dụng axit citric để điều chế bột BiTaO4 với chất đầu vào là Bi citrate và TaCl5.
Có thể thấy phƣơng pháp tổng hợp vật liệu BiTaO4 đã đƣợc thực hiện bởi một số nhóm tác giả trên thế giới trong những năm gần đây nhƣng ứng dụng của vật liệu chƣa nhiều, đặc biệt chƣa khai thác đƣợc tính xúc tác trong phản ứng quang xúc tác của vật liệu để phân hủy các chất hữu cơ độc hại. Tình hình nghiên cứu về vật liệu quang xúc tác vật liệu nano BiTaO4 ở trong nước.