Chương 1: Giới thiệu tổng quan về nghiên cứu, giới thiệu sơ lược về lịch sử hình thành và đặc điểm của Lò PƯHNĐL trong quá trình thực hiện sản xuất đồng vị phóng xạ I-131 cũng như mục đích, nhu cầu sản xuất I-131 trên Lò Phản ứng. Chương 2: Trình bày đối tượng và phương pháp nghiên cứu, các vấn đề liên quan đến đặc trưng của Lò PƯHNĐL, giới thiệu các chương trình tính toán và phương pháp nghiên cứu chủ yếu là tính toán lý thuyết, thực nghiệm đo phân bố neutron bằng phương pháp kích hoạt lá dò cũng như quá trình thử nghiệm chạy lò với các điều kiện về thời gian vận hành khác nhau. Chương 3: Trình bày kết quả và thảo luận, các kết quả tính toán, thực nghiệm trong quá trình thực hiện nâng cao sản lượng đồng vị I-131 sản xuất trên 6 Lò PƯHNĐL. Ngoài ra có trình bày thêm kết quả thử nghiệm vận hành với thời gian vận hành khác nhau trong quá trình sản xuất đồng vị phóng xạ I-131.
Chương 4: Kết luận và kiến nghị. ● Cơ sở khoa học và tính thực tiễn của đề tài Quá trình thực hiện tính toán nâng cao khả năng sản xuất đồng vị I-131 trên Lò PƯHNĐL bằng việc chiếu xạ bia TeO2 được thực hiện thông qua sử dụng hệ thống chương trình tính toán có độ tin cậy cao bao gồm chương trình MCNP6, hệ chương trình REBUS-MCNP, chương trình ORIGEN 2.1 và chương trình PLTEMP 4. Các chương trình tính toán này đã được hiệu lực hóa qua việc tính toán thiết kế vùng hoạt sử dụng nhiên liệu độ giàu thấp cho Lò PƯHNĐL. Kết quả tính toán lý thuyết là cơ sở khoa học quan trọng để tiếp tục tiến hành các thí nghiệm và thử nghiệm quan trọng nhằm khẳng định an toàn và hiệu quả vùng hoạt với các cốc chiếu mới, đồng thời đánh giá việc nâng cao sản lượng đồng vị I-131.
Về thực tiễn, việc sản xuất đồng vị I-131 hiệu quả trên Lò PƯHNĐL sẽ góp phần đáng kể trong việc cung cấp đồng vị cho các bệnh viện trong nước, tăng cường khả năng tự chủ trong việc sản xuất đồng vị phóng xạ. Việc nâng cao sản lượng cũng mang lại hiệu quả kinh tế đáng kể trong việc cung cấp đồng vị, góp phần giảm nhập khẩu đồng vị. Ngoài ra, kinh nghiệm và tri thức từ những nghiên cứu sản xuất đồng vị trên Lò PƯHNĐL sẽ được sử dụng trên Lò Phản ứng nghiên cứu mới công suất cao, đa mục tiêu trong tương lai. ● Đóng góp của luận văn.
Về thực tiễn, việc sản xuất đồng vị I-131 hiệu quả trên Lò PƯHNĐL sẽ góp phần đáng kể trong việc cung cấp đồng vị cho các bệnh viện trong nước, tăng cường khả năng tự chủ trong việc sản xuất đồng vị phóng xạ. Đặc biệt là trong tình hình dịch bệnh COVID – 19 như hiện nay. Ngoài ra, việc đề xuất các phương án giúp tăng cường khả năng sản xuất đồng vị I-131 còn góp phần tăng hiệu quả sử dụng Lò PƯHNĐL. TỔNG QUAN TÀI LIỆU 1.
SẢN XUẤT ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ I-131 1. Lịch sử hình thành và đặc điểm của Lò Phản ứng hạt nhân Đà Lạt Đầu năm 1960 Lò phản ứng TRIGA Mark II được khởi công xây dựng. Ngày 26/2/1963 Lò phản ứng TRIGA Mark II đạt trạng thái tới hạn lần đầu. Ngày 04/03/1963 Lò đạt công suất danh định 250kW.
Từ năm 1963 -1968 Lò được vận hành với ba mục đích chính là huấn luyện (Training), nghiên cứu (Research), và sản xuất đồng vị (Isotopic Production). Sau đó Lò dừng hoạt động. Đến 1979, Việt Nam và Liên Xô kí Hợp đồng thực hiện khôi phục, nâng cấp và mở rộng Lò phản ứng. Sau đó, Lò được đổi tên theo tài liệu thiết kế IVV-9, còn gọi là Lò PƯHNĐL [1].
Năm 1984 Lò PƯHNĐL được khánh thành với công trình khôi phục, mở rộng và vận hành ở mức công suất danh định 500 kW. Lò PƯHNĐL có cấu trúc khá phức tạp, kết hợp với cấu trúc Lò TRIGA Mark II cũ, đặt thêm giếng hút chiều cao 1m ngay trên vùng hoạt làm tăng áp lực của nước để tăng lưu lượng nước chảy qua vùng hoạt khoảng 23 – 24 m3/h và từ đó công suất Lò được tăng từ 250 kW lên 500 kW. Các kênh ngang, vành phản xạ graphit, cột nhiệt và cột nhiệt hóa được giữ lại từ Lò TRIGA. Vùng hoạt được thiết kế sử dụng nhiên liệu do Nga sản xuất có các kênh chiếu mẫu, bẫy neutron và vành phản xạ berily bổ sung.
Lò PƯHNĐL sử dụng 7 thanh điều khiển bao gồm 2 thanh an toàn và 4 thanh bù trừ sử dụng vật liệu Boron Cacbua (B4C), thanh điều khiển tự động sử dụng vật liệu thép không gỉ. Các thanh điều khiển được đặt trong ống dẫn và được nối với động cơ qua dây cáp. Trong điều kiện sự cố hay mất điện, các thanh điều khiển rơi tự do vào trong vùng hoạt đảm bảo dập tắt phản ứng dây chuyền và đưa Lò đến trạng thái dưới tới hạn. Từ khi được đưa vào vận hành, Lò PƯHNĐL được đầu tư, trang bị nhiều máy móc, thiết bị hiện đại để phục vụ nghiên cứu trên nhiều lĩnh vực 8 khác nhau như công nghệ Lò Phản ứng, Vật lý hạt nhân, Phân tích, nghiên cứu môi trường.
Hệ điều khiển của Lò PƯHNĐL đã được nâng cấp, cải tạo và sử dụng công nghệ số từ năm 2007 (Xem Hình 1. Hệ thống điều khiển của Lò PƯHNĐL. Lò PƯHNĐL được vận hành với các mục tiêu chính là: Sản suất đồng vị phóng xạ; Phân tích kích hoạt neutron; Nghiên cứu cơ bản và nghiên cứu ứng dụng để góp phần phục vụ phát triển kinh tế - xã hội; Huấn luyện, đào tạo và phát triển nguồn nhân lực. Từ năm 2012, Lò PƯHNĐL vận hành với vùng hoạt sử dụng 92 BNL độ giàu thấp (LEU), công suất vận hành 500kW.
Từ tháng 4 năm 2021, Lò vận hành với cấu hình 94 BNL cho đến nay. Lò phản ứng nghiên cứu là một thiết bị quan trọng trong việc triển khai các ứng dụng liên quan đến sản xuất đồng vị bằng phương pháp chiếu xạ neutron để chế tạo những đồng vị mong muốn. Phương pháp thực hiện chiếu xạ trên Lò Phản ứng Hạt nhân khá đơn giản, dễ dàng tiến hành với việc tạo ra các vị trí chiếu mẫu có thông lượng neutron thích hợp và containner chứa vật liệu bia để chiếu xạ. Tuy nhiên sẽ tùy thuộc vào công suất hay mức thông lượng neutron cùng thời gian vận hành để xác định loại đồng vị có thể tiến hành sản xuất trên LPƯ một cách hợp lí.
Đây cũng chính là điều kiện tiên quyết để có thể tính toán đến việc sản xuất loại đồng vị hiệu quả trên Lò PƯHNĐL, đặc biệt với điều kiện 9 vận hành như Lò PƯHNĐL ở mức công suất và thông lượng neutron thấp.2 mô tả mặt cắt đứng của Lò PƯHNĐL có các ống dẫn các thanh điều khiển, giếng hút, và bể chứa nhiên liệu đã cháy. Mặt cắt đứng của Lò PƯHNĐL. Phương pháp sản xuất I-131 trên Lò Phản ứng hạt nhân Quá trình sản xuất đồng vị I-131 trên Lò PƯHNĐL đã được triển khai từ khi Lò PƯHNĐL được đưa vào vận hành thông qua chiếu xạ bia TeO2 bằng neutron nhiệt (năng lượng cỡ 0,625eV). Đồng vị I-131 được tạo thành thông qua phản ứng bắt neutron nhiệt của đồng vị Te-130 để tạo ra đồng vị Te-131(m).
Sau đó đồng vị Te-131(m) có chu kì bán rã 25 phút sẽ phát 𝜷− để tạo thành đồng vị I-131 như sơ đồ phản ứng sau: 𝟏𝟑𝟏 ∗ − 𝟏𝟑𝟏 𝟓𝟐𝑻𝒆 → 𝜷 + 𝟓𝟑𝑰 10 Bia TeO2 dạng bột được nén trong container nhôm, các container nhôm được nạp vào các vị trí là kênh ướt như bẫy neutron, kênh 1-4 và sau này là các kênh chiếu 5-6, 9-6 cũng như ở mâm quay để chiếu xạ neutron với thời gian hợp lý. Sau khi chiếu xạ, quá trình tách hóa học được thực hiện chủ yếu là quá trình chưng cất bia TeO2 để đồng vị I-131 thăng hoa và thu nhận đồng vị này (Xem Hình 1. Sơ đồ dây chuyền chưng cất I-131 sau khi bia TeO2 được chiếu xạ. Phương pháp cơ bản này được áp dụng đối với hầu hết các Lò Phản ứng nghiên cứu trên thế giới.
Tùy thuộc vào công suất vận hành tương ứng với mức thông lượng neutron nhiệt để có thể xác định thời gian chiếu xạ hợp lý, hiệu quả. Tuy nhiên, đối với các Lò Phản ứng nghiên cứu có công suất thấp sẽ cần phải có thời gian chiếu xạ bia TeO2 khá dài trong vùng hoạt hoặc phải chiếu tích lũy các bia để có đủ hoạt độ mong muốn. Bia TeO2 sau khi chiếu xạ được đưa vào cốc ở lò lớn của dây chuyền sản xuất với nhiệt độ nung đến khoảng 7000C – 8000C, đồng vị I-131 thăng hoa qua khớp nối và qua lò con. Chức năng chính của lò con là giữ lại các đồng vị Te, đồng vị I-131 được trích ra từ các bẫy 1, 2 và 3.
Mục đích sản xuất đồng vị phóng xạ I-131 trên Lò PƯHNĐL Đồng vị phóng xạ được ứng dụng rộng rãi trong các lĩnh vực khác nhau từ nghiên cứu, công nghiệp, nông nghiệp, sinh học và y học. Việc sản xuất đồng vị các đồng vị phóng xạ đóng vai trò quan trọng trong một số chương 11 trình nghiên cứu, ứng dụng năng lượng hạt nhân, mang ý nghĩa khoa học, kinh tế và xã hội. Đồng vị I-131 có chu kì bán rã khoảng 8 ngày là một đồng vị phóng xạ quan trọng được phát hiện bởi Glenn Seaborg vào năm 1938 tại Đại học Califonia Berkeley. Đồng vị I-131 có trong các sản phẩm phân hạch chính của Uranium và Plutonium bao gồm gần 3% tổng sản lượng phân hạch tính theo trọng lượng.
Đồng vị phóng xạ I-131 cũng là sản phẩm phân hạch chính của Uranium-233. Việc sản xuất đồng vị I-131 cũng có thể thực hiện thông qua chiếu xạ bia uranium làm giàu và tách sau khi chiếu xạ neutron và có thể có khó khăn chính là xử lý thải rắn của bia sau khi đã tách đồng vị I-131. Đồng vị I-131 đã được sản xuất trên Lò PƯHNĐL từ những năm 1984 thông qua việc chiếu xạ bia TeO2 bằng neutron nhiệt [2] trong vùng hoạt tại bẫy neutron và kênh ướt 1-4. Đồng vị I-131 có thể phá hủy tế bào ung thư tuyến giáp, được sử dụng cho cả chẩn đoán và điều trị ung thư (Hình 1.
Hiện tại nhu cầu đồng vị I-131 đang rất lớn với thị trường trong nước và ngoài nước. Ước tính đến năm 2025 nhu cầu trong nước có thể lên đến hơn 5000 Ci trong một năm [3] Hình 1. Minh họa sản phẩm viên nang đồng vị I-131.