CHƯƠNG I: TỔNG QUAN LÝ THUYẾT VÀ PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 1. GIỚI THIỆU Trong khi khảo sát phản ứng bắt giữ neutron trong vật liệu hydro, sự phát xạ của một bức xạ gamma xuyên thấu cao đã được quan sát thấy vào năm 1934 (Lea 1934) [1]. Đây là bức xạ gamma tức thời đầu tiên từng được phát hiện. Hiện nay nó được gọi là tia gamma tức thời năng lượng 2223 keV từ phản ứng 1H(n, 𝛾)2H.
Trong vùng năng lượng thấp, khi một hạt nhân hấp thụ một neutron, năng lượng liên kết của nó thường được giải phóng dưới dạng bức xạ gamma tức thời. Nếu hạt nhân sản phẩm sau phản ứng là hạt nhân bền quá trình phản ứng sẽ kết thúc ở đây. Nếu là hạt nhân không bền, thì đa số hạt nhân này sẽ phân rã beta, kèm theo thoát ra các tia gamma trễ. Cả hai loại bức xạ gamma là đặc trưng của hạt nhân bia, do đó phù hợp để đo phân tích định lượng nguyên tố.
Phân tích kích hoạt neutron dựa trên kỹ thuật đo phổ tia gamma trễ sau kích hoạt, trong khi phép phân tích kích hoạt neutron gamma tức thời (PGAA) sử dụng kỹ thuật đo phổ các tia gamma tức thời. Cả hai kỹ thuật phân tích kích hoạt đều yêu cầu nguồn neutron mạnh. Phép đo PGNAA sử dụng nguồn neutron từ lò phản ứng đầu tiên được thực hiện bởi Isenhour và Morrison vào năm 1966 (1966a, b) [1] bằng cách sử dụng một chùm neutron từ lò phản ứng và đo phổ các tia gamma tức thời bằng detector NaI(Tl). Vào cuối những năm 1960, một bước đột phá lớn là sự ra đời của các detector bán dẫn, có độ phân giải năng lượng cao.
Hiệu suất ghi đo của kỹ thuật PNGAA đã có nhiều cải tiến, nhờ áp dụng các kỹ thuật giảm phông Compton dùng hệ detector Ge (Li)-NaI(Tl). Tại các lò phản ứng nghiên cứu khác cũng được giới thiệu phương pháp phân tích này: đầu tiên tại lò phản ứng Saclay ở 1969, và sau đó tại lò phản ứng thông lượng cao ở Grenoble. Việc áp dụng phương pháp PGNAA đã tăng lên nhờ chùm neutron nhiệt và thông lượng cao trong những năm 1990 tại Viện Tiêu chuẩn và Công nghệ Quốc gia (NIST), Hoa Kỳ (Lindstrom et al. 1993), tại Trung tâm Nghiên 7 cứu Ju ̈lich, Đức (Rossbach 1991) [1], tại Viện nghiên cứu năng lượng nguyên tử Nhật Bản (JAERI), Nhật Bản (Yonezawa et al.
1993) [1] và tại Trung tâm neutron Budapest, Hungary (Molna r et al. Một số hệ thống khác đã được đưa vào hoạt động kể từ đó. TỔNG QUAN PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON - GAMMA TỨC THỜI 1. Cơ sở vật lý Các nguyên tố trong tự nhiên thường tồn tại dưới dạng đồng vị bền có các thông số hạt nhân đặc trưng sau: khối lượng nguyên tử, độ phổ biến đồng vị, tiết diện bắt neutron v.
Cơ sở của phương pháp phân tích kích hoạt gamma tức thời thông qua phản ứng bắt neutron của các hạt nhân bền trong bia mẫu tạo thành hạt nhân ở trạng thái hợp phần, hạt nhân hợp phần giải kích thích về trạng thái cơ bản kèm theo phát các tia gamma tức thời, hạt nhân này thường có tính phóng xạ và tiếp tục phân rã Beta và kèm theo bức xạ gamma trễ (Hình 1. Phổ năng lượng gamma tức thời phát ra từ phản ứng được ghi đo chính xác khi sử dụng hệ phổ kế gamma dùng detector HPGe, năng lượng ứng với các tia gamma trong phổ ghi nhận được có thể định tính và định lượng thành phần các nguyên tố trong mẫu. Để xem xét sự tương tác của neutron với vật chất, người ta chia các neutron theo năng lượng của chúng, thành các nhóm neutron nhiệt (năng lượng neutron En từ 0 đến 0.5 eV), neutron trên nhiệt (En từ 0.5 eV đến 10 keV), neutron nhanh (En từ 10 keV đến 10MeV) và nhóm neutron rất nhanh (En lớn hơn 10 MeV). Tương tác của neutron với hạt nhân bia phụ thuộc rất mạnh vào năng lượng của nó.
Tùy thuộc vào năng lượng hạt tới và tính chất của hạt nhân bia mà các phản ứng có khả năng xảy ra là: phản ứng bắt bức xạ (n,), tán xạ đàn hồi (n,n), tán xạ không đàn hồi (n,n’) và phản ứng phân hạch (n,f). Đối với phản ứng bắt bức xạ, một hạt nhân hợp phần trung gian ở trạng thái kích thích được hình thành. Năng lượng kích thích của hạt nhân hợp phần bằng tổng của năng lượng liên kết của neutron với hạt nhân đó và động năng của hạt neutron tham gia phản ứng. Trạng thái kích thích của hạt nhân hợp phần tồn tại trong khoảng thời gian sống rất ngắn 10-14 giây và phân rã về 8 trạng thái cơ bản hoặc trạng thái giả bền kèm theo phát ra các tia gamma tức thời đặc trưng.
Trong nhiều trường hợp, hạt nhân sản phẩm (có số khối bằng A+1) thường không bền và có tính phóng xạ beta kèm theo phát ra một hoặc nhiều tia gamma trễ đặc trưng. Các tia bức xạ gamma có thể đo được bằng hệ phổ kế đa kênh dùng đầu dò bán dẫn siêu tinh khiết HPGe có độ phân giải năng lượng cao. Phổ các tia gamma tức thời, với thời gian sống ngắn như vậy, các phép đo cần phải được tiến hành đồng thời với phép chiếu mẫu. Kĩ thuật đo thực nghiệm này được gọi là phương pháp kích hoạt neutron đo gamma tức thời (PGNAA).
Phổ năng lượng các tia gamma tức thời từ phản ứng bắt neutron (n,) có nhiều ứng dụng trong nghiên cứu vật lý hạt nhân cơ bản (xác định tiết diện phản ứng, đo cường độ phát tia gamma, cấu trúc hạt nhân, nguyên tử khối, v.), phương pháp phân tích kích hoạt PGNAA (phân tích thành phần các nguyên tố trong mẫu môi trường, sinh học, địa chất, v.), nghiên cứu sự ảnh hưởng của bức xạ lên vật chất, v. Phản ứng hạt nhân hợp phần được biểu diễn qua hai giai đoạn như được miêu tả như trong sơ đồ sau : n + A (A+1)* (A+1) + - (1.1) Trong đó: A: số khối của hạt nhân bia. n: hạt neutron tới. (A+1)*: hạt nhân hợp phần ở trạng thái kích thích.
(A+1): hạt nhân sản phẩm. 𝛾: tia gamma tức thời. Giai đoạn hình thành hạt nhân hợp phần: Hạt nhân bia hấp thụ hạt neutron tới tạo thành hạt nhân hợp phần với số khối là (A+1)* và tồn tại ở trạng thái kích thích. Mức năng lượng kích thích tương ứng với tổng năng lượng liên kết của hạt nhân bia và động năng của hạt neutron tới.
Giai đoạn tạo thành hạt nhân sản phẩm sau phản ứng là giai đoạn trong đó các trạng thái kích thích của hạt nhân hợp phần phân rã về trạng thái cơ 9 bản hoặc trạng thái giả bền tạo thành hạt nhân sản phẩm của phản ứng đồng thời giải phóng năng lượng kích thích dưới dạng các tia gamma tức thời. Phổ năng lượng các tia gamma tức thời phụ thuộc mạnh vào các đặc trưng cấu trúc hạt nhân, năng lượng, momen động lượng, tính chẵn lẻ của hạt nhân. Phản ứng bắt neutron bức xạ gamma với hạt nhân bia có thể biểu diễn bằng phương trình sau: 1 A A+1 ∗ A+1 0 n + Z X → ( Z X) → ZX + γ (1.2) Kí hiệu (*) trong phản ứng trên biểu diễn cho nhân hợp phần ở trạng thái kích thích.1: Quá trình phản ứng (n, γ) của neutron với hạt nhân Trong phương pháp phân tích kích hoạt neutron – gamma tức thời, quá trình chiếu và đo phổ được thực hiện đồng thời, do vậy phổ thu được bao gồm cả gamma tức thời và gamma trễ của một số đồng vị có chu kỳ bán hủy ngắn (T1/2 từ giây đến vài phút). Từ đó ta cũng có thể sử dụng phổ thu được để xác định một số nguyên tố bằng phương pháp PGNAA.
Phương trình cơ bản của phương pháp phân tích kích hoạt neutron - gamma tức thời (PGNAA) Tốc độ kích hoạt được cho bởi biểu thức sau: dN∗ m.3) dt A Trong đó: θ : Độ phổ biến đồng vị (%) m : Hàm lượng nguyên tố quan tâm (ppm) 10 G : Khối lượng mẫu (g) NA : Số Avogadro (NA = 6,023. 1023 nguyên tử/mol) A : số khối của nguyên tố quan tâm (g). fn : hệ số hiệu chỉnh sự tự hấp thụ neutron trong mẫu.4) 2 Trong đó: ∑ r : Tiết diện vĩ mô toàn phần ∑ r = ∑ σi. Ni Ni : Số hạt nhân của nguyên tố thứ i d : độ dày khối của mẫu (g/cm2) ∫ σE (n, γ)ϕ(E)dE : Tích phân biểu diễn sự phụ thuộc của tiết diện bắt neutron và thông lượng neutron theo năng lượng En.
Khi đó tốc độ đếm đỉnh được xác định theo phương trình sau: dN∗ C = C 0 + εγ Iγ fa (1.5) dt Trong đó: C : Tốc độ đếm đỉnh phổ gamma (số đếm/giây) C0 : Tốc độ đếm phông (số đếm/giây) εγ : Hiệu suất ghi của hệ phổ kế đối với đỉnh gamma quan tâm (%) fa : Hệ số hiệu chỉnh sự tự hấp thụ giữa nguồn và detector Iγ : Cường độ phát gamma (%). NA C − C0 = εγ θfn fa Iγ [σ0 ϕth + Iϕepi ] (1. NA Trong đó: ϕth : Thông lượng neutron nhiệt (n.cm-2s-1) 11 ϕepi : Thông lượng neutron trên nhiệt (n.cm-2s-1) σ0 : Tiết diện bắt neutron (barn) I : Tích phân cộng hưởng (barn) Phương trình (1.7) là phương trình tính hàm lượng cơ bản của phương pháp phân tích kích hoạt neutron – gamma tức thời. Đặc điểm của PGNAA Tiết diện phản ứng sinh gamma riêng phần có dạng: σγ = θσPγ (1.8) Trong đó 𝜃 và Pγ tương ứng là độ phổ biến đồng vị tự nhiên của hạt nhân đã cho và cường độ phát xạ của tia gamma này.
Đại lượng này được sử dụng để xác định (ργ), đó là tốc độ đếm (s-1) của một đỉnh gamma ở một năng lượng nhất định trong phổ gamma tức thời đo thực nghiệm. Trong trường hợp đơn giản hóa với chùm tia neutron là neutron nhiệt và một mẫu mỏng đồng nhất, công thức của ργ có dạng: ργ = ε(Eγ )nσγ Φ (1.9) Trong đó 𝜌𝛾 là diện tích của đỉnh chia cho thời gian đo, n là số lượng của hạt nhân bia trong mẫu, 𝜀(Eγ) là hiệu suất ghi đỉnh hấp thụ quang điện của detector và Φ là thông lượng neutron.9) trở nên phức tạp hơn trong trường hợp thực tế phổ neutron không đơn sắc và độ dày của mẫu là hữu hạn làm suy giảm tia gamma hoặc tự che chắn neutron. Công thức bao gồm các hiệu ứng này là: ∞ μ(r) ργ = ∫ ∫0 NA σγ (En ) Φ′(En , r)ε(Eγ , r)dEn dr (1.10) M Trong đó μ(r) là mật độ khối lượng như là một hàm của vị trí trong mẫu, M là khối lượng nguyên tử của nguyên tố, NA là số Avogadro, σγ (En) là tiết diện phản ứng sinh tia gamma riêng phần như là một hàm của năng lượng neutron.
