Đặt vấn đề Ngày nay, Việt Nam được xếp vào nhóm 17 quốc gia có ngành công nghiệp dược phát triển, theo thang phân loại của WHO, ngành dược của chúng ta có sự phát triển ngành công nghiệp ở nội địa và có sản phẩm dược xuất khẩu. Trong đó, thuốc kháng sinh là loại được sử dụng phổ biến và nhiều hơn những sản phẩm khác. Kháng sinh đóng vai trò vô cùng quan trọng, được sử dụng rộng rãi trong công tác chữa bệnh cho con người, trong chăn nuôi và nông nghiệp. Tuy nhiên sự hiện diện của kháng sinh trong môi trường đe dọa nghiêm trọng sức khỏe của con người và động vật [1].
Các hợp chất này không được chuyển hóa hoàn toàn trong cơ thể và thường được chuyển ra môi trường bằng nước tiểu và phân sau khi sử dụng, tiêu hóa và trao đổi chất. Do đó, lượng kháng sinh trong nước ngày càng tăng. Theo các nghiên cứu về tính độc của kháng sinh, sự có mặt của kháng sinh và tetracycline nói riêng trong môi trường nước có thể làm thay đổi hệ sinh thái vi sinh vật, gián tiếp ảnh hưởng đến sức khỏe con người bởi vì nó có thể làm tăng sự phát triển của các loài vi khuẩn [2]. Ngoài ra, một lượng nhỏ kháng sinh sau khi đi vào cơ thể người ngoài được hấp thu; đối với động vật, kháng sinh chiếm từ 50 đến 90 phần trăm lượng được đào thải, với thành phần thuốc ban đầu từ 9 đến 30 phần trăm phụ thuộc vào hình thức sử dụng thuốc, tuổi và loài động vật [2].
Nhiều nghiên cứu đã chứng minh rằng kháng sinh có nồng độ lên đến vài trăm mg/L hoặc mg/kg trọng lượng khô trong môi trường nước (nước thải, nước mặt, nước ngầm và nước uống), trong phân thải của động vật, đất, trầm tích và động vật thủy sinh [3-5]. Tuy nhiên, tại Việt Nam, các nghiên cứu khảo sát về dư lượng cũng như phương pháp xử lý thuốc kháng sinh nói chung và Tetracycline nói riêng trong môi trường nước hiện nay vẫn còn hạn chế và chưa thực sự được chú trọng. Bên cạnh việc lạm dụng thuốc dẫn đến kháng thuốc, dư lượng thuốc kháng sinh trong nước thải sinh hoạt, nước thải bệnh viện hay từ các công ty sản xuất dược phẩm cũng là nguyên nhân quan trọng dẫn tới sự kháng thuốc [6]. 1 Đã có nhiều nghiên cứu về các phương pháp để loại bỏ dư lượng kháng sinh trong đó có quá trình oxy hoá bậc cao Fenton [7].
Quy trình Fenton dị thể trở thành một lựa chọn đầy hứa hẹn để khắc phục nhược điểm của Fenton đồng thể chẳng hạn như tạo ra bùn sắt [8]. Hơn thế nữa, chất xúc tác chứa sắt chẳng hạn như oxit sắt và các hợp chất sắt khác đã được nghiên cứu rộng rãi về sự phân huỷ của các chất khó phân huỷ từ quá trình xúc tác Fenton dị thể. Do đó, để cải thiện hiệu quả chất xúc tác thì việc sử dụng chất xúc tác có kết hợp với vật liệu nền carbon khác nhau đã được sử dụng làm chất nền hỗ trợ như than sinh học, than hoạt tính và carbon graphene [8]. Điều này đã được chứng minh thông qua nghiên cứu của Dat và cộng sự đã có đề cập đến đến tốc độ phản ứng của phản ứng giữa Fe3+ và H2O2 với xúc tác graphene cao gấp 100 lần so với không có xúc tác graphene [9] và sử dụng than sinh học gắn oxit sắt cũng đã phân huỷ khoảng 90% TCH bằng quá trình Fenton điện hoá theo nghiên cứu của Linh và cộng sự [10].
Điều này, chứng minh được rằng việc sử dụng vật liệu xúc tác nền carbon mang lại hiệu quả cao cho quá trình oxy Fenton dị thể. Vật liệu xúc tác nền carbon đã trở thành một thành phần quan trọng trong nhiều ứng dụng quan trọng trong lĩnh vực xử lý chất ô nhiễm khó phân huỷ trong nước trong lĩnh vực môi trường. Đặc điểm đáng chú ý của vật liệu xúc tác nền carbon là diện tích bề mặt lớn, khả năng phân tán hiệu quả các xúc tác và hấp phụ các chất ô nhiễm, đồng thời chúng còn có tính ổn định cơ học và hóa học. Sự sáng tạo và nghiên cứu liên quan đến vật liệu xúc tác nền carbon không chỉ giúp giải quyết các vấn đề môi trường mà còn mang lại tiềm năng biến đổi cho nhiều khía cạnh cuộc sống.
Goethite, một dạng oxit sắt được tìm thấy rộng rãi trong tự nhiên, cũng đã được nghiên cứu để làm chất xúc tác cho các quá trình oxy hoá Fenton dị thể. Bã đậu nành được xem là một phụ phẩm sau quá trình chế biến làm đậu phụ hay sữa đậu nành. Tận dụng với số lượng lớn được thải ra môi trường cùng với nghiên cứu về khả năng xử lý chất ô nhiễm từ phế phẩm bã đậu nành. Nên việc chọn bã đậu nành làm vật liệu nền carbon để ứng dụng cho quá trình xúc tác Fenton dị thể là đều cực kì hữu ích cũng như mang lại nhiều lợi ích về kinh tế.
Vật liệu xúc tác nền carbon được tổng hợp bằng phương pháp carbon hoá thuỷ nhiệt có một số ưu điểm, chẳng hạn như tiêu 2 thụ năng lượng thấp hơn và ít phát thải hơn so với nhiệt phân. Nó có thể cung cấp môi trường thích hợp cho nhiều phản ứng không thể xảy ra trong điều kiện bình thường. Thành phần, hình thái, kích thước và các tính chất khác của sản phẩm có thể được điều chỉnh bằng cách kiểm soát các điều kiện phản ứng, chẳng hạn như nhiệt độ, thời gian lưu mẫu, nguyên liệu đầu vào [11]. Xuất phát từ những lý do trên, luận văn tập trung việc tổng hợp một vật liệu được tổng hợp từ bã đậu nành có thể giúp tiết kiệm chi phí và thân thiện với môi trường và Goethite (α-FeOOH) với mong muốn ứng dụng quá trình Fenton kết hợp với chất xúc tác để loại bỏ tetracycline khỏi nước thải.
Mục tiêu nghiên cứu Nghiên cứu này tập trung vào việc tổng hợp vật liệu composite từ than sinh học và goethite sử dụng phương pháp thuỷ nhiệt. Các điều kiện ảnh hưởng đến quá trình oxy hóa Fenton dị thể để xử lý Tetracycline trong nước được đánh giá, bao gồm việc phân tích động học và nhiệt động lực học của phản ứng. Ngoài ra, khả năng tái sử dụng vật liệu cũng được đánh giá cùng với việc xác định cơ chế phân huỷ Tetracycline bằng vật liệu xúc tác trong quá trình Fenton dị thể. Điều này giúp hiểu rõ hơn về tiềm năng ứng dụng của vật liệu composite trong việc làm sạch môi trường nước.
Nội dung nghiên cứu Khảo sát các thông số tối ưu cho quá trình tổng hợp vật liệu composite bằng phương pháp thuỷ nhiệt bao gồm như là nhiệt độ thuỷ nhiệt, thời gian thuỷ nhiệt và tỉ lệ phối trộn của than sinh học và Goethite. Đánh giá và xác định các điều kiện yếu tố lên quá trình oxy hoá Fenton dị thể với Tetracycline trong nước bao gồm pH, thời gian phân huỷ, nhiệt độ, nồng độ H2O2 cho quá trình loại bỏ Tetracycline. Đánh giá các động học và nhiệt động lực học phản ứng Fenton dị thể của quá trình oxy hoá Tetracycline. Đánh giá khả năng tái sử dụng vật liệu.
3 Đánh giá sự phân huỷ của Tetracycline thông qua phương pháp xác định Total Organic Carbon (TOC) và xác định một số hợp chất trung gian bay hơi bằng phương pháp GC-MS. Đối tượng nghiên cứu Vật liệu phế phẩm của quá trình sản xuất là bã đậu nành và vật liệu tổng hợp Goethite. Mẫu nước thải giả lập có chứa thành phần Tetracycline với nồng độ khảo sát. Phạm vi nghiên cứu Nghiên cứu được thực hiện ở quy mô phòng thí nghiệm dạng mẻ đối với các đối tượng nghiên cứu gồm bã đậu nành, Goethite.
Nước thải chứa Tetracycline được sử dụng trong nghiên cứu được pha với nước cất để đảm nồng độ được ổn định trong quá trình khảo sát. Xác định một số hợp chất trung gian bay hơi bằng GC-MS. Địa điểm: Phòng thí nghiệm môi trường – Khoa Công nghệ Hóa học – Thực phẩm trường đại học Sư phạm kỹ thuật TP. Phương pháp nghiên cứu Dựa trên các nguồn tài liệu uy tín như sách, bài báo khoa học cả trong và ngoài nước, cùng với các phương tiện truyền thông được công nhận, nghien cứu này đã tìm hiểu về tình hình ô nhiễm nước thải do dư lượng chất kháng sinh, đặc biệt là Tetracycline.
Tìm hiểu không chỉ giới hạn ở việc đặt vấn đề, nghiên cứu này còn thực hiện nghiên cứu sâu rộng về các phương pháp xử lý nước thải, trong đó tập trung vào phương pháp oxy hóa bậc cao và Fenton dị thể, cùng với các phương pháp tổng hợp vật liệu có thể được áp dụng trong quá trình này. Trong quá trình nghiên cứu thực nghiệm, sự cẩn thận và chi tiết không chỉ là một yếu tố quan trọng mà còn là chìa khóa để đảm bảo rằng mỗi thao tác thí nghiệm được thực hiện một cách hợp lý, mang lại kết quả chính xác và minh bạch nhất. Mỗi 4 bước tiến trong nghiên cứu này đều được thực hiện với sự tỉ mỉ, nhằm đảm bảo rằng thông tin và kết quả thu được là cơ sở vững chắc cho nghiên cứu chính xác và có ý nghĩa. Ý nghĩa khoa học và thực tiễn 1.
Ý nghĩa khoa học Kết quả thực nghiệm chế tạo vật liệu composite từ bã đậu nành và quặng goethite cung cấp cơ sở khoa học cho việc chuyển hoá chất thải rắn thành một loại vật liệu mới ứng dụng hiệu quả trong quá trình xử lí nước thải. Với khả năng xúc tác của vật liệu dưới tác nhân oxy hoá, nghiên cứu cho thấy những ưu điểm riêng biệt của H2O2 trong quá trình phân huỷ TCH. Nghiên cứu có tính ứng dụng cao, chứng minh khả năng xúc tác cho quá trình oxy hoá bậc cao của vật liệu composite và tạo tiền đề cho các loại vật liệu tổng hợp chi phí thấp, thân thiện với môi trường. Ý nghĩa thực tiễn Nghiên cứu chứng minh tính thực tiễn cao khi tái sử dụng nguồn nguyên liệu thô có sẵn, đã qua sử dụng là bã đậu nành.
Không những góp phần làm giảm thiểu chất thải rắn, giảm thiểu chi phí xử lí chất thải mà còn được ứng dụng trong việc điều chế vật liệu có khả năng xử lí nước thải y tế chứa TCH, một loại thuốc kháng sinh khó phân huỷ bằng các phương pháp xử lí thông thường nhưng chiếm hàm lượng không nhỏ trong nước thải hiện nay. TỔNG QUAN NGHIÊN CỨU 2. Tổng quan về vật liệu xúc tác Fenton nền carbon 2. Vật liệu carbon Vật liệu carbon có từ nhiều nguồn khác nhau chẳng hạn như than, dầu thô hoặc sinh khối, có thể được sử dụng làm tiền chất của vật liệu carbon [12].