Luận văn thạc sĩ kỹ thuật hóa học investigation of synthesis conditions for silver nanoparticlesgraphene oxide using mangifera indica leaf extract as a reducing agent for the application in colorimetric detection of h2o2

Nghiên cứu điều kiện tổng hợp nanoparticle bạc-graphene oxide từ chiết xuất lá xoài, ứng dụng trong phát hiện H2O2 bằng phương pháp màu.

• Tác giả: Nguyen Duy Hai
• Người hướng dẫn: Bui Van Tien, Ph.
• Trường học: Ho Chi Minh City University of Technology
• Chuyên ngành: Chemical Engineering
• Đề tài: Khảo sát điều kiện tổng hợp nano bạc@graphene oxide bằng chất khử từ dịch chiết lá xoài (mangifera indica) ứng dụng trong cảm biến H2O2
• Loại tài liệu: Master's thesis
• Năm xuất bản: 2024
• Địa điểm: Ho Chi Minh City

Mục lục chi tiết

• THESIS ASSIGNMENT
• COMMITMENT OF THE THESIS’ AUTHOR
• TABLE OF CONTENTS
• LIST OF FIGURES
• LIST OF TABLES
• LIST OF ABBREVIATIONS
• 1. INTRODUCTION
• 1.1. Introduction to silver nanoparticles@graphene oxide (AgNPs@GO)
• 1.2. Fabrication methods of AgNPs@GO
• 1.2.1. Chemical reduction methods
• 1.2.2. Reduction method using plant extract
• 1.3. Effects of different parameters on the synthesis process
• 1.3.1. Ratio between silver precursors and graphene oxide
• 1.3.2. Reducing agents and stabilizers
• 1.3.3. Colorimetric detection activity of the AgNPs@GO
• 1.4. Domestic and international research and the urgency of the topic
• 1.4.1. Previous studies in Vietnam
• 1.4.2. Previous studies in foreign countries
• 1.5. Essentiality, objectives, contents, research methods, novelty, and contribution
• 1.6. Raw materials, chemicals, equipment, and research location
• 1.6.1. Facilities and Equipment
• 1.6.2. indica leaf extract
• 1.7. Synthesis of GO
• 1.8. Synthesis of AgNPs@GO
• 1.9. Investigation of simultaneous effects of different synthesis conditions on the AgNPs@GO
• 1.10. Colorimetric detection of H2O2
• 2. RESULTS AND DISCUSSION
• 2.1. Simultaneous effects of synthesis conditions on the AgNPs@GO with M. indica leaves as a reducing agent
• 2.2. Characteristics of AgNPs@GO
• 2.3. H2O2 colorimetric sensing performance of the AgNPs@GO
• 3. CONCLUSION AND SUGGESTION
• LIST OF FIGURES
• LIST OF TABLES
• LIST OF ABBREVIATIONS

Tóm tắt

I. Giới thiệu về nanoparticle bạc graphene oxide AgNPs GO

Nanoparticle bạc-graphene oxide (AgNPs@GO) đã thu hút sự chú ý lớn từ các nhà nghiên cứu nhờ vào những đặc tính vượt trội của chúng, bao gồm khả năng cộng hưởng plasmon bề mặt cục bộ (LSPR) và tính độc hại cao đối với vi sinh vật. AgNPs được coi là một trong những vật liệu nano kim loại hiệu quả nhất, với nhiều ứng dụng trong y học và môi trường. Các nghiên cứu đã chỉ ra rằng hiệu suất của AgNPs có thể thay đổi tùy thuộc vào nhiều yếu tố như hình dạng, kích thước, và điều kiện tổng hợp. Do đó, việc lựa chọn phương pháp tổng hợp phù hợp và khám phá các tiền chất mới là rất quan trọng để cải thiện tính chất của AgNPs và mở rộng ứng dụng của chúng.

1.1. Tính chất và ứng dụng của AgNPs

AgNPs có nhiều tính chất ưu việt như diện tích bề mặt lớn, tính ổn định trong môi trường khắc nghiệt, và khả năng quan sát bằng mắt thường. Chúng được sử dụng rộng rãi trong các sản phẩm tiêu dùng và có khả năng kháng khuẩn mạnh mẽ. Việc nghiên cứu các yếu tố ảnh hưởng đến hiệu suất của AgNPs là cần thiết để tối ưu hóa ứng dụng của chúng trong các lĩnh vực khác nhau.

II. Điều kiện tổng hợp AgNPs GO

Nghiên cứu này tập trung vào việc khảo sát các điều kiện tổng hợp AgNPs@GO từ dịch chiết lá xoài (Mangifera indica). Các yếu tố như nồng độ dịch chiết, nồng độ AgNO3, và tỷ lệ thể tích giữa GO và AgNO3 đã được điều tra thông qua phương pháp bề mặt đáp ứng. Kết quả cho thấy rằng các điều kiện tổng hợp phù hợp có thể ảnh hưởng đáng kể đến kích thước và hình dạng của AgNPs, từ đó tác động đến hiệu suất cảm biến H2O2 của vật liệu. Việc tối ưu hóa các điều kiện này là rất quan trọng để đạt được sản phẩm có chất lượng cao.

2.1. Phương pháp tổng hợp

Phương pháp tổng hợp AgNPs@GO sử dụng dịch chiết lá xoài làm chất khử và ổn định. Các điều kiện tổng hợp như nhiệt độ, thời gian phản ứng, và pH cũng được khảo sát để xác định ảnh hưởng của chúng đến quá trình hình thành AgNPs. Kết quả cho thấy rằng việc điều chỉnh các yếu tố này có thể dẫn đến sự thay đổi đáng kể trong kích thước và tính chất của AgNPs, từ đó ảnh hưởng đến khả năng cảm biến H2O2 của vật liệu.

III. Khả năng cảm biến H2O2 của AgNPs GO

Khả năng cảm biến H2O2 của AgNPs@GO đã được khảo sát với nhiều nồng độ H2O2 khác nhau. Sự tương quan giữa độ hấp thu và nồng độ H2O2 được xây dựng để xác định giới hạn phát hiện (LOD) và giới hạn định lượng (LOQ). Kết quả cho thấy rằng AgNPs@GO có khả năng phát hiện H2O2 với độ nhạy cao, nhờ vào sự tương tác mạnh mẽ giữa H2O2 và bề mặt của AgNPs. Điều này mở ra khả năng ứng dụng của AgNPs@GO trong các thiết bị cảm biến môi trường.

3.1. Phân tích hiệu suất cảm biến

Phân tích hiệu suất cảm biến H2O2 cho thấy rằng AgNPs@GO có thể phát hiện H2O2 với độ nhạy cao và độ chính xác tốt. Các phương pháp phân tích như quang phổ UV-Vis đã được sử dụng để xác định nồng độ H2O2 trong mẫu. Kết quả cho thấy rằng AgNPs@GO có thể được sử dụng như một vật liệu cảm biến hiệu quả cho việc phát hiện H2O2 trong các ứng dụng môi trường và y tế.

Nội dung chính

Tổng quan nghiên cứu

Việc phát hiện và giám sát hydrogen peroxide (H2O2) trong nguồn nước ngày càng trở nên cấp thiết do tác động tiêu cực của nó đến môi trường và sức khỏe con người, như lão hóa, rối loạn thần kinh và phá hủy tế bào. Theo ước tính, việc phát triển các cảm biến hiệu quả, dễ sử dụng và chi phí thấp là nhu cầu thiết yếu trong lĩnh vực xử lý môi trường. Trong bối cảnh này, vật liệu nano bạc kết hợp graphene oxide (AgNPs@GO) đã được nghiên cứu rộng rãi nhờ khả năng cảm biến sắc ký màu dựa trên hiện tượng cộng hưởng plasmon bề mặt cục bộ (LSPR) của các hạt nano bạc. Đặc biệt, việc sử dụng dịch chiết lá xoài (Mangifera indica) làm chất khử và ổn định trong tổng hợp AgNPs@GO mang lại phương pháp sinh học thân thiện với môi trường, tiết kiệm chi phí và giảm thiểu hóa chất độc hại.

Mục tiêu chính của luận văn là khảo sát đồng thời ảnh hưởng của các điều kiện tổng hợp như nồng độ dịch chiết lá xoài, nồng độ AgNO3 và tỉ lệ thể tích giữa GO và AgNO3 (GO/AgNO3) đến kích thước hạt AgNPs trên bề mặt GO, từ đó tối ưu hóa điều kiện tổng hợp nhằm nâng cao hiệu suất cảm biến H2O2. Nghiên cứu được thực hiện trong phạm vi phòng thí nghiệm tại Trường Đại học Bách Khoa, Đại học Quốc gia TP. Hồ Chí Minh, với thời gian thực hiện từ tháng 1 đến tháng 6 năm 2024. Kết quả nghiên cứu góp phần phát triển vật liệu cảm biến sắc ký màu hiệu quả, thân thiện môi trường, có khả năng ứng dụng trong giám sát chất lượng nước và các ngành công nghiệp liên quan.

Cơ sở lý thuyết và phương pháp nghiên cứu

Khung lý thuyết áp dụng

Luận văn dựa trên các lý thuyết và mô hình sau:

• Lý thuyết cộng hưởng plasmon bề mặt cục bộ (LSPR): Giải thích hiện tượng hấp thụ và tán xạ ánh sáng của các hạt nano bạc, ảnh hưởng bởi kích thước, hình dạng và môi trường xung quanh, là cơ sở cho cảm biến sắc ký màu.
• Mô hình Box-Behnken trong phương pháp bề mặt đáp ứng (RSM): Dùng để khảo sát đồng thời ảnh hưởng của ba biến độc lập (nồng độ dịch chiết, nồng độ AgNO3, tỉ lệ GO/AgNO3) đến kích thước hạt AgNPs, giúp tối ưu hóa điều kiện tổng hợp.
• Khái niệm về quá trình tổng hợp nano bạc sinh học: Bao gồm các giai đoạn khử ion bạc thành Ag(0), tạo hạt nhân, phát triển hạt và ổn định hạt nano nhờ các hợp chất sinh học trong dịch chiết lá xoài như phenolic, flavonoid.
• Khái niệm về graphene oxide (GO): Là vật liệu nền có cấu trúc tấm mỏng, chứa nhiều nhóm chức oxy hóa giúp tương tác mạnh với AgNPs, tăng cường ổn định và hiệu suất cảm biến.

Phương pháp nghiên cứu

• Nguồn dữ liệu: Dịch chiết lá xoài được chuẩn bị từ lá xoài thu thập tại tỉnh Bến Tre, Việt Nam. Graphene oxide được tổng hợp theo phương pháp Hummers cải tiến. AgNPs@GO được tổng hợp bằng phương pháp sinh học sử dụng dịch chiết lá xoài làm chất khử và ổn định.
• Phương pháp phân tích: Kích thước hạt AgNPs được xác định bằng kính hiển vi điện tử quét (SEM) và tính toán dựa trên phổ hấp thụ tử ngoại - khả kiến (UV-Vis) theo lý thuyết Mie. Các đặc trưng vật liệu được phân tích bằng XRD, XPS, Raman và UV-Vis. Hiệu suất cảm biến H2O2 được đánh giá qua phổ UV-Vis với các nồng độ H2O2 khác nhau.
• Thiết kế thí nghiệm: Sử dụng mô hình Box-Behnken trong RSM để khảo sát đồng thời ảnh hưởng của ba biến: nồng độ dịch chiết, nồng độ AgNO3, tỉ lệ GO/AgNO3 đến kích thước hạt AgNPs. Phân tích phương sai (ANOVA) được áp dụng để đánh giá ý nghĩa thống kê và độ phù hợp của mô hình.
• Timeline nghiên cứu: Chuẩn bị nguyên liệu và tổng hợp vật liệu (tháng 1-3/2024), phân tích đặc trưng và khảo sát điều kiện tổng hợp (tháng 4-5/2024), đánh giá hiệu suất cảm biến và hoàn thiện luận văn (tháng 6/2024).

Kết quả nghiên cứu và thảo luận

Những phát hiện chính

1. Ảnh hưởng đồng thời của các điều kiện tổng hợp đến kích thước hạt AgNPs:
   • Kích thước hạt AgNPs dao động trong khoảng 10-35 nm tùy theo điều kiện tổng hợp.
   • Tăng nồng độ dịch chiết lá xoài từ 5% đến 15% làm giảm kích thước hạt trung bình từ 30 nm xuống còn khoảng 15 nm, nhờ tăng cường khả năng ổn định và khử.
   • Nồng độ AgNO3 tăng từ 0.5 mM đến 2 mM làm kích thước hạt tăng lên khoảng 35 nm do sự gia tăng lượng ion bạc trong môi trường phản ứng.
   • Tỉ lệ thể tích GO/AgNO3 ảnh hưởng đến phân bố hạt, tỉ lệ 1:1 cho phân bố hạt đồng đều và kích thước nhỏ nhất.
2. Đặc trưng vật liệu:
   • Phổ XRD xác nhận sự hiện diện của các đỉnh đặc trưng của AgNPs và GO, kích thước tinh thể AgNPs tính theo Scherrer khoảng 12-18 nm.
   • Phổ Raman cho thấy sự hiện diện của các đỉnh D và G đặc trưng của GO, với tỉ lệ ID/IG tăng nhẹ sau khi tổng hợp AgNPs, cho thấy sự tương tác giữa AgNPs và GO.
   • Phổ XPS xác nhận trạng thái hóa trị Ag(0) và các nhóm chức oxy hóa trên GO, chứng minh sự gắn kết bền vững của AgNPs trên bề mặt GO.
3. Hiệu suất cảm biến H2O2:
   • Mối quan hệ tuyến tính giữa độ hấp thụ tại bước sóng đặc trưng (~400 nm) và nồng độ H2O2 trong khoảng 0.1 μM đến 100 μM với hệ số tương quan R² > 0.99.
   • Giới hạn phát hiện (LOD) đạt khoảng 0.05 μM, giới hạn định lượng (LOQ) khoảng 0.15 μM, cho thấy khả năng phát hiện H2O2 nhạy và chính xác.
   • So sánh với các nghiên cứu trước, vật liệu tổng hợp cho hiệu suất cảm biến vượt trội nhờ kích thước hạt nhỏ và phân bố đồng đều, tăng diện tích bề mặt tiếp xúc với H2O2.

Thảo luận kết quả

Kết quả cho thấy việc sử dụng dịch chiết lá xoài không chỉ làm chất khử mà còn đóng vai trò ổn định hiệu quả, giúp kiểm soát kích thước hạt AgNPs trên GO. Sự tương tác mạnh mẽ giữa các nhóm chức oxy hóa trên GO và AgNPs giúp hạn chế sự kết tụ hạt, duy trì kích thước nhỏ và phân bố đồng đều. Phân tích phổ UV-Vis và SEM minh họa rõ sự thay đổi kích thước hạt theo từng điều kiện tổng hợp, có thể trình bày qua biểu đồ bề mặt đáp ứng (response surface plots) để trực quan hóa ảnh hưởng đồng thời của các biến.

So với các nghiên cứu sử dụng các chất khử hóa học truyền thống, phương pháp sinh học với dịch chiết lá xoài giảm thiểu tác động môi trường và chi phí, đồng thời nâng cao hiệu quả cảm biến nhờ sự ổn định và phân bố hạt tối ưu. Hiệu suất cảm biến H2O2 đạt được phù hợp với các ứng dụng thực tế trong giám sát môi trường và công nghiệp.

Đề xuất và khuyến nghị

1. Tối ưu hóa quy trình tổng hợp:
   • Áp dụng mô hình Box-Behnken để điều chỉnh nồng độ dịch chiết, AgNO3 và tỉ lệ GO/AgNO3 nhằm duy trì kích thước hạt AgNPs dưới 20 nm, tăng diện tích bề mặt hoạt động.
   • Thời gian thực hiện: 3 tháng tiếp theo, do nhóm nghiên cứu thực hiện.
2. Phát triển cảm biến H2O2 dạng thiết bị di động:
   • Thiết kế cảm biến sắc ký màu dựa trên AgNPs@GO tích hợp với smartphone để đo đạc nhanh, tiện lợi.
   • Mục tiêu giảm LOD xuống dưới 0.01 μM, thời gian 6 tháng, phối hợp với phòng thí nghiệm công nghệ điện tử.
3. Mở rộng ứng dụng cảm biến:
   • Nghiên cứu khả năng phát hiện các chất ô nhiễm khác như kim loại nặng (Hg2+, Cd2+) hoặc các hợp chất hữu cơ độc hại.
   • Thời gian 1 năm, phối hợp với các viện nghiên cứu môi trường.
4. Nâng cao tính ổn định và tái sử dụng:
   • Phát triển phương pháp tái sinh vật liệu cảm biến để sử dụng nhiều lần, giảm chi phí vận hành.
   • Thời gian 6 tháng, do nhóm nghiên cứu chính thực hiện.

Đối tượng nên tham khảo luận văn

1. Nhà nghiên cứu và sinh viên ngành Kỹ thuật Hóa học, Vật liệu:
   • Học hỏi phương pháp tổng hợp vật liệu nano sinh học, ứng dụng RSM trong tối ưu hóa điều kiện tổng hợp.
2. Chuyên gia phát triển cảm biến môi trường:
   • Áp dụng vật liệu AgNPs@GO trong thiết kế cảm biến sắc ký màu cho giám sát H2O2 và các chất ô nhiễm khác.
3. Doanh nghiệp sản xuất thiết bị cảm biến và xử lý nước:
   • Nghiên cứu công nghệ sản xuất vật liệu cảm biến thân thiện môi trường, chi phí thấp, hiệu quả cao.
4. Cơ quan quản lý môi trường và y tế:
   • Tham khảo giải pháp giám sát nhanh các chất ô nhiễm trong nước, hỗ trợ công tác kiểm soát chất lượng môi trường.

Câu hỏi thường gặp

1. Tại sao chọn dịch chiết lá xoài làm chất khử trong tổng hợp AgNPs@GO?
   Dịch chiết lá xoài chứa nhiều hợp chất phenolic và flavonoid có khả năng khử ion bạc hiệu quả và đồng thời ổn định hạt nano, giúp kiểm soát kích thước và phân bố hạt, đồng thời thân thiện môi trường.

2. Phương pháp Box-Behnken giúp gì trong nghiên cứu này?
   Box-Behnken là thiết kế thực nghiệm giúp khảo sát đồng thời ảnh hưởng của nhiều biến độc lập đến kết quả, tối ưu hóa điều kiện tổng hợp với số lượng thí nghiệm tối thiểu, tiết kiệm thời gian và chi phí.

3. Kích thước hạt AgNPs ảnh hưởng thế nào đến hiệu suất cảm biến?
   Kích thước nhỏ và phân bố đồng đều tăng diện tích bề mặt tiếp xúc với H2O2, nâng cao hiệu quả truyền electron và độ nhạy cảm biến, giảm giới hạn phát hiện.

4. Hiệu suất cảm biến H2O2 của vật liệu này so với các vật liệu khác ra sao?
   Vật liệu AgNPs@GO tổng hợp cho LOD khoảng 0.05 μM, tương đương hoặc tốt hơn nhiều nghiên cứu trước, nhờ sự ổn định và tương tác mạnh giữa AgNPs và GO.

5. Có thể ứng dụng vật liệu này trong các lĩnh vực khác ngoài cảm biến không?
   Có, AgNPs@GO còn có tiềm năng ứng dụng trong kháng khuẩn, xúc tác, lưu trữ năng lượng nhờ tính chất vật lý và hóa học ưu việt của các thành phần cấu tạo.

Kết luận

• Đã thành công trong việc tổng hợp AgNPs@GO sử dụng dịch chiết lá xoài làm chất khử và ổn định, kiểm soát kích thước hạt hiệu quả trong khoảng 10-35 nm.
• Mô hình Box-Behnken giúp xác định điều kiện tổng hợp tối ưu, đồng thời đánh giá ảnh hưởng đồng thời của các biến đến kích thước hạt.
• Vật liệu tổng hợp có khả năng cảm biến sắc ký màu H2O2 nhạy, với LOD đạt khoảng 0.05 μM, phù hợp ứng dụng giám sát môi trường.
• Các phương pháp phân tích hiện đại như SEM, XRD, XPS, Raman và UV-Vis đã xác nhận cấu trúc và tính chất vật liệu.
• Đề xuất phát triển cảm biến di động, mở rộng ứng dụng và nâng cao tính ổn định để đáp ứng nhu cầu thực tiễn.

Khuyến khích các nhà nghiên cứu và doanh nghiệp hợp tác phát triển ứng dụng thực tế, đồng thời tiếp tục nghiên cứu mở rộng phạm vi cảm biến và cải tiến vật liệu.

Trích đoạn nội dung tài liệu

VIETNAM NATIONAL UNIVERSITY HO CHI MINH CITY HO CHI MINH CITY UNIVERSITY OF TECHNOLOGY ---------------o0o--------------- NGUYEN DUY HAI INVESTIGATION OF SYNTHESIS CONDITIONS FOR SILVER NANOPARTICLES@GRAPHENE OXIDE USING MANGIFERA INDICA LEAF EXTRACT AS A REDUCING AGENT FOR THE APPLICATION IN COLORIMETRIC DETECTION OF H2O2 KHẢO SÁT ĐIỀU KIỆN TỔNG HỢP NANO BẠC@GRAPHENE OXIDE BẰNG CHẤT KHỬ TỪ DỊCH CHIẾT LÁ XOÀI (MANGIFERA INDICA) ỨNG DỤNG TRONG CẢM BIẾN H2O2 Major: Chemical Engineering Major code: 8520301 MASTER’S THESIS HO CHI MINH CITY, June 2024 THIS THESIS IS COMPLETED AT HO CHI MINH CITY UNIVERSITY OF TECHNOLOGY – VNU-HCM Supervisor: Bui Van Tien, Ph. Nguyen Huu Hieu, Ph. Tran Hoang Phuong, Ph. Examiner 2: Pham Trong Liem Chau, Ph.

This master’s thesis is defended at HCM City University of Technology – VNU- HCM City on June 25, 2024 Master’s Thesis Committee: Assoc. Nguyen Thi Phuong Phong, Ph. – Chairman of thesis committee; Assoc. Tran Hoang Phuong, Ph.

– Reviewer 1; Pham Trong Liem Chau, Ph. – Reviewer 2; Tong Thanh Danh, Ph. Nguyen Tuan Anh, Ph. Approval of the Chairman of Master’s Thesis Committee and Dean of Faculty of Chemical Engineering after the thesis being corrected (If any).

CHAIRMAN OF HEAD OF FACULTY OF THESIS COMMITTEE CHEMICAL ENGINEERING (Signature with full name) (Signature with full name) i Ho Chi Minh City University of Technology-VNU HCMC SOCIALIST REPUBLIC OF VIETNAM Faculty of Chemical Engineering Independence – Freedom – Happiness THESIS ASSIGNMENT Student’s name: Nguyen Duy Hai Student’s ID: 2370070 Date of birth: 06/11/2001 Place of birth: Kien Giang Major: Chemical Engineering Code: 8520301 I. TITLE Title in Vietnamese: Khảo sát điều kiện tổng hợp nano bạc@graphene oxide bằng chất khử từ dịch chiết lá xoài (mangifera indica) ứng dụng trong cảm biến H2O2 Title in English: Investigation of synthesis conditions for silver nanoparticles@graphene oxide using Mangifera indica leaf extract as a reducing agent for the application in colorimetric detection of H2O2 II. Literature review Silver nanoparticles@graphene oxide (AgNPs@GO), fabrication method of AgNPs@GO, Mangifera indica (M. indica) leaf extract, effects of different parameters on the synthesis process, hydrogen peroxide (H2O2), colorimetric detection activity of the AgNPs@GO.

Experimental - Preparation of M. indica leaf extract; - Synthesis of GO; - Synthesis of AgNPs@GO; - Investigation of simultaneous effects of different synthesis conditions on the AgNPs@GO; - Characterization of the suitable AgNPs@GO; - Colorimetric detection of H2O2. ASSIGNMENT DATE: 01/2024 IV. SUPERVISOR: Bui Van Tien, Ph.

Nguyen Huu Hieu, Ph. Ho Chi Minh City, June 25, 2024 SUPERVISOR HEAD OF KEY CEPP LABORATORY (Signature with full name) (Signature with full name) HEAD OF FACULTY OF CHEMICAL ENGINEERING (Signature with full name) ii ACKNOWLEDGEMENT Firstly, I would like to express my sincere gratitude to my mentor, Assoc. Nguyen Huu Hieu, Ph. and Bui Van Tien, Ph., in the Faculty of Chemical Engineering and Faculty of Materials Technology of the Ho Chi Minh University of Technology – Vietnam National University, for their dedicated advice and guidance for almost six years in the laboratory with knowledge, experience, and many interesting scientific projects.

To the end of my journey at my university, they have shown great patience and guided me on the right path for my research. Their invaluable guidance has effectively helped me complete my thesis proposal with a high willingness and effort. I am solely appreciative to all my colleagues in my adorable Key Laboratory of Chemical Engineering and Petroleum Processing (Key CEPP Lab) for their precise support and advice for my thesis at present and for all the projects I have joined for six years. It has been a great experience for me to be a part of CEPP, as well as my secondary family.

I am also very thankful to my parents and my sister, who always raise my motivation and confidence and encourage me throughout my work in the laboratory. They all strengthen me and help me a lot whenever I face difficulties. Finally, I also express my gratitude to others who have shown interest in and supported my work. Ho Chi Minh City, June 25th, 2024 Author Nguyen Duy Hai iii ABSTRACT Herein, the silver nanoparticles@graphene oxide (AgNPs@GO) nanocomposite was successfully fabricated using Mangifera indica (M.

indica) leaves extract as a reducing agent and stabilizer. The simultaneous effects of different synthesis parameters, including the extract concentration, the concentration of AgNO3, and the volume ratio between GO and AgNO3 (GO/AgNO3), were investigated via response surface methodology according to the Box-Behnken model. According to the experimental design results, the appropriate synthesis conditions were determined, in which the objective function is the particle size of the AgNPs decorated on the GO sheets. Besides, the particle size of the AgNPs was determined using scanning electron microscopy (SEM) and Mie theory according to ultraviolet-visible spectroscopy (UV-Vis).

The characterizations of the prepared AgNPs@GO were investigated via advanced analytical methods, including ultraviolet-visible spectroscopy (UV-Vis), X-ray diffraction analysis (XRD), scanning electron microscopy (SEM), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), and Raman spectroscopy. Additionally, the H2O2 colorimetric detection performance of the material was also investigated with different concentrations of H2O2 using UV-Vis spectroscopy. The correlation between the absorbance and the concentration of H2O2 was constructed to determine the limit of detections (LOD) and the limit of quantitation (LOQ). The main content of this thesis is summarized in Figure 1.

Figure 1: Graphical abstract of the thesis iv TÓM TẮT Trong nghiên cứu này, vật liệu nano bạc@ graphene oxide (AgNPs@GO) được tổng hợp sử dụng chất khử từ dịch chiết lá xoài (Mangifera indica). Ảnh hưởng đồng thời của các điều kiện tổng hợp đến quá trình hình thành AgNPs bao gồm thể tích dịch chiết, nồng độ AgNO3 ban đầu, và tỉ lệ thể tích giữa GO và AgNO3 đã được khảo sát thông qua quy hoạch thực nghiệm (QHTN) bằng phương pháp bề mặt đáp ứng, thí nghiệm được bố trí theo mô hình Box-Behnken. Từ kết quả QHTN, điều kiện tổng hợp phù hợp được xác định với hàm mục tiêu là kích thước hạt AgNPs tạo thành trên các tấm GO. Kích thước hạt AgNPs được xác định bằng ảnh kính hiển vi điện tử quét (SEM) và thuyết Mie dựa trên kết quả phân quang phổ hấp thụ tử ngoại – khả kiến (UV-Vis).

Đặc trưng của vật liệu AgNPs@GO tổng hợp ở điều kiện phù hợp được phân tích bằng các phương pháp phân tích hiện đại như: Quang phổ hấp thụ tử ngoại – khả kiến (UV-Vis), nhiễu xạ tia X (XRD), kính hiển vi điện tử quét (SEM), phổ quang điện tử tia X (XPS), và phổ Raman. Khả năng cảm biến so màu H2O2 của vật liệu được khảo sát với nhiều nồng độ H2O2 thông qua phổ UV-Vis. Sự tương quan giữa độ hấp thu và nồng độ H2O2 được xây dựng nhằm xác định giới hạn phát hiện (LOD) và giới hạn định lượng của vật liệu (LOQ). Nội dung nghiên cứu của luận văn được tóm tắt ở Hình 1.

Hình 1: Nội dung nghiên cứu của luận văn v COMMITMENT OF THE THESIS’ AUTHOR I hereby declare that the work was originally implemented by the author and carried out under the instructions of Bui Van Tien, Ph. Nguyen Huu Hieu, Ph. in Ho Chi Minh City University of Technology – Vietnam National University Ho Chi Minh City. I confirm that this work is the result of my research and is solely my work.

All the contributions related to this thesis have been fully acknowledged. I affirm that any formulation, idea, research, reasoning, or analysis borrowed from a third party is correctly and accurately cited in both techniques and the author’s rights. The author takes full responsibility for the work. Ho Chi Minh City, June 25th, 2024 Author Nguyen Duy Hai vi TABLE OF CONTENTS THESIS ASSIGNMENT .v COMMITMENT OF THE THESIS’ AUTHOR.

vi TABLE OF CONTENTS. vii LIST OF FIGURES. ix LIST OF TABLES .x LIST OF ABBREVIATIONS. Introduction to silver nanoparticles@graphene oxide (AgNPs@GO).

Fabrication methods of AgNPs@GO. Chemical reduction methods. Reduction method using plant extract. Effects of different parameters on the synthesis process.

Ratio between silver precursors and graphene oxide. Reducing agents and stabilizers. Colorimetric detection activity of the AgNPs@GO. Domestic and international research and the urgency of the topic.

Previous studies in Vietnam. Previous studies in foreign countries. Essentiality, objectives, contents, research methods, novelty, and contribution. Raw materials, chemicals, equipment, and research location.

Facilities and Equipment. indica leaf extract. Synthesis of GO. Synthesis of AgNPs@GO.

Investigation of simultaneous effects of different synthesis conditions on the AgNPs@GO. Colorimetric detection of H2O2. RESULTS AND DISCUSSION. Simultaneous effects of synthesis conditions on the AgNPs@GO with M.

indica leaves as a reducing agent. Characteristics of AgNPs@GO. H2O2 colorimetric sensing performance of the AgNPs@GO. CONCLUSION AND SUGGESTION .120 viii LIST OF FIGURES Figure 1.1: Structure of (a) GO and (b) AgNPs@GO .2: Some popular synthesis approaches for nanoparticles .3: Reducing agents derived from plant sources .4: Reduction process from Ag+ to AgNPs by biomolecules derived from Mangifera indica leaf extract .5: Effects of different factors on the fabrication process of the AgNPs .11: Box–Behnken model .6: Principle of XRD .7: Principle of SEM.8: Principle of XPS spectroscopy .9: Principle of Raman spectroscopy .10: Principle of UV-Vis .2: Preparation procedure for the extract.3: Synthesis procedure for the GO .4: Synthesis procedure for the AgNPs@GO.

Colorimetric detection of H2O2 .1: SEM images of AgNPS@GO samples prepared under different conditions (order of each image was denoted corresponding to Table 2.2: UV-Vis spectra of AgNPS@GO prepared under different conditions (order of each image was denoted corresponding to Table 3.3: Linear correlation between actual and predicted responses .4: Simultaneous effects of (a) concentrations of AgNO3 and extract, (b) extract and GO/AgNO3 ratio, and (c) concentration of AgNO3 and GO/AgNO3 ratio on particle size. XPS spectra of the AgNPs@GO; (a) survey, (b) C1s, (c) O1s, (d) Ag3d, (e) S2p, and (f) N1s spectrum .6: (a) XRD patterns and (b) Raman spectra of the AgNPs@GO .53 ix LIST OF TABLES Table 1.1: Colorimetric detection performance for different pollutants using AgNPs@GO-based nanocomposite .2: Domestic studies related to green synthesis of AgNPs .3: International studies related to green synthesis of AgNPs .1: List of chemicals .2: List of equipment .3: Experimental parameters of the Box-Behnken model .4: Design of experimental trials .1: Box-Behnken design of three variables corresponding with a particle size as the response .2: Analysis of variance (ANOVA) and descriptive statistics for the Box- Behnken model .3: Optimization of the particle size of silver nanoparticles-graphene oxide .4: Comparison between particle size calculated from SEM images and UV-Vis spectra and the effects of particle size on H2O2 colorimetric detection performance .5: Comparison of H2O2 colorimetric detection performance between different nanomaterials .55 x LIST OF ABBREVIATIONS Abbreviations Full name AgNPs Silver nanoparticle SPR Surface plasmon resonance Ag(I) Silver ion Ag(0) Silver element Hg(II) Mercury (II) ion Hg(0) Mercury element M. indica Mangifera indica GO Graphene oxide S. epidermidis Staphylococcus epidermidis S.

aureus Staphylococcus aureus E. coli Escherichia coli S. enterica Salmonella enterica P. mirabilis Porteus mirabilis B.

cereus Bacillus cereus MB Methylene blue MO Methylene orange CV Crystal violet LSPR Localized surface plasmon resonance LOD Limit of detection LOQ Limit of quantitation PIP Particle instability parameters UV-Vis Ultraviolet-visible spectroscopy XRD X-ray diffractometry FTIR Fourier transform infrared spectroscopy TGA Thermogravimetric analysis DLS Dynamic light scattering SEM Scanning electron microscopy TEM Transmission electron microscopy XPS X-ray photoelectron spectroscopy AFM Atomic force microscopy EDS Energy dispersive spectroscopy xi INTRODUCTION These days, the determination of hydrogen peroxide (H2O2) in water reservoirs has gained great attraction from researchers. The excessive release of these species exerts many negative consequences on the environment and human health, such as aging, neurological disorders, or cellular destruction [1]. Among several advances in technology, colorimetric sensing based on the localized surface plasmon resonance (LSPR) of plasmonic nanomaterial, especially AgNPs, has been considered an efficient method.