BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO T¾O BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN Tþ VIỆT NAM ----------------------------- ĐÁNH GIÁ SÞ LIỆU H¾T NHÂN TRONG PHƯƠNG PHÁP k0-NAA ĐÞI VỚI BA H¾T NHÂN 110Ag, 116m2In, VÀ 183mW CÓ TÍCH PHÂN CỘNG HƯỞNG LỚN HƠN TIẾT DIỆN BÀT NEUTRON NHIỆT LU¾N ÁN TIẾN SĨ V¾T LÝ THÀNH PHÞ Hà CHÍ MINH – 2023 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO T¾O BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN Tþ VIỆT NAM ----------------------------- ĐÁNH GIÁ SÞ LIỆU H¾T NHÂN TRONG PHƯƠNG PHÁP k0-NAA ĐÞI VỚI BA H¾T NHÂN 110Ag, 116m2In, VÀ 183mW CÓ TÍCH PHÂN CỘNG HƯỞNG LỚN HƠN TIẾT DIỆN BÀT NEUTRON NHIỆT LU¾N ÁN TIẾN SĨ Chuyên ngành: V¿t lý nguyên tÿ và h¿t nhân Mã sß: 9.06 THÀNH PHÞ Hà CHÍ MINH – 2023 MĀC LĀC BÀNG CHÚ THÍCH CÁC KÝ HIàU. iv DANH MĀC CÁC CHĀ VIÂT TÂT. vi DANH MĀC CÁC BÀNG. viii DANH MĀC CÁC HÌNH VÀ.
ix Mà ĐÀU. Tình hình nghiên cāu. Tình hình nghiên cāu trên thà giới. Tình hình nghiên cāu trong n°ớc.
PHÂN TÍCH KÍCH HO¾T NEUTRON. Giới thi⌀u ph°¡ng phcp phân tkch kkch ho¿t neutron. Ph°¡ng phcp luÁn cÿa phân tkch kkch ho¿t neutron. ¯u iểm cÿa ph°¡ng phcp NAA.
Nh°ÿc iểm cÿa ph°¡ng phcp NAA. Ccc ph°¡ng phcp NAA. Lý thuyÃt ph°¡ng phcp phân tkch kkch ho¿t neutron. Quá trình kkch ho¿t m¿u.
Quá trình phân rã. Quc trình o m¿u. Ph°¡ng trình kkch ho¿t. Ccc ph°¡ng phcp chuẩn hóa trong NAA.
Ph°¡ng phcp chuẩn hóa tuy⌀t ái. Ph°¡ng phcp chuẩn hóa t°¡ng ái. Ph°¡ng phcp chuẩn ¡n nguyên tá. Ph°¡ng phcp chuẩn hóa k0.
Giới h¿n phct hi⌀n. Ph°¡ng phcp tknh sai sá. Độ chknh xcc cÿa ph°¡ng phcp k0 -NAA. Phऀ neutron trong lò phÁn āng h¿t nhân.
Thông l°ÿng neutron. Neutron trên nhi⌀t. PhÁn āng h¿t nhân với neutron trên nhi⌀t .1 Tkch phân cộng h°áng I0, h⌀ sá truyền qua cadmium FCd và gic trá Q0. Ccc h⌀ sá hi⌀u chknh.
Ccc thông sá phऀ neutron. Một sá hi⌀u chknh cÁn thiÃt. Hi⌀u chknh hình học o m¿u. Hi⌀u chknh tự h¿p thā gamma.
Hi⌀u chknh do trùng phùng. Hi⌀u chknh thßi gian chÃt. Lò phÁn āng h¿t nhân Đà L¿t. H⌀ chiÃu m¿u nhanh Kênh 13-2 và Cột nhi⌀t.
Xcc ánh ccc thông sá phऀ neutron t¿i Kênh 13-2 và Cột nhi⌀t. Hi⌀u chuẩn hi⌀u su¿t h⌀ phऀ kà gamma. Thực nghi⌀m o m¿u t¿i Kênh 13-2 và Cột nhi⌀t. Xÿ lý phऀ gamma và phân tkch hàm l°ÿng.
Thực nghi⌀m sÿ dāng ch°¡ng trình k0-IAEA. Xcc ánh thực nghi⌀m h⌀ sá k0,Au. Xcc ánh thực nghi⌀m h⌀ sá Q0. K¾T QUÀ VÀ THÀO LUÆN.
KÃt quÁ thông sá phऀ neutron t¿i vá trk chiÃu m¿u Kênh 13-2 và Cột nhi⌀t. KÃt quÁ hi⌀u chuẩn hi⌀u su¿t ghi cÿa Áu dò GMX-4076. KÃt quÁ xcc ánh h⌀ sá k0. ¯ớc l°ÿng sai sá cÿa phép o h⌀ sá k0.
KÃt quÁ xcc ánh h⌀ sá Q0. ¯ớc l°ÿng sai sá cÿa phép o h⌀ sá Q0. KÃt quÁ xcc ánh hàm l°ÿng nguyên tá sÿ dāng h⌀ sá k0,Au mới. 81 KÂT LUÀN VÀ KIÂN NGHà.
83 DANH MĀC CÔNG TRÌNH Đà CÔNG Bà. 85 TÀI LIàU THAM KHÀO. 98 iii BÀNG CHÚ THÍCH CÁC KÝ HIÞU Kí hißu Chú thích ö Thông l°ÿng neutron öth Thông l°ÿng neutron nhi⌀t öe Thông l°ÿng neutron trên nhi⌀t öf Thông l°ÿng neutron nhanh Tß sá giāa thông l°ÿng neutron nhi⌀t và thông l°ÿng neutron trên f nhi⌀t fF Tß sá giāa thông l°ÿng neutron nhi⌀t và thông l°ÿng neutron nhanh H⌀ sá biểu dißn ộ l⌀ch phân bá phऀ neutron trên nhi⌀t khßi quy luÁt 1/E Tn Nhi⌀t ộ neutron T1/2 Chu kỳ bcn rã cÿa ồng vá quan tâm n.s-1 Đ¡n vá thông l°ÿng: sá neutron trên một centimet vuông trên giây A0 Ho¿t ộ t¿o thành t¿i thßi iểm kÃt thúc chiÃu Atd Ho¿t ộ t¿i thßi gian rã N0 Sá nguyên tÿ cÿa h¿t nhân bia có mặt trong m¿u ü Hằng sá phân rã ti KhoÁng thßi gian kkch ho¿t m¿u td KhoÁng thßi gian phân rã tm KhoÁng thßi gian o m¿u S H⌀ sá bão hòa ñ Độ phऀ biÃn hay ộ giàu ồng vá γ Xác su¿t phát tia gamma M Khái l°ÿng nguyên tÿ NA Hằng sá Avogadro iv Ã0 TiÃt di⌀n bÃt neutron t¿i vÁn tác 2200 m.s-1 ór TiÃt di⌀n trung bình cÿa phऀ neutron phân h¿ch I0 Tkch phân cộng h°áng ECd Năng l°ÿng cÃt (ng°ỡng) cadmium (0,55 eV) Năng l°ÿng cộng h°áng hi⌀u dāng (ái với vùng neutron cộng Er h°áng) Gth H⌀ sá hi⌀u chính tự che chÃn neutron nhi⌀t Gr H⌀ sá hi⌀u chính tự che chÃn neutron cộng h°áng Ge H⌀ sá hi⌀u chính tự che chÃn neutron trên nhi⌀t Asp Ho¿t ộ riêng ·p Hi⌀u su¿t ghi cÿa Áu dò Np Sá Ãm cÿa ßnh năng l°ÿng toàn phÁn g (Tn ) H⌀ sá Westcott āng với nhi⌀t ộ neutron Tn w Khái l°ÿng cÿa nguyên tá quan tâm FCd H⌀ sá truyền qua cadmium RCd Tß sá cadmium v DANH MĀC CÁC CHþ VI¾T TÈT Chÿ vi¿t Ti¿ng Anh Ti¿ng Vißt tÉt Digital Signal Processing- H⌀ phऀ kà gamma xÿ lý tkn hi⌀u DSPEC Pro based gamma-ray bằng kỹ thuÁt sá spectrometer DT Dead-Time Thßi gian chÃt HDPE High Density Polyethylene VÁt li⌀u nhựa mÁt ộ cao HPGe High Purity Germanium Gecmani siêu tinh khiÃt International Atomic C¡ quan Năng l°ÿng nguyên tÿ IAEA quác tà Energy Agency Inductively Coupled Quang phऀ nguồn plasma cÁm ICP-MS Plasma Mass Spectrometry āng cao tÁn kÃt nái khái phऀ Neutron Activation Phân tkch kkch ho¿t neutron theo k0-NAA Analysis based k-zero ph°¡ng phcp k-zero method k0-DALAT k0-DALAT Software PhÁn mềm k0-DALAT k0-IAEA k0-IAEA Software PhÁn mềm k0-IAEA LTC Live-Time-Clock Đồng hồ o thßi gian sáng LOD Limit of Detection Giới h¿n phct hi⌀n DRR Dalat Research Reactor Lò phÁn āng nghiên cāu Đà L¿t Neutron Activation Phân tkch kkch ho¿t neutron NAA Analysis National Institute of Vi⌀n quác gia về chuẩn và công NIST Standards and Technology ngh⌀ vi PTS Pneumatic Transfer System H⌀ chuyển m¿u bằng khk nén TC Thermal Column Cột nhi⌀t cÿa lò phÁn āng Instrumental Neutron Phân tích kkch ho¿t neutron INAA Activation Analysis dāng cā Relative Standard Độ l⌀ch chuẩn t°¡ng ái RSD Deviation ZDT Zero-Dead-Time Thßi gian chÃt bằng không vii DANH MĀC CÁC BÀNG BÁng 1. Danh scch ccc h¿t nhân cÁn xcc ánh l¿i h⌀ sá k0 (theo k0-ISC 2020)… 14 BÁng 1.
Ccc h¿t nhân nguyên tá phóng x¿ sáng ngÃn (k0-ISC - database 2020) 16 BÁng 1. H⌀ sá k0 cÿa 110Ag, 116m2In và 183mW o °ÿc tr°ớc ây……………. Danh scch ccc h¿t nhân có gic trá Q0 lớn h¡n 1 ……………………… 18 BÁng 1. Danh scch ccc h¿t nhân có gic trá Q0 lớn h¡n 10 ……….
Danh scch ccc h¿t nhân có gic trá Q0 lớn h¡n 20 ……………………. Sai sá °ớc l°ÿng cÿa ph°¡ng phcp k0-NAA…………………………. Ccc phÁn āng và ccc tia gamma °ÿc dùng ể tknh tocn ccc thông sá phऀ………………………………………………………………………………. Ccc nguồn phóng x¿ °ÿc dùng ể chuẩn hi⌀u su¿t.
M¿u NIST-1566b ể chiÃu x¿ t¿i Kênh 13-2 trong DRR……………. M¿u NIST-2711A ể chiÃu x¿ t¿i Cột nhi⌀t trong DRR……………. Thông tin cÿa lá các dò trong thk nghi⌀m xcc ánh h⌀ sá k0,Au và Q0… 60 BÁng 3. Thßi gian chiÃu x¿, phân rã và Ãm cho lá dò……………………….
Các thßi gian chiÃu x¿, phân rã và o ể xcc ánh h⌀ sá k0,Au………… 62 BÁng 3. Các thßi gian chiÃu x¿, phân rã và o ể xcc ánh h⌀ sá Q0…………. KÃt quÁ tknh thông sá phऀ Kênh 13-2 và cột nhi⌀t…………………… 71 BÁng 4. Gic trá hi⌀u su¿t thực nghi⌀m và sai sá ái với nguồn iểm t¿i khoÁng ccch 5 cm, 10 cm, 15 cm và 18 cm……………………………………………… 72 BÁng 4.
Ccc h⌀ sá làm khớp cÿa °ßng cong hi⌀u su¿t Áu dò GMX-4076…. H⌀ sá k0,Au cÿa ccc h¿t nhân phóng x¿………………………………. Các thành phÁn óng góp sai sá cÿa gic trá k0,Au……………………77 BÁng 4. Ccc h⌀ sá Q0 °ÿc xcc ánh bằng ph°¡ng phcp "tß l⌀ Cd" sÿ dāng kênh 13-2 so với ccc tcc giÁ khcc.
Các thành phÁn óng góp sai sá cÿa gic trá Q0…………………. KÃt quÁ nồng ộ cÿa Ag và Sc trong SRM sÿ dāng gic trá k0 gÁn ây và gic trá k0 thu °ÿc từ công trình này…………………………………………. 80 viii DANH MĀC CÁC HÌNH VẼ Hình 1. Quy trình thực nghi⌀m cÿa ph°¡ng phcp NAA…………………….
S¡ ồ phÁn āng h¿t nhân với neutron………………. Ccc nguyên tá có thể phân tkch bằng NAA ………………………… 23 Hình 2. Đồ thá mô tÁ phऀ thông l°ÿng neutron ……………………………. Mặt cÃt ngang vùng ho¿t cÿa lò phÁn āng h¿t nhân Đà L¿t….
S¡ ồ bá trk ccc kênh thk nghi⌀m t¿i Lò phÁn āng h¿t nhân Đà L¿t… 51 Hình 3. S¡ ồ minh họa h⌀ PTS dùng cho NAA xcc ánh ồng vá sáng ngÃn. Hình học và kkch th°ớc cÿa container mang m¿u và lọ ựng m¿u … 54 Hình 3. Các m¿u o ã °ÿc chuẩn bá tr°ớc khi chiÃu trên LP¯ĐL.
Hộp Cd và lọ mang m¿u chiÃu …………………………………. Đồ thá °ßng cong hi⌀u su¿t cÿa Áu dò GMX-4076 t¿i khoÁng ccch 10 cm…………………………………………………………………………. Các thông sá phऀ á Kênh 13-2 °ÿc n¿p vào ch°¡ng trình k0-IAEA. Các thông sá phऀ á Cột nhi⌀t °ÿc n¿p vào ch°¡ng trình k0-IAEA.
Các thông sá hình học cÿa Áu dò °ÿc khai báo trong ch°¡ng trình k0-IAEA…………………………………………………………………. аßng cong hi⌀u su¿t cÿa Áu dò GMX-4076 t¿i ccch khoÁng ccch 5 cm, 10 cm, 15 cm và 18 cm……………………………………………………. 73 ix Mà ĐÀU Vào năm 1936, Hevesy và Levi ã phct hi⌀n ra rằng sá l°ÿng ồng vá phóng x¿ °ÿc kkch ho¿t giÁm theo thßi gian, với một thßi gian bcn rã cā thể cho mỗi ồng vá phóng x¿. Nhāng quan sct này cho phép họ ề xu¿t "phân tkch bằng phóng x¿" ể xcc ánh và ánh l°ÿng ccc nguyên tá vÃt trong ccc vÁt li⌀u [1].
Vì vÁy, nền tÁng cho một kỹ thuÁt phân tkch mới ã °ÿc thiÃt lÁp, ó là phân tkch kkch ho¿t neutron (tên tiÃng Anh là Neutron Activation Analysis, °ÿc viÃt tÃt là NAA). Tuy nhiên, kỹ thuÁt phân tkch kkch ho¿t neutron lúc này có ộ nh¿y ch°a cao nên cÁn ccc nguồn neutron m¿nh h¡n. ĐÃn năm 1952, Vi⌀n nghiên cāu quác gia Oak Ridge ã cung c¿p một "dách vā phân tkch kkch ho¿t" cho công chúng và từ ó kỹ thuÁt này ã thu hút sự quan tâm rộng rãi [2]. Phân tkch kkch ho¿t neutron là một trong nhāng ph°¡ng phcp phân tkch h¿t nhân không hÿy m¿u có ộ nh¿y và ộ chknh xcc cao giúp giÁi quyÃt nhiều bài tocn thực tà trong ccc lĩnh vực nghiên cāu áa ch¿t, khÁo cऀ, nông – sinh – y, vÁt li⌀u, môi tr°ßng…[3] Trong NAA, có 3 lo¿i nguồn phát neutron th°ßng °ÿc sÿ dāng gồm nguồn ồng vá, mcy gia tác và lò phÁn āng.
Nguồn neutron từ lò phÁn āng h¿t nhân nghiên cāu có thông l°ÿng neutron cao và không gian kkch ho¿t m¿u lớn, vì vÁy ây là nguồn neutron cho NAA có nhiều °u iểm nh¿t trong 3 lo¿i nguồn kể trên. NAA cũng sÿ dāng 4 ph°¡ng phcp chuẩn hoc khác nhau nh° chuẩn hoc tuy⌀t ái, chuẩn hoc t°¡ng ái, chuẩn ¡n và chuẩn theo k-zero [1].