CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN 1. Tổng quan về nhựa epoxy 1. Lịch sử phát triển Nhựa epoxy còn được gọi là polyepoxit , là một loại tiền polyme và polyme phản ứng có chứa các nhóm epoxit. Nhóm chức epoxit còn được gọi chung là epoxy [1].
Tên IUPAC của nhóm epoxy là oxirane. Phản ứng ngưng tụ của epoxy và amin lần đầu tiên được Paul Schlack- một nhà hóa học người Đức báo cáo và đã được cấp bằng sáng chế vào năm 1934. Vào khoảng những năm 1930 và 1940, những tuyên bố về khám phá khác nhau đối với nhựa epoxy gốc bisphenol-A bắt đầu xuất hiện. Một tuyên bố đến từ Pierre Castan – một nhà hóa học người Thụy Sĩ, ông đã trở thành một trong những người tiên phong hàng đầu về nhựa epoxy cùng với Paul Schlack.
Castan ban đầu bắt đầu tạo ra nhựa tổng hợp cho những thứ như chân tay giả. Từ đó, ông đã phát triển nhựa epoxy thật và sự kết hợp của epichlorohydrin và diphenol, đồng thời quảng bá chúng như những vật liệu phù hợp cho mục đích sơn bóng và kết dính. Công việc của Castan với nhựa epoxy đã được cấp phép bởi công ty hóa chất Ciba ở Thụy Sĩ. Ciba trở thành một trong những nhà sản xuất nhựa epoxy lớn nhất thế giới.
Năm 1946, nhà hóa học Sylvan Greenlee thay mặt cho Công ty Devoe & Raynolds được cấp bằng sáng chế cho một loại nhựa epoxy mới có nguồn gốc từ bisphenol-A và epichlorohydrin. Nhựa epoxy bắt đầu được sử dụng trong công nghiệp vào những năm 40 và 50, việc sử dụng nó trong nghệ thuật cũng trở nên phổ biến tương tự. Các nghệ sĩ bắt đầu trộn nhựa epoxy với bột màu và sử dụng nó như một nguyên liệu để vẽ tranh được đổ theo từng lớp. Ngày nay, nhựa epoxy được được sử dụng rộng dãi trong nhiều lĩnh vực khác nhau.
Khác với trong quá khứ, nhựa epoxy hiện nay nó được tổng hợp từ các vật liệu khác ngoài nhựa than đá [2]. Phân loại nhựa epoxy Nhựa epoxy được chia thành hai loại dựa trên cấu trúc phân tử và ứng dụng của chúng cụ thể là epoxy glycidyl và epoxy không glycidyl. Nhựa glycidyl bao gồm: glycidyl-amine, glycidyl-ester và glycidyl-ete. Các loại không chứa glycidyl là aliphatic hoặc cyclo- aliphatic.
Epoxy Glycidyl-ether được sử dụng phổ biến nhất. Nhựa epoxy glycidyl a. Glycidyl ete Ete diglycidyl của bisphenol-A (DGEBA) được tạo ra bằng cách cho epichlorohydrin phản ứng với bisphenol-A với sự có mặt của chất xúc tác base.1 thể hiện cấu trúc hóa học của DGEBA. Các đặc tính của nhựa DGEBA phụ thuộc vào số lượng đơn vị lặp lại.
Các phân tử có khối lượng phân tử thấp thường ở dạng lỏng và các phân tử có trọng lượng phân tử cao hơn thường ở dạng chất lỏng độ nhớt cao hoặc chất rắn [3-5].1: Cấu trúc hóa học của DGEBA b. Ester glycidyl So với nhựa epoxy bisphenol A, este glycidyl của nhựa epoxy thường có độ nhớt thấp hơn, có hoạt tính cao, độ bám dính cao và có khả năng đóng rắn tốt. Nhựa epoxy có tính chất c lý tốt, cách điện và có nhiệt độ chuyển thủy tinh cao. Ngoài ra, nó còn có độ bóng bề mặt tốt, độ truyền qua và khả năng chịu khí hậu tốt [3,4].2: Cấu trúc hóa học của ester glycidyl 2 c.
Glycidyl amin Nhựa glycidyl amin có thể được hình thành bằng cách phản ứng epichlorohydrin với một amin. Vì các ứng dụng khác nhau các amin thơm thường phổ biến hơn.3: Cấu trúc hóa học của glycidyl amin Nhựa glycidyl amin có khả năng chịu nhiệt độ tuyệt vời do đó nó được sử dụng trong ứng dụng composite hàng không vũ trụ Chúng cũng thể hiện tính chất cơ học vượt trội và nhiệt độ chuyển thủy tinh cao. Đây thường là những chất lỏng có độ nhớt cao và giống như chất bán rắn ở nhiệt độ phòng. Mặc dù các loại nhựa như vậy có nhiều chức năng, nhưng do có giá trị hàm lượng epoxy cao, mật độ liên kết ngang cao và khả năng chịu nhiệt cao đáng kể nhưng những điều này nhựa cũng có nhược điểm như độ giòn lớn [6,7].
Nhựa epoxy không glycidyl Nhựa epoxy không chứa glycidyl ete có hai loại: Một loại là nhựa béo mạch vòng có cấu trúc khép kín với nhóm epoxy trong phân tử và loại còn lại có cấu trúc mạch thẳng với các nhóm epoxy được gắn vào được gọi là nhựa epoxy aliphatic mạch hở.4: Cấu trúc hóa học: a) epoxy mạch vòng; b) epoxy aliphatic mạch hở Ví dụ, nhựa epoxy cycloaliphatic (CAE) 3’,4’-epoxycyclohexylmethyl 3,4- epoxycyclohexanecarboxylate được tổng hợp bằng cách phản ứng 3’-cyclohexenylmethyl 3-cyclohexenecarboxylate với axit peracetic.5 thể hiện cấu trúc hóa học của CAE. CAE là hợp chất aliphtalic có cấu trúc phân tử no, do đói góp phần mang lại độ ổn định tia cực tím tuyệt vời, khả năng chịu thời tiết tốt, ổn định nhiệt tốt và tính chất điện tuyệt vời. 3 Những đặc tính này rất quan trọng đối với các loại nhựa được sử dụng để chế tạo các bộ phận kết cấu cần ứng dụng trong môi trường nhiệt độ cao [8-11].5: Cấu trúc hóa học của CAE 1. Các chất đóng rắn nhựa epoxy Quá trình đóng rắn là phản ứng hóa học trong đó các nhóm epoxy trong nhựa epoxy phản ứng với chất đóng rắn để tạo thành mạng lưới ba chiều liên kết chéo cao.
Để chuyển nhựa epoxy thành vật liệu cứng, không nóng chảy và rắn, cần phải đóng rắn nhựa bằng chất làm cứng. Động học lưu hóa và nhiệt độ hóa thủy tinh Tg của nhựa epoxy phụ thuộc vào cấu trúc phân tử của chất đóng rắn [12]. Chất đóng rắn có thể được chia thành chất đóng rắn loại amin, chất đóng rắn kiềm, anhydrit và chất đóng rắn xúc tác theo thành phần hóa học của chúng. Chất đóng rắn được phân thành hai nhóm chính: chất đóng rắn cộng hợp và chất đóng rắn trùng hợp.
Chất đóng rắn cộng hợp a. Chất đóng rắn cộng hợp trên cơ sở amin Trong số nhiều loại tác nhân đóng rắn, amin được sử dụng rộng rãi nhất làm tác nhân đóng rắn trong nền nhựa epoxy cho vật liệu composite hiệu suất cao. Điều này tạo ra một copolyme bao gồm các phân tử epoxy liên kết với nhau thông qua các vị trí phản ứng của tác nhân đóng rắn. Nhựa epoxy có thể được đóng rắn bằng cách phản ứng với các amin thơm bậc một, cycloaliphatic hoặc aliphatic.
Một amin bậc một có hai hydro hoạt động, mỗi hydro có khả năng phản ứng với một nhóm epoxy. Một amin bậc hai có một nguyên tử hydro hoạt động sẽ chỉ phản ứng với một nhóm epoxy. Do dó, tốc độ phản ứng của amin bậc hai với nhựa epoxy chậm hơn nhiều so với tốc độ phản ứng của amin bậc một. Ngược lại, các amin bậc ba không có hydro hoạt động sẽ không phản ứng với nhựa epoxy nhưng 4 có thể làm đóng rắn nhựa epoxy bằng xúc tác, dẫn đến quá trình đồng trùng hợp.
Các amin bậc ba cũng đẩy nhanh quá trình đónng rắn nhựa epoxy bằng các amin bậc một và bậc hai [11-12]. Trong hầu hết các trường hợp, tính ái nhân nucleophill của amin quyết định khả năng phản ứng với nhựa epoxy, khả năng xúc tác của amin mạch thẳng lớn hơn amin mạch vòng và amin thơm có tính xúc tác kém nhất. Theo đó, amin mạch thẳng có thể cung cấp khả năng đóng rắn thích hợp cho nhựa epoxy ở nhiệt độ phòng trong khi amin thơm cần nhiệt độ cao để đóng rắn hiệu quả hầu hết các loại nhựa epoxy. Tốc độ phản ứng đóng rắn epoxy bằng amine có thể tăng bằng việc thêm chất xúc tác nhưng nếu sử dụng quá mức thường sẽ làm giảm hiệu suất của nhựa epoxy sau khi đóng rắn.
Amin mạch thẳng Dietylentriamin (DETA): H2N(CH2)2NH(CH2)2NH2 Trietylentriamin (TETA): H2N(CH2)2NH(CH2)2NH(CH2)2NH2 Polyetylenpolyamin (PEPA): H2N(CH2CH2NH)nCH2CH2NH2 Những amin này có hoạt tính hóa học cao nên phản ứng đóng rắn thường tỏa nhiệt cao khi đóng rắn, đồng thời nhược điểm là dễ hút ẩm. Trong điều kiện độ ẩm cao, các amin này hình thành dạng cacbamat không hoà tan làm cho bề mặt vật liệu bị mờ đục, dính và giảm mật độ khâu mạch từ đó làm suy giảm tính chất cơ lý và khả năng chịu hóa chất của nhựa epoxy đóng rắn… [12] Amin mạch thẳng biến tính Để khắc phục những hạn chế của các amin mạch thẳng, thường các chất đóng rắn thường được sử dụng dưới dạng adduct nhờ phản ứng của nhựa epoxy lỏng phân tử thấp với một lượng amin dư.6: Phản ứng tạo adduct của DGEBA với DETA Hình 1.7: Cấu tạo adduct của DETA với butylacrylat Adduct của DETA với acrylonitril (AN) thông qua phản ứng xyanetyl hóa amin thẳng bằng acrylonitril đã cải thiện các nhược điểm nêu trên và đồng thời giảm khả năng hoạt động của amin mạch thẳng và kéo dài phân tử, dẫn tới tăng độ mềm dẻo của nhựa sau khi đóng rắn. Phản ứng xyanetyl hóa DETA bằng AN như sau [13]: Hình 1.8: Phản ứng tạo adduct của DETA với acrylonitril Amin thơm Ưu điểm của amin thơm so với amin mạch thẳng trong quá trình đóng rắn nhựa epoxy là sự phát triển của nhiệt độ biến dạng nhiệt cao hơn trong sản phẩm đã đóng rắn. Nó có khả năng chống hóa chất tốt hơn sau khi đóng rắn.
Hệ thống epoxy đóng rắn bằng amin thơm có thể tạo ra màng có độ bóng tuyệt vời, không ửng hồng và khả năng chống hóa chất tuyệt vời. Tuy nhiên, amin thơm mang lại độ ổn định màu kém cho màng. Hệ thống đóng rắn bằng amin thơm chủ yếu được sử dụng trong lớp lót bể, lớp sơn lót, lớp phủ bảo dưỡng trong môi trường ăn mòn. 6 Amin thơm có khả năng phản ứng kém hơn so với các amin mạch thẳng do đó quá trình đóng rắn thường được thực hiện ở điều kiện nhiệt độ cao.
Các chất xúc tác cho proton hoặc các axit Lewis (BF3, SnCL4, TiCl4… có khả năng hỗ trợ đẩy nhanh quá trình phản ứng Một số amin thơm phổ biến được sử dụng trong đóng rắn nhựa epoxy như: m- phenylendiamin, diaminodiphenylmetan), diaminodiphenylsunfon, benzidin, … b Chất đóng rắn cộng hợp trên cơ sở axit Tuỳ trường hợp mà quá trình đóng rắn nhựa epoxy dùng axit hay anhydrit axit có hoặc không có xúc tác. Trên thực tế, quá trình đóng rắn epoxy bằng axit không sử dụng xúc tác rất ít sử dụng vì trong quá trình đóng rắn sinh ra nước làm ảnh hưởng đến chất lượng và tính thẩm mỹ của sản phẩm. Do đó, phản ứng đóng rắn nhựa epoxy bằng anhydrit axit thường được xúc tác mở vòng anhydrit nhờ amin bậc 3 hoặc axit Lewis. Khi xúc tác là amin bậc 3 thì phản ứng đóng rắn xảy ra như sau Hình 1.9: Phản ứng đóng rắn nhựa bằng amin bậc 3 7 Trong quá trình đóng rắn nhựa epoxy bằng anhydrit axit còn có phản ứng của nhóm hydroxyl bậc 2 với nhóm epoxy nên tỷ lệ giữa epoxy và chất đóng rắn anhydrit axit thường được xác định bằng thực nghiệm.