Chương 1: Bài toán năng lượng exciton trong đơn lớp TMDCs. Chương 2: Lý thuyết nhiễu loan Rayleigh- Schrédinger cho bài toán năng lượng exciton trong đơn lớp TMDCs. Chương 3: Biểu thức giải tích cho năng lượng exciton trong đơn lớp TMDCs. BÀI TOÁN NANG LƯỢNG EXCITON TRONG DON LỚP TMDCs 1.
Phương trình Schrédinger cho exciton don lớp TMDCs Như đã dé cập, exciton là một chuẩn hat bao gôm một electron tích điện âm liên kết với một lỗ trồng tích điện đương. Phương trình Schrédinger cho exciton trong đơn lớp TMDCs hai chiều được viết dưới dang: Hự(.1) trong đó, Hamiltonian được xác định gồm tong động năng của electron với lỗ trống và thé tương tác giữa chúng: ˆ 2 a2 Aa Py (1.2) 2m, — 2m, Ộ ˆ Ở đây, V,_ là thể Keldysh [15] mô tả tương tác giữa electron và lỗ trong. Thể tương tác này được biéu dién thông qua các hàm toán học như sau: Vo =-— i, =)» (=) | (1.3) 8e,r ofo r to rD với ?¿ là độ dài chăn liên quan đến độ phân cực của đơn lớp TMDCs, « là hằng số điện môi trung bình: H,, Ÿ„ là các hàm Struve và Bessel (Neumann) bậc không. Ngoài ra, còn có các đại lượng ÿ,, Ø„, m,, m` lần lượt là toán tử động lượng và khối lượng hiệu dụng của electron và lỗ trong.
Giá trị khối lượng này sẽ thay đổi tuỳ thuộc vào loại chất bán dẫn được sử dụng; ví dụ, ở công trình [29] đã đưa ra số liệu các khối lượng hiệu dụng như sau: Mo§; có m, =0.1x10 ”” kg là khôi lượng của electron), v.2) chưa xét đến các yếu tô tác động bên ngoài như hiệu ứng nhiệt độ. thế vector của từ trường ngoài cũng như là hiệu ứng spin của eXciton. Phương trình Schrödinger cho exciton trong hệ toạ độ khối tâm và chuyển động tương đối của electron và lỗ trắng Dé đơn giản bài toán, ta tách chuyển động của electron và lỗ trông thành hai chuyên động thành phan, bao gồm chuyển động của khối tâm và chuyên động tương đối giữa chúng. Day là một cách giải khá quen thuộc và được trình bày phô biến trong ti nhiều giáo trình Cơ học lượng tử, với hai vector đặc trưng cho hai chuyền động trên được xác định như sau: - HT +m.
Ñ- h5 gay ng, (14) M ` +m, trong đó, R đặc trưng cho chuyên động khối tâm của electron và lỗ trống, 7 đặc trưng cho chuyên động tương đối giữa chúng và 7, ?, là vector toa độ của electron, 16 trồng trong hệ toạ độ Descartes Bang các phép biến đôi cơ bản. ta dé dàng thu được: mà = os - m` = eT) =R+ b—-F,ÿ =Ñ-——-F.5) m ` +m, m` +, Các toán tử vi phan cũng dé dàng được xác định: = Đị, = = = m Ÿ = VetV,.6) m, +m, m, +m, Từ đó, ta có thê viết lai Hamiltonian cho exciton trong hệ toạ độ khối tâm như sau: Ê? bà ˆ A ——=+ 2M 2u——=+'V„(Fr), x(r) (1.7 trong công thức trên: P, ô lần lượt là toán tử động lượng của khối tâm exciton va động lượng chuyền động tương đôi của hệ electron - lỗ trông. Ở đây có xuất hiện của đại lượng M =m, +m,` là khôi lượng hiệu dụng khối tâm và “=m, m, fm` +m, là khối lượng rút gọn của hệ electron - lỗ trong. Dé tải quan tâm đến năng lượng liên kết exciton, tức quan tâm đến chuyên động khối tâm của hệ electron — lỗ trồng, nên ở các tính toán phía sau sẽ bỏ qua thành phần P? (2M liên quan đến chuyển động khối tâm.
Như vay, phương trình Schrédinger cho exciton trong đơn lớp TMDCs được viết lai: |4 |2, +, ứ)- E|w@= 0.8) Ta có thê viết lại một cách tường minh như sau: -2(S+S)}+. he 2Ø Oy (r)- F|yœ=0 7 (1.9) Dé thuận tiện cho việc tính toán, ta đưa phương trình về dạng không thứ nguyên bằng cách đặt x =a, x, y=a, y. E=2Ñ `£ với x, y là khoảng cách không thứ nguyên, 6 a, là tham số có nguyên độ dai, £ là đại lượng không thứ nguyên mang ý nghĩa năng lượng, # ` là tham số có thứ nguyên năng lượng. Phương trình được viết lại thành: 2l or) oF Nhằm đơn giản cho bài toán, ta chọn các tham số như sau: 2ua,?R, ` : h`.
` 2m, Ị I f__=1>4, ae ,R `=—E—— he 4ze,„ 2R, a, pe 327° ¢, hr ở đây, a, =476,h° / we* gọi là bán kính Bohr hiệu dụng tuỳ thuộc vào từng loại chất va đơn vị Hartree2R` =A? / ra,” với R, được gọi là hằng số Rydberg năng lượng hiệu dụng ứng với từng chất, ta viết phương trình như sau: (-{SS) (r)= zjyg)=0 (1.11) az a2 ex” ay sử dung phép biến đôi Laplace, ta có được một đạng khác của the Keldysh: l; dq s .12) trong đó, # =1,/ «a, là tham số không thứ nguyên thay cho độ dài chan 7. Sứ dụng phép biến đổi Levi-Civita dé đưa bài toán về dạng dao động tử phi điều hoà trong không gian (w, v). Đây là một phép biến đôi chính tắc băng cách đặt; x= -vŸ y=2uy ta dễ dàng biến đôi được: dxdy = 4(u? +? )dudv, r= ix +y =t +V'. H "5 > là ˆ^ ˆ Từ đây ta thu được phương trình Schrödinger cho exciton trong không (wv, v) như sau: {-4(2 8.
Phương pháp đại số cho bài toán exciton trong đơn lớp TMDCs Phương trình (1.13) là phương trình Schrödinger cho đao động tử phi điều hoà hai chiêu, phương pháp đại số giải phương trình này đã được trình bày ở công trình [30]. Theo bài báo của tác giả, ta định nghĩa các toán tử sinh — huỷ như sau: i @ 1é\. | lê a =J— arc ae —|u-——|, 2 acu 2 @cu (1. a) 1ê và các toán tử °,4,b*,b được xác định như sau: a =-=|#' +i8*}.15) Khi định nghĩa các toán tử, ta thấy có sự xuất hiện của tham số tự đo @.
Đây là một tham số thực dương, được đưa vào nhằm mục đích đây nhanh tốc độ hội tụ của bài toán mà không làm ảnh hưởng đến kết qua. Bằng các phép tính cơ ban, ta dé dang thu được: a ar —+i— |}, 2v/œø\ eu éy a ==, tS a op _ (1.6 b> =—(u-—iv)— —-i— 2 2Vœ\ôu — dv §=Ý®w+w)+ 2 _ ti) Woleu ev Các toán tử nay sẽ thoả mãn tính chất giao hoán tử: [4'.| =1, (117) bên cạnh đó, các toán tử đ',đ độc lập với các toán tử b ib: nghĩa là: [a .18) Ta biểu dién lại các số hạng trong phương trình (1.13), thông qua các toán tử sinh huỷ như sau: Ce ¬-— ye faS T= — +; = aa b' +ab-a'a—b b-1), a 4 | ^+_ ay Aen eote R= +v" =—( Ub +ab+a a+b b+1), oO Toán tir thé tương tác V biểu diễn thông qua toán tử R đưới dang: =_-—[—4⁄_‹-*Ê.20) Ta xây dựng bộ hàm sóng được biéu diễn thông qua các toán tử sinh, huỷ nhằm thuận tiện hơn trong việc tính toán, bộ hàm sóng này đã được thê hiện trong bài báo [31] và được xác định như sau: ] ag hte /^, howe | m) Vk +m)'"(k—m)! (4 ) k,n) = —————_/ ` bh 0 () A : ) 1.21 với trang thái chân không |0(2)} , được định nghĩa: â|0(ø)}=0.22) Các bước xây dựng bộ hàm cơ sở này đã được trình bày chỉ tiết trong sách chuyên khảo [30], bộ hàm của dao động tử phi điều hoa nay được đặc trưng bởi hai chỉ số lượng tử m =Q,+1,+2,. a a Tiếp theo, ta cần tính toán yếu tô ma trận cho các toán tử 7, Ñ, V. Các cặp toán tử sinh — huỷ tác dụng lên ket-vector |k.m) được định nghĩa ở phương trình (1.21) như tác dụng lên hàm sóng của dao động tử điều hoà.
Trước hết.23) âb|n,m) =Vn =n? n — Lm). Dựa vào đó các yếu tô ma trận cho các toán tử trung gian dé dang được xác định: Nụ ={7,m|ã'â+6`6 +1|k,m) =(2k +1)ð, MỤC =(7,m|â*É* |k,m) =/(k + —m Sy ois (1.m|âb|k,m) = Vk? —m”ồ,, 1° Kí hiệu ở, là delta-Kronecker, được định nghĩa ( jm|k,m) =ổy, Ở đây có thêm sự xuất hiện của các toán tử trung gian: Ñ=â'â+P'b+1, M' =a'b’, M =4b. (125) Các giao hoán tử của các toán tử này cũng dễ đàng được xác định: [1. các yếu tố ma trận cho toán tử T=M'+M-N, ˆ ˆ ˆ ˆ R=M'+M+N, được tính toán như sau: Tis =+(j,m|P|k,m) “@ = —(2k+1)d, +y k+1} —mð, „¡+ Vk? —m' 5.m) =(2k+1)ð, +-j(k +1 mô vụ +Vk? —m'5.,, Yếu tố ma trận cho toán tử V phức tạp hơn hai toán tử trước, chúng ta cần có thêm những toán tử trung gian dé thuận tiện cho tiện tính toán.
Trước tiên, ta có: V„ =(j,m|@Ÿ |k,m) = (2k +1)U, +\( +1) —m?U vụ + Vk? =m?U,,, „ (1.28) với Ư„ được xác định: TT (7.m|e”và NE mộ, (1.29) Ki f+ Som Đề xác định yêu tô ma tran U ,, ta cần thêm một toán tử trung gian t_, Ề £ of F & â. ‘ a O=e v #) M*+MaN Theo sách chuyên khảo [30] ta sẽ biến đồi toán tử trên vẻ dạng: - l rh - 1 a O=e 8 MIN, Hạ, (1.30) ‹ R ; " 1, Sử dung công thức khai trién e* = ms „ ta thu được: os! O= | l+q | [ nụ+4)/ | l+q | —-——M~ } |-In(1 N||-——M"|.31 ; 10 Kết hợp với biểu thức trong phương trình (1.24) ta có được kết quả sau: (11°) Jk»)= (k+ s+ m)!(k + s— m)! |k +5,m), (k + m)1(k = m)! (w'} )= (n+l) -m° i (1. Nhu vay, ta thu duge yeu tố ma trận cho toán từ O như sau: qf." +i 0; ={i, m|Ô|k, mì=(j, mle Wim) mì) > p> @ M a) a NHỊ (isa) § Mã MHÌ k+ "| k- ") 0, =(- lo qg"" ¬ — mm (1.33) dày — 4 (n—K)!k! 5 : n n! với hệ so nhị thức được tính bang công thức: =—. Thay vao biéu thức (1.30), ta xác định được yếu tô ma trận, kết quả nay cũng đã được trình bày trong công trình của [31]: | mint ¿.*} ¿+€= Xipa *) 0„=--L st ) {| » cn) cn) Mại on Mi am) on io") (1.ủl 12 CHƯƠNG 2.
LÝ THUYET NHIÊU LOẠN RAYLEIGH-SCHRODINGER CHO BÀI TOÁN EXCITON TRONG DON LỚP TMDCs Lý thuyết nhiễu loạn là một phương pháp toán học gần đúng đẻ giải các phương trình Schrédinger không thé tìm được nghiệm chính xác. Trong thực tế, số phương trình Schrédinger có thé tìm được lời giải chính xác là khá ít, và phần lớn các hệ thực đều không có lời giải giải tích. Lý thuyết này được sẽ dụng khá rộng rãi, phô biến trong nhiều tinh toán lượng tử; nhiều giáo trình Cơ học lượng tử cũng đã trình bay chỉ tiết về phương pháp này. Ý tưởng chính của phương pháp là tìm lời giải gần đúng băng cách khai trién gan các số hạng nhỏ (chứa các tham số bé) có trong Hamiltonian của hệ lượng tử, các tham số này thường được gọi là thành phần nhiễu loạn.