I. Phản ứng oxy hóa và xúc tác Pt CuO
Phản ứng oxy hóa là quá trình chuyển hóa các hợp chất hữu cơ và vô cơ thành các sản phẩm ít độc hại hơn. Trong nghiên cứu này, xúc tác Pt-CuO được sử dụng để tăng hiệu quả của quá trình oxy hóa sâu CO và p-Xylene. Xúc tác này kết hợp giữa kim loại quý Pt và oxide kim loại CuO, mang lại hoạt tính cao ở nhiệt độ thấp. Các chất mang như Al2O3, CeO2, và TiO2 được nghiên cứu để tối ưu hóa hiệu suất của xúc tác. Kết quả cho thấy, Pt và CeO2 làm tăng độ phân tán của CuO, cải thiện khả năng hấp phụ CO và tăng hoạt tính xúc tác.
1.1. Ảnh hưởng của chất mang
Chất mang đóng vai trò quan trọng trong việc xác định diện tích bề mặt riêng và tính kỵ nước của xúc tác. Các chất mang như CeO2 và TiO2 được chứng minh là có hiệu quả cao trong việc tăng hoạt tính của xúc tác Pt-CuO. Đặc biệt, CeO2 giúp tăng cường khả năng khử của CuO, dẫn đến hiệu suất oxy hóa cao hơn. Nghiên cứu cũng chỉ ra rằng, chất mang kỵ nước như CeO2 và TiO2 ít bị ảnh hưởng bởi hơi nước, giúp duy trì hoạt tính xúc tác trong môi trường ẩm.
1.2. Tối ưu hóa thành phần xúc tác
Thành phần tối ưu của xúc tác Pt-CuO được xác định là 0.1% khối lượng Pt và 10% khối lượng CuO trên chất mang Al2O3. Các hệ xúc tác này cho thấy hiệu suất cao trong việc chuyển hóa hoàn toàn CO thành CO2 ở nhiệt độ 125°C. Ngoài ra, sự kết hợp giữa Pt và CeO2 giúp giảm năng lượng hoạt hóa của phản ứng, tăng cường khả năng hấp phụ CO và cải thiện hoạt tính xúc tác.
II. Nghiên cứu động học và cơ chế phản ứng
Nghiên cứu động học của phản ứng oxy hóa trên xúc tác Pt-CuO được thực hiện trong khoảng nhiệt độ từ 125°C đến 225°C. Kết quả cho thấy, phản ứng tuân theo cơ chế Langmuir-Hinshelwood và Mars-Van Krevelen, trong đó CO và p-Xylene tham gia phản ứng ở dạng phân tử hấp phụ, còn oxy tham gia ở dạng nguyên tử. Pt và CeO2 làm giảm năng lượng hoạt hóa của phản ứng, tăng cường hiệu suất oxy hóa.
2.1. Cơ chế phản ứng oxy hóa CO
Cơ chế phản ứng oxy hóa CO trên xúc tác Pt-CuO được đề xuất dựa trên kết quả nghiên cứu động học và phản hồi tức thời. Phản ứng diễn ra song song theo hai cơ chế: Langmuir-Hinshelwood và Mars-Van Krevelen. CO tham gia phản ứng ở dạng hấp phụ phân tử, còn oxy tham gia ở dạng nguyên tử, bao gồm cả oxy hấp phụ và oxy từ mạng lưới của xúc tác.
2.2. Ảnh hưởng của hỗn hợp phản ứng
Trong phản ứng oxy hóa hỗn hợp CO và p-Xylene, sự hiện diện của CO làm tăng độ chuyển hóa của p-Xylene, trong khi p-Xylene lại ức chế quá trình oxy hóa CO. Điều này cho thấy sự tương tác phức tạp giữa các chất phản ứng trên bề mặt xúc tác. Nghiên cứu cũng chỉ ra rằng, trên chất mang hỗn hợp Al2O3 + CeO2, quá trình oxy hóa p-Xylene chỉ diễn ra khi CO đã chuyển hóa gần như hoàn toàn.
III. Ứng dụng thực tiễn và kết luận
Nghiên cứu này đã chứng minh hiệu quả của xúc tác Pt-CuO trong việc oxy hóa sâu CO và p-Xylene ở nhiệt độ thấp. Các kết quả thu được có ý nghĩa quan trọng trong lĩnh vực hóa học môi trường và công nghiệp hóa học, đặc biệt là trong việc xử lý các chất ô nhiễm trong không khí. Xúc tác Pt-CuO trên chất mang CeO2 và TiO2 được xem là giải pháp tiềm năng để giảm thiểu tác động của các hợp chất hữu cơ dễ bay hơi (VOCs) và CO trong môi trường.
3.1. Ảnh hưởng của hơi nước
Hơi nước có ảnh hưởng đáng kể đến hoạt tính của xúc tác Pt-CuO trong phản ứng oxy hóa p-Xylene. Trên các chất mang kỵ nước như CeO2 và TiO2, ảnh hưởng của hơi nước là yếu, trong khi trên chất mang ưa nước như Al2O3, hơi nước gây ra sự đầu độc xúc tác. Tuy nhiên, sự đầu độc này là thuận nghịch, cho thấy khả năng phục hồi hoạt tính của xúc tác.
3.2. Kết luận và hướng phát triển
Nghiên cứu đã xác định được thành phần tối ưu của xúc tác Pt-CuO trên các chất mang khác nhau, đồng thời làm sáng tỏ cơ chế phản ứng oxy hóa sâu CO và p-Xylene. Các kết quả này mở ra hướng phát triển mới trong việc thiết kế các hệ xúc tác hiệu quả cho quá trình oxy hóa nhiệt độ thấp, góp phần bảo vệ môi trường và phát triển bền vững.