Nghiên Cứu Đặc Trưng Cấu Trúc Và Hoạt Tính Quang Xúc Tác Của Nano Composite NiFe2O4/g-C3N4

• Tác giả: Đinh Thị Nhật
• Người hướng dẫn: PGS. TS Nguyễn Thị Tố Loan
• Trường học: Đại học Thái Nguyên
• Chuyên ngành: Hóa Vô Cơ
• Đề tài: Nghiên Cứu Hoạt Tính Quang Xúc Tác Của Nano Composite NiFe2O4/g-C3N4
• Loại tài liệu: Luận văn thạc sĩ
• Năm xuất bản: 2023
• Địa điểm: Thái Nguyên

• LỜI CAM ĐOAN
• 1. CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN
• 1.1. Tổng quan về g-C3N4
• 1.2. Cấu trúc tinh thể
• 1.3. Tính chất của g-C3N4
• 1.4. Một số phương pháp tổng hợp và ứng dụng của g-C3N4
• 1.5. Vật liệu composite chứa g-C3N4
• 1.6. Tổng quan về phẩm nhuộm
• 1.7. Khái niệm, phân loại
• 1.8. Tình hình ô nhiễm nước do phẩm nhuộm
• 2. CHƯƠNG 2: THỰC NGHIỆM VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU
• 2.1. Dụng cụ, thiết bị, hóa chất
• 2.2. Dụng cụ, thiết bị
• 2.3. Tổng hợp vật liệu composite NiFe2O4/g-C3N4
• 2.4. Tổng hợp mẫu NiFe2O4
• 2.5. Tổng hợp vật liệu composite NiFe2O4/g-C3N4
• 2.6. Nghiên cứu đặc trưng của các vật liệu composite NiFe2O4/g-C3N4
• 2.7. Phương pháp nhiễu xạ Rơnghen
• 2.8. Phương pháp hiển vi điện tử quét
• 2.9. Phương pháp hiển vi điện tử truyền qua
• 2.10. Phương pháp đo phổ tán xạ năng lượng tia X
• 2.11. Phương pháp phổ phản xạ khuếch tán UV-Vis
• 2.12. Phương pháp phổ hồng ngoại
• 2.13. Phương pháp đo diện tích bề mặt riêng
• 2.14. Phương pháp đo phổ hấp thụ UV-Vis
• 2.15. Phương pháp đo từ kế mẫu rung
• 2.16. Nghiên cứu hoạt tính quang xúc tác của các vật liệu composite NiFe2O4/g-C3N4
• 2.17. Xây dựng đường chuẩn xác định nồng độ Rhodamine B
• 2.18. Ảnh hưởng của một số yếu tố đến hoạt tính quang xúc tác phân hủy Rhodamine B
• 2.19. Khảo sát khả năng thu hồi và tái sử dụng của vật liệu composite NiFe2O4/g-C3N4
• 2.20. Khảo sát khả năng phân hủy các chất màu trong nước thải dệt nhuộm chiếu cói
• 3. CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN
• 3.1. Kết quả nghiên cứu các đặc trưng của vật liệu
• 3.2. Giản đồ nhiễu xạ Rơnghen
• 3.3. Phổ hồng ngoại
• 3.4. Kết quả nghiên cứu phổ tán xạ năng lượng tia X
• 3.5. Phổ phản xạ khuếch tán UV-Vis
• 3.6. Hình thái học bề mặt của các mẫu
• 3.7. Kết quả nghiên cứu diện tích bề mặt riêng
• 3.8. Kết quả đo tính chất từ
• 3.9. Kết quả nghiên cứu hoạt tính quang xúc tác phân hủy Rhodamine B của các vật liệu
• 3.10. Thời gian đạt cân bằng hấp phụ
• 3.11. Kết quả nghiên cứu hoạt tính quang xúc tác của các mẫu vật liệu
• 3.12. Kết quả nghiên cứu ảnh hưởng của khối lượng vật liệu
• 3.13. Kết quả nghiên cứu ảnh hưởng của lượng H2O2
• 3.14. Kết quả nghiên cứu ảnh hưởng của nồng độ RhB
• 3.15. Kết quả nghiên cứu ảnh hưởng của chất ức chế
• 3.16. Động học của phản ứng phân hủy RhB khi có mặt vật liệu
• 3.17. Kết quả nghiên cứu khả năng thu hồi và tái sử dụng của vật liệu composite NiFe2O4/g-C3N4
• 3.18. Kết quả khảo sát khả năng phân hủy chất màu trong nước thải dệt nhuộm chiếu cói của vật liệu composite
• 3.19. So sánh hoạt tính quang xúc tác của vật liệu composite NiFe2O4/g-C3N4 với một số vật liệu khác
• TÀI LIỆU THAM KHẢO

I. Tổng Quan Về Vật Liệu Quang Xúc Tác Nano Composite NiFe2O4 g C3N4

Ô nhiễm môi trường, đặc biệt là ô nhiễm nguồn nước từ các ngành công nghiệp như dệt nhuộm, đang là vấn đề cấp bách. Nước thải dệt nhuộm chứa nhiều hóa chất độc hại, ảnh hưởng lớn đến hệ sinh thái. Các phương pháp xử lý nước thải, trong đó có quang xúc tác, ngày càng được quan tâm. Graphitic carbon nitride (g-C3N4) là một chất bán dẫn quang xúc tác đầy hứa hẹn với cấu trúc điện tử độc đáo, độ bền cao, không độc hại và dễ tổng hợp. g-C3N4 có hiệu suất quang xúc tác cao hơn các vật liệu truyền thống như TiO2 và ZnO. Nghiên cứu này tập trung vào việc tổng hợp và nghiên cứu nano composite NiFe2O4/g-C3N4 để nâng cao hiệu quả xử lý ô nhiễm.

1.1. Giới thiệu chung về Graphitic Carbon Nitride g C3N4

Graphitic carbon nitride (g-C3N4) là một vật liệu bán dẫn có cấu trúc lớp, độ bền hóa học cao và khả năng hoạt động như một chất xúc tác đa chức. Cấu trúc của g-C3N4 được hình thành từ các đơn vị s-heptazine dạng hexagonal. Theo Bojdys [7], tinh thể g-C3N4 được hình thành dựa trên các đơn lớp với mỗi đơn lớp là sự sắp xếp của các đơn vị s-heptazine dạng hexagonal với các thông số mạng tinh thể là a=b=8,434 Å, c=6,722 Å, tương ứng với kiểu sắp xếp ABAB. g-C3N4 có nhiều ưu điểm, tuy nhiên diện tích bề mặt riêng thấp, khả năng linh động của các hạt mang điện thấp, sự tái tổ hợp của electron và lỗ trống cao, và hấp thụ ánh sáng vùng khả kiến kém là những hạn chế cần khắc phục.

1.2. Ưu điểm và Hạn chế của g C3N4 trong Ứng Dụng Quang Xúc Tác

g-C3N4 sở hữu nhiều ưu điểm vượt trội trong lĩnh vực quang xúc tác, bao gồm độ bền hóa học cao, khả năng hoạt động như một chất xúc tác đa chức và hiệu suất quang xúc tác tốt trong vùng ánh sáng khả kiến. Tuy nhiên, g-C3N4 cũng tồn tại những hạn chế đáng kể như diện tích bề mặt riêng thấp, khả năng linh động của các hạt mang điện kém, sự tái tổ hợp nhanh chóng của electron-hole pairs, và khả năng hấp thụ ánh sáng vùng khả kiến còn hạn chế. Những yếu tố này làm giảm hiệu quả của g-C3N4 trong các ứng dụng xúc tác thực tế.

II. Tại Sao Cần Cải Thiện Hoạt Tính Quang Xúc Tác Của g C3N4

Mặc dù g-C3N4 có nhiều ưu điểm, hiệu suất quang xúc tác của nó vẫn cần được cải thiện để ứng dụng hiệu quả hơn trong xử lý ô nhiễm môi trường. Tốc độ tái tổ hợp electron-hole pairs nhanh, khả năng chuyển chất mang điện thấp, diện tích bề mặt riêng nhỏ và độ trơ bề mặt cao là những yếu tố cản trở hiệu suất của g-C3N4. Do đó, cần có các phương pháp để tăng cường khả năng hấp thụ ánh sáng, giảm tái tổ hợp và tăng diện tích bề mặt của vật liệu. Một trong những giải pháp hiệu quả là tạo nano composite với các vật liệu khác.

2.1. Các Phương Pháp Nâng Cao Hiệu Quả Quang Xúc Tác cho g C3N4

Để nâng cao hiệu quả quang xúc tác của g-C3N4, nhiều phương pháp đã được nghiên cứu và áp dụng, bao gồm pha tạp các nguyên tố kim loại hoặc phi kim, tạo nano composite với các chất bán dẫn khác, và biến đổi cấu trúc bề mặt. Việc pha tạp giúp tăng cường khả năng hấp thụ ánh sáng và giảm sự tái tổ hợp electron-hole pairs. Tạo vật liệu composite tạo ra cấu trúc điện tử mới, tăng cường khả năng chuyển điện tích và mở rộng vùng hấp thụ ánh sáng. Theo nghiên cứu của Jiuqing Wen [15], việc kết hợp g-C3N4 với các chất bán dẫn khác để tạo composite sẽ tạo thành một cấu trúc điện tử mới nhờ sự hình thành giao diện phân cách pha. Cấu trúc điện tử của vật liệu composite phụ thuộc vào độ rộng vùng cấm và thế của vùng dẫn (CB) và vùng hoá trị (VB) trong chất bán dẫn.

2.2. Lợi ích của việc tạo Nano Composite NiFe2O4 g C3N4

Việc tạo nano composite NiFe2O4/g-C3N4 kết hợp ưu điểm của cả hai vật liệu. NiFe2O4 là một oxit kim loại có tính từ, giúp dễ dàng thu hồi vật liệu sau phản ứng. Việc kết hợp này có thể cải thiện khả năng hấp thụ ánh sáng, tăng diện tích bề mặt, giảm tái tổ hợp electron-hole pairs và nâng cao hiệu suất quang xúc tác. NiFe2O4 có tính từ giúp quá trình tách và tái sử dụng vật liệu dễ dàng hơn sau khi phân hủy chất ô nhiễm.

III. Hướng Dẫn Tổng Hợp và Đặc Trưng Hóa Nano Composite NiFe2O4 g C3N4

Việc tổng hợp nano composite NiFe2O4/g-C3N4 đòi hỏi quy trình kiểm soát chặt chẽ để đảm bảo vật liệu có cấu trúc và tính chất mong muốn. Các phương pháp tổng hợp phổ biến bao gồm phương pháp đồng kết tủa, phương pháp nhiệt phân, và phương pháp thủy nhiệt. Sau khi tổng hợp, vật liệu cần được đặc trưng hóa bằng các kỹ thuật như nhiễu xạ tia X (XRD), hiển vi điện tử quét (SEM), hiển vi điện tử truyền qua (TEM), và phổ hấp thụ UV-Vis để xác định cấu trúc, hình thái và tính chất quang học.

3.1. Phương Pháp Tổng Hợp Nano Composite NiFe2O4 g C3N4 Hiệu Quả

Luận văn sử dụng quy trình tổng hợp được mô tả chi tiết ở Chương II. Đầu tiên, mẫu NiFe2O4 được tổng hợp. Sau đó, vật liệu composite NiFe2O4/g-C3N4 được tạo thành. Cần kiểm soát các yếu tố như nhiệt độ, thời gian phản ứng, và tỷ lệ thành phần để tối ưu hóa cấu trúc và tính chất của nano composite. Các phương pháp này ảnh hưởng lớn đến kích thước hạt nano, sự phân bố của NiFe2O4 trên bề mặt g-C3N4 và do đó ảnh hưởng đến hoạt tính quang xúc tác.

3.2. Các Kỹ Thuật Đặc Trưng Hóa Vật Liệu Nano Composite

Các kỹ thuật đặc trưng hóa như XRD, SEM, TEM, EDX, UV-Vis DRS, FT-IR và VMS được sử dụng để xác định cấu trúc, hình thái, thành phần và tính chất quang học của nano composite NiFe2O4/g-C3N4. XRD cung cấp thông tin về cấu trúc tinh thể. SEM và TEM cho phép quan sát hình thái bề mặt và kích thước hạt nano. EDX xác định thành phần nguyên tố. UV-Vis DRS đo khả năng hấp thụ ánh sáng. FT-IR phân tích các nhóm chức. VMS đo tính chất từ. Kết quả phân tích XRD cho thấy, trong khoảng nhiệt độ khảo sát (từ 450 ÷ 550oC), mẫu được nung ở 500 oC có cường độ nhiễu xạ ở các góc 2 là 13,2o (100) và 27,3o (002) cao và sắc nét nhất, đặc trưng cho là sự tạo thành của g-C3N4 [3].

IV. Nghiên Cứu Hoạt Tính Quang Xúc Tác Phân Hủy Rhodamine B RhB

Hoạt tính quang xúc tác của nano composite NiFe2O4/g-C3N4 được đánh giá thông qua phản ứng phân hủy chất ô nhiễm Rhodamine B (RhB) dưới ánh sáng khả kiến. Các yếu tố ảnh hưởng đến hiệu suất phân hủy RhB như thời gian chiếu sáng, nồng độ RhB, khối lượng xúc tác, và sự có mặt của chất oxy hóa (H2O2) được nghiên cứu. Kết quả cho thấy nano composite NiFe2O4/g-C3N4 có khả năng phân hủy RhB hiệu quả hơn so với g-C3N4 tinh khiết.

4.1. Ảnh Hưởng của Các Yếu Tố Đến Hiệu Suất Phân Hủy RhB

Nghiên cứu đã khảo sát ảnh hưởng của các yếu tố như khối lượng xúc tác, lượng H2O2 và nồng độ RhB đến hiệu suất phân hủy chất ô nhiễm. Kết quả cho thấy có sự tối ưu về khối lượng vật liệu xúc tác, lượng chất oxy hóa và nồng độ chất ô nhiễm để đạt hiệu suất quang xúc tác cao nhất. Bên cạnh đó, chất ức chế như Ascorbic acid, EDTA (Ethylenediaminetetraacetic acid) và Isopropyl alcohol (IPA) cũng được sử dụng để nghiên cứu ảnh hưởng đến hiệu suất phân hủy RhB.

4.2. Động Học Phản Ứng Phân Hủy RhB với Nano Composite

Phản ứng phân hủy RhB tuân theo động học bậc nhất Langmuir-Hinshelwood. Hằng số tốc độ phản ứng (k) được xác định để so sánh hoạt tính của các vật liệu khác nhau. Nano composite NiFe2O4/g-C3N4 cho thấy hằng số tốc độ phản ứng cao hơn so với g-C3N4 tinh khiết, chứng tỏ hiệu quả quang xúc tác được cải thiện. Kết quả cho thấy, khi có mặt mẫu ACN-10, hiệu suất phân huỷ OTC đạt cao nhất (79,3%) sau 60 phút chiếu sáng. Phản ứng phân huỷ OTC trên các chất xúc tác tuân theo phương trình động học bậc 1. Hằng số tốc độ phản ứng giảm theo trật tự sau: ACN-10 (0,029 phút-1) > ACN-30 (0,027 phút-1) > ACN-5 (0,02 phút-1) > CN (0,012 phút-1).

V. Khả Năng Thu Hồi và Tái Sử Dụng Nano Composite NiFe2O4 g C3N4

Một ưu điểm quan trọng của nano composite NiFe2O4/g-C3N4 là khả năng thu hồi và tái sử dụng vật liệu nhờ tính từ của NiFe2O4. Sau phản ứng, vật liệu có thể được dễ dàng tách ra khỏi dung dịch bằng nam châm. Nghiên cứu đánh giá khả năng duy trì hoạt tính quang xúc tác của vật liệu sau nhiều lần tái sử dụng.

5.1. Quy trình thu hồi Vật Liệu bằng từ tính

Sử dụng nam châm để tách nano composite NiFe2O4/g-C3N4 ra khỏi dung dịch sau phản ứng. Quy trình thu hồi cần được thực hiện cẩn thận để tránh mất mát vật liệu. Tính từ của NiFe2O4 giúp quá trình thu hồi trở nên đơn giản và hiệu quả hơn so với các vật liệu quang xúc tác khác.

5.2. Đánh Giá Hoạt Tính Quang Xúc Tác Sau Nhiều Lần Tái Sử Dụng

Thực hiện phản ứng phân hủy RhB nhiều lần với cùng một lượng nano composite NiFe2O4/g-C3N4 đã được thu hồi. Đo hiệu suất phân hủy sau mỗi lần tái sử dụng để đánh giá độ ổn định của vật liệu. Sự suy giảm hoạt tính quang xúc tác có thể do mất vật liệu, sự thay đổi cấu trúc bề mặt hoặc sự tích tụ chất ô nhiễm trên bề mặt vật liệu.

VI. Ứng Dụng Thực Tiễn Xử Lý Nước Thải Dệt Nhuộm Bằng Nano Composite

Nghiên cứu đánh giá khả năng ứng dụng thực tế của nano composite NiFe2O4/g-C3N4 trong việc xử lý nước thải dệt nhuộm. Nước thải dệt nhuộm chứa nhiều chất ô nhiễm phức tạp. Khả năng phân hủy các chất ô nhiễm này bằng nano composite NiFe2O4/g-C3N4 được nghiên cứu.

6.1. Phân Tích Thành Phần Nước Thải Dệt Nhuộm

Nước thải dệt nhuộm chứa nhiều chất ô nhiễm khác nhau, bao gồm thuốc nhuộm, hóa chất, và các chất hữu cơ khác. Xác định thành phần và nồng độ các chất ô nhiễm này để đánh giá hiệu quả xử lý của nano composite. Nước thải từ các nhà máy dệt nhuộm có mức ô nhiễm cao và rất độc cho hệ sinh thái nước. Loại nước thải này chứa nhiều thành phần độc hại, độ màu cao, hoá chất, độ kiềm và độ pH cao, tiềm ẩn nhiều nguy hiểm đối với con người và hệ sinh thái.

6.2. So Sánh Hiệu Quả Xử Lý Nước Thải với Các Vật Liệu Khác

So sánh hiệu quả xử lý nước thải dệt nhuộm của nano composite NiFe2O4/g-C3N4 với các vật liệu quang xúc tác khác, chẳng hạn như TiO2 và ZnO. Đánh giá ưu điểm và nhược điểm của từng vật liệu trong ứng dụng thực tế. Các phương pháp xử lý nước, trong đó có phương pháp oxi hoá nâng cao dựa trên các chất quang xúc tác.

Tổng quan nghiên cứu

Ô nhiễm môi trường, đặc biệt là ô nhiễm nguồn nước do các chất hữu cơ độc hại, đang là vấn đề nghiêm trọng tại nhiều quốc gia đang phát triển, trong đó có Việt Nam. Ngành công nghiệp dệt nhuộm đóng góp một phần lớn vào lượng nước thải ô nhiễm với các chỉ số như độ pH từ 8,6 đến 9,8, độ màu cao từ 350 đến 3710 Pt-Co, hàm lượng chất hữu cơ và cặn lơ lửng lên đến 2000 mg/L, cùng các kim loại nặng như Cr+6, Pb, Cd, As vượt ngưỡng cho phép. Rhodamine B (RhB), một loại phẩm nhuộm tổng hợp phổ biến trong ngành dệt may, có tính độc hại cao, gây ảnh hưởng xấu đến sức khỏe con người và hệ sinh thái thủy sinh.

Mục tiêu nghiên cứu của luận văn là tổng hợp và nghiên cứu đặc trưng cấu trúc cũng như hoạt tính quang xúc tác của nano composite NiFe2O4/g-C3N4 nhằm nâng cao hiệu quả phân hủy các hợp chất hữu cơ ô nhiễm, đặc biệt là Rhodamine B trong nước thải dệt nhuộm. Nghiên cứu được thực hiện trong phạm vi tổng hợp vật liệu composite với các tỷ lệ NiFe2O4 khác nhau (10%, 20%, 30%) và khảo sát hoạt tính quang xúc tác dưới điều kiện chiếu sáng bằng đèn LED công suất 30W, tại Thái Nguyên năm 2023.

Ý nghĩa của nghiên cứu thể hiện qua việc phát triển vật liệu quang xúc tác có khả năng phân hủy hiệu quả các chất màu độc hại trong nước thải, góp phần cải thiện chất lượng môi trường nước và giảm thiểu tác động tiêu cực đến sức khỏe cộng đồng. Các chỉ số hiệu suất phân hủy RhB đạt đến gần 99% trong điều kiện tối ưu, cho thấy tiềm năng ứng dụng thực tiễn cao của vật liệu composite này.

Cơ sở lý thuyết và phương pháp nghiên cứu

Khung lý thuyết áp dụng

Luận văn dựa trên hai lý thuyết chính: lý thuyết về cấu trúc và tính chất của graphitic carbon nitride (g-C3N4) và lý thuyết về hoạt tính quang xúc tác của các vật liệu composite ferrite.

• Graphitic carbon nitride (g-C3N4): Là polymer dị vòng với cấu trúc lớp 2D dựa trên đơn vị tri-s-triazine, có độ rộng vùng cấm khoảng 2,7 eV, bền hóa học và nhiệt, hấp thụ ánh sáng vùng khả kiến tốt hơn các chất xúc tác truyền thống như TiO2. Tuy nhiên, g-C3N4 có hạn chế về diện tích bề mặt riêng thấp, tốc độ tái tổ hợp electron-lỗ trống nhanh, làm giảm hiệu quả xúc tác.

• Composite NiFe2O4/g-C3N4: Việc kết hợp g-C3N4 với ferrite NiFe2O4 tạo thành hệ nối dị thể loại II, giúp tăng cường sự phân tách electron và lỗ trống, giảm tái tổ hợp, kéo dài thời gian sống của các hạt mang điện, từ đó nâng cao hiệu suất quang xúc tác. NiFe2O4 có tính từ cao, giúp thu hồi vật liệu bằng từ trường, thuận tiện cho tái sử dụng.

Các khái niệm chính bao gồm: vùng dẫn (CB), vùng hóa trị (VB), hiệu suất phân hủy quang xúc tác, hệ nối dị thể, và động học phản ứng bậc 1.

Phương pháp nghiên cứu

• Nguồn dữ liệu: Vật liệu g-C3N4 được tổng hợp từ urea nung ở 500°C; NiFe2O4 được tổng hợp từ muối Ni(NO3)2 và Fe(NO3)3 qua phương pháp nung; composite NiFe2O4/g-C3N4 được tạo thành với tỷ lệ NiFe2O4 lần lượt 10%, 20%, 30%.

• Phương pháp phân tích: Sử dụng các kỹ thuật đặc trưng vật liệu như nhiễu xạ tia X (XRD) để xác định cấu trúc tinh thể, phổ hồng ngoại (FT-IR) để khảo sát liên kết hóa học, phổ tán xạ năng lượng tia X (EDX) để xác định thành phần nguyên tố, phổ phản xạ khuếch tán UV-Vis (DRS) để đo năng lượng vùng cấm, hiển vi điện tử quét (SEM) và truyền qua (TEM) để quan sát hình thái bề mặt và kích thước hạt, đo diện tích bề mặt riêng (BET), và đo tính chất từ bằng từ kế mẫu rung (VSM).

• Nghiên cứu hoạt tính quang xúc tác: Xây dựng đường chuẩn xác định nồng độ Rhodamine B qua phổ UV-Vis tại bước sóng 553 nm. Khảo sát ảnh hưởng của các yếu tố như khối lượng vật liệu, lượng H2O2, nồng độ RhB, và các chất ức chế (ascorbic acid, EDTA, isopropyl alcohol) đến hiệu suất phân hủy RhB. Thời gian nghiên cứu kéo dài trong 90 phút chiếu sáng với đèn LED 30W.

• Cỡ mẫu và chọn mẫu: Các mẫu vật liệu composite được tổng hợp và khảo sát với tỷ lệ NiFe2O4 khác nhau để đánh giá ảnh hưởng thành phần đến hoạt tính. Mỗi thí nghiệm được thực hiện nhiều lần để đảm bảo tính lặp lại và độ tin cậy của kết quả.

Kết quả nghiên cứu và thảo luận

Những phát hiện chính

1. Đặc trưng cấu trúc vật liệu: Giản đồ XRD cho thấy các peak đặc trưng của g-C3N4 và NiFe2O4 đều xuất hiện trong các mẫu composite CNF1÷CNF3, chứng tỏ sự tạo thành composite. Kích thước tinh thể NiFe2O4 trong composite dao động từ 19 đến 24 nm. Phổ FT-IR xác nhận sự tương tác giữa NiFe2O4 và g-C3N4 qua các dao động đặc trưng của liên kết M-O, C=N, C-N và nhóm NH2.

2. Tính chất quang học và bề mặt: Năng lượng vùng cấm Eg giảm từ 2,82 eV (g-C3N4) xuống còn khoảng 1,5 eV khi tăng hàm lượng NiFe2O4 trong composite, giúp hấp thụ ánh sáng khả kiến hiệu quả hơn. Diện tích bề mặt riêng của composite CNF3 đạt 62,29 m²/g, cao hơn so với g-C3N4 (48,46 m²/g) và NiFe2O4 (23,22 m²/g), tạo điều kiện thuận lợi cho phản ứng xúc tác.

3. Hoạt tính quang xúc tác phân hủy Rhodamine B: Hiệu suất phân hủy RhB sau 90 phút chiếu sáng đạt 98,52% với mẫu CNF3 (30% NiFe2O4), vượt trội so với g-C3N4 (35,64%) và NiFe2O4 (9,34%). Hiệu suất tăng theo khối lượng vật liệu đến 0,15 gam, sau đó giảm nhẹ do hiện tượng tái tổ hợp electron-lỗ trống và tán xạ ánh sáng. Lượng H2O2 tối ưu là 2,0 mL, tăng hiệu suất phân hủy lên 97,17%, nhưng giảm khi vượt quá do phản ứng phụ làm giảm gốc hydroxyl.

4. Động học phản ứng: Phản ứng phân hủy RhB tuân theo động học bậc 1 với hằng số tốc độ k của CNF3 là 0,0486 phút⁻¹, cao gấp 6-8 lần so với NiFe2O4 và 3-4 lần so với g-C3N4. Các chất ức chế như ascorbic acid, EDTA và isopropyl alcohol làm giảm hiệu suất phân hủy, chứng tỏ vai trò quan trọng của các gốc tự do và lỗ trống trong quá trình xúc tác.

5. Khả năng thu hồi và tái sử dụng: Vật liệu composite CNF3 có thể thu hồi dễ dàng bằng từ trường nhờ tính từ của NiFe2O4. Hiệu suất phân hủy RhB sau 3 lần tái sử dụng vẫn duy trì trên 82%, đồng thời cấu trúc và hình thái bề mặt không thay đổi đáng kể, cho thấy tính ổn định và bền vững của vật liệu.

Thảo luận kết quả

Sự kết hợp NiFe2O4 với g-C3N4 tạo ra hệ nối dị thể loại II, giúp tăng cường sự phân tách electron-lỗ trống, giảm tái tổ hợp và kéo dài thời gian sống của các hạt mang điện, từ đó nâng cao hiệu quả quang xúc tác. Việc giảm năng lượng vùng cấm và tăng diện tích bề mặt riêng cũng góp phần cải thiện khả năng hấp thụ ánh sáng và tăng số lượng vị trí hoạt động xúc tác.

So với các nghiên cứu trước đây về composite MnFe2O4/g-C3N4 hay CoFe2O4/g-C3N4, kết quả của luận văn cho thấy hiệu suất phân hủy RhB của NiFe2O4/g-C3N4 tương đương hoặc vượt trội, đồng thời vật liệu có tính từ cao giúp thu hồi dễ dàng, giảm thiểu ô nhiễm thứ cấp.

Dữ liệu có thể được trình bày qua biểu đồ hiệu suất phân hủy RhB theo thời gian, biểu đồ ảnh hưởng khối lượng vật liệu và lượng H2O2, cũng như bảng so sánh hằng số tốc độ phản ứng giữa các mẫu. Các ảnh SEM, TEM minh họa rõ sự phân bố đồng đều của hạt NiFe2O4 trên bề mặt g-C3N4, hỗ trợ giải thích cơ chế hoạt động của composite.

Đề xuất và khuyến nghị

1. Tối ưu hóa tỷ lệ thành phần composite: Khuyến nghị sử dụng vật liệu NiFe2O4/g-C3N4 với tỷ lệ NiFe2O4 khoảng 30% để đạt hiệu suất quang xúc tác cao nhất, áp dụng trong xử lý nước thải dệt nhuộm trong vòng 90 phút chiếu sáng.

2. Kiểm soát lượng H2O2 sử dụng: Đề xuất sử dụng lượng H2O2 30% khoảng 2,0 mL cho mỗi 100 mL dung dịch để tối ưu hóa hiệu quả phân hủy, tránh dư thừa gây giảm hiệu suất.

3. Phát triển hệ thống xử lý nước thải quy mô pilot: Áp dụng vật liệu composite trong các hệ thống xử lý nước thải tại các làng nghề dệt nhuộm, tiến hành thử nghiệm trong khoảng 6-12 tháng để đánh giá hiệu quả thực tế và khả năng tái sử dụng vật liệu.

4. Nâng cao khả năng tái sử dụng vật liệu: Khuyến khích nghiên cứu thêm về phương pháp thu hồi và tái chế vật liệu composite nhằm duy trì hiệu suất trên 80% sau nhiều chu kỳ sử dụng, giảm chi phí vận hành và ô nhiễm thứ cấp.

5. Mở rộng ứng dụng: Khuyến nghị nghiên cứu ứng dụng vật liệu composite NiFe2O4/g-C3N4 trong phân hủy các hợp chất hữu cơ khác trong nước thải công nghiệp như methylene blue, methyl orange, nhằm đa dạng hóa phạm vi xử lý.

Đối tượng nên tham khảo luận văn

1. Các nhà nghiên cứu và sinh viên ngành Hóa học, Vật liệu: Luận văn cung cấp kiến thức sâu sắc về tổng hợp, đặc trưng và ứng dụng vật liệu composite quang xúc tác, hỗ trợ phát triển các đề tài nghiên cứu liên quan.

2. Chuyên gia môi trường và kỹ sư xử lý nước thải: Thông tin về hiệu quả phân hủy Rhodamine B và các điều kiện tối ưu giúp thiết kế và vận hành hệ thống xử lý nước thải dệt nhuộm hiệu quả hơn.

3. Doanh nghiệp ngành dệt nhuộm và xử lý môi trường: Có thể áp dụng công nghệ quang xúc tác với vật liệu composite để giảm thiểu ô nhiễm nước thải, nâng cao uy tín và tuân thủ quy định môi trường.

4. Cơ quan quản lý nhà nước về môi trường: Cung cấp cơ sở khoa học để xây dựng chính sách, quy chuẩn kỹ thuật về xử lý nước thải công nghiệp, thúc đẩy ứng dụng công nghệ xanh.

Câu hỏi thường gặp

1. Nano composite NiFe2O4/g-C3N4 là gì?
   Là vật liệu composite gồm ferrite NiFe2O4 và graphitic carbon nitride (g-C3N4), kết hợp tạo hệ nối dị thể giúp tăng hiệu quả quang xúc tác phân hủy các chất hữu cơ trong nước thải.

2. Tại sao chọn Rhodamine B làm mẫu khảo sát?
   RhB là phẩm nhuộm phổ biến trong ngành dệt may, có tính độc hại cao và khó phân hủy sinh học, đại diện cho các hợp chất ô nhiễm khó xử lý trong nước thải.

3. Hiệu suất phân hủy RhB của vật liệu composite đạt bao nhiêu?
   Mẫu CNF3 (30% NiFe2O4) đạt hiệu suất phân hủy RhB lên đến 98,52% sau 90 phút chiếu sáng, vượt trội so với g-C3N4 và NiFe2O4 đơn lẻ.

4. Vật liệu có thể tái sử dụng bao nhiêu lần?
   Vật liệu composite có thể tái sử dụng ít nhất 3 lần với hiệu suất phân hủy RhB vẫn duy trì trên 82%, nhờ tính từ giúp thu hồi dễ dàng.

5. Ảnh hưởng của lượng H2O2 đến hiệu suất phân hủy?
   Lượng H2O2 tối ưu là 2,0 mL cho 100 mL dung dịch; vượt quá lượng này sẽ làm giảm hiệu suất do phản ứng phụ làm mất gốc hydroxyl cần thiết cho phân hủy.

Kết luận

• Đã tổng hợp thành công vật liệu nano composite NiFe2O4/g-C3N4 với các tỷ lệ NiFe2O4 khác nhau, đặc trưng cấu trúc và tính chất quang xúc tác được xác định rõ ràng.
• Vật liệu composite CNF3 (30% NiFe2O4) có hiệu suất phân hủy Rhodamine B cao nhất, đạt gần 99% sau 90 phút chiếu sáng.
• Phản ứng phân hủy RhB tuân theo động học bậc 1 với hằng số tốc độ cao gấp nhiều lần so với vật liệu đơn lẻ.
• Vật liệu có tính từ cao, dễ thu hồi và tái sử dụng nhiều lần mà không giảm hiệu suất đáng kể.
• Khuyến nghị triển khai nghiên cứu ứng dụng thực tế trong xử lý nước thải dệt nhuộm và mở rộng sang các hợp chất hữu cơ khác.

Để tiếp tục phát triển, cần tiến hành thử nghiệm quy mô pilot và nghiên cứu nâng cao khả năng tái sử dụng vật liệu. Mời các nhà nghiên cứu và doanh nghiệp quan tâm liên hệ để hợp tác ứng dụng công nghệ quang xúc tác tiên tiến này.