Luận án tiến sĩ: Tổng hợp xúc tác oxi hóa điện hóa trên cơ sở Pt và chấm lượng tử graphen ứng dụng trong pin nhiên liệu sử dụng trực tiếp alcohol

• Tác giả: Lâm Thị Tho
• Người hướng dẫn: GS. Vũ Thị Thu Hà
• Trường học: Viện Hóa học Công nghiệp Việt Nam
• Chuyên ngành: Hóa lý thuyết và Hóa lý
• Đề tài: Tổng Hợp Xúc Tác Oxi Hóa Điện Hóa Từ Pt Và Chấm Lượng Tử Graphen Ứng Dụng Trong Pin Nhiên Liệu Alcohol
• Loại tài liệu: luận án tiến sĩ
• Năm xuất bản: 2022
• Địa điểm: Hà Nội

Mục lục chi tiết

• LỜI CAM ĐOAN
• 1. CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN
• 1.1. Tổng quan về vật liệu chấm lượng tử graphen
• 1.1.1. Một số khái niệm chung
• 1.1.2. Ứng dụng của vật liệu graphen chấm lượng tử
• 1.1.3. Các phương pháp tổng hợp vật liệu graphen chấm lượng tử
• 1.2. Tình hình nghiên cứu trên thế giới về vật liệu GQDs ứng dụng trong pin nhiên liệu
• 1.2.1. Pin nhiên liệu sử dụng trực tiếp alcohol
• 1.2.2. Phân loại xúc tác trên cơ sở Pt ứng dụng trong pin nhiên liệu
• 1.2.3. Một số yếu tố ảnh hưởng tới đặc tính xúc tác trên cơ sở Pt ứng dụng trong pin nhiên liệu
• 1.2.4. Một số kết quả nghiên cứu về tổng hợp xúc tác trên cơ sở Pt/GQDs ứng dụng trong pin nhiên liệu DAFC
• 1.3. Tình hình nghiên cứu, ứng dụng vật liệu GQDs ở Việt Nam
• 1.4. Các kết luận rút ra từ tổng quan
• 2. CHƯƠNG 2: THỰC NGHIỆM VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU
• 2.1. Dụng cụ, hóa chất và thiết bị
• 2.2. Dụng cụ, thiết bị
• 2.3. Phương pháp tổng hợp chất mang và xúc tác
• 2.3.1. Tổng hợp chất mang GQDs
• 2.3.2. Tổng hợp chất mang GQDs-GO
• 2.3.3. Tổng hợp xúc tác trên cơ sở Pt/GQDs
• 2.3.4. Tổng hợp xúc tác Pt/(GQDs-rGO)
• 2.3.5. Phương pháp biến tính xúc tác trên cơ sở xúc tác Pt/(GQDs-rGO)
• 2.4. Các phương pháp đặc trưng tính chất của vật liệu
• 2.5. Phương pháp đánh giá hoạt tính của xúc tác
• 2.5.1. Phương pháp đánh giá hoạt tính điện hóa của xúc tác
• 2.5.2. Phương pháp đánh giá độ ổn định hoạt tính xúc tác
• 2.5.3. Phương pháp đo công suất mô hình DAFC
• 3. CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN
• 3.1. Nghiên cứu tổng hợp GQDs từ đệm carbon
• 3.1.1. Đặc trưng tính chất của đệm carbon
• 3.1.2. Khảo sát một số yếu tố ảnh hưởng tới quá trình tổng hợp GQDs
• 3.1.3. Nghiên cứu quá trình tinh chế để thu được sản phẩm GQDs
• 3.2. Nghiên cứu tổng hợp xúc tác kim loại quý Pt mang trên chất mang GQDs
• 3.2.1. Nghiên cứu ảnh hưởng của hàm lượng kim loại Pt tới hoạt tính xúc tác Pt/GQDs
• 3.2.2. Hoạt tính điện hóa của các xúc tác Pt/GQDs với các hàm lượng Pt khác nhau
• 3.2.3. Đánh giá độ ổn định hoạt tính của xúc tác Pt-3(2
• 3.3. Nghiên cứu tổng hợp xúc tác kim loại quý Pt mang trên chất mang GQDs-GO
• 3.3.1. Kết quả đặc trưng vật liệu GQDs-GO
• 3.3.2. Nghiên cứu ảnh hưởng của hàm lượng kim loại Pt tới hoạt tính xúc tác Pt/(GQDs-rGO)
• 3.3.3. Nghiên cứu biến tính xúc tác Pt-9(6
• CÁC ĐIỂM MỚI CỦA LUẬN ÁN
• DANH MỤC CÔNG TRÌNH KHOA HỌC CỦA TÁC GIẢ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN
• TÀI LIỆU THAM KHẢO

Tóm tắt

I. Tổng quan về xúc tác oxi hóa điện hóa và ứng dụng trong pin nhiên liệu alcohol

Luận án tập trung vào việc tổng hợp xúc tác oxi hóa điện hóa dựa trên Pt và chấm lượng tử graphen (GQDs). Xúc tác oxi hóa điện hóa đóng vai trò quan trọng trong việc cải thiện hiệu suất của pin nhiên liệu alcohol, đặc biệt là trong các phản ứng oxi hóa ethanol (EOR) và methanol (MOR). Pt được chọn làm vật liệu chính do khả năng xúc tác mạnh mẽ, trong khi GQDs được sử dụng làm chất mang nhờ diện tích bề mặt lớn và tính dẫn điện cao. Nghiên cứu này nhằm tối ưu hóa hiệu suất của pin nhiên liệu alcohol thông qua việc phát triển các xúc tác mới, giảm chi phí và tăng độ bền.

1.1. Vai trò của xúc tác oxi hóa điện hóa

Xúc tác oxi hóa điện hóa là yếu tố then chốt trong việc chuyển hóa năng lượng trong pin nhiên liệu alcohol. Các xúc tác dựa trên Pt được ưa chuộng do khả năng xúc tác mạnh mẽ và ổn định. Tuy nhiên, việc sử dụng Pt đơn thuần thường dẫn đến hiện tượng kết tụ và ngộ độc xúc tác. Do đó, việc kết hợp Pt với GQDs giúp phân tán các hạt nano Pt, tăng diện tích bề mặt hoạt động và cải thiện hiệu suất xúc tác.

1.2. Ứng dụng của GQDs trong pin nhiên liệu

Chấm lượng tử graphen (GQDs) được sử dụng làm chất mang nhờ các đặc tính ưu việt như diện tích bề mặt lớn, tính dẫn điện cao và khả năng điều chỉnh các nhóm chức bề mặt. GQDs không chỉ giúp phân tán Pt mà còn thúc đẩy các phản ứng oxi hóa và khử oxy trong pin nhiên liệu alcohol. Nghiên cứu này tập trung vào việc tối ưu hóa quy trình tổng hợp GQDs để đạt được hiệu suất xúc tác cao nhất.

II. Phương pháp tổng hợp xúc tác Pt GQDs

Luận án đề xuất các phương pháp tổng hợp xúc tác dựa trên Pt và GQDs. Quy trình bao gồm việc tổng hợp GQDs từ đệm carbon, sau đó phân tán Pt lên bề mặt GQDs thông qua các phương pháp hóa học. Các thông số như hàm lượng Pt, nhiệt độ và thời gian phản ứng được tối ưu hóa để đạt được hiệu suất xúc tác cao nhất. Kết quả cho thấy, xúc tác Pt/GQDs có hoạt tính điện hóa vượt trội trong cả môi trường axit và kiềm.

2.1. Tổng hợp GQDs từ đệm carbon

Quá trình tổng hợp GQDs bắt đầu từ đệm carbon, được xử lý qua các bước oxi hóa và tinh chế. Các yếu tố như nhiệt độ và thời gian phản ứng được điều chỉnh để đạt được kích thước và cấu trúc mong muốn. Kết quả phân tích bằng TEM và Raman cho thấy GQDs có kích thước nano và cấu trúc đồng nhất, phù hợp làm chất mang cho Pt.

2.2. Phân tán Pt lên GQDs

Pt được phân tán lên GQDs thông qua phương pháp khử hóa học. Hàm lượng Pt được điều chỉnh để tối ưu hóa hoạt tính xúc tác. Kết quả từ phổ EDX và XPS cho thấy Pt được phân bố đều trên bề mặt GQDs, tạo thành các hạt nano có kích thước nhỏ và ổn định.

III. Ứng dụng xúc tác Pt GQDs trong pin nhiên liệu alcohol

Xúc tác Pt/GQDs được ứng dụng trong pin nhiên liệu alcohol, cụ thể là trong các phản ứng oxi hóa ethanol (EOR) và methanol (MOR). Kết quả thử nghiệm cho thấy, xúc tác này có hoạt tính điện hóa cao, độ bền tốt và khả năng chống ngộ độc xúc tác. Các mô hình pin nhiên liệu sử dụng xúc tác Pt/GQDs đạt được mật độ công suất cao, mở ra tiềm năng ứng dụng thực tế trong các hệ thống năng lượng tái tạo.

3.1. Hiệu suất trong phản ứng oxi hóa ethanol

Xúc tác Pt/GQDs cho thấy hiệu suất vượt trội trong phản ứng oxi hóa ethanol (EOR), đặc biệt trong môi trường kiềm. Kết quả từ phép đo CV và CA cho thấy, xúc tác này có khả năng duy trì hoạt tính ổn định qua nhiều chu kỳ phản ứng.

3.2. Hiệu suất trong phản ứng oxi hóa methanol

Tương tự, xúc tác Pt/GQDs cũng thể hiện hoạt tính cao trong phản ứng oxi hóa methanol (MOR). Các thử nghiệm trong môi trường axit và kiềm đều cho thấy khả năng chuyển hóa năng lượng hiệu quả, với mật độ công suất đạt giá trị cao.

IV. Đánh giá và ứng dụng thực tiễn

Luận án không chỉ đóng góp về mặt lý thuyết mà còn có giá trị thực tiễn cao. Việc phát triển xúc tác Pt/GQDs giúp giảm chi phí sản xuất pin nhiên liệu alcohol, đồng thời tăng hiệu suất và độ bền của hệ thống. Nghiên cứu này mở ra hướng đi mới trong việc ứng dụng công nghệ pin nhiên liệu tại Việt Nam, góp phần thúc đẩy sử dụng nguồn năng lượng tái tạo.

4.1. Giảm chi phí sản xuất

Việc sử dụng GQDs làm chất mang giúp giảm lượng Pt cần thiết, từ đó giảm chi phí sản xuất xúc tác. Điều này làm cho pin nhiên liệu alcohol trở nên khả thi hơn về mặt kinh tế.

4.2. Tiềm năng ứng dụng tại Việt Nam

Nghiên cứu này phù hợp với chiến lược phát triển năng lượng tái tạo của Việt Nam. Việc ứng dụng pin nhiên liệu alcohol sử dụng xúc tác Pt/GQDs có thể góp phần giải quyết vấn đề năng lượng và môi trường tại quốc gia.