CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN CÁC LÝ THUYẾT TÍNH TOÁN PHÁT XẠ SÓNG ĐIỀU HOÀ BẬC CAO 1.1 Phổ phát xạ sóng điều hoà bậc cao Phát xạ sóng điều hoà bậc cao-HHG (High-order Harmonic Generation) là những photon năng lượng cao phát ra khi cho một laser cường độ cao tương tác với nguyên tử, phân tử. Khóa luận tốt nghiệp đại học Hình 1. Tần số của photon phát ra khi cho nguyên tử, phân tử tương tác với laser cường độ cao. HHG phát ra ứng với các photon có tần số là bội số lẻ nguyên lần tần số của laser ,3,5.
nên HHG mang năng lượng lớn. HHG được nghiên cứu để tạo ra xung ánh sáng siêu ngắn, cường độ cao, ứng dụng trong nhiều lĩnh vực nghiên cứu nguyên tử, phân tử, quang phổ học plasma, phân tích huỳnh quang. Đặc biệt, HHG phát ra ngay tại thời điểm điện tử tái kết hợp với ion mẹ nên nó còn là nguồn thông tin quan trọng để nghiên cứu cấu trúc động của phân tử - một trong những đề tài nghiên cứu sôi động nhất của lĩnh vực quang phi tuyến. Các thí nghiệm trong những năm giữa thập niên 80 khi cho bức xạ laser cường độ cao tác động lên nguyên tử, các nhà khoa học đã quan sát được phổ sóng điều hoà (bậc thấp).
Năm 1987, hình ảnh phổ sóng điều hoà bậc cao lần đầu tiên được 4 quan sát, lên đến bậc thứ 17 bởi McPherson và đồng nghiệp [13] với nguyên tử được sử dụng là khí neon tương tác với laser hồng ngoại xung cực ngắn (femto giây) và cường độ cao (cỡ 1014 W/cm2). Hình dạng phổ HHG. Khóa luận tốt nghiệp đại học Phổ HHG của nguyên tử và phân tử khi tương tác với laser cường độ cao, xung cực ngắn đều có đặc điểm như hình 1.2, cường độ HHG giảm nhanh ở các bậc đầu tiên, có giá trị gần như không đổi trong miền phẳng (plateau), kết thúc tại vị trí cut-off, sau vùng cut-off cường độ HHG giảm rất nhanh theo thứ tự bậc.Kulander [14] cũng tiến hành thí nghiệm để quan sát phổ HHG, đồng thời trình bày cách giải phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian (TDSE), đưa ra công thức định lượng để xác định vị trí cut-off nhưng chưa phù hợp với thực nghiệm.2 Lý thuyết tính toán phổ phát xạ sóng điều hoà bậc cao Năm 1990, Sundaram và Milonni chỉ ra rằng phổ HHG có thể thu được từ lưỡng cực theo chiều dài DL t r, t r r, t chính là trị trung bình của toán tử tọa độ theo thời gian, bằng phép biến đổi chuỗi Fourier của DL t vào không gian tần số dưới dạng 4 D có thể thu được phổ HHG. Đến năm 1992, công trình 2 5 [15] chỉ ra đối với cường độ cao, HHG tính toán theo DL t là chưa phù hợp.
Thay vào đó, nhờ định lý Ehrenfest, có thể thu được gia tốc lưỡng cực V r DA t r, t E t r, t , từ đó phổ HHG thu được chính xác hơn. z Các hướng tiếp cận lý thuyết để tính toán HHG đưa ra với nhiều phương pháp khác nhau, nhưng có thể phân thành hai hướng chính - Một là: phương pháp giải số ab initio như: phương pháp giải chính xác phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian (TDSE), Hartree-Fock phụ thuộc thời gian (TDHF), lí thuyết phiếm hàm mật độ phụ thuộc thời gian (TDDFT). Ưu điểm của phương pháp số ab initio là cho kết quả chính xác có độ tin cậy cao, tuy nhiên chỉ mới áp dụng cho các nguyên tử vì chiếm rất nhiều tài nguyên của máy tính, đối với phân tử phải lớn, hầu như không thể thực hiện được trừ các trường hợp đơn giản nhất ion H 2 [11], phân tử H 2 [12]. - Khóa luận tốt nghiệp đại học Hai là: phương pháp giải tích dựa trên mô hình.
Bằng cách sử dụng các lý thuyết gần đúng, phổ HHG thu được từ các mô hình cho cho kết quả khá phù hợp với thực nghiệm. Tuy không chính xác bằng TDSE nhưng với mô hình việc tính toán HHG đơn giản hơn rất nhiều, tiết kiệm thời gian, có thể áp dụng thành tựu của các lý thuyết khác cho việc tính toán HHG dựa trên nền các mô hình đưa ra. Quan trọng hơn, nếu như TDSE là không khả thi đối với phân tử, thì việc phát triển các mô hình thử nghiệm cho nguyên tử, mở rộng cho phân tử đơn giản và phân tử đa nguyên tử là có khả năng thực hiện được. Đồng thời, bức tranh tương tác giữa nguyên tử, phân tử với trường laser cũng được mô tả qua các mô hình.
Do đó, việc phát triển các mô hình giải tích là cần thiết. Trong hai chương tiếp theo, chúng tôi sẽ giới thiệu hai mô hình được xem là thành công nhất trong tính toán HHG đã được áp dụng cho nguyên tử và hiện đang được phát triển, mở rộng cho các phân tử phức tạp hơn. 6 CHƯƠNG 2: MÔ HÌNH LEWENSTEIN 2.1 Tổng quan mô hình Năm 1993, mô hình đầu tiên mô tả quá trình phát xạ HHG được phát triển bởi Kulander [7] và Corkum [8]. Lấy ý tưởng từ phương trình Newton, sau khi bị ion hoá, một điện tử thoát ra khỏi liên kết với hạt nhân, chuyển động trong trường laser với vận tốc ban đầu bằng 0, trong vòng một hoặc vài chu kỳ sau khi ion hóa, điện tử dao động có thể bị kéo lùi trở lại bởi trường laser để lại bắt gặp những ion mẹ, điện tử kết hợp lại trở về trạng thái liên kết ban đầu và phát xạ HHG.
Từ đây, một mô hình được đưa ra gọi là mô hình ba bước (three-step model) hay mô hình người đàn ông đơn giải (simple man model) mô tả quá trình phát xạ HHG qua ba bước sau - Bước 1: cường độ trường laser làm biến dạng thế năng Coulomb, điện tử xuyên hầm qua rào thế và bị ion hoá. - Khóa luận tốt nghiệp đại học Bước 2: điện tử được xem là hạt tự do, được gia tốc trong trường laser với vận tốc ban đầu bằng không. - Bước 3: điện tử quay trở lại va chạm vào ion mẹ, phát xạ HHG và năng lượng tức thời của điện tử được chuyển cho photon phát ra. Dựa vào bức tranh mô tả quá trình tương tác giữa laser với nguyên tử trong công trình của Kulander và Corkum.
Corkum và các cộng sự đã phát triển mô hình ba bước dựa trên lý thuyết trường mạnh SFA để đơn giản hoá quá trình tương tác laser-nguyên tử. Sau đó, sử dụng công cụ tính toán, mô tả lại quá trình phát xạ HHG, tính toán phổ HHG, đồng thời, xác định giá trị của cut-off. Đây được xem như là phiên bản lượng tử của mô hình ba bước, thường gọi là mô hình Lewenstein [6]. Ngoại trừ việc giải pháp số ab initio, chưa có một mô hình giải tích nào có thể cho kết quả HHG gần đúng với thực nghiệm tính tới thời điểm mô hình Lewenstein được đưa ra.
Mô hình này cho kết quả với độ chính xác cao khi so sánh với TDSE, điều đáng quan tâm là nó đơn giản hơn TDSE rất nhiều. Từ đây, có thể thấy mô 7 hình Lewenstein như một khởi đầu lý tưởng thay thế TDSE trong việc tính toán HHG cho nguyên tử.2 Tư tưởng mô hình Xét bài toán chiếu chùm laser cường độ cao cỡ 1014 W/cm2 và xung cực ngắn (cỡ femto giây, chứa vài chu kỳ) phân cực tuyến tính theo trục x vào nguyên tử, xét quá trình ion hoá duy nhất một điện tử (single active electron-SAE) tức chỉ có một điện tử duy nhất chịu tác dụng của trường laser các điện tử còn lại bên trong nguyên tử được coi là cố định. Quá trình tương tác laser-nguyên tử được mô tả qua ba bước như hình 2.1 Khóa luận tốt nghiệp đại học Hình 2. Mô hình 3 bước của Lewenstein.
(1) Điện tử bị ion hoá sẽ xuyên hầm từ trạng thái cơ bản ra miền năng lượng liên tục. (2) Điện tử được gia tốc bởi trường điện trong nửa chu kì đầu của trường laser với vận tốc đầu bằng 0, chuyển động như một hạt tự do và được tính toán cổ điển. (3) Do tính tuần hoàn của laser, nửa chu kì sau điện tử bị kéo ngược về, kết hợp lại với ion mẹ và phát ra HHG. HHG phát ra là do quá trình kết hợp của hàm sóng điện tử trở về với hàm sóng ở trạng thái cơ bản tạo ra một lưỡng cực, sự dao động của lưỡng cực sẽ phát ra HHG.
Như vậy, phổ HHG có thể được xác định thông qua lưỡng cực này.1 Quá trình ion hoá xuyên hầm Để đặc trưng cho sự tương tác giữa laser với nguyên tử, một mô hình ion hoá được phát triển bởi Viện sĩ Keldysh, thường gọi là hệ số Keldysh [16]: I p / 2U p , (2.1) trong đó I p là thế ion hoá của điện tử trong nguyên tử, phân tử cũng chính là năng lượng liên kết của điện tử yếu nhất, 2 E Up (2.2) 2 là thế trọng động của điện tử, đó là động năng trung bình trong mỗi chu kì dao động mà một điện tử tự do thu được khi dao động trong trường laser có cường độ E và Khóa luận tốt nghiệp đại học tần số . Quá trình ion hoá xuyên hầm của nguyên tử trong trường laser có cường độ cỡ 1014 W/cm2 (a) thế năng Coulomb của nguyên tử (b) thế năng tổng hợp khi có trường laser. 9 Đối với trường hợp 1 trường laser đủ mạnh gây biến dạng thế năng Coulomb, làm cho hàng rào Coulomb trở nên hẹp hơn, hàm sóng của điện tử có năng lượng bằng I p chui qua rào thế tới mặt ngoài của rào tại vị trí x0 trong một phần chu kì dao động của laser. Tổng của thế Coulomb và trường điện của laser gọi gọi thế năng chuẩn tĩnh, tốc độ xuyên hầm phụ thuộc vào sự thay đổi của trường laser, có thể xem như là tốc độ ion hoá chuẩn tĩnh tức coi sự thay đổi của điện trường là đủ chậm để điện tử có đủ thời gian để xuyên hầm ra vùng liên tục trước khi trường laser đổi chiều, quá trình này gọi là sự ion hoá xuyên hầm (tunnel ionization) (xem hình 2.
Do đó, laser sử dụng trong mô hình thường có cường độ vào cỡ 1014 W/cm2 cho phép quá trình ion hoá xuyên hầm xảy ra. Trong vùng này lý thuyết nhiễu loạn bị vi phạm và không thể sử dụng, người ta gọi vùng này là vùng trường mạnh của quang học phi tuyến. Khóa luận tốt nghiệp đại học 2.