CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN 1. Tổng quan về đề tài nghiên cứu 1. Tình hình nghiên cứu trên thế giới Stanga và cộng sự [1] (năm 2012) đã đưa ra một phương pháp để xác định hoạt độ của đồng vị phóng xạ trong thùng thải bằng kỹ thuật quét gamma. Về nguyên lý hoạt động, thùng thải phóng xạ quay liên tục trong quá trình phân tích, trong khi đó đầu dò sẽ lần lượt dịch chuyển đến các vị trí tương ứng với độ cao và khoảng cách với thùng thải khác nhau để ghi nhận các phổ gamma cho mỗi vị trí đo.
Về mặt ý tưởng của phương pháp, thể tích của thùng thải được chia thành một hệ thống voxel tạo nên một hình trụ bên trong và các vòng trụ bên ngoài. Cho rằng trong mỗi voxel các đồng vị phóng xạ phân bố đồng nhất và có hoạt độ chưa biết. Đối với một vị trí đo của đầu dò, tốc độ đếm tại đỉnh năng lượng quan tâm từ phép đo thùng thải được tính bằng tổng của tốc độ đếm của các voxel. Trong đó, tốc độ đếm cho mỗi voxel được xác định bởi tích của hoạt độ, hiệu suất ghi nhận và hệ số hiệu chỉnh của voxel đó.
Trong trường hợp matrix của thùng thải gần như đồng nhất thì hệ số hiệu chỉnh được cho là bằng 1. Từ các phép đo ở nhiều vị trí khác nhau của đầu dò và các mức năng lượng khác nhau của bức xạ gamma phát ra từ đồng vị thì một hệ phương trình đa biến được thiết lập. Trong đó, hoạt độ phóng xạ của mỗi voxel là biến số; tốc độ đếm của phép đo, hiệu suất ghi nhận của mỗi voxel là các hệ số của phương trình. Sau đó, hệ phương trình này được chuẩn hóa về dạng ma trận và phương pháp Tikhonov được sử dụng để đưa ra lời giải.
Từ đó, hoạt độ phóng xạ tổng trong thùng thải được xác định. Phương pháp này đã được ứng dụng để phân tích thùng thải được lấp đầy bởi xi măng Portland (mật độ 2,1 g/cm3) và chứa nguồn 152Eu dạng dây. Kết quả cho thấy độ sai biệt tương đối giữa hoạt độ thực và giá trị tính toán là nhỏ hơn 16%. Krings và cộng sự [2] (năm 2012) đã đề xuất một phương pháp để xác định hoạt độ của các đồng vị phóng xạ bên trong thùng thải không đồng nhất.
Trong nghiên cứu này, tính không đồng nhất của matrix được xem như sự phân lớp của vật liệu rác thải và các cấu trúc che chắn bên trong thùng chứa, mà hình học của chúng 4 đã được biết rõ. Đồng thời, các đồng vị phóng xạ hiện diện bên trong thùng thải được xem như các vết nhỏ hoặc dạng điểm phân bố không đồng đều. Về mặt nguyên lý của phương pháp, thùng thải phóng xạ được quét theo nhiều phân đoạn dọc theo chiều dài của nó, với mỗi phân đoạn thì thùng thải sẽ lần lượt quay một cách rời rạc theo từng bước đều nhau cho đến khi hoàn thành một vòng quay. Tại mỗi bước quay, hệ phổ kế sẽ ghi nhận phổ gamma do các bức xạ phát ra từ thùng thải.
Từ đó, sự phân bố của tốc độ đếm theo góc quay cho từng mức năng lượng gamma được xác định bằng thực nghiệm. Bên cạnh đó, một mô hình tính toán được đưa ra với hàm giải tích biểu diễn phân bố của tốc độ đếm theo góc quay thông qua các thông số hình học của cấu hình hệ đo đã biết. Ý tưởng của phương pháp này như sau: một nguồn điểm hiện diện trong một phân đoạn sẽ tạo ra hai đỉnh trong sự phân bố tốc độ đếm theo góc quay, tương ứng với hai vị trí của nguồn điểm khi rơi vào trường chiếu của ống chuẩn trực đầu dò trong suốt quá trình quay. Trong đó, một đỉnh có biên độ lớn hơn đặc trưng cho vị trí gần đầu dò hơn và đỉnh có biên độ nhỏ hơn (đỉnh phụ) ứng với vị trí xa đầu dò.
Tuy nhiên, sự xuất hiện của đỉnh phụ còn tùy thuộc vào tọa độ xuyên tâm của nguồn điểm và matrix của thùng thải. Do đó, việc phân tích các đỉnh (cực đại) trong một phân bố tốc độ đếm theo góc quay được thực hiện để đánh giá số lượng của các nguồn điểm phân bố rời rạc bên trong phân đoạn. Đối với các nguồn điểm phân bố rời rạc thì vị trí và hoạt độ của chúng được xác định bằng phương pháp cực tiểu hóa log-likelihood cho hàm phân bố của tốc độ đếm theo góc quay. Trong trường hợp sự phân bố tốc độ đếm theo góc quay không có đỉnh thì phân đoạn đó được xem như phân bố đồng nhất.
Khi đó, hoạt độ được tính toán dựa trên tốc độ đếm trung bình theo Filb [3]. Krings và cộng sự [4] (năm 2013) đã đưa ra một phương pháp số để tính hoạt độ của các đồng vị phóng xạ bên trong thùng thải đồng nhất. Phương pháp này dựa trên mô hình hình học để đưa ra biểu thức giải tích tính toán tốc độ đếm từ một nguồn điểm đặt tại một vị trí bất kỳ bên trong thùng thải đồng nhất với hệ thống quét gamma phân đoạn giống như nghiên cứu trước [2]. Tốc độ đếm của một phân đoạn trong thùng thải phóng xạ phân bố đồng nhất được tính bằng cách lấy tích phân của biểu thức trên theo toàn bộ thể tích của phân đoạn.
Tuy nhiên, tích phân 5 này không thể giải được bằng giải tích bởi vì cấu trúc phức tạp của hàm đáp ứng ống chuẩn trực và sự tính toán chiều dài vết của tia gamma khi đi qua matrix và vật liệu hấp thụ. Do đó, tích phân được thực hiện bằng phương pháp số. Theo đó, matrix của thùng thải được chia thành một lưới của các thể tích đều nhau (voxel) và biểu thức tốc độ đếm có thể được tính toán cho mỗi voxel. Tốc độ đếm của một phân đoạn có thể được tính bằng cách lấy tổng tốc độ đếm cho tất cả các voxel bên trong phân đoạn đó.
Khi đó, hoạt độ phóng xạ được tính dựa trên tỉ số giữa tốc độ đếm đo được và tốc độ đếm tính toán cho mỗi phân đoạn. Trong nghiên cứu này, phương pháp số đã được kiểm chứng với sự mô phỏng GEANT4 cho các thùng thải phóng xạ chứa các đồng vị 60Co và 137Cs. Kết quả cho thấy với matrix có mật độ trong khoảng 0,5-2,3 g/cm3 thì độ lệch trung bình giữa hoạt độ tính toán và hoạt độ thực là 2,1% và 4,0% lần lượt cho nguồn 137Cs và 60Co. Roy và cộng sự [5] (năm 2017) đã ứng dụng các kỹ thuật quét gamma cắt lớp để xác định vị trí và hoạt độ của đồng vị phóng xạ 239Pu bên trong thùng thải.
Trong nghiên cứu này, mẫu phân tích là một thùng thải dạng trụ với thể tích 220 lít được lấp đầy bởi các vật liệu nhẹ như vải, găng tay, khăn giấy; đồng vị phóng xạ 239Pu được chứa trong các ống nhôm và đặt tại ba vị trí khác nhau bên trong thùng thải. Phép đo quét gamma cắt lớp chủ động, sử dụng 01 nguồn phóng xạ 152Eu đặt bên ngoài thùng thải và một đầu dò LaBr3(Ce) để ghi nhận tín hiệu, được thực hiện để xác định bản đồ hệ số suy giảm bức xạ gamma của matrix thùng thải tại các mức năng lượng khác nhau. Các hình chụp cắt lớp hai chiều của phép đo chủ động được tái tạo bằng kỹ thuật chiếu ngược có lọc; sau đó, các hình chụp hai chiều tái tạo ở một năng lượng nhất định được xếp chồng lên nhau để tạo thành bản đồ suy giảm ba chiều. Đồng thời, phép đo quét gamma cắt lớp bị động, sử dụng 03 đầu dò LaBr3(Ce) có chuẩn trực, được thực hiện để xác định vị trí của đồng vị phóng xạ bên trong thùng thải.
Các hình chụp cắt lớp hai chiều của phép đo bị động được tái tạo bằng kỹ thuật tái tạo lặp (iterative reconstruction technique) dựa trên thuật toán cực đại hóa kỳ vọng lớn nhất (MLEM). Từ những dữ liệu thu được bởi sự kết hợp của hai phép đo này, hoạt độ phóng xạ của đồng vị 239Pu bên trong thùng thải được 6 xác định. Kết quả cho thấy độ sai biệt giữa hoạt độ đo được và hoạt độ thực là nhỏ hơn 10%. Tình hình nghiên cứu trong nước Trần Quốc Dũng [6] (năm 1998) đã đề nghị một kỹ thuật đo cho phép phân tích các vật liệu phóng xạ bên trong thùng thải bằng phương pháp quét gamma phân đoạn.
Trong nghiên cứu này, một mô hình tính toán được đưa ra với các giả thuyết như sau: trong một phân đoạn thì matrix của thùng thải là đồng nhất, đồng thời phân đoạn được chia thành nhiều vòng nhỏ hơn và sự phân bố của các đồng vị phóng xạ trong mỗi vòng là đồng nhất. Hiệu suất ghi nhận bức xạ đến đầu dò bởi nguồn phóng xạ phân bố đồng nhất trong mỗi vòng được biểu diễn bởi một hàm giải tích, mà nó có thể được tính toán cho các hình học đo nhất định. Khi đó, tốc độ đếm ứng với một mức năng lượng gamma cho nguồn phóng xạ phân bố đều trong mỗi vòng tỉ lệ với hoạt độ nguồn (chưa biết) và hiệu suất ghi nhận bức xạ (đã biết). Như vậy, tốc độ đếm cho toàn bộ phân đoạn ứng với một hình học đo được tính bằng tổng tốc độ đếm của tất cả các vòng trong phân đoạn đó, mà nó có thể được biểu diễn như một phương trình n biến.
Với n là số vòng được chia trong phân đoạn và biến là hoạt độ của nguồn phóng xạ trong mỗi vòng. Đồng thời, với các mức năng lượng khác của bức xạ gamma phát ra từ cùng một đồng vị phóng xạ thì các phương trình tương tự cũng được biểu diễn. Về mặt nguyên lý hoạt động, thùng thải phóng xạ quay liên tục trong suốt quá trình đo và ở mỗi phân đoạn phổ gamma được ghi nhận với nhiều hình học đo khác nhau bằng việc thay đổi khoảng cách từ đầu dò đến tâm thùng thải. Do đó, một hệ phương trình (số phương trình bằng với số biến) có thể được thiết lập với các cấu hình đo và các mức năng lượng gamma khác nhau để thu được lời giải cho hoạt độ của nguồn phóng xạ trong từng vòng.
Phương pháp này cho kết quả tính toán hoạt độ tốt hơn phương pháp quét gamma phân đoạn truyền thống, bởi vì nó xem xét đến sự phân bố không đồng nhất của vật liệu phóng xạ. Hơn nữa, nó cho phép ước lượng sự phân bố xuyên tâm của hoạt độ phóng xạ trong mỗi phân đoạn. Tuy nhiên, nghiên cứu đã chỉ ra rằng phương pháp nên được sử dụng cho trường hợp matrix có mật độ thấp và trung bình (µ= 0,01-0,06 cm-1), đối với matrix có mật độ cao thì sai số của kết quả khá lớn.