Luận án tiến sĩ kỹ thuật nghiên cứu chế tạo và tính chất nhạy khí của các cấu trúc dị thể của sno2 và ống nano carbon

Luận án tiến sĩ kỹ thuật nghiên cứu chế tạo và tính chất nhạy khí của cấu trúc dị thể SnO2 và ống nano carbon, ứng dụng trong cảm biến khí hiệu quả.

Chuyên ngành

Kĩ thuật

Người đăng

Ẩn danh

Thể loại

Luận án tiến sĩ

2019

142
3
0

Phí lưu trữ

35 Point

Mục lục chi tiết

LỜI CẢM ƠN

LỜI CAM ĐOAN

1. CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN

1.1. Cơ sở lý thuyết chuyển tiếp dị thể

1.2. Chuyển tiếp Schottky

1.3. Chuyển tiếp dị thể p-n

1.4. Tổng quan cảm biến khí trên cơ sở chuyển tiếp dị thể

1.5. Cơ chế nhạy khí của các chuyển tiếp dị thể

1.6. Kết luận chương 1

2. CHƯƠNG 2: THỰC NGHIỆM

2.1. Mô hình cấu trúc chuyển tiếp SnO2/CNTs/SnO2 và SnO2/CNTs. Phương pháp chế tạo dây nano SnO2

2.2. Quy trình chế tạo dây nano SnO2 trực tiếp trên điện cực

2.3. Chế tạo chuyển tiếp dị thể giữa dây nano SnO2 và CNTs

2.4. Khảo sát các tính chất của các chuyển tiếp SnO2/CNTs

2.5. Phân tích hình thái và khảo sát tính chất điện của chuyển tiếp

2.6. Khảo sát tính chất nhạy khí

2.7. Kết luận chương 2

3. CHƯƠNG 3: HÌNH THÁI VÀ TÍNH CHẤT NHẠY KHÍ CỦA CHUYỂN TIẾP DỊ THỂ KÉP SnO2/CNTs/SnO2 VÀ CHUYỂN TIẾP SnO2/CNTs

3.1. Hình thái và tính chất nhạy khí của các chuyển tiếp dị thể kép SnO2/CNTs/SnO2

3.2. Chuyển tiếp SnO2/CNTs/SnO2 có lớp CNTs chế tạo bằng phương pháp phun phủ

3.3. Chuyển tiếp SnO2/SWCNTs/SnO2 có lớp SWCNTs chế tạo trực tiếp trên dây nano SnO2 bằng phương pháp hồ quang điện

3.4. Cấu trúc SnO2/MWCNTs (d: 20-40 nm)/SnO2 có lớp MWCNTs chế tạo bằng phương pháp nhúng phủ

3.5. Hình thái và tính chất nhạy khí của các cấu trúc SnO2/MWCNTs

3.6. Kết quả phân tích hình thái cấu trúc SnO2/MWCNTs

3.7. Đặc trưng I-V của các chuyển tiếp SnO2/MWCNTs

3.8. Đặc trưng nhạy khí của chuyển tiếp SnO2/MWCNTs (d: 20-40 nm)

3.9. Khảo sát ảnh hưởng của mật độ CNTs lên tính chất nhạy khí của chuyển tiếp SnO2/MWCNTs (d: 20-40 nm)

3.10. Đặc trưng nhạy khí của các cấu trúc SnO2/MWCNTs với MWCNTs có đường kính khác nhau

3.11. Kết luận chương 3

4. CHƯƠNG 4: NGHIÊN CỨU TÍNH CHẤT ĐIỆN VÀ CƠ CHẾ NHẠY KHÍ CỦA CHUYỂN TIẾP SnO2/CNTs

4.1. Phân tích đặc trưng I-V của các chuyển tiếp SnO2/MWCNTs

4.2. Phân tích đặc trưng I-V của chuyển tiếp SnO2/MWCNTs trong không khí

4.3. Ảnh hưởng của khí tới tính chất điện của chuyển tiếp SnO2/MWCNTs

4.4. Cơ chế dòng điện qua chuyển tiếp SnO2/MWCNTs

4.5. Ảnh hưởng của yếu tố hình thái đến tính chất nhạy khí của các chuyển tiếp SnO2/CNTs

4.6. Nghiên cứu phổ tổng trở của chuyển tiếp SnO2/MWCNTs

4.7. Cơ chế nhạy khí của chuyển tiếp SnO2/CNTs

4.8. Kết luận chương 4

TÀI LIỆU THAM KHẢO

DANH MỤC CÔNG TRÌNH ĐÃ CÔNG BỐ CỦA LUẬN ÁN

Tóm tắt

I. Nghiên cứu chế tạo

Nghiên cứu chế tạo tập trung vào việc phát triển các phương pháp sản xuất vật liệu nano, đặc biệt là cấu trúc dị thể SnO2 và ống nano carbon (CNTs). Các phương pháp chế tạo bao gồm phun phủ, hồ quang điện, và nhúng phủ, nhằm tạo ra các cấu trúc có tính chất nhạy khí cao. Các quy trình này được tối ưu hóa để đảm bảo tính đồng nhất và hiệu suất của vật liệu. Công nghệ nanochế tạo vật liệu đóng vai trò quan trọng trong việc tạo ra các cấu trúc dị thể có khả năng ứng dụng trong cảm biến khí.

1.1 Phương pháp chế tạo dây nano SnO2

Phương pháp chế tạo dây nano SnO2 bao gồm quy trình bốc bay nhiệt và lắng đọng hóa học pha hơi (CVD). Các dây nano được tạo ra trực tiếp trên điện cực, đảm bảo tính đồng nhất và độ bền cơ học. Vật liệu nanocông nghệ chế tạo được áp dụng để tối ưu hóa quy trình, giúp tạo ra các dây nano có kích thước và hình thái phù hợp cho ứng dụng cảm biến khí.

1.2 Chế tạo chuyển tiếp dị thể SnO2 CNTs

Chuyển tiếp dị thể giữa dây nano SnO2 và ống nano carbon được chế tạo bằng các phương pháp như phun phủ và nhúng phủ. Các cấu trúc này được khảo sát về hình thái và tính chất điện, nhằm đảm bảo tính nhạy khí cao. Cấu trúc dị thểvật liệu bán dẫn là các yếu tố chính được nghiên cứu để tối ưu hóa hiệu suất của cảm biến.

II. Tính chất nhạy khí

Tính chất nhạy khí của các cấu trúc dị thể SnO2/CNTs được nghiên cứu kỹ lưỡng thông qua các thí nghiệm đo đạc điện trở và đặc trưng I-V. Các kết quả cho thấy khả năng phát hiện khí NO2 và H2S ở nồng độ thấp, với độ nhạy cao và thời gian đáp ứng nhanh. Cảm biến khítính chất điện hóa là các yếu tố chính được phân tích để đánh giá hiệu suất của vật liệu.

2.1 Đặc trưng nhạy khí của chuyển tiếp SnO2 CNTs

Các chuyển tiếp SnO2/CNTs được khảo sát về tính chất nhạy khí trong các môi trường khác nhau. Kết quả cho thấy khả năng phát hiện khí NO2 và H2S với độ nhạy cao, đặc biệt ở nhiệt độ thấp. Tính chất nhạy khíứng dụng vật liệu nano là các yếu tố chính được nghiên cứu để tối ưu hóa hiệu suất của cảm biến.

2.2 Ảnh hưởng của mật độ CNTs lên tính chất nhạy khí

Nghiên cứu cho thấy mật độ của ống nano carbon (CNTs) ảnh hưởng đáng kể đến tính chất nhạy khí của chuyển tiếp SnO2/CNTs. Các cấu trúc có mật độ CNTs cao hơn cho thấy độ nhạy và thời gian đáp ứng tốt hơn. Vật liệu nanotính chất quang học là các yếu tố chính được phân tích để đánh giá hiệu suất của vật liệu.

III. Ứng dụng vật liệu nano

Các cấu trúc dị thể SnO2/CNTs được ứng dụng trong việc chế tạo cảm biến khí thông minh, có khả năng phát hiện các khí độc hại ở nồng độ thấp. Công nghệ nanocảm biến khí là các yếu tố chính được nghiên cứu để tối ưu hóa hiệu suất và ứng dụng của vật liệu.

3.1 Ứng dụng trong cảm biến khí

Các cấu trúc SnO2/CNTs được ứng dụng trong việc chế tạo cảm biến khí, có khả năng phát hiện các khí độc hại như NO2 và H2S ở nồng độ thấp. Ứng dụng vật liệu nanocảm biến khí là các yếu tố chính được nghiên cứu để tối ưu hóa hiệu suất của cảm biến.

3.2 Tích hợp trong mạch điện tử

Các cấu trúc SnO2/CNTs được tích hợp trong các mạch điện tử, nhằm tạo ra các thiết bị cảm biến khí thông minh, có khả năng hoạt động ở nhiệt độ thấp và tiêu thụ công suất thấp. Công nghệ nanotính chất điện hóa là các yếu tố chính được nghiên cứu để tối ưu hóa hiệu suất của thiết bị.

13/02/2025

Trích đoạn nội dung tài liệu

CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN 1. Cơ sở lý thuyết chuyển tiếp dị thể 1. Chuyển tiếp Schottky 1. Rào thế Schottky Schottky điốt là một trong những linh kiện bán dẫn ra đời từ rất lâu nhưng vẫn được sử dụng rộng rãi ngày nay.

Ứng dụng của linh kiện này thu hút sự quan tâm từ trước những năm 1900. Rào thế hình thành trong vùng điện tích không gian bề mặt bán dẫn được đề cập đến lần đầu tiên bởi Schottky và Mott vào năm 1938. Lý thuyết bề mặt đã được phát triển bởi Bardeen [37] để giải thích các kết quả thực nghiệm đối với điốt Schottky. Sau đó lý thuyết nhiệt- phát xạ được sử dụng để giải thích cơ chế của dòng dịch chuyển qua rào thế Schottky được công bố bởi Crowell và Sze [20].

Ngoài ra, chuyển tiếp Schottky còn được đề cập đến trong nhiều công trình tổng quan khác như [83] [7]. Trong mục này, luận án sẽ đề cập đến các đặc trưng cơ bản của chuyển tiếp Schottky liên quan đến ứng dụng nhạy khí. Chuyển tiếp Schottky giữa kim loại và bán dẫn loại n có công thoát nhỏ hơn: (a) Công thoát ϕM và năng lượng Fermi EFM của kim loại, (b) công thoát ϕS, ái lực hoá học điện tử và các mức năng lượng trong bán dẫn, (c) Vùng điện tích không gian của chuyển tiếp kim loại-bán dẫn n, (d) Sơ đồ năng lượng của chuyển tiếp kim loại- bán dẫn loại n ở trạng thái cân bằng, (e) Sơ đồ năng lượng của chuyển tiếp kim loại- bán dẫn loại p ở trạng thái cân bằng [7]. 17 Luận án tiến sĩ Kĩ thuật Các chuyển tiếp giữa kim loại và bán dẫn có thể có tính chất Ohmic hay chỉnh lưu (chuyển tiếp Schottky) tuỳ thuộc vào chênh lệch công thoát giữa hai loại vật liệu.1 mô tả mô hình của chuyển tiếp giữa kim loại và bán dẫn loại n lý tưởng.

Trong đó, E0 là mức năng lượng chân không hay năng lượng của điện tử tự do. E0 thường được hiểu là trạng thái năng lượng của điện tử có động năng bằng 0 bên ngoài vật liệu. Sự chênh lệch giữa năng lượng chân không E0 và mức Fermi EF được gọi là công thoát ϕ (1.1) Vì mức Fermi không cố định nên công thoát ϕS = E0 – EFS trong bán dẫn sẽ thay đổi, phụ thuộc vào mức độ pha tạp. Công thoát không phải là thông số đặc trưng cho bán dẫn.

Một hằng số có thể đặc trưng cho bán dẫn là năng lượng chênh lệch giữa mức chân không và năng lượng đáy vùng dẫn, được gọi là ái lực hoá học của điện tử, ký hiệu là χ (1.2) Khi hình thành chuyển tiếp giữa kim loại công thoát ϕM với bán dẫn loại n có công thoát ϕS (ϕM > ϕS ) như Hình 1.1 (a-d), các điện tích sẽ dịch chuyển cho đến khi mức Fermi hai vật liệu đạt trạng thái cân bằng.1a và b, sự chênh lệch mức Fermi cho thấy điện tử trong bán dẫn loại n có năng lượng trung bình cao hơn so với kim loại, khi hình thành chuyển tiếp sự khác biệt về năng lượng sẽ làm cho điện tử từ bán dẫn dịch chuyển sang kim loại. Sự dịch chuyển điện tích này làm hình thành một lớp nghèo các hạt tải tự do tại mặt tiếp xúc phía bán dẫn gọi là vùng nghèo. Các điện tử dịch chuyển từ bán dẫn loại n sang kim loại để lại các ion dương donor nên vùng nghèo còn gọi là vùng điện tích không gian như Hình 1. Vùng nghèo có độ rộng w từ mặt tiếp xúc giữa hai vật liệu và tương ứng với vùng uốn cong của các mức năng lượng trong sơ đồ Hình 1.

Sự hình thành vùng nghèo trong bán dẫn chính là điều kiện cần để tạo ra chuyển tiếp Schottky. Trong trường hợp ϕM < ϕS điện tử sẽ được phun từ kim loại sang bán dẫn. Phía bán dẫn trở nên giàu điện tử hơn. Không có vùng nghèo hình thành trong trường hợp này do mật độ điện tử trong kim loại là vô cùng lớn, do đó chuyển tiếp có tính Ohmic.

Vùng nghèo điện tử trong bán dẫn (ion dương donor) và một lớp mỏng điện tích trái dấu phía kim loại tạo thành một tụ phẳng với điện trường chuyển tiếp ⃗⃗⃗ 𝐸𝑖 và thế tiếp xúc φi = ϕi/e (e là điện tích của điện tử) tại tiếp xúc kim loại bán dẫn, điện trường này sẽ ngăn cản sự khuếch tán của điện tử từ bán dẫn sang kim loại. ϕi = eφi chính là năng lượng rào thế cản trở sự khuếch tán của điện tử, ϕi được xác định bởi phương trình (1.3): 18 Luận án tiến sĩ Kĩ thuật ϕ𝑖 = ϕ𝑀 − ϕ𝑆 (1.3) Sơ đồ năng lượng của chuyển tiếp kim loại với bán dẫn loại n ở trạng thái cân bằng được mô tả trên Hình 1. Sự gián đoạn của các mức năng lượng cho phép làm hình thành vùng nghèo tại mặt tiếp xúc kim loại bán dẫn, ϕB được gọi là rào thế Schottky, ϕB có vai trò tương tự như ϕi trong phương trình (1. Tuy nhiên, ϕi có thể điều khiển bằng điện áp phân cực ngoài, trong khi ϕB không bị ảnh hưởng của điện áp phân cực.

Rào thế Schottky được xác định bằng chênh lệch giữa công thoát của kim loại và ái lực hoá học của điện tử trong bán dẫn: ϕ𝐵 = |ϕ𝑀 − 𝜒| (1.4) Phương trình (1.4) chính là mối liên hệ Schottky- Mott. ϕM và χ là tính chất của mạng tinh thể, không thể điều khiển bằng pha tạp thông thường hay phân cực. Tương tự đối với chuyển tiếp kim loại và bán dẫn loại p, khi ϕM < ϕS, các điện tử sẽ dịch chuyển từ kim loại sang bán dẫn hình thành rào thế Schottky xác định theo phương trình: ϕ𝐵 = 𝐸𝑔 − |ϕ𝑀 − 𝜒| (1.5) Trong đó, Eg là độ rộng vùng cấm của bán dẫn: 𝐸𝑔 = 𝐸𝐶 − 𝐸𝑉 (1.6) Rào thế là thông số rất quan trọng trong chuyển tiếp kim loại bán dẫn, chiều cao rào thế xác định trong phương trình (1.5) phụ thuộc bản chất vật liệu, không phụ thuộc vào việc pha tạp bán dẫn. Đối với chuyển tiếp kim loại và bán dẫn loại n, công thoát của kim loại càng cao thì chiều cao rào thế càng lớn, tính chỉnh lưu của chuyển tiếp càng tốt.

Tuy nhiên, thực nghiệm lại cho thấy phương trình (1.5) chỉ đúng khi chiều cao rào thế Schottky gần như không phụ thuộc vào công thoát của kim loại [20]. Sự khác biệt này là do mô hình Schottky đơn giản không tính đến ảnh hưởng của một số hiệu ứng phát sinh tại chuyển tiếp giữa hai vật liệu khác nhau. Trong chuyển tiếp kim loại-bán dẫn tồn tại sự gián đoạn của các tinh thể bán dẫn. Bề mặt bán dẫn tồn tại các trạng thái bề mặt với năng lượng nằm trong vùng cấm do các liên kết cộng hoá trị treo (trạng thái Shockley-Tamm) và những hiệu ứng khác (như liên kết của nguyên tử ngoại lai trên bề mặt hay khuyết tật trong tinh thể), dẫn đến hình thành điện tích tại mặt tiếp xúc.

Các trạng thái năng lượng này có thể ứng với các trạng thái giống như acceptor, có thể là trung hoà (khi trống) hoặc âm (khi bị chiếm chỗ bởi một electron). Những trạng thái bề mặt khác tương ứng với các trạng thái giống như donor, có thể là mức trung hoà (khi bị chiếm chỗ bởi một 19 Luận án tiến sĩ Kĩ thuật điện tử) hoặc dương (khi trống). Bardeen [37] đã chỉ ra vai trò quan trọng của các trạng thái bề mặt trong việc xác định chiều cao rào thế. Ảnh hưởng của các trạng thái acceptor trên bề mặt bán dẫn n được mô tả trên Hình 1.2a, sự chiếm chỗ một số trạng thái bề mặt của điện tử tạo ra vùng nghèo gần bề của bán dẫn, làm cho các mức năng lượng bị uốn cong ở gần bề mặt, điều này xảy ra ngay cả khi bán dẫn không tiếp xúc với kim loại.

Khi hình thành chuyển tiếp kim loại bán dẫn với ϕM > ϕS, các điện tử dịch chuyển từ bán dẫn sang kim loại làm uốn cong dải năng lượng vùng dẫn xa mức Fermi hơn. Sự uốn cong vùng năng lượng cũng loại bỏ các điện tích âm bị bắt trong các trạng thái bề mặt và nâng những trạng thái này lên trên mức EF. Các điện tử bị bắt trong trạng thái acceptor bề mặt đóng góp vào tất cả sự dịch chuyển điện tích từ bán dẫn sang kim loại để thiết lập trạng thái cân bằng nhiệt. Mật độ trạng thái bề mặt càng lớn thì các điện tử tại các tâm bắt càng được loại bỏ cho sự gia tăng Ec – EF (uốn cong vùng năng lượng).

Tuy nhiên, nếu mật độ trạng thái bề mặt rất lớn, một sự dịch chuyển nhỏ của mức Fermi tại bề mặt bán dẫn cũng đủ để điện tích dịch chuyển nhằm thiết lập trạng thái cân bằng nhiệt. Trong trường hợp này, mức Fermi được coi là bị ghim bởi mật độ trạng thái cao. Sự ghim mức Fermi có thể xảy ra bất kỳ lúc nào, khi đó một lượng lớn các trạng thái điện tử được tập hợp gần mức Fermi, một sự thay đổi nhỏ về vị trí mức năng lượng Fermi tại bề mặt bán dẫn có thể tạo ra sự dịch chuyển điện tích khá lớn. Khi tồn tại cả trạng thái acceptor và donor trên bề mặt, điện tích trên bề mặt bán dẫn chỉ bằng 0 khi hai mức Fermi trùng nhau, gọi là mức trung hoà ϕ0 (Hình 1.

Mức trung hoà nằm trên mức EV phân tách trạng thái acceptor và donor, trên ϕ0 là acceptor, dưới ϕ0 là trạng thái donor. Thông thường mức Fermi ở bề mặt trùng với mức trung hoà, điện tích tại mặt tiếp xúc bằng 0. Mức năng lượng trung hoà cũng có khuynh hướng ghim mức Fermi tại bề mặt trước hình thành chuyển tiếp với kim loại. Khi mức Fermi dịch ra xa mức trung hoà, điện tích điểm xuất hiện tại mặt tiếp xúc (điện tích âm trong ví dụ Hình 1.2b), tại đây mức Fermi có thể dịch chuyển lên cao hơn mức trung hoà để điền vào các trạng thái acceptor.

Khi mức Fermi bị ghim, chiều cao rào thế không phụ thuộc vào công thoát của kim loại mà được quy định bởi mật độ trạng thái bề mặt của bán dẫn theo phương trình (1.7) 20 Luận án tiến sĩ Kĩ thuật Hình 1. Dòng điện qua chuyển tiếp Schottky Đối với các điốt Schottky lý tưởng, dòng điện tử bị kích thích từ bán dẫn sang kim loại vượt qua rào thế ϕi sẽ đóng vai trò quyết định dòng qua chuyển tiếp. Khi đó, đặc trưng I-V của chuyển tiếp tuân theo lý thuyết nhiệt phát xạ (TE).

Nội dung được bảo vệ bản quyền — Tải xuống đầy đủ

Tài liệu "Nghiên cứu chế tạo và tính chất nhạy khí của cấu trúc dị thể SnO2 và ống nano carbon" trình bày những phát hiện quan trọng về khả năng nhạy khí của các cấu trúc dị thể SnO2 kết hợp với ống nano carbon. Nghiên cứu này không chỉ làm rõ cơ chế hoạt động của các vật liệu này trong việc phát hiện khí mà còn mở ra hướng đi mới cho việc phát triển các cảm biến khí hiệu quả hơn. Độc giả sẽ tìm thấy những thông tin hữu ích về cách mà các vật liệu nano có thể cải thiện độ nhạy và độ chính xác trong các ứng dụng thực tiễn.

Nếu bạn muốn tìm hiểu thêm về các nghiên cứu liên quan đến vật liệu nano và ứng dụng của chúng, hãy tham khảo các tài liệu như Nghiên cứu chế tạo vật liệu ống nano carbon và graphene cho cảm biến sinh học, nơi bạn sẽ khám phá thêm về các ứng dụng của ống nano carbon trong lĩnh vực cảm biến. Bên cạnh đó, tài liệu Nghiên cứu tổng hợp hạt vật liệu nanocomposite của hạt nano bạc trên nền graphene oxide cũng cung cấp cái nhìn sâu sắc về các vật liệu nanocomposite và khả năng ứng dụng của chúng trong xử lý môi trường. Cuối cùng, bạn có thể tham khảo Luận văn chế tạo vật liệu nano tổ hợp TiO2-Ag ứng dụng xử lý môi trường để hiểu rõ hơn về các vật liệu nano trong việc xử lý ô nhiễm môi trường. Những tài liệu này sẽ giúp bạn mở rộng kiến thức và khám phá thêm nhiều khía cạnh thú vị trong lĩnh vực vật liệu nano.