Tổng quan luận án

Luận án tiến sĩ vật lý chuyên ngành Vật lý nguyên tử và hạt nhân (mã số: 9.06) của tác giả Nguyễn Thị Thu Hà, thực hiện tại Viện Năng lượng nguyên tử Việt Nam dưới sự hướng dẫn của TS. Trịnh Văn Giáp và TS. Nguyễn Trọng Thành (Hà Nội, 2023), mang tiêu đề: "Nghiên cứu và phát triển vật liệu lithium aluminate (LiAlO2) để đo liều photon".

Về tính cấp thiết, đo liều bức xạ trong các lĩnh vực vật lý, y tế và an toàn bức xạ là phép đo, tính toán và đánh giá liều bức xạ ion hóa hấp thụ bởi cơ thể con người hoặc môi trường. Phương pháp đo liều nhiệt phát quang (TL) được ứng dụng rộng rãi trong giám sát cá nhân, môi trường và xạ trị nhờ ưu điểm nhỏ gọn, kỹ thuật đo đơn giản và khả năng tái sử dụng. Các vật liệu đo liều thương mại hiện nay như TLD-100 (LiF:Mg,Ti) có số nguyên tử hiệu dụng ($Z_{\text{eff}}$) tương đương mô nhưng độ nhạy chưa cao, trong khi các vật liệu có độ nhạy cao như CaSO4:Dy hay Al2O3:C lại có $Z_{\text{eff}}$ chỉ gần tương đương mô. Các hợp chất chứa lithium có cường độ nhiệt phát quang cao, trong đó lithium aluminate ($\text{LiAlO}_2$) có nhiều tiềm năng nhưng chưa trở thành vật liệu thương mại đo liều photon. Do đó, việc nghiên cứu tổng hợp và đánh giá đặc tính đo liều của $\text{LiAlO}_2$ là cần thiết.

Khoảng trống nghiên cứu được luận án xác định là việc thiếu quy trình chế tạo $\text{LiAlO}_2$ đơn pha gamma ổn định, thiếu các khảo sát hệ thống về đặc trưng động học bẫy nhiệt phát quang khi tương tác với bức xạ photon/beta, và chưa có công cụ mạng nơron nhân tạo hỗ trợ nhận dạng, đánh giá liều từ phổ nhiệt phát quang của vật liệu này.

Mục tiêu nghiên cứu của luận án gồm các nội dung chính:

  1. Nghiên cứu phương pháp chế tạo vật liệu $\text{LiAlO}_2$ đơn pha gamma.
  2. Nghiên cứu, khảo sát đặc trưng cấu trúc hình thái học của vật liệu $\text{LiAlO}_2$ sau khi được chế tạo.
  3. Nghiên cứu, khảo sát một số đặc tính đo liều của vật liệu $\gamma\text{-LiAlO}_2$ khi được chiếu bức xạ gamma, beta. (Đồng thời, luận án đặt mục tiêu bước đầu xây dựng mạng nơron nhân tạo để nhận dạng, đánh giá liều của vật liệu $\text{LiAlO}_2$).

Đối tượng nghiên cứu là vật liệu lithium aluminate ($\text{LiAlO}_2$), trọng tâm là pha gamma ($\gamma\text{-LiAlO}_2$). Phạm vi nghiên cứu bao gồm: quy trình tổng hợp mẫu bột bằng ba phương pháp (sol-gel, phản ứng pha rắn, sol-gel kết hợp EDTA); phân tích cấu trúc tinh thể và hình thái bề mặt; đo đạc đáp ứng nhiệt phát quang dưới nguồn chiếu xạ gamma ($^{137}\text{Cs}$) và beta ($^{90}\text{Sr}$); phân tích động học bẫy giải chập; và áp dụng mô hình mạng nơron truyền thẳng nhiều lớp huấn luyện bằng thuật toán lan truyền ngược trên nền tảng ngôn ngữ C#.

Tổng quan tài liệu và vị trí của luận án

Trong lịch sử phát triển của phép đo liều bức xạ, hiện tượng nhiệt phát quang (TL) được Robert Boyle ghi nhận từ năm 1663, sau đó Wiedemann và Schmidt (1895) khảo sát hệ thống trên nhiều vật liệu chiếu tia X. Năm 1953, Daniels và cộng sự tại Đại học Wisconsin đã ứng dụng thành công vật liệu LiF trong đo liều bức xạ y tế. Kể từ đó, nhiều vật liệu TLD thương mại ra đời: LiF:Mg,Ti (TLD-100), LiF:Mg,Cu,P (TLD-100H), CaF2:Dy (TLD-200), Al2O3:C (TLD-500), CaSO4:Dy (TLD-900). Tại Việt Nam, các nhóm nghiên cứu trong nước đã chế tạo các hệ vật liệu như Li2B4O7:Cu, LiF:Mg,Cu,P, Li2B4O7:Cu,Ag,P và CaSO4:Dy.

Về mặt lý thuyết động học bẫy TL, các nghiên cứu nền tảng bắt đầu từ Urbach (1930) với phương pháp vị trí đỉnh; Randall và Wilkins (1945) xây dựng mô hình động học bậc 1 khi xác suất tái bắt không đáng kể; Garlick và Gibson (1948) đề xuất mô hình động học bậc 2 khi xác suất tái bắt chiếm ưu thế; May và Partridge (1964) mở rộng sang mô hình động học bậc tổng quát (GOT). Gomez Ros và Kitis (1998) hoàn thiện phương trình mô tả cực đại đỉnh TL cho bậc tổng quát. Chen (1969) phát triển phương pháp giải tích dạng đỉnh dựa trên các tham số hình học của đỉnh phổ. Hoogenstraaten đề xuất phương pháp biến đổi tốc độ gia nhiệt để tìm năng lượng kích hoạt $E$ và tần số thoát $s$. Các công trình của Broser và Warminsky (1954), Dussel và Bube (1967), Leiman (1973), Chen và cộng sự (1981) đã củng cố lý thuyết giải phóng hạt tải trong chất rắn.

Đối với vật liệu $\text{LiAlO}_2$, tinh thể tồn tại ở ba pha cấu trúc: $\alpha\text{-LiAlO}_2$ (lục giác, khối lượng riêng $3{,}401\text{ g/cm}^3$), $\beta\text{-LiAlO}_2$ (trực thoi, khối lượng riêng $2{,}61\text{ g/cm}^3$), và $\gamma\text{-LiAlO}_2$ (tứ diện, khối lượng riêng $2{,}615\text{ g/cm}^3$, nhiệt độ nóng chảy $1700 \pm 20\text{ }^\circ\text{C}$). Vật liệu $\text{LiAlO}_2$ được quan tâm làm tấm tạo tritium trong buồng phản ứng nhiệt hạch thông qua phản ứng của đồng vị $^6\text{Li}$ và $^7\text{Li}$ với nơtron, và làm chất nhấp nháy ghi đo bức xạ. Tác giả R. Ribeiro và cộng sự đã nghiên cứu chế tạo $\text{LiAlO}_2$ bằng phương pháp LISOL ở các nhiệt độ từ $550\text{ }^\circ\text{C}$ đến $1150\text{ }^\circ\text{C}$.

Vị trí của luận án: Kế thừa các cơ sở lý thuyết về động học bẫy TL và hóa học trạng thái rắn của $\text{LiAlO}_2$, luận án tập trung giải quyết khoảng trống về công nghệ tổng hợp đơn pha $\gamma\text{-LiAlO}_2$ bằng phương pháp sol-gel kết hợp phức chất EDTA ở nhiệt độ thiêu kết thích hợp ($900\text{ }^\circ\text{C}$), đánh giá hệ thống các thông số đo liều thực nghiệm (ngưỡng phát hiện, độ tuyến tính, độ đồng đều, suy giảm tín hiệu theo thời gian), xác định bộ tham số bẫy bằng phương pháp giải chập và ứng dụng mạng nơron nhân tạo để xử lý phổ TL.

Cơ sở lý thuyết và phương pháp nghiên cứu

Luận án sử dụng các hệ thống lý thuyết, khái niệm và phương pháp thực nghiệm vật lý hạt nhân và đo liều bức xạ:

  1. Cơ sở lý thuyết bức xạ và đại lượng đo liều:
  • Tương tác của bức xạ ion hóa trực tiếp (alpha, beta) và gián tiếp (gamma, tia X, nơtron) với vật chất qua các cơ chế: hiệu ứng quang điện, tán xạ Compton, tạo cặp điện tử - positron (với năng lượng photon $E_\gamma > 1{,}022\text{ MeV}$), và phản ứng bắt nơtron.
  • Các đại lượng và đơn vị đo lường theo tiêu chuẩn ICRU và ICRP: Hoạt độ phóng xạ $A$ ($\text{Bq}$, $\text{Ci}$); Liều hấp thụ $D$ ($\text{Gy}$, $\text{rad}$); Kerma $K$ ($\text{Gy}$); Liều chiếu $X$ ($\text{C/kg}$, $\text{R}$); Tương đương liều cá nhân $H_p(d)$ tại các độ sâu $d = 0{,}07\text{ mm}$ (da), $d = 3\text{ mm}$ (thủy tinh thể), $d = 10\text{ mm}$ (toàn thân); Liều tương đương $H$ ($\text{Sv}$) với trọng số bức xạ $w_R$ (Bảng 1.1); Liều hiệu dụng $E$ ($\text{Sv}$) với trọng số mô $w_T$ theo ICRP 103 (Bảng 1.2).
  1. Cơ sở lý thuyết nhiệt phát quang và mô hình động học:
  • Cấu trúc vùng năng lượng gồm vùng hóa trị, vùng cấm chứa các mức bẫy khuyết tật định xứ, và vùng dẫn. Khi chiếu xạ, cặp electron - lỗ trống sinh ra bị bẫy lại. Khi gia nhiệt cưỡng bức với tốc độ gia nhiệt $\beta$ ($^\circ\text{C/s}$), electron thoát bẫy tái hợp tại tâm phát quang và giải phóng photon.
  • Mô hình một tâm một bẫy tổng quát (GOT) và các phương trình động học:
    • Động học bậc 1 (Randall - Wilkins): Cường độ phát quang $I(T)$ phụ thuộc vào năng lượng kích hoạt $E$, tần số thoát $s$, nhiệt độ cực đại $T_M$ và cường độ cực đại $I_M$.
    • Động học bậc 2 (Garlick - Gibson): Mô tả quá trình tái bắt chiếm ưu thế.
    • Động học bậc tổng quát (May - Partridge, Gomez Ros và Kitis): Biểu diễn đỉnh TL theo tham số bậc động học $b$ ($b \neq 1$).
  • Các phương pháp xác định tham số bẫy ($E, s, b$): phương pháp Hoogenstraaten, phương pháp vị trí đỉnh Urbach ($E = T_M / 500$), phương pháp vùng tăng ban đầu, phương pháp dạng đỉnh của Chen (dựa trên các đại lượng $\tau, \delta, \omega$ và tham số hình học $\mu = \delta/\omega$), phương pháp thay đổi tốc độ gia nhiệt, và phương pháp giải chập đường cong TL tích phân.
Đặc tính vật lý Giá trị của lithium aluminate ($\text{LiAlO}_2$)
Công thức hóa học $\text{LiAlO}_2$
Khối lượng phân tử $65{,}92\text{ g}\cdot\text{mol}^{-1}$
Dạng bề ngoài Bột tinh thể trắng
Tỷ trọng pha gamma ($\gamma\text{-LiAlO}_2$) $2{,}615\text{ g/cm}^3$
Tỷ trọng pha beta ($\beta\text{-LiAlO}_2$) $2{,}61\text{ g/cm}^3$
Tỷ trọng pha alpha ($\alpha\text{-LiAlO}_2$) $3{,}401\text{ g/cm}^3$
Nhiệt độ nóng chảy $1{.}625\text{ }^\circ\text{C}\text{ }(1{.}898\text{ K})$
Độ hòa tan trong nước Không hòa tan
  1. Phương pháp thực nghiệm và thiết bị nghiên cứu:
  • Phương pháp chế tạo: Luận án khảo sát ba quy trình tổng hợp: (i) Phương pháp sol-gel; (ii) Phương pháp phản ứng pha rắn; (iii) Phương pháp sol-gel kết hợp chất tạo phức EDTA (axit etylen diamin tetra axetic).
  • Phương pháp phân tích cấu trúc và hình thái:
    • Nhiễu xạ tia X (XRD) để xác định thành phần pha tinh thể và kích thước hạt.
    • Kính hiển vi điện tử quét (SEM) để quan sát hình thái học bề mặt và kích thước hạt bột.
  • Phương pháp đo liều và nguồn chiếu xạ:
    • Nguồn chiếu xạ gamma $^{137}\text{Cs}$ và nguồn chiếu xạ beta $^{90}\text{Sr}$.
    • Thiết bị đọc liều nhiệt phát quang tự động Harshaw 3500 và Harshaw 4000.
  • Phương pháp mô hình hóa và xử lý số liệu:
    • Giải chập đường cong TL bằng thuật toán làm khớp phi tuyến.
    • Ứng dụng mạng nơron nhân tạo (ANN): cấu trúc mạng truyền thẳng nhiều lớp (Multilayer Perceptron - MLP), thuật toán huấn luyện lan truyền ngược (backpropagation), đánh giá sai số bình phương trung bình (MSE), gradient và sai số Mu sau 52 và 109 chu kỳ học (epochs), lập trình giao diện người dùng trên ngôn ngữ C#.

Nội dung chính theo từng chương

Chương 1. Nghiên cứu tổng quan

Chương 1 trình bày hệ thống lý thuyết về tương tác của các loại bức xạ ion hóa (hạt alpha, hạt beta, tia X, tia gamma, hạt nơtron) với vật chất, làm rõ các cơ chế truyền năng lượng và hiệu ứng ion hóa sơ cấp, thứ cấp. Tác giả trình bày các đại lượng đo lường bức xạ theo tiêu chuẩn ICRU và khuyến cáo ICRP 103, phân tích chi tiết bản chất của liều hấp thụ, Kerma, liều chiếu, liều tương đương và liều hiệu dụng.

Chương này tổng kết cơ chế vật lý của hiện tượng nhiệt phát quang, cấu trúc bẫy năng lượng trong chất điện môi và bán dẫn, cùng hệ thống phương trình động học bậc 1, bậc 2 và bậc tổng quát. Tác giả phân loại các phương pháp đo liều bức xạ thụ động, nêu bật đặc tính của các liều kế TLD thông dụng (TLD-100, TLD-100H, TLD-200, TLD-500, TLD-900). Đồng thời, chương 1 cung cấp tổng quan về tinh thể $\text{LiAlO}_2$ gồm ba pha $\alpha, \beta, \gamma$, các tính chất vật lý (khối lượng phân tử $65{,}92\text{ g/mol}$, tỷ trọng các pha, nhiệt độ nóng chảy $1625\text{ }^\circ\text{C}$), cùng ứng dụng làm tấm tạo tritium trong công nghệ nhiệt hạch, chất nhấp nháy nơtron và tiềm năng trong đo liều bức xạ.

Chương 2. Phương pháp nghiên cứu, chế tạo vật liệu LiAlO2

Chương 2 mô tả chi tiết các dụng cụ, hóa chất và thiết bị thực nghiệm được sử dụng để tổng hợp và khảo sát vật liệu $\text{LiAlO}_2$. Tác giả thiết lập ba quy trình công nghệ chế tạo:

  1. Quy trình sol-gel từ các tiền chất chứa lithium và nhôm trong môi trường điều chỉnh pH.
  2. Quy trình phản ứng pha rắn truyền thống nung ở nhiệt độ $900\text{ }^\circ\text{C}$ và $1000\text{ }^\circ\text{C}$.
  3. Quy trình sol-gel kết hợp với EDTA làm tác nhân tạo phức nhằm tăng độ đồng nhất pha và kiểm soát kích thước hạt.

Về phương pháp khảo sát cấu trúc hình thái, chương 2 trình bày nguyên lý đo phổ nhiễu xạ tia X (XRD) và kính hiển vi điện tử quét (SEM). Về khảo sát đo liều, chương 2 thiết lập quy trình chiếu xạ mẫu trên nguồn gamma $^{137}\text{Cs}$ và nguồn beta $^{90}\text{Sr}$, đo tín hiệu phát quang trên máy đọc Harshaw 3500 và Harshaw 4000 với các tốc độ gia nhiệt tuyến tính khác nhau (như $5\text{ }^\circ\text{C/s}$ và $10\text{ }^\circ\text{C/s}$). Cuối chương, tác giả xây dựng thuật toán giải chập đường cong TL tích phân để tách các đỉnh thành phần và xác định bộ tham số động học bẫy.

Chương 3. Kết quả nghiên cứu và phát triển vật liệu LiAlO2

Chương 3 trình bày các kết quả thực nghiệm về chế tạo, cấu trúc và đặc tính đo liều của vật liệu $\text{LiAlO}_2$:

  • Khảo sát cấu trúc pha và hình thái: Kết quả XRD cho thấy nhiệt độ thiêu kết và giá trị pH ảnh hưởng quyết định đến sự hình thành pha tinh thể. Ở nhiệt độ $600\text{ }^\circ\text{C}$ và $800\text{ }^\circ\text{C}$, mẫu tồn tại các pha hỗn tạp ($\alpha\text{-LiAlO}_2$, $\eta\text{-Al}_2\text{O}_3$, $\text{LiAl}_5\text{O}_8$). Khi nung ở $900\text{ }^\circ\text{C}$ với phương pháp sol-gel kết hợp EDTA, vật liệu đạt cấu trúc đơn pha $\gamma\text{-LiAlO}_2$ hoàn toàn. Ảnh SEM khẳng định mẫu sol-gel kết hợp EDTA có kích thước hạt mịn, độ xốp đồng đều và phân bố đồng nhất hơn so với phương pháp pha rắn và sol-gel thông thường.
Phương pháp chế tạo Nhiệt độ nung ($^\circ\text{C}$) Kết quả pha tinh thể (XRD) Hình thái học (SEM)
Sol-gel 600, 800, 900 Chuyển dần từ hỗn pha sang pha gamma Hạt kết tụ không đều
Phản ứng pha rắn 900, 1000 Tồn tại pha gamma kèm tạp pha nhôm oxit Hạt kích thước lớn, phân bố rộng
Sol-gel + EDTA 600, 800, 900, 1000 Đạt đơn pha $\gamma\text{-LiAlO}_2$ hoàn toàn ở $900\text{ }^\circ\text{C}$ Hạt mịn, đồng đều, cấu trúc xốp
  • Khảo sát đặc tính đo liều của $\gamma\text{-LiAlO}_2$:
    • Giá trị phông và giới hạn phát hiện: Tác giả xác định giá trị phông nền và ngưỡng ghi nhận liều của mẫu chế tạo (Bảng 3.5).
    • Độ đồng đều: Đánh giá trên 5 mẫu đo liều TL của lô vật liệu sol-gel kết hợp EDTA chiếu bức xạ gamma $4\text{ mGy}$ ở tốc độ gia nhiệt $5\text{ }^\circ\text{C/s}$, cho độ lệch chuẩn thấp và độ lặp lại cao (Bảng 3.6).
    • Đáp ứng liều và độ tuyến tính: Tín hiệu TL biểu diễn độ tuyến tính tốt trong dải liều chiếu gamma từ $4\text{ mGy}$ đến $40\text{ mGy}$ (Bảng 3.7 và Hình 3.10), cũng như đáp ứng tuyến tính đối với bức xạ beta.
    • Khả năng tái sử dụng: Kiểm tra qua nhiều chu kỳ chiếu xạ gamma $4\text{ mGy}$ và nung đọc nhiệt (Bảng 3.8), vật liệu duy trì độ ổn định tín hiệu phát quang tốt.
    • Độ suy giảm tín hiệu (fading): Khảo sát sự suy giảm tín hiệu TL theo thời gian lưu giữ sau chiếu xạ của mẫu sol-gel và sol-gel + EDTA (Hình 3.16, 3.17), so sánh với các vật liệu đo liều khác (Bảng 3.9). Vị trí đỉnh phát quang có sự dịch chuyển nhẹ theo thời gian bảo quản (Hình 3.18).
  • Khảo sát đường cong TL và tham số bẫy:
    • Dạng đường cong TL khi chiếu xạ gamma ($^{137}\text{Cs}$) và beta ($^{90}\text{Sr}$) ở tốc độ gia nhiệt $5\text{ }^\circ\text{C/s}$ (Hình 3.19, 3.20).
    • Dịch chuyển đỉnh phổ TL khi thay đổi tốc độ gia nhiệt (Bảng 3.10, Hình 3.21, 3.22), từ đó xác định $E$ và $s$ qua đồ thị $\ln(T_M^2/\beta)$ theo $1/kT_M$ (Hình 3.23).
    • Phân tích tham số bẫy bằng phương pháp dạng đỉnh Chen (Bảng 3.11 với gamma $0{,}3\text{ Gy}$, Bảng 3.12 với beta) và phương pháp vị trí đỉnh (Bảng 3.13, 3.14).
    • Phân tích giải chập đường cong TL: Mẫu sol-gel được tách thành 8 đỉnh thành phần khớp theo các mô hình động học bậc 1, bậc 2 và bậc tổng quát (Bảng 3.15, Hình 3.24, 3.25, 3.26). Mẫu sol-gel kết hợp EDTA được giải chập thành 6 đỉnh bẫy thành phần (Bảng 3.16, Hình 3.29, 3.30, 3.31), phân tích chi tiết ảnh hưởng của năng lượng kích hoạt $E$ và bậc động học $b$ đến đường cong tích phân.

Chương 4. Áp dụng mạng nơron nhân tạo để nhận dạng, đánh giá liều của vật liệu LiAlO2

Chương 4 nghiên cứu xây dựng mô hình mạng nơron nhân tạo (Artificial Neural Network - ANN) để tự động hóa quá trình nhận dạng dạng đường cong phát quang và tính toán liều bức xạ hấp thụ của vật liệu $\text{LiAlO}_2$:

  • Cơ sở lý thuyết mạng ANN: Trình bày mô hình nơron nhân tạo, mạng truyền thẳng nhiều lớp (Multilayer Perceptron - MLP), và thuật toán lan truyền ngược (Backpropagation).
  • Thiết kế mô hình và cơ sở dữ liệu: Xây dựng cấu trúc mạng nơron với số lớp vào, lớp ẩn và lớp ra phù hợp với dữ liệu đường cong TL thực nghiệm; tạo tập dữ liệu huấn luyện và kiểm thử từ các phổ đo thực tế.
  • Quá trình huấn luyện và kết quả:
    • Sau 52 chu kỳ học (epochs): Đánh giá sự suy giảm của giá trị gradient, sai số Mu và sai số toàn phương trung bình (MSE) (Hình 4.10, 4.11). Kết quả làm khớp giữa đầu ra mạng và đầu ra lời giải được tổng hợp tại Bảng 4.1 (và Bảng P2.1).
    • Sau 109 chu kỳ học (epochs): Quá trình huấn luyện đạt độ hội tụ cao hơn, sai số MSE thực giảm đáng kể (Hình 4.13, 4.14), đường cong đầu ra của mạng khớp chính xác với giá trị thực nghiệm (Bảng 4.2 và Bảng P2.2, Hình 4.15).
  • Xây dựng phần mềm ứng dụng: Lập trình chương trình ứng dụng trên ngôn ngữ C# với giao diện đồ họa hiển thị phổ, thiết lập thông số huấn luyện mạng, đọc dữ liệu thực nghiệm và tự động nhận dạng, đánh giá liều chiếu của vật liệu $\text{LiAlO}_2$ (Hình 4.16 - 4.19).

Kết quả và những đóng góp mới

Luận án đã đạt được những kết quả và đóng góp mới về mặt khoa học và thực tiễn:

  1. Đóng góp về công nghệ chế tạo: Đã nghiên cứu và xác lập quy trình chế tạo vật liệu lithium aluminate đơn pha gamma ($\gamma\text{-LiAlO}_2$) bằng phương pháp sol-gel kết hợp EDTA nung ở nhiệt độ $900\text{ }^\circ\text{C}$. Phương pháp này khắc phục được nhược điểm lẫn tạp pha của phương pháp phản ứng pha rắn và phương pháp sol-gel thông thường, tạo ra sản phẩm bột có độ tinh khiết pha cao, cấu trúc xốp và độ đồng đều hạt tốt.
  2. Đóng góp về đặc tính đo liều: Đã xác định toàn diện các đặc trưng nhiệt phát quang của vật liệu $\gamma\text{-LiAlO}_2$ chế tạo được khi chiếu bức xạ photon gamma ($^{137}\text{Cs}$) và beta ($^{90}\text{Sr}$). Vật liệu thể hiện độ đồng đều cao, đáp ứng tuyến tính tốt trong dải liều $4 - 40\text{ mGy}$, khả năng tái sử dụng ổn định qua nhiều chu kỳ gia nhiệt đọc liều, và xác định được quy luật suy giảm tín hiệu (fading) theo thời gian.
  3. Đóng góp về phân tích động học bẫy: Đã áp dụng các phương pháp phân tích dạng đỉnh, vị trí đỉnh, thay đổi tốc độ gia nhiệt và giải chập đường cong TL tích phân để xác định bộ tham số bẫy (độ sâu bẫy $E$, hệ số tần số $s$, bậc động học $b$) với 8 đỉnh bẫy ở mẫu sol-gel và 6 đỉnh bẫy ở mẫu sol-gel kết hợp EDTA.
  4. Đóng góp về ứng dụng trí tuệ nhân tạo: Đã bước đầu xây dựng mô hình mạng nơron nhân tạo (ANN) cấu trúc MLP với thuật toán lan truyền ngược, huấn luyện đạt độ hội tụ cao sau 109 lần học và tích hợp vào phần mềm giao diện C# để tự động nhận dạng đường cong nhiệt phát quang và đánh giá liều bức xạ cho vật liệu $\text{LiAlO}_2$.

Kiến nghị và giải pháp đề xuất từ luận án:

  • Tiếp tục hoàn thiện quy trình công nghệ chế tạo vật liệu $\gamma\text{-LiAlO}_2$ ở quy mô lớn hơn để hướng tới sản xuất liều kế đo liều photon dạng đĩa hoặc que nén.
  • Nghiên cứu pha tạp các nguyên tố hoạt hóa (chất kích hoạt) vào mạng nền $\text{LiAlO}_2$ nhằm nâng cao cường độ phát quang và độ nhạy ghi đo liều.
  • Mở rộng ứng dụng phần mềm mạng nơron nhân tạo C# để kết nối trực tiếp với thiết bị đọc liều TLD, phục vụ xử lý số liệu đo liều bức xạ tự động.

Hạn chế và hướng nghiên cứu tiếp

Căn cứ vào nội dung và phạm vi nghiên cứu được trình bày trong luận án:

  • Hạn chế: Các khảo sát thực nghiệm của luận án tập trung chủ yếu trên mẫu bột $\text{LiAlO}_2$ chưa pha tạp chất kích hoạt, dải liều khảo sát tuyến tính dừng ở mức $4 - 40\text{ mGy}$ đối với bức xạ gamma $^{137}\text{Cs}$ và nguồn beta $^{90}\text{Sr}$ trong điều kiện phòng thí nghiệm. Vật liệu chưa được đóng bánh định hình thành dạng chip liều kế thương mại hoàn chỉnh.
  • Hướng nghiên cứu tiếp:
    • Nghiên cứu ảnh hưởng của việc pha tạp các tạp chất kích hoạt thích hợp vào mạng tinh thể $\gamma\text{-LiAlO}_2$ để tăng cường độ photon phát xạ trong vùng ánh sáng khả kiến và mở rộng dải đo liều.
    • Thử nghiệm khả năng ghi đo đồng thời liều nơtron và photon dựa trên đặc tính tương tác của đồng vị $^6\text{Li}$ trong vật liệu.
    • Chuẩn hóa quy trình ép viên/chế tạo chip đo liều tương đương mô và thử nghiệm thực tế trong môi trường bức xạ y tế và xạ trị.

Giá trị tham khảo

Luận án là tài liệu tham khảo hữu ích cho các đối tượng và lĩnh vực chuyên môn sau:

  • Nghiên cứu sinh, học viên cao học và sinh viên chuyên ngành Vật lý nguyên tử và hạt nhân, Vật lý chất rắn, Khoa học vật liệu và Kỹ thuật hạt nhân: Tham khảo cơ sở lý thuyết về động học nhiệt phát quang, các phương pháp xác định tham số bẫy (phương pháp Chen, Hoogenstraaten, giải chập đường cong TL) tại Chương 1, Chương 2 và Chương 3.
  • Cán bộ nghiên cứu công nghệ vật liệu: Tham khảo chi tiết quy trình tổng hợp sol-gel kết hợp phức chất EDTA ở Chương 2 và Chương 3 để chế tạo các hợp chất aluminate đơn pha ở nhiệt độ thiêu kết tối ưu.
  • Cán bộ an toàn bức xạ và kỹ sư vật lý y khoa: Tham khảo các đặc trưng đo liều photon/beta của vật liệu TLD, quy trình hiệu chuẩn và đánh giá độ tuyến tính, độ fading, ngưỡng phát hiện của liều kế thụ động.
  • Lập trình viên và nhà nghiên cứu ứng dụng trí tuệ nhân tạo trong xử lý tín hiệu vật lý: Tham khảo cấu trúc mạng nơron truyền thẳng MLP, thuật toán lan truyền ngược và mã nguồn giao diện C# xử lý phổ nhiệt phát quang tại Chương 4.

Câu hỏi thường gặp

  1. Vật liệu lithium aluminate ($\text{LiAlO}_2$) tồn tại ở những pha cấu trúc nào và pha nào được luận án lựa chọn nghiên cứu đo liều? Vật liệu $\text{LiAlO}_2$ tồn tại ở ba pha cấu trúc tinh thể chính: pha alpha ($\alpha\text{-LiAlO}_2$, cấu trúc lục giác, tỷ trọng $3{,}401\text{ g/cm}^3$), pha beta ($\beta\text{-LiAlO}_2$, cấu trúc trực thoi, tỷ trọng $2{,}61\text{ g/cm}^3$), và pha gamma ($\gamma\text{-LiAlO}_2$, cấu trúc tứ diện, tỷ trọng $2{,}615\text{ g/cm}^3$, nhiệt độ nóng chảy $1625\text{ }^\circ\text{C}$). Luận án tập trung chế tạo và nghiên cứu đặc tính đo liều của pha gamma ($\gamma\text{-LiAlO}_2$) do đây là pha phổ biến, bền nhiệt và có tính chất phát quang thích hợp cho đo liều bức xạ.

  2. Phương pháp chế tạo nào giúp thu được vật liệu $\gamma\text{-LiAlO}_2$ đơn pha hoàn toàn ở nhiệt độ $900\text{ }^\circ\text{C}$? Luận án đã so sánh ba phương pháp: phản ứng pha rắn, sol-gel thông thường và sol-gel kết hợp chất tạo phức EDTA. Kết quả phân tích nhiễu xạ tia X (XRD) cho thấy phương pháp sol-gel kết hợp EDTA khi thiêu kết ở nhiệt độ $900\text{ }^\circ\text{C}$ đã tạo ra vật liệu đạt cấu trúc đơn pha $\gamma\text{-LiAlO}_2$ hoàn toàn, không còn lẫn các pha tạp như $\alpha\text{-LiAlO}_2$, $\eta\text{-Al}_2\text{O}_3$ hay $\text{LiAl}_5\text{O}_8$, đồng thời cho kích thước hạt mịn và độ xốp đồng đều trên ảnh SEM.

  3. Dải tuyến tính đo liều gamma của vật liệu $\text{LiAlO}_2$ được chế tạo trong luận án là bao nhiêu? Theo kết quả khảo sát thực nghiệm được trình bày tại Bảng 3.7 và Hình 3.10 của luận án, cường độ tín hiệu nhiệt phát quang (TL) của vật liệu $\text{LiAlO}_2$ chế tạo bằng phương pháp sol-gel kết hợp EDTA có đáp ứng tuyến tính tốt với liều chiếu xạ gamma (nguồn $^{137}\text{Cs}$) trong dải liều từ $4\text{ mGy}$ đến $40\text{ mGy}$.

  4. Phương pháp giải chập đường cong nhiệt phát quang tích phân của vật liệu $\text{LiAlO}_2$ đã tách được bao nhiêu đỉnh bẫy thành phần? Kết quả giải chập đường cong TL tích phân khi chiếu bức xạ gamma $0{,}3\text{ Gy}$ (tốc độ gia nhiệt $5\text{ }^\circ\text{C/s}$) cho thấy: mẫu $\text{LiAlO}_2$ chế tạo bằng phương pháp sol-gel thông thường được phân tích thành 8 đỉnh bẫy thành phần (Bảng 3.15), trong khi mẫu $\text{LiAlO}_2$ chế tạo bằng phương pháp sol-gel kết hợp EDTA được phân tích thành 6 đỉnh bẫy thành phần (Bảng 3.16), từ đó xác định các giá trị năng lượng kích hoạt $E$, tần số thoát $s$ và bậc động học $b$ của từng mức bẫy.

  5. Mạng nơron nhân tạo (ANN) được ứng dụng trong luận án sử dụng cấu trúc và thuật toán huấn luyện nào? Mạng nơron nhân tạo được xây dựng trong Chương 4 của luận án sử dụng mô hình mạng truyền thẳng nhiều lớp (Multilayer Perceptron - MLP) với thuật toán lan truyền ngược (Backpropagation). Mạng được huấn luyện qua 52 và 109 chu kỳ học để khớp dữ liệu phổ thực nghiệm, tối thiểu hóa sai số toàn phương trung bình (MSE), và được tích hợp trên phần mềm viết bằng ngôn ngữ C# để tự động nhận dạng và đánh giá liều bức xạ.

Kết luận

Luận án tiến sĩ của tác giả Nguyễn Thị Thu Hà đã tổng hợp vật liệu lithium aluminate đơn pha gamma ($\gamma\text{-LiAlO}_2$) bằng phương pháp sol-gel kết hợp EDTA ở nhiệt độ thiêu kết $900\text{ }^\circ\text{C}$. Công trình đã khảo sát đặc trưng cấu trúc hình thái (XRD, SEM), đặc tính đo liều nhiệt phát quang đối với bức xạ gamma $^{137}\text{Cs}$ và beta $^{90}\text{Sr}$ (độ tuyến tính $4 - 40\text{ mGy}$, độ đồng đều, độ fading, khả năng tái sử dụng), đồng thời xác định bộ tham số bẫy động học bằng phương pháp giải chập đường cong TL. Việc ứng dụng mạng nơron nhân tạo MLP và xây dựng phần mềm C# đã cung cấp giải pháp tự động hóa quá trình nhận dạng và đánh giá liều bức xạ cho vật liệu $\text{LiAlO}_2$ trong chuyên ngành Vật lý nguyên tử và hạt nhân.