CHƯƠNG I TỔNG QUAN 1. Tình hình nghiên cứu về các vấn đề liên quan đến khóa luận 1. Tình hình nghiên cứu trên thế giới Hiệu suất ghi đỉnh năng lượng toàn phần là đại lượng quan trọng, ảnh hưởng đến kết quả phân tích hoạt độ của đồng vị phóng xạ bằng hệ phổ kế gamma. Trong phép đo mẫu môi trường, do hàm lượng của các đồng vị phóng xạ hiện diện trong mẫu thường rất thấp, nên nó yêu cầu mẫu đo phải được chuẩn bị ở dạng thể tích với kích thước lớn.
Khi đó, hiệu suất đỉnh của phép đo sẽ bị ảnh hưởng bởi hiệu ứng tự hấp thụ trong mẫu. Trong cùng một điều kiện hình học đo, hiệu ứng tự hấp thụ phụ thuộc vào thành phần nguyên tố và mật độ khối lượng của mẫu, mà nó là khác biệt giữa các mẫu đo khác nhau. Do đó, việc tính toán hiệu suất đỉnh và hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ cần phải được thực hiện đối với từng mẫu đo. Đường chuẩn hiệu suất đỉnh cho phép đo quan tâm có thể được xác định bằng thực nghiệm như trong một nghiên cứu của Vukanac và cộng sự [19].
Phương pháp này đòi hỏi phải có các mẫu tham khảo với hình học, thành phần nguyên tố và mật độ khối lượng tương tự mẫu phân tích. Khi đó, hoạt độ của các đồng vị phóng xạ trong mẫu phân tích có thể được xác định dựa trên đường chuẩn hiệu suất thực nghiệm. Tuy nhiên, phương pháp thực nghiệm như vậy khó có thể được ứng dụng đối với nhiều phòng thí nghiệm, bởi vì không đủ điều kiện để chế tạo các mẫu tham khảo cũng như sự tốn kém về thời gian và tiền bạc. Do đó, các phương pháp tính toán đã được phát triển để giải quyết các vấn đề này.
Một số chương trình mô phỏng đxa được phát triển và sử dụng rộng rãi như MCNP, GEANT, EGS hoặc các chương trình tính toán như ETNA, EFTRAN, TRUECOIN. Độ tin cậy của các chương trình tính toán đã được đánh giá bởi nhiều công trình nghiên cứu. Trong đó một số nghiên cứu tiêu biểu như sau: Radu và cộng sự [18] đã đánh giá khả năng của phương pháp chuyển hiệu suất, sử dụng chương trình ETNA, để tính toán hiệu suất đỉnh cho một vài hình học đo khác nhau dựa trên đường chuẩn hiệu suất đỉnh thu được từ hình học đo tham khảo của nguồn dạng điểm. Trong nghiên cứu này, một hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe đồng trục loại n được sử dụng để ghi nhận các phổ thực nghiệm.
Các nguồn phóng xạ chuẩn Khóa luận tốt nghiệp HCMUE 9 dạng điểm và dạng trụ được đo tại các khoảng cách khác nhau từ cửa sổ của đầu dò. Hệ số hiệu chỉnh trùng phùng thực cho các hình học đo này được tính toán bằng chương trình GESPECOR. Đường chuẩn hiệu suất đỉnh (đã hiệu chỉnh trùng phùng thực) cho phép đo nguồn điểm tại khoảng cách 100 mm được sử dụng làm dữ liệu tham khảo để tính toán hiệu suất đỉnh cho các hình học đo khác bằng chương trình ETNA. Giá trị của các thông số hình học đầu dò cung cấp từ nhà sản xuất được sử dụng trong các tính toán hiệu chỉnh trùng phùng thực và chuyển hiệu suất.
Sau đó, các giá trị hiệu suất đỉnh tương ứng thu được từ thực nghiệm (đã hiệu chỉnh trùng phùng thực) và tính toán bằng ETNA được so sánh với nhau. Các kết quả đạt được cho thấy rằng chương trình ETNA là công cụ hiệu quả và đáng tin cậy để tính hiệu suất đỉnh cho các phép đo sử dụng hệ phổ kế gamma. Yasser và cộng sự [7] đã ứng dụng phương pháp chuyển hiệu suất Monte Carlo để tính toán hiệu suất đỉnh của đầu dò HPGe đồng trục loại n cho phép đo mẫu môi trường. Trong nghiên cứu này, chương trình MCNPX được sử dụng để thực hiện các mô phỏng Monte Carlo ứng với các hình học đo quan tâm.
Hiệu suất đỉnh thực nghiệm của phép đo nguồn 152Eu dạng trụ tại khoảng cách 320 mm từ cửa sổ đầu dò được sử dụng làm dữ liệu tham khảo để xác định đường cong hiệu suất đỉnh của phép đo ba mẫu tham khảo gồm DL-1a, IAEA-375 và IAEA-RGU. Sau đó, hoạt độ của các đồng vị phóng xạ trong những mẫu này được xác định dựa trên các đường cong hiệu suất đỉnh đạt được. Kết quả cho thấy độ sai biệt giữa giá trị hoạt độ đo được và giá trị tham khảo là nhỏ hơn 5%. Điều này chứng minh rằng, phương pháp chuyển hiệu suất Monte Carlo là đủ tin cậy để ứng dụng cho việc phân tích hoạt độ của các đồng vị phóng xạ trong mẫu môi trường.
Ebaid và các cộng sự [15] đã phát triển công thức thực nghiệm đơn giản và đáng tin cậy để xác định tỉ lệ đóng góp số đếm của 235U và 226Ra tại đỉnh 186 keV. Trong nghiên cứu này, những tính toán đã thể hiện rằng 226Ra đóng góp khoảng 58,3% và 235U là 41,7% trong tổng số đếm tại đỉnh 186 keV khi có sự cân bằng thế kỉ. Ngoài ra, các tính toán còn được áp dụng để tính hoạt độ 226Ra trong mẫu mà không cần xảy ra cân bằng thế kỉ giữa 226Ra và các sản phẩm con cháu. Phương pháp này có thể dùng để ước tính uranium tổng cộng trong các mẫu mà không cần điều kiện cân bằng giữa 238U và các sản phẩm phân rã.
Khóa luận tốt nghiệp HCMUE 10 De Corte và các cộng sự [13] đã xác định tuổi của các mẫu trầm tích theo phương pháp phân tích phổ gamma, điều quan trọng là phải biết trạng thái cân bằng thế kỉ trong chuỗi phân rã Th và U trong suốt quá trình tích lũy liều bức xạ môi trường trong mẫu địa chất. Khó khăn ở đây là trong phổ có sự đóng góp của 235U (185,7 keV) tại đỉnh 186 keV, những thông số hiệu chỉnh khác nhau được đề cập và đã được kiểm tra thông qua việc phân tích và so sánh với các tài liệu tham khảo. Péter Völgyesi và các cộng sư [17] Tỷ lệ hoạt động 238U và sự hiện diện của trạng thái cân bằng thế kỉ 238U, 226Ra trong các mẫu xỉ than đã được nghiên cứu trong công trình này để quyết định xem có thể sử dụng đỉnh 186 keV của 226Ra để xác định hoạt độ mặc dù có nhiễu với 235U hay không. Nguyên cứu cho phép đo trực tiếp hoạt độ 226Ra bằng cách sử dụng đỉnh của chính nó.
Sau đó, tác giả đã chứng minh rằng phương pháp này có thể được sử dụng thành công trên các mẫu cân bằng tỉ lệ uranium và cân bằng thế kỉ của chuỗi 238U. Theo cách này, có thể rút ngắn đáng kể thời gian chuẩn bị mẫu, tức là có thể đo đạc ngay sau khi chế tạo mẫu mà không cần thời gian chờ đợi sự cân bằng thế kỉ. Ebaid và các cộng sự [14] đã sử dụng phương pháp phân tích phổ gamma như một kỹ thuật không phá hủy và tương đối đơn giản để đánh giá các tỷ lệ đồng vị uranium trong các mẫu môi trường để điều tra tình trạng của chúng về việc bình thường, được làm giàu hoặc cạn kiệt. Kỹ thuật này được khuyến khích thực hiện phân tích bảo vệ môi trường cho tất cả các loại mẫu môi trường 1.
Tình hình nghiên cứu tại Việt Nam Ngô Quang Huy và các cộng sự [4] đã trình bày phương pháp đo hoạt độ 238U trong các mẫu đất bằng hệ phổ kế HPGe phông thấp ở đỉnh năng lượng 63,3 keV. Hoạt độ 238 U thấp nên đòi hỏi một mẫu đất có kích thước lớn với khối lượng khoảng 100 g. Các hiệu ứng hình học và tự hấp thụ cũng như sự phụ thuộc mật độ của các mẫu đất sau đó đã được nghiên cứu. Một quy trình phân tích các mẫu đất được thiết lập với sai số tương đối khoảng 10%.
Hai mẫu đất có hoạt độ đã biết được dùng làm mẫu chuẩn và 106 mẫu đất được thu thập từ phía Nam của Việt Nam đã được phân tích, sau đó những kết quả này được so sánh bằng phương pháp phân tích kích hoạt neutron. Trần Thiện Thanh và các cộng sự [11] đã nghiên cứu trình bày một quy định để ước tính kết quả trùng phùng ngẫu nhiên để đo mẫu môi trường. Thứ nhất, các yếu tố hiệu Khóa luận tốt nghiệp HCMUE 11 chỉnh trùng phùng tổng được xác định bằng chương trình ETNA. Thứ hai, các mẫu được kiểm tra bằng cách sử dụng hoạt độ phân tích của các đồng vị phóng xạ trong mẫu với hiệu chỉnh tổng hợp ngẫu nhiên được sử dụng đúng bằng mã MCNP-CP.
Cuối cùng, kết quả đo hoạt độ phóng xạ của cả hai đầu dò được trình bày, các đánh giá theo tiêu chuẩn IAEA thể hiện sự phù hợp cho tất các kết quả. Điều này chứng minh rằng quy trình được trình bày là một phương pháp đơn giản, hữu ích và có độ chính xác cao cho các phòng thí nghiệm phân tích sử dụng phép đo phổ gamma, được áp dụng cho các mẫu môi trường. Lê Quang Vương và các cộng sự [12] đã trình này sự đóng góp tỷ lệ của 226Ra và 235 U trong phổ gamma với dữ liệu hạt nhân cập nhật mới nhất. Kết quả cho thấy, trong tổng tốc độ đếm của đỉnh 186 keV bao gồm 57,2% của 226Ra (186,2 keV) và 42,8% của 235 U (185,7 keV) với sự tồn tại của trạng thái cân bằng.
Các tính toán này đã được sử dụng để xác định hoạt độ của 238U cho phép đo trực tiếp và nhanh chóng chỉ bằng cách sử dụng đỉnh 186 keV và xác minh trạng thái cân bằng thế kỉ 238U, 226Ra. Một phương pháp cân bằng được đo cân bằng thế kỉ của chuỗi phân rã 238U thông qua sản phẩm phân rã 214Bi, năng lượng 609.3 keV được sử dụng cho nghiên cứu này. Độ lệch tương đối nhỏ hơn 4,0% giữa cả hai phương pháp đã chứng minh phương pháp trực tiếp là đáng tin cậy và có thể được áp dụng để xác định hoạt độ của 238U trong các mẫu cân bằng phóng xạ. Ngô Quang Huy và cộng sự [4,7] đã đề xuất phương pháp bán thực nghiệm để xác định hoạt độ của đồng vị phóng xạ trong mẫu môi trường dạng trụ bằng hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe.
Các nghiên cứu này chỉ ra rằng hiệu suất ghi nhận của đầu dò. Trong phép đo mẫu môi trường bị ảnh hưởng bởi các hiệu ứng hình học và hiệu ứng tự hấp thụ. Trong đó, hiệu ứng tự hấp thụ phụ thuộc vào mật độ khối lượng và thành phần hóa học của mẫu. Các đường chuẩn bán thực nghiệm được xây dựng theo chiều cao và mật độ khối lượng của mẫu đo để hiệu chỉnh cho hiệu ứng hình học và hiệu ứng tự hấp thụ.