Mở đầu Trong vài thập kỷ gần đây, quang học phi tuyến và quang phổ học phi tuyến được ứng dụng rất nhiều trong các nghiên cứu về vật cấu trúc vật liệu, trong thông tin quang [4], sử dụng hiện tượng quang học phi tuyến để tạo laser xung cực ngắn cỡ vài femto giây (10-15 s) [2]hay thậm chí có thể là atto giây (10-18s)[3]. Những laser xung cực ngắn này có bước sóng nằm trong vùng hồng ngoại gần, vùng khả kiến, tử ngoại, tử ngoại sâu, tử ngoại chân không, là phương tiện quan trọng và hữu hiệu trong các công nghệ phân tích vật liệu, các mẫu sinh – hóa, các mẫu hóa – lý [4]. Sử dụng hiện tượng khuếch đại thông số khi hội tụ không đồng trục hai xung bơm vào tinh thể phi tuyến BBO, Takayoshi Kobayashi và Andrius Baltuska đã tạo laser xung có độ rộng xung khoảng 5 fs có bước sóng nằm trong vùng khả kiến[2]. Với hiện tượng quang học phi tuyến bậc ba, phát tần số tổng sử dụng tinh thể CsLiB6O10, Valentin Petrov và các cộng đã sự tạo ra xung laser có độ rộng xung 100 fs, và có bước sóng điều hưởng được trong vùng tử ngoại chân không 175 nm – 180 nm[5].
Phát xung laser cực ngắn trong vùng tử ngoại chân không bằng hiện tượng trộn bốn sóng có tần số khác nhau, sử dụng hiện tượng Raman – trộn bốn sóng sử dụng môi trường phi tuyến khí hydro [6][7][8][9], là nguồn sáng ion hóa áp dụng cho các hệ phổ khí, hệ phổ khối để phân tích các mẫu hóa học hữu cơ [10]. Một số tác giả như Osamu Shitamichi, hoặc Kazuya Motoyoshi và các cộng sự đã phát các xung laser cực ngắn có dải bước sóng từ vùng tử ngoại sâu tới vùng khả kiến bằng phương pháp Raman – trộn bốn sóng sử dụng môi trường khí hydro, tuy nhiên hiệu suất chuyển đổi năng lượng từ xung bơm tới các xung đối Stoke chưa đạt được hiệu quả cao, phổ phát xạ của các xung đối Stoke trong trường hợp sợi quang rỗng có độ mở rộng phổ lớn. Các tác giả cũng đã chỉ ra ảnh hưởng của các hiệu ứng tự điều biến pha (SPM) và điều biến pha chéo (XPM) tới quá trình phát Raman – trộn bốn sóng nhưng chưa đưa ra sự mở rộng phổ các xung bơm và các xung đối Stoke phụ thuộc theo áp suất và cường độ xung bơm [8]. Trong khóa luận này, tôi tập trung nghiên cứu quá trình phát xung quang học đa sắc có độ rộng xung trong khoảng vài chục femto giây thông qua hiện tượng Phan Đình Thắng 1Chuyên ngành Quang học z Luận văn thạc sĩ khoa học quang phi tuyến bậc ba trộn bốn sóng kết hợp với tán xạ Raman, Raman – trộn bốn sóng, trong môi trường khí hydro.
Đây là quá trình phát tăng cường Raman đối Stoke phi tuyến cho phép phát các xung đối Stoke bậc cao với hiệu suất cao vượt trội so với các hiệu ứng quang học phi tuyến bậc ba khác, sử dụng xung bơm là các xung laser cực ngắn. Xung bơm là xung laser cơ bản phát ra từ hệ laser Ti:sapphire (800 nm, 3.6 mJ, 35 fs, 1 kHz, Coherent Inc), xung họa ba bậc hai của xung laser cơ bản Ti:sapphire (800 nm, 5.6 mJ, 35 fs, 1 kHz, SpectraPhysics Inc), các xung Stoke là xung tín hiệu quá trình khuếch đại thông số (OPA) của xung cơ bản. Các xung bơm và xung Stoke được hội tụ đồng trục bằng gương cầu phản xạ vào ống khí và ống mao quản chứa khí hydro. Quá trình phát Raman – trộn bốn sóng được khảo sát ở các điều kiện áp suất khí khác nhau, và ở các thời gian trễ khác nhau, tính toán hiệu suất phát Raman – trộn bốn sóng và tác động của các hiệu ứng quang học phi tuyến bậc ba tới hiệu suất phát của quá trình Raman – trộn bốn sóng, khảo sát sự ảnh hưởng của hiện tượng SPM và XPM tới quá trình phát Raman – trộn bốn sóng và sự mở rộng phổ của các xung bơm phụ thuộc áp suất và cường độ.
Với mục đích tạo ra các xung laser cực ngắn nằm trong vùng tử ngoại sâu và tử ngoại chân không. Nghiên cứu quá trình chuyển hóa năng lượng từ xung bơm sang các xung đối Stoke, dưới sự hướng dẫn của giáo viên hướng dẫn TS. Hoàng Chí Hiếu, TS. Nguyễn Mạnh Thắng tôi đã thực hiện nghiên cứu đề tài luận văn thạc sĩ khoa học “Phát xung quang học đa sắc bằng phƣơng pháp Raman – trộn bốn sóng”.
Luận văn được trình bày trong 03 chương và kết luận Chƣơng 1: Tổng quan quang học phi tuyến và laser xung cực ngắn Chƣơng 2: Thực nghiệm Chƣơng 3: Kết quả và thảo luận Kết luận Phan Đình Thắng 2Chuyên ngành Quang học z Luận văn thạc sĩ khoa học CHƢƠNG 1:XUNG CỰC NGẮN TỔNG QUAN QUANG HỌC PHI TUYẾN VÀ LASER 1. Quang học phi tuyến Quang học phi tuyến nghiên cứu các hiện tượng quang phi tuyến xảy ra do sự thay đổi tính chất quang học của vật liệu khi có trường ánh sáng tác dụng. Đối với những nguồn sáng có cường độ thấp khi tương tác với môi trường vật chất thường chỉ xảy ra những hiện tượng quang tuyến tính như phản xạ, nhiễu xạ, tán xạ, giao thoa. Tuy nhiên, đối với ánh sáng laser có công suất đủ lớn sẽ làm thay đổi tính chất quang học của vật liệu[11]gây ra các hiện tượng quang học phi tuyến khác nhau tùy thuộc vào vật liệu và cường độ nguồn ánh sáng.
Hiện tượng quang học phi tuyến đầu tiên được phát hiện là hiện tượng phát hòa ba bậc hai (SHG), do Franken và các cộng sự phát hiện vào năm 1961, là kết quả phản ứng bậc hai của nguyên tử với cường độ điện trường (cường độ nguồn sáng laser) tác dụng. Ánh sáng nói chung và ánh sáng laser nói riêng (các xung laser) là sóng điện từ, được mô tả bởi hai thành phần điện trường 𝑬 ~ và từ trường 𝑯 ~ (ký hiệu ~ ám chỉ rằng các trường biến đổi nhanh theo thời gian và là các đại lượng thực). Tuy nhiên, các hiện tượng quang học chỉ được mô tả bởi điện trường 𝑬 ~ , từ mối liên hệ giữa từ trường và điện trường trong các phương trình Maxwell[12]. Bản thân chùm laser là nguồn sáng có tính định hướng cao, đơn sắc.
Do vậy, có thể giả sử rằng sóng điện trường của chùm laser truyền theo một hướng nhất định trong không gian, trục ztrong hệ tọa độ Descartes, sóng điện từ có dạng[12]. Phan Đình Thắng 3Chuyên ngành Quang học z Luận văn thạc sĩ khoa học 𝑬 ~ 𝒓, 𝑡 = 𝑒𝐴 𝒓, 𝑡 exp 𝑖 𝒌𝑧 − 𝜔𝑡 + 𝑐. (2) Trong đó, k (k=ω/c=2π/λ) là vector sóng, 𝜔 là tần số góc, đường bao biên độ sóng 𝐴 𝒓, 𝑡 là hàm của không gian và thời gian, biến đổi chậm so với dao động của sóng, biến đổi rất nhanh theo thời gian và không gian. Biên độ này, thông thường là số phức và bao gồm cả thông số về pha biểu diễn trong hàm mũ.
𝑒 là vector đơn vị dùng để biểu diễn sự phân cực của sóng (chiều của vector điện trường), nếu vector này là thực thì sóng là phân cực phẳng, c. biểu diễn liên hợp phức, và trong phương trình (2), 𝑬 ~ có giá trị thực. Khi một sóng điện trường tác dụng tới môi trường điện môi, xuất hiện sự phân cực các liên kết điện tử do momen lưỡng cực 𝝁(~) gây ra được mô tả trong hình 1.1[12], và được xác định theo công thức. 𝑷 ~ = 𝑁 𝝁(~) (3) Trong đó N là số lưỡng cực vi mô trong một đơn vị thể tích, là phép toán trung bình trên toàn bộ lưỡng cực của môi trường, bỏ qua các lưỡng cực vĩnh cửu có trong môi tường vì chúng không dao động ở các tần số quang học nên sẽ không bức xạ ra sóng điện từ.
(~) +∞ +∞ 𝑷𝑳 = 𝜀0 −∞ −∞ 𝝌 1 (𝒓 − 𝒓′ , 𝑡 − 𝑡′) ∙ 𝑬 ~ (𝒓′ , 𝑡′)𝑑𝒓′𝑑𝑡′ (4) Trong đó hệ số điện môi trong chân không 𝜀0 = 8.85 × 10−12 [farad/m] và 𝝌 1 (𝒓 − 𝒓′ , 𝑡 − 𝑡′)là tensor độ nhạy quang tuyến tính. Sự phân cực tuyến tính của môi trường đồng nhất không phụ thuộc vào trường tác dụng, mà chỉ phụ thuộc vào thời gian tác dụng của trường. Nó cũng không phụ thuộc vào vị trí tuyệt đối trong không gian mà chỉ phụ thuộc vào khoảng cách đối với vị trí ban đầu. Theo biến đổi Fourier, mối liên hệ giữa sự phân cực tuyến tính và trường tác dụng thông qua tensor nhạy quang tuyến tính.
Phan Đình Thắng 4Chuyên ngành Quang học z Luận văn thạc sĩ khoa học Điện tích dương Điện tích âm Hình 1.1: Sự phản ứng của lưỡng cự với trường tác dụng, (a) Các lưỡng cực khi không có điện trường tác dung, (b) Khi có điện trường tác dụng. Giả sử rằng trong các trường hợp của quang học phi tuyến, môi trường phi tuyến không có từ tính, trung hòa về điện, không dẫn điện, khi đó phương trình sóng mô tả vector sóng điện trường truyền trong môi trường có dạng [13]. 1 𝜕 2 𝑬(~) 1 𝜕 2 𝑷(~) ∇ × ∇ × 𝑬(~) + 2 =− (6) 𝑐 𝜕𝑡 2 𝜀0 𝑐 2 𝜕𝑡 2 Khi cường độ của ánh sáng tác dụng có giá trị đủ lớn sự phân cực sẽ xuất hiện thêm thành phần phi tuyến, khi đó sự phân cực tổng quát của môi trường phi tuyến có dạng. 𝑷(~) = 𝑷𝑳 (~) + 𝑷𝑵𝑳 (~) (7) Trong đó 𝑷𝑵𝑳 (~) mô tả phần phân cực phi tuyến của môi trường, khi đó phương trình (6) có thể được viết dưới dạng.
1 𝜕 2 𝑬(~) 1 𝜕 2 𝑷𝑳 (~) 1 𝜕 2 𝑷𝑵𝑳 (~) ∇ × ∇ × 𝑬(~) + 2 + =− (8) 𝑐 𝜕𝑡 2 𝜀0 𝑐 2 𝜕𝑡 2 𝜀0 𝑐 2 𝜕𝑡 2 Phan Đình Thắng 5Chuyên ngành Quang học z Luận văn thạc sĩ khoa học Số hạng phân cực phi tuyến trong phương trình (8) là nguồn gốc gây nên không đồng nhất của phương trình sóng. Trong hầu hết những trạng thái quang học phi tuyến, điện trường toàn phần được xem là sự chồng chập của các sóng gần như đơn sắc với m thành phần sóng tương ứng với tần số 𝜔𝜇 , vector sóng 𝒌𝜇 , 𝐴𝜇 𝒓, 𝑡 biến đổi chậm theo thời không gian và thời gian, phương trình điện trường (2) có thể được viết lại như sau. (9) Trong trường hợp, có sự tham gia của số hạng phân cực phi tuyếnxác định theo công thức. Hiện tượng phi tuyến bậc hai phát ra bức xạ tần số bậc hai, và chỉ xảy ra đối với các môi trường có sự mất mát thấp và không tán sắc.
Khi các trường tác dụng có các thành phần tần số khác nhau thì ta có.