Nghiên cứu cải thiện khả năng quang xúc tác của g c3n4 biến tính với kim loại fe co mg ag và oxit bán dẫn tio2 zno

Chuyên khảo phân tích Nghiên cứu cải thiện khả năng quang xúc tác của g c3n4 biến tính với kim loại fe co mg ag và oxit, đánh giá các khía cạnh quan trọng, đề xuất hướng nghiên

• Tác giả: Lâm Thị Hằng
• Người hướng dẫn: GS.TS Nguyễn Văn Minh
• Trường học: Trường Đại học Sư phạm Hà Nội
• Chuyên ngành: Vật lí Chất rắn
• Đề tài: Nghiên Cứu Cải Thiện Khả Năng Quang Xúc Tác Của g-C3N4 Biến Tính Với Kim Loại Và Oxit Bán Dẫn
• Loại tài liệu: luận án tiến sĩ
• Năm xuất bản: 2024
• Địa điểm: Hà Nội

Tóm tắt

I. Tổng Quan Nghiên Cứu g C3N4 Biến Tính Tiềm Năng Ứng Dụng

Vật liệu g-C3N4 (graphitic carbon nitride) nổi lên như một chất bán dẫn đầy hứa hẹn cho nhiều ứng dụng quang xúc tác, đặc biệt trong lĩnh vực xử lý nước thải và năng lượng mặt trời. Tuy nhiên, hiệu suất quang xúc tác của g-C3N4 nguyên bản còn hạn chế do vùng cấm năng lượng tương đối lớn, khả năng hấp thụ ánh sáng kém, và tốc độ tái tổ hợp điện tử-lỗ trống cao. Để khắc phục những nhược điểm này, nhiều nghiên cứu đã tập trung vào việc biến tính g-C3N4 bằng cách kết hợp với các kim loại và oxit bán dẫn khác. Mục tiêu là tăng cường hấp thụ ánh sáng, giảm tái tổ hợp điện tử-lỗ trống, và nâng cao hiệu suất quang xúc tác tổng thể. Các phương pháp doping kim loại, phủ hạt nano kim loại, và tạo vật liệu composite là những hướng tiếp cận phổ biến. Nghiên cứu này đi sâu vào đánh giá hiệu quả của các phương pháp biến tính khác nhau, tập trung vào việc sử dụng kim loại (Fe, Co, Mg, Ag) và oxit bán dẫn (TiO2, ZnO) để cải thiện khả năng quang xúc tác của g-C3N4.

1.1. G C3N4 Vật Liệu Quang Xúc Tác Tiềm Năng

G-C3N4 là một vật liệu bán dẫn phi kim loại, có cấu trúc tương tự graphite, được tạo thành từ các đơn vị heptazine hoặc triazine liên kết với nhau. Tính chất nổi bật của nó bao gồm khả năng hoạt động dưới ánh sáng nhìn thấy, chi phí thấp, và độ bền hóa học cao. Nó được ứng dụng trong nhiều lĩnh vực như phân hủy chất ô nhiễm hữu cơ, diệt khuẩn quang xúc tác và sản xuất năng lượng sạch.

1.2. Biến Tính g C3N4 Giải Pháp Tối Ưu Hiệu Suất

Hiệu suất quang xúc tác của g-C3N4 có thể được cải thiện đáng kể thông qua việc biến tính. Các phương pháp biến tính bao gồm doping kim loại, tạo heterojunction với các oxit bán dẫn khác, và điều chế cấu trúc nano. Những phương pháp này giúp mở rộng khả năng hấp thụ ánh sáng, giảm tái tổ hợp điện tử-lỗ trống, và tăng diện tích bề mặt tiếp xúc với chất ô nhiễm.

1.3. Ứng Dụng g C3N4 Biến Tính Môi Trường và Năng Lượng

Vật liệu g-C3N4 biến tính có tiềm năng ứng dụng rộng rãi trong nhiều lĩnh vực, bao gồm xử lý nước thải công nghiệp, phân hủy thuốc trừ sâu, và sản xuất hydro từ nước. Ngoài ra, chúng còn có thể được sử dụng trong các hệ thống pin mặt trời và các thiết bị cảm biến quang học. Khả năng điều chỉnh tính chất của g-C3N4 thông qua biến tính mở ra cơ hội phát triển các ứng dụng chuyên biệt và hiệu quả hơn.

II. Thách Thức Hiệu Suất Quang Xúc Tác G C3N4 Giải Pháp Biến Tính

Mặc dù sở hữu nhiều ưu điểm, chất bán dẫn g-C3N4 nguyên bản vẫn còn tồn tại một số hạn chế ảnh hưởng đến hiệu suất quang xúc tác. Vùng cấm năng lượng tương đối lớn (khoảng 2.7 eV) giới hạn khả năng hấp thụ ánh sáng trong vùng nhìn thấy. Tốc độ tái tổ hợp electron-lỗ trống cao làm giảm số lượng các hạt tải điện có thể tham gia vào phản ứng quang xúc tác. Diện tích bề mặt thấp cũng hạn chế khả năng tiếp xúc giữa vật liệu và chất ô nhiễm. Việc biến tính g-C3N4 bằng kim loại và oxit bán dẫn là một giải pháp hiệu quả để giải quyết những thách thức này, mở ra tiềm năng ứng dụng rộng lớn hơn cho vật liệu này.

2.1. Vùng Cấm Năng Lượng Rào Cản Hấp Thụ Ánh Sáng

Vùng cấm năng lượng của g-C3N4 hạn chế khả năng hấp thụ ánh sáng trong vùng nhìn thấy, làm giảm số lượng electron-lỗ trống được tạo ra. Để khắc phục vấn đề này, cần có các phương pháp làm giảm vùng cấm năng lượng hoặc mở rộng khả năng hấp thụ ánh sáng sang vùng có bước sóng dài hơn, ví dụ như vùng hồng ngoại gần.

2.2. Tái Tổ Hợp Điện Tử Lỗ Trống Giảm Hiệu Quả Phản Ứng

Tái tổ hợp electron-lỗ trống là một quá trình cạnh tranh với phản ứng quang xúc tác, làm giảm số lượng các hạt tải điện có thể tham gia vào phản ứng. Việc giảm thiểu tái tổ hợp là rất quan trọng để tăng cường hiệu suất quang xúc tác. Điều này có thể đạt được bằng cách tạo ra các bẫy electron hoặc lỗ trống, hoặc bằng cách tăng tốc độ truyền điện tích.

2.3. Diện Tích Bề Mặt Yếu Tố Ảnh Hưởng Khả Năng Tiếp Xúc

Diện tích bề mặt của g-C3N4 ảnh hưởng đến khả năng tiếp xúc giữa vật liệu và chất ô nhiễm. Vật liệu có diện tích bề mặt lớn hơn sẽ có nhiều vị trí hoạt động hơn, dẫn đến hiệu suất quang xúc tác cao hơn. Việc tạo ra các cấu trúc nano hoặc vật liệu xốp có thể làm tăng diện tích bề mặt của g-C3N4.

III. Biến Tính Kim Loại G C3N4 Bí Quyết Tăng Cường Quang Xúc Tác

Việc biến tính kim loại là một phương pháp hiệu quả để cải thiện khả năng quang xúc tác của g-C3N4. Các ion kim loại có thể đóng vai trò là tâm bẫy electron, giảm tốc độ tái tổ hợp electron-lỗ trống. Ngoài ra, kim loại có thể tạo ra các trạng thái năng lượng mới trong vùng cấm, tăng cường khả năng hấp thụ ánh sáng. Các kim loại chuyển tiếp như Fe, Co, Mg, Ag thường được sử dụng để biến tính g-C3N4. Nồng độ kim loại, phương pháp doping kim loại và kích thước hạt kim loại đều ảnh hưởng đến hiệu quả của quá trình biến tính.

3.1. Vai Trò Kim Loại Trong Cơ Chế Quang Xúc Tác

Kim loại có thể đóng vai trò quan trọng trong cơ chế quang xúc tác của g-C3N4. Các ion kim loại có thể hoạt động như trung tâm tiếp nhận và vận chuyển electron, từ đó giúp giảm thiểu sự tái tổ hợp electron và lỗ trống, và thúc đẩy quá trình oxy hóa khử trên bề mặt vật liệu. Ngoài ra, kim loại cũng có thể tăng cường khả năng hấp thụ ánh sáng của vật liệu.

3.2. Ứng Dụng Fe Co Mg Ag Lựa Chọn Kim Loại Biến Tính

Các kim loại như Fe, Co, Mg, Ag thường được sử dụng để biến tính g-C3N4. Mỗi kim loại có những đặc tính riêng và ảnh hưởng khác nhau đến tính chất của vật liệu. Ví dụ, Fe có thể tạo ra các oxit sắt có hoạt tính quang xúc tác cao, Ag có thể cải thiện khả năng truyền điện tích, Co và Mg có thể thay đổi cấu trúc điện tử và tăng cường khả năng hấp thụ ánh sáng.

3.3. Ảnh Hưởng Nồng Độ Kim Loại Tối Ưu Hóa Hiệu Suất

Nồng độ kim loại trong quá trình biến tính có ảnh hưởng lớn đến hiệu suất quang xúc tác của g-C3N4. Nồng độ quá thấp có thể không đủ để tạo ra hiệu ứng mong muốn, trong khi nồng độ quá cao có thể dẫn đến sự hình thành các cụm kim loại, làm giảm diện tích bề mặt và cản trở quá trình hấp thụ ánh sáng. Việc tối ưu hóa nồng độ kim loại là rất quan trọng để đạt được hiệu suất quang xúc tác cao nhất.

IV. Biến Tính Oxit Bán Dẫn Giải Pháp Heterojunction Hiệu Quả

Tạo heterojunction bằng cách kết hợp g-C3N4 với các oxit bán dẫn khác như TiO2 và ZnO là một phương pháp hiệu quả để cải thiện hiệu suất quang xúc tác. Heterojunction tạo ra điện trường nội tại, thúc đẩy sự truyền điện tích và giảm tái tổ hợp electron-lỗ trống. TiO2 và ZnO có khả năng hấp thụ ánh sáng UV tốt và có thể bổ sung cho khả năng hấp thụ ánh sáng nhìn thấy của g-C3N4. Cấu trúc, kích thước hạt và tỷ lệ giữa g-C3N4 và oxit bán dẫn ảnh hưởng đến hiệu quả của heterojunction.

4.1. Cơ Chế Heterojunction Tăng Cường Tách Điện Tích

Heterojunction tạo ra một điện trường nội tại tại giao diện giữa hai vật liệu bán dẫn. Điện trường này thúc đẩy sự tách biệt của các electron và lỗ trống, ngăn chặn tái tổ hợp và tăng cường hiệu suất quang xúc tác. Các electron di chuyển về phía vật liệu có thế năng thấp hơn, trong khi các lỗ trống di chuyển về phía vật liệu có thế năng cao hơn.

4.2. TiO2 và ZnO Cặp Đôi Hoàn Hảo Với g C3N4

TiO2 và ZnO là những oxit bán dẫn phổ biến được sử dụng để tạo heterojunction với g-C3N4. TiO2 có độ bền hóa học cao và khả năng oxy hóa mạnh, trong khi ZnO có chi phí thấp và khả năng hấp thụ ánh sáng UV tốt. Sự kết hợp giữa g-C3N4 và TiO2 hoặc ZnO có thể tạo ra vật liệu có hoạt tính quang xúc tác cao hơn so với từng vật liệu riêng lẻ.

4.3. Tỷ Lệ G C3N4 và Oxit Ảnh Hưởng Đến Hoạt Tính

Tỷ lệ giữa g-C3N4 và oxit bán dẫn trong heterojunction có ảnh hưởng lớn đến hoạt tính quang xúc tác. Tỷ lệ tối ưu phụ thuộc vào các yếu tố như cấu trúc, kích thước hạt và phương pháp điều chế. Quá nhiều g-C3N4 có thể làm giảm khả năng hấp thụ ánh sáng UV, trong khi quá nhiều oxit bán dẫn có thể làm giảm khả năng hấp thụ ánh sáng nhìn thấy.

V. Ứng Dụng Thực Tế G C3N4 Biến Tính Phân Hủy Chất Ô Nhiễm

Khả năng của vật liệu g-C3N4 biến tính trong việc phân hủy chất ô nhiễm hữu cơ là một ứng dụng quan trọng. Các vật liệu này có thể được sử dụng để loại bỏ các chất ô nhiễm như thuốc nhuộm, thuốc trừ sâu và dược phẩm khỏi nước thải. Cơ chế phân hủy chất ô nhiễm liên quan đến quá trình oxy hóa khử do các electron và lỗ trống tạo ra dưới ánh sáng. Hiệu quả phân hủy chất ô nhiễm phụ thuộc vào nhiều yếu tố, bao gồm loại chất ô nhiễm, cường độ ánh sáng, nhiệt độ và pH.

5.1. Phân Hủy Thuốc Nhuộm Ứng Dụng Tiềm Năng Trong Xử Lý Nước

Thuốc nhuộm là một loại chất ô nhiễm phổ biến trong nước thải công nghiệp. Vật liệu g-C3N4 biến tính có khả năng phân hủy nhiều loại thuốc nhuộm khác nhau, bao gồm Rhodamine B (RhB) và Methylene Blue (MB). Quá trình phân hủy thường diễn ra nhanh chóng và hiệu quả dưới ánh sáng nhìn thấy.

5.2. Loại Bỏ Dược Phẩm Góp Phần Bảo Vệ Môi Trường

Dược phẩm là một loại chất ô nhiễm mới nổi, có thể gây hại cho môi trường và sức khỏe con người. Vật liệu g-C3N4 biến tính có khả năng loại bỏ nhiều loại dược phẩm khác nhau khỏi nước thải, góp phần bảo vệ môi trường và sức khỏe cộng đồng. Nghiên cứu đã chứng minh hiệu quả trong việc phân hủy chất ô nhiễm từ dược phẩm của loại vật liệu này.

5.3. Thử Nghiệm Quang Xúc Tác Đánh Giá Hiệu Quả Vật Liệu

Thử nghiệm quang xúc tác là một phương pháp quan trọng để đánh giá hiệu quả của vật liệu g-C3N4 biến tính trong việc phân hủy chất ô nhiễm. Thử nghiệm thường được thực hiện bằng cách chiếu sáng vật liệu trong dung dịch chứa chất ô nhiễm và theo dõi sự thay đổi nồng độ chất ô nhiễm theo thời gian. Kết quả thử nghiệm cung cấp thông tin quan trọng về hoạt tính và độ bền của vật liệu.

VI. Kết Luận Nghiên Cứu G C3N4 Hướng Phát Triển Tương Lai

Nghiên cứu về g-C3N4 biến tính với kim loại và oxit bán dẫn đã cho thấy tiềm năng lớn trong việc cải thiện hiệu suất quang xúc tác. Các phương pháp biến tính như doping kim loại và tạo heterojunction có thể tăng cường khả năng hấp thụ ánh sáng, giảm tái tổ hợp electron-lỗ trống và nâng cao hoạt tính của vật liệu. Tuy nhiên, vẫn còn nhiều thách thức cần vượt qua để ứng dụng rộng rãi g-C3N4 biến tính trong thực tế. Nghiên cứu trong tương lai cần tập trung vào việc tối ưu hóa các phương pháp biến tính, phát triển các vật liệu composite có cấu trúc phức tạp và đánh giá hiệu quả của vật liệu trong điều kiện thực tế.

6.1. Tối Ưu Hóa Biến Tính Nâng Cao Hiệu Suất Vật Liệu

Việc tối ưu hóa các phương pháp biến tính là rất quan trọng để nâng cao hiệu suất quang xúc tác của g-C3N4. Cần nghiên cứu kỹ lưỡng ảnh hưởng của các yếu tố như loại kim loại, nồng độ kim loại, phương pháp điều chế và cấu trúc vật liệu đến hoạt tính của vật liệu.

6.2. Vật Liệu Composite Hướng Đến Ứng Dụng Thực Tế

Phát triển các vật liệu composite có cấu trúc phức tạp là một hướng đi đầy hứa hẹn để tăng cường hiệu quả quang xúc tác và mở rộng phạm vi ứng dụng của g-C3N4. Các vật liệu composite có thể kết hợp các ưu điểm của nhiều vật liệu khác nhau, tạo ra các tính chất độc đáo và hiệu quả hơn.

6.3. Đánh Giá Điều Kiện Thực Tế Chuẩn Bị Cho Tương Lai

Việc đánh giá hiệu quả của vật liệu g-C3N4 biến tính trong điều kiện thực tế là rất quan trọng để đảm bảo tính khả thi của các ứng dụng tiềm năng. Cần nghiên cứu ảnh hưởng của các yếu tố môi trường như ánh sáng mặt trời, nhiệt độ và pH đến hoạt tính của vật liệu.

Trích đoạn nội dung tài liệu

MỞ ĐẦU Trong vài thập kỷ gần đây, trên hành tinh Trái đất, các ngành công nghiệp dệt, nhuộm, thuộc da, hóa chất hữu cơ và hóa dầu đang phát triển nhanh chóng đã góp phần đáng kể gây ô nhiễm hữu cơ vào tài nguyên nước. Các chất độc hữu cơ thường được thải ra từ các ngành công nghiệp này là thuốc trừ sâu, thuốc diệt cỏ, thuốc nhuộm hữu cơ., hòa trộn trực tiếp với nước sạch và làm ô nhiễm nguồn nước. Thuốc nhuộm hữu cơ tổng hợp được sử dụng trong các ngành công nghiệp dệt, thuộc da và giấy có độc tính cao, gây đột biến, gây ung thư và làm ảnh hưởng nghiêm trọng đến hệ sinh thái nước và có khả năng gây ra các vấn đề nghiêm trọng liên quan đến sức khỏe con người [1-3]. Ngày nay, việc xử lý ô nhiễm môi trường đặc biệt là xử lý ô nhiễm môi trường nước đã trở thành vấn đề được quan tâm và nóng hổi trên toàn thế giới và việc xử lý nước bị ô nhiễm là một thách thức lớn dai dẳng của các nhà khoa học trên toàn thế giới.

Do đó, trong lĩnh vực xử lý nước, các nhà nghiên cứu đã không ngừng nỗ lực và kiên trì khám phá các công nghệ hiện đại và hiệu quả để loại bỏ các chất hữu cơ độc hại khỏi nước bị ô nhiễm. Trong đó, công nghệ phân hủy chất hữu cơ độc hại bằng phương pháp quang xúc tác là một kỹ thuật lành tính với môi trường được sử dụng rộng rãi, sử dụng nguồn năng lượng sạch (ánh sáng tự nhiên) để phân hủy các chất hữu cơ gây ô nhiễm thành các sản phẩm không độc hại hoặc ít độc hại hơn và do đó khắc phục ô nhiễm môi trường một cách hiệu quả [4]. Tuy nhiên, việc xử lý nước ô nhiễm bằng phương pháp quang xúc tác cũng gặp phải một số thách thức vì hiệu quả của nó phụ thuộc vào nhiều yếu tố khác nhau như loại chất xúc tác, bước sóng ánh sáng và dải cấm của chất xúc tác. Sử dụng vật liệu bán dẫn để làm chất xúc tác trong quá trình xử lí ô nhiễm môi trường nước đang là những ý tưởng được đánh giá cao trong ngành công nghiệp hóa học xanh (nghiên cứu các chất hóa học để xử lí ô nhiễm môi trường).

Một số dạng vật liệu phổ biến đang được chú trọng nghiên cứu hiện nay có thể kể tới như các oxit kim loại (TiO2, ZnO, WO3…) [5-7], vật liệu sắt điện có cấu trúc 2 perovskite ABO3 (BiFeO3, BaTiO3, SrTiO3) [8-10], các hợp chất bán dẫn ABO4 (ZnWO4, SnWO4) [11, 12]…. Tuy nhiên, phần lớn các dạng vật liệu này có độ rộng vùng cấm lớn (> 3,2 eV) nên hầu như chỉ hấp thụ ánh sáng trong vùng tử ngoại, chiếm khoảng 4% phổ Mặt Trời. Hiện nay, việc tìm kiếm vật liệu bán dẫn có độ rộng vùng cấm nhỏ đang là đề tài thu hút được sự quan tâm rất lớn của các nhóm nghiên cứu trên toàn thế giới nhằm mục tiêu tận dụng nguồn ánh sáng mặt trời trong ứng dụng quang xúc tác, giúp mở rộng quy mô ứng dụng, giảm giá thành và tăng sự tiện lợi. Bên cạnh đó, vật liệu bán dẫn vùng cấm hẹp còn có tiềm năng lớn trong lĩnh vực chuyển đổi năng lượng hay sản xuất nhiên liệu sạch như Hydrogen và Oxygen [12, 5, 13, 14].

Để đáp ứng tốt mục tiêu sử dụng ánh sáng Mặt Trời, vật liệu bán dẫn cần đáp ứng được một số yêu cầu như: (i) độ rộng vùng cấm nhỏ hơn 3,2 eV (380 nm); (ii) diện tích bề mặt tiếp xúc lớn và (iii) tốc độ tái hợp điện tử và lỗ trống nhỏ. Gần đây, vật liệu g-C3N4, một chất bán dẫn hữu cơ phi kim loại có cấu trúc điện tử và tính chất quang độc đáo với độ rộng vùng cấm nhỏ (cỡ 2,7 eV), đã nhận được sự quan tâm nghiên cứu rộng rãi của các nhà khoa học trên thế giới [15-19]. Theo đó, g-C3N4 sở hữu một số đặc tính vật lí ưu việt như độ cứng cao, không độc hại, ổn định hóa học và nhiệt độ ở các điều kiện môi trường khác nhau, diện tích bề mặt riêng lớn, hiệu suất lượng tử tương đối cao và tương thích sinh học,. Do đó, vật liệu này có tiềm năng ứng dụng trong một số lĩnh vực như chuyển đổi quang điện, cảm biến nhiệt độ, cảm biến hóa học, y sinh, và đặc biệt là trong lĩnh vực quang xúc tác tách chiết nhiên liệu H2 từ nước, phân hủy khí CO2 và làm sạch ô nhiễm hữu cơ trong môi trường nước [20-24].

Cho đến nay, vật liệu g-C3N4 với các hình thái đa dạng như tấm nano, dây nano, cấu trúc nano xốp và màng mỏng đã được nghiên cứu chế tạo bằng các quy trình công nghệ khác nhau như lắng đọng pha hơi (CVD và PVD) [25], solvothermal [26], và nhiệt phân từ các tiền chất giàu C và N [27],… Không như các chất xúc tác quang bán dẫn chứa kim loại, g-C3N4 có thể dễ dàng được tổng hợp bằng phương pháp polymer hóa nhiệt từ các tiền chất giàu C và N như dicyanamide 3 [28], cyanamide [29], melamine [30] và urê [27]. Tuy nhiên, nghiên cứu chỉ ra rằng, vật liệu g-C3N4 còn có hiệu suất lượng tử thấp do tốc độ tái hợp điện tử lỗ trống lớn; bờ hấp thụ ở khoảng 460 nm nên chỉ hấp thụ vùng ánh sáng xanh của phổ mặt trời. Bên cạnh đó, các hạt g-C3N4 có xu hướng kết đám với nhau làm giảm diện tích bề mặt riêng [31, 32] dẫn đến giảm hiệu suất quang xúc tác. Gần đây, nghiên cứu biến tính vật liệu g-C3N4 nhằm làm tăng thời gian sống của cặp điện tử lỗ trống, giảm độ rộng năng lượng vùng cấm và tăng diện tích bề mặt riêng là giải pháp được ưu tiên hàng đầu đối với việc nghiên cứu vật liệu g-C3N4.

Một số biện pháp cơ bản nhằm cải thiện hiệu suất lượng tử và thúc đẩy hoạt tính quang xúc tác của vật liệu g-C3N4 có thể kể tới là: (i) điều khiển hình thái bề mặt, tạo cấu trúc lá nano mỏng, cấu trúc xốp hay chấm lượng tử, dây lượng tử, … nhằm làm tăng diện tích bề mặt riêng [33]; (ii) tổ hợp vật liệu với một số bán dẫn khác nhằm làm tăng thời gian sống của cặp điện tử - lỗ trống, đồng thời làm giảm độ rộng vùng cấm của vật liệu [34-37]; (iii) phủ lên bề mặt g-C3N4 một số hạt nano kim loại có vai trò như bể chứa điện tử (hạt nano Pt, Ag hay Au) [38-41]; (iv) pha tạp nguyên tố phi kim (P, S, O) [42-44], kim loại chuyển tiếp (Fe, Cu, Zn) [45-48] nhằm làm giảm độ rộng vùng cấm đồng thời tạo ra tâm bắt điện tử từ tinh thể g- C3N4. Ở Việt Nam, hướng nghiên cứu dựa trên vật liệu g-C3N4 vẫn còn khá mới mẻ. Hiện nay, vật liệu g-C3N4 đã bước đầu được triển khai tại nhóm nghiên cứu của GS. Võ Viễn thuộc Trường Đại học Quy Nhơn.

Nhóm nghiên cứu tập trung vào vấn đề công nghệ chế tạo vật liệu g-C3N4 từ tiền chất là melamine và pha tạp một số nguyên tố phi kim (O, S) nhằm tăng cường hoạt tính quang xúc tác dưới ánh sáng nhìn thấy của vật liệu g-C3N4 [49-51]. Ngoài ra, nhóm còn triển khai chế tạo vật liệu composite giữa g-C3N4 và GaN-ZnO hay Ta2O5. Kết quả nghiên cứu cho thấy hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite tăng lên đáng kể so với của các vật liệu thành phần [52, 53]. Kết quả của nhóm nghiên cứu đã hỗ trợ cho hai Nghiên cứu sinh bảo vệ thành công Luận án Tiến sĩ ngành Hóa học [54, 55].

Năm 2018, nhóm nghiên cứu của GS.TS Nguyễn Ngọc Hà - Khoa Hóa học, Trường Đại học Sư 4 phạm Hà Nội mới nhận được sự tài trợ của Quỹ Phát triển Khoa học và Công nghệ Quốc gia (Nafosted) cho hướng nghiên cứu vật liệu nano composite trên cơ sở g- C3N4 và diatomit nhằm xử lí hiệu quả thuốc nhuộm hoạt tính. Năm 2022, Luận án Tiến sĩ của tác giả Đặng Thị Ngọc Hoa thuộc Đại học Huế cũng đã nghiên cứu tổng hợp g-C3N4 composite ứng dụng trong điện hóa và quang xúc tác [56]. Tác giả tập trung nghiên cứu các vật liệu composite như ZIF-67/g-C3N4, ZIF-67/Fe2O3/g-C3N4, TiO2/g-C3N4 với tiền chất chế tạo g-C3N4 là melamine và tập trung vào quang xúc tác phân hủy Methylene Blue (MB), Diclofenac (DCF), Auramine O (AO). Theo hiểu biết của chúng tôi, ngoài các nhóm nghiên cứu trên, vật liệu g- C3N4 vẫn chưa được triển khai nghiên cứu cũng như công bố rộng rãi tại Việt Nam.

Trong luận án này, chúng tôi lựa chọn nghiên cứu chế tạo vật liệu g-C3N4 từ tiền chất urê bằng phương pháp nhiệt phân đơn giản, đây là hóa chất có giá thành rẻ, dễ tìm kiếm, thân thiện và nghiên cứu quy trình công nghệ chế tạo để đạt được mẫu dạng lá mỏng, kết tinh tốt, phù hợp với điều kiện phòng thí nghiệm của khoa Vật lí, Trường Đại học Sư phạm Hà Nội. Từ đó, lựa chọn được mẫu có chất lượng tốt để tiến hành “Nghiên cứu cải thiện khả năng quang xúc tác của g-C3N4 biến tính với kim loại (Fe, Co, Mg, Ag)”. Đây là các kim loại có giá thành rẻ, hóa chất đơn giản, có tính dẫn tốt và đã được chứng minh là có kết quả tốt trong việc cải thiện khả năng quang xúc tác của g-C3N4. Bên cạnh đó, chúng tôi cũng lựa chọn biến tính với các “oxit bán dẫn (TiO2, ZnO)” vì đây là 2 vật liệu quang xúc tác đầy hứa hẹn cho các ứng dụng môi trường với các đặc tính nổi bật như: khả năng quang xúc tác tốt, có chi phí thấp, dễ chế tạo và không độc hại.

Mục tiêu của luận án: (i) Nghiên cứu ảnh hưởng của các điều kiện chế tạo mẫu lên cấu trúc, tính chất vật lí và khả năng quang xúc của vật liệu g-C3N4, từ đó lựa chọn phương pháp cũng như điều kiện công nghệ phù hợp để chế tạo vật liệu g- C3N4 dạng lá mỏng có kích thước nano kết tinh tốt. (ii) Cải thiện khả năng quang xúc tác của vật liệu nền g-C3N4 bằng cách biến tính với các nguyên tố kim loại (Fe, Co, Mg, Ag) và tổ hợp vật liệu với các oxit bán dẫn (TiO2, ZnO) nhằm làm giảm độ 5 rộng vùng cấm đồng thời tạo ra tâm bắt điện tử, tăng thời gian sống của cặp điện tử lỗ trống. Từ đó đánh giá ảnh hưởng của nồng độ các kim loại biến tính cũng như tỉ lệ phần trăm của các mẫu tổ hợp lên khả năng quang xúc tác của vật liệu g-C3N4. Đối tượng nghiên cứu: - Vật liệu dạng tấm nano g-C3N4.

- Vật liệu nano g-C3N4 biến tính với các kim loại Fe, Co, Mg, Ag. - Vật liệu nano g-C3N4 tổ hợp với các bán dẫn TiO2, ZnO.