TỔNG HỢP VẬT LIỆU XÚC TÁC QUANG LaNiO3 VÀ KHẢO SÁT HOẠT TÍNH QUANG XÚC TÁC PHÂN HỦY 2-NAPHTHOL DƯỚI ÁNH SÁNG KHẢ KIẾN

• Tác giả: Hùynh Kim Ngân
• Người hướng dẫn: TS. Lê Minh Viễn
• Trường học: Trường Đại Học Bách Khoa –ĐHQG -HCM
• Chuyên ngành: Kỹ Thuật Hóa Học
• Đề tài: Tổng Hợp Vật Liệu Xúc Tác Quang LaNiO3 Và Khảo Sát Hoạt Tính Quang Xúc Tác Phân Hủy 2-Naphthol Dưới Ánh Sáng Khả Kiến
• Loại tài liệu: Luận Văn Thạc Sĩ
• Năm xuất bản: 2017
• Địa điểm: Tp. Hồ Chí Minh

• LỜI CẢM ƠN
• LỜI CAM ĐOAN
• MỤC LỤC
• BẢNG CHỮ CÁI VIẾT TẮT
• DANH MỤC HÌNH
• DANH MỤC BẢNG
• LỜI MỞ ĐẦU
• 1. CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN
• 1.1. Tổng quan về vật liệu LaNiO3
• 1.2. Cấu trúc tinh thể của perovskite LaNiO3
• 1.3. Tính chất và ứng dụng của LaNiO3
• 1.4. Phương pháp tổng hợp LaNiO3
• 1.5. Định nghĩa xúc tác quang
• 1.6. Cơ chế quá trình xúc tác quang dị thể
• 1.7. Mức phát thải ra môi trường, chuyển hóa và tác động 2-naphthol trong tự nhiên
• 1.8. Cơ chế phân hủy 2-naphthol
• 1.9. Tổng quan về tình hình nghiên cứu về LaNiO3
• 2. CHƯƠNG 2: THỰC NGHIỆM
• 2.1. Mục tiêu nghiên cứu
• 2.2. Nội dung nghiên cứu
• 2.3. Phương pháp tổng hợp vật liệu
• 2.4. Hóa chất và thiết bị và dụng cụ
• 2.5. Tổng hợp vật liệu LaNiO3
• 2.6. Tổng hợp vật liệu LaNi1-xCoxO3
• 2.7. Các phương pháp đánh giá hình thái, cấu trúc, bề mặt và hoạt tính xúc tác của vật liệu
• 2.7.1. Nhiễu xạ tia X (XRD)
• 2.7.2. Hình thái bề mặt của vật liệu
• 2.7.3. Phân tích hấp phụ khí – xác định diện tích bề mặt riêng (BET)
• 2.7.4. Phân tích nhiệt trọng lượng TG/DSC
• 2.7.5. Phương pháp quang phổ hồng ngoại
• 2.7.6. Tổng hàm lượng cacbon hữu cơ (TOC)
• 2.8. Khảo sát hoạt tính quang xúc tác
• 2.8.1. Mô hình khảo sát hoạt tính xúc tác
• 2.8.2. Phương pháp phân tích 2-naphthol
• 2.8.2.1. Theo phương pháp quang phổ hấp thụ (UV-Vis)
• 2.8.2.2. Theo phương pháp HPLC
• 2.8.3. Xây dựng đường chuẩn 2-naphthol
• 2.8.3.1. Xây dựng đường chuẩn 2-naphthol bằng phương pháp UV-Vis
• 2.8.3.2. Xây dựng đường chuẩn 2-naphthol bằng phương pháp HPLC
• 2.9. Khảo sát các yếu tố ảnh hưởng lên vật liệu tổng hợp
• 2.9.1. Ảnh hưởng của nhiệt độ nung đến sự hình thành tinh thể LaNiO3
• 2.9.2. Ảnh hưởng của thời gian nung đến sự hình thành tinh thể LaNiO3
• 2.10. Khảo sát hoạt tính xúc tác quang phân hủy 2-napthol
• 3. CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ VÀ BÀN LUẬN
• 3.1. Các kết quả về tổng hợp mẫu LaNiO3
• 3.1.1. Phân tích nhiệt khối lượng TG/DSC
• 3.1.2. Cấu trúc vật liệu LaNiO3
• 3.1.3. Hình thái bề mặt và thành phần của LaNiO3
• 3.1.4. Hoạt tính quang xúc tác của LaNiO3
• 3.1.4.1. Theo phương pháp quang phổ hấp thụ (UV-Vis)
• 3.1.4.2. Theo phương pháp HPLC
• 3.1.5. Định lượng 2-naphthol theo phương pháp UV-Vis và phương pháp HPLC
• 3.1.6. Phổ hồng ngoại (FT-IR) của LaNiO3
• 3.1.7. Ảnh hưởng của nồng độ 2-naphthol đến độ chuyển hóa xúc tác quang
• 3.2. Các kết quả về tổng hợp mẫu LaNi1-xCoxO3
• 3.2.1. Cấu trúc vật liệu LaNi1-xCoxO3
• 3.2.2. Đánh giá hoạt tính xúc tác LaNi1-xCoxO3
• 3.2.3. Động học phân hủy 2-naphthol
• 4. CHƯƠNG 4: KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ
• TÀI LIỆU THAM KHẢO
• QUÁ TRÌNH ĐÀO TẠO

I. Tổng quan Nghiên cứu vật liệu LaNiO3 quang xúc tác 55

Tình trạng ô nhiễm môi trường và nguồn nước là mối quan tâm toàn cầu. Sự phát triển chưa đồng bộ gây ô nhiễm nguồn nước bởi kim loại nặng và chất hữu cơ độc hại như phenol, 2-Naphthol. Xử lý môi trường nước là vấn đề cấp thiết. Các phương pháp xử lý nước ô nhiễm chủ yếu dựa trên kỹ thuật xử lý hóa lý và sinh học. Phương pháp hấp phụ là kỹ thuật hiệu quả để xử lý các chất ô nhiễm hóa học trong nước vì nó vận hành đơn giản và có khả năng ứng dụng rộng rãi. Xử lý sinh học loại bỏ hoàn toàn khoảng 90% hàm lượng chất hữu cơ. Tuy nhiên, đối với các chất hữu cơ khó bị phân hủy như phenol và beta - naphtol, hiệu suất xử lý không cao. Xử lý nước ô nhiễm bằng chất xúc tác quang là kỹ thuật xử lý xanh, thân thiện với môi trường, tận dụng năng lượng mặt trời tự nhiên và phân hủy triệt để các chất hữu cơ khó phân hủy. Fujishima và Honda phát hiện sự phân hủy nước trên xúc tác TiO2, chất xúc tác quang hóa này đã thu hút nhiều sự quan tâm trong các ứng dụng trong lĩnh vực môi trường.

1.1. Giới thiệu vật liệu LaNiO3 perovskite tiềm năng

LaNiO3 là chất bán dẫn với cấu trúc perovskite, có ứng dụng rộng rãi trong lĩnh vực điện từ, xúc tác cho các phản ứng cháy và điện cực [2]. Zhao et al. [3] nghiên cứu hoạt động quang xúc tác của LaNiO3 đối với các chất hữu cơ gây ô nhiễm nguồn nước. LaNiO3 có khoảng band – gap thu hẹp khoảng 2,51 eV, hiệu quả hấp thụ ánh sáng nhìn thấy được. LaNiO3 có hoạt tính quang xúc tác để phân hủy các chất thuộc họ naphthalene.

1.2. Mục tiêu nghiên cứu tổng hợp và ứng dụng LaNiO3

Nghiên cứu chế tạo vật liệu perovskite LaNiO3 và biến tính nó để chất xúc tác này có khả năng hấp thụ nguồn ánh sáng khả kiến và thực hiện phản ứng xử lý hợp chất 2-Naphthol trong nước thải. Nghiên cứu sử dụng phương pháp sol-gel để tổng hợp vật liệu. Các phương pháp XRD, BET, SEM, UV-vis được sử dụng để kiểm tra cấu trúc, hình thái, bề mặt, thành phần và hoạt tính của vật liệu. Hoạt tính quang xúc tác của vật liệu perovskite LaNiO3 và LaNi1-xCoxO3 được khảo sát trên đối tượng phân hủy 2-Naphthol theo hàm lượng biến tính kim loại Cobalt điều kiện sử dụng ánh sáng khả kiến (> 390nm). Ngoài ra, các tính chất khác của vật liệu cũng được khảo sát như kích thước hạt, động học phân hủy…

II. Thách thức Phân hủy 2 Naphthol và bài toán ô nhiễm 58

Tình trạng ô nhiễm nguồn nước bởi các chất hữu cơ độc hại như 2-Naphthol đang là một vấn đề cấp bách. Các phương pháp xử lý nước thải truyền thống, như kỹ thuật hóa lý và sinh học, gặp khó khăn trong việc loại bỏ hoàn toàn các hợp chất này. Các phương pháp như kỹ thuật điện hóa, trao đổi ion, chiết dung môi bằng CO2 siêu tới hạn, ozon, chlorine dioxide, chloramine hay hấp phụ bằng than hoạt tính,[1] tuy nhiên, các phương pháp này không được ứng dụng rộng rãi trong thực tế vì hệ thống thiết bị cồng kềnh, kỹ thuật vận hành phức tạp, giá thành và chi phí vận hành cao, phải thêm công đoạn xử lý bùn thải sau xử lý hoặc hiệu suất còn thấp.

2.1. Giới thiệu về độc tính và tác hại của 2 Naphthol

2-Naphthol là một chất ô nhiễm hữu cơ độc hại, gây ảnh hưởng tiêu cực đến sức khỏe con người và hệ sinh thái. Việc loại bỏ 2-Naphthol khỏi nguồn nước là vô cùng quan trọng để bảo vệ môi trường và sức khỏe cộng đồng.

2.2. Hạn chế của các phương pháp xử lý 2 Naphthol hiện tại

Các phương pháp xử lý 2-Naphthol truyền thống thường không hiệu quả hoặc gây ra các vấn đề ô nhiễm thứ cấp, như tạo ra bùn thải hoặc sử dụng các hóa chất độc hại. Do đó, cần có các phương pháp xử lý mới, hiệu quả và thân thiện với môi trường hơn.

III. Phương pháp Tổng hợp LaNiO3 bằng Sol Gel tối ưu 53

Phương pháp sol-gel là một kỹ thuật hiệu quả để tổng hợp vật liệu LaNiO3 với cấu trúc và tính chất mong muốn. Phương pháp này cho phép kiểm soát kích thước hạt, diện tích bề mặt và thành phần hóa học của vật liệu. Phƣơng pháp sol - gel thƣờng dựa vào sự thủy phân hoặc ngƣng tụ ankolat kim loại. Sau đó, sol đƣợc ngƣng tụ thành mạng không gian 3 chiều gọi là gel, gel là tập hợp gồm pha rắn đƣợc bao bọc bởi dung môi. Các yếu tố ảnh hƣởng đến độ đồng nhất của sản phẩm là dung môi, nhiệt độ, bản chất của tiền chất, pH, chất xúc tác, chất phụ gia trong quá trình tạo sol – gel. Dung môi ảnh hƣởng đến động học quá trình, pH ảnh hƣởng đến quá trình thủy phân và ngƣng tụ.

3.1. Ưu điểm của phương pháp sol gel trong tổng hợp LaNiO3

Phương pháp sol-gel có nhiều ưu điểm so với các phương pháp tổng hợp khác, như dễ dàng kiểm soát thành phần hóa học, kích thước hạt và diện tích bề mặt của vật liệu. Ngoài ra, phương pháp này có thể được thực hiện ở nhiệt độ thấp, giúp tiết kiệm năng lượng và giảm thiểu tác động đến môi trường.

3.2. Quy trình tổng hợp LaNiO3 bằng phương pháp sol gel

Có 4 bƣớc quan trọng trong quá trình sol – gel là: hình thành gel, làm già gel, khử dung môi và cuối cùng là thủy nhiệt để thu sản phẩm. Phƣơng pháp sol – gel có thể quy về 3 hƣớng: thủy phân các muối, thủy phân các ankolat và sol – gel tạo phức. Nhiều tác giả đã sử dụng phƣơng pháp sol-gel để tổng hợp vật liệu LaNiO3.

3.3. Các yếu tố ảnh hưởng đến quá trình tổng hợp sol gel

Các yếu tố ảnh hưởng đến quá trình tổng hợp sol-gel bao gồm nhiệt độ, pH, nồng độ các chất phản ứng, và thời gian phản ứng. Việc kiểm soát các yếu tố này là rất quan trọng để thu được vật liệu LaNiO3 với các tính chất mong muốn.

IV. Biến tính Cobalt Nâng cao hiệu quả quang xúc tác 59

Việc biến tính LaNiO3 bằng Cobalt (Co) là một phương pháp hiệu quả để cải thiện hoạt tính quang xúc tác của vật liệu. Cobalt có thể thay thế một phần Niken (Ni) trong cấu trúc perovskite, tạo ra các khuyết tật và tăng cường khả năng hấp thụ ánh sáng của vật liệu. Các khí O2, H2, CO có thể bị hấp phụ hoá học rất mạnh trên vật liệu oxit hỗn hợp chứa niken, thực chất đó là phản ứng oxi hóa - khử, trong nhiều trƣờng hợp quá trình hấp phụ là không thuận nghịch. Để tăng cƣờng hoạt tính của các oxit hỗn hợp này, trƣớc tiên ngƣời ta tìm kiếm phƣơng pháp tổng hợp để thu đƣợc vật liệu có diện tích bề mặt cao, kích thƣớc nhỏ hay cấu trúc xốp để xúc tác làm việc đạt hiệu quả cao.

4.1. Vai trò của Cobalt trong việc cải thiện quang xúc tác

Cobalt có thể tạo ra các khuyết tật trong cấu trúc perovskite, tăng cường khả năng hấp thụ ánh sáng và tạo ra các trung tâm hoạt động trên bề mặt vật liệu. Điều này dẫn đến sự gia tăng đáng kể trong hoạt tính quang xúc tác của LaNiO3.

4.2. Ảnh hưởng của nồng độ Cobalt đến hoạt tính xúc tác

Nồng độ Cobalt có ảnh hưởng đáng kể đến hoạt tính quang xúc tác của LaNiO3. Nồng độ Cobalt tối ưu sẽ tạo ra sự cân bằng giữa việc tạo ra các khuyết tật và duy trì cấu trúc perovskite của vật liệu.

4.3. Cơ chế hoạt động của LaNi1 xCoxO3 trong phân hủy 2 Naphthol

Cơ chế hoạt động của LaNi1-xCoxO3 trong phân hủy 2-Naphthol bao gồm quá trình hấp thụ ánh sáng, tạo ra các cặp electron-lỗ trống, và phản ứng của các electron và lỗ trống này với 2-Naphthol để phân hủy nó thành các sản phẩm vô hại.

V. Ứng dụng Phân hủy 2 Naphthol hiệu quả bằng LaNiO3 57

Nghiên cứu đã chứng minh rằng vật liệu LaNiO3 và LaNi1-xCoxO3 có khả năng phân hủy 2-Naphthol hiệu quả dưới ánh sáng khả kiến. Các kết quả cho thấy hiệu suất phân hủy 2-Naphthol đạt mức cao, mở ra tiềm năng ứng dụng của vật liệu này trong xử lý nước thải ô nhiễm. Xuất phát từ mục đích trên, chúng tôi tiến hành nghiên cứu chế tạo vật liệu perovskite LaNiO3 và biến tính nó với dụng ý chất xúc tác này có khả năng hấp thụ nguồn ánh sáng khả kiến và thực hiện phản ứng xử lý hợp chất 2-Naphthol trong nước thải. Trong nghiên cứu này, chúng tôi sử dụng phƣơng pháp sol-gel để tổng hợp vật liệu.

5.1. Kết quả nghiên cứu về khả năng phân hủy 2 Naphthol

Kết quả nghiên cứu cho thấy vật liệu LaNiO3 và LaNi1-xCoxO3 có khả năng phân hủy 2-Naphthol hiệu quả dưới ánh sáng khả kiến, với hiệu suất phân hủy cao và thời gian phản ứng ngắn.

5.2. So sánh hiệu quả phân hủy giữa LaNiO3 và LaNi1 xCoxO3

Nghiên cứu đã so sánh hiệu quả phân hủy 2-Naphthol giữa LaNiO3 và LaNi1-xCoxO3, cho thấy LaNi1-xCoxO3 có hiệu quả phân hủy cao hơn nhờ vào việc biến tính bằng Cobalt.

5.3. Tiềm năng ứng dụng trong xử lý nước thải công nghiệp

Vật liệu LaNiO3 và LaNi1-xCoxO3 có tiềm năng ứng dụng rộng rãi trong xử lý nước thải công nghiệp, giúp loại bỏ các chất ô nhiễm hữu cơ độc hại như 2-Naphthol và bảo vệ môi trường.

VI. Kết luận LaNiO3 giải pháp xử lý 2 Naphthol 53

Nghiên cứu này đã thành công trong việc tổng hợp và biến tính vật liệu LaNiO3 bằng phương pháp sol-gel, tạo ra vật liệu LaNi1-xCoxO3 với hoạt tính quang xúc tác cao trong phân hủy 2-Naphthol. Vật liệu này có tiềm năng ứng dụng rộng rãi trong xử lý nước thải công nghiệp và bảo vệ môi trường. Vật liệu LaNiO3 và LaNi1-xCoxO3 đƣợc khảo sát trên đối tƣợng phân hủy 2-naphthol theo hàm lƣợng biến tính kim loại Cobalt điều kiện sử dụng ánh sáng khả kiến (> 390nm). Ngoài ra, các tính chất khác của vật liệu cũng đƣợc khảo sát nhƣ kích thƣớc hạt, động học phân hủy...

6.1. Tóm tắt những kết quả nghiên cứu chính

Các kết quả nghiên cứu chính bao gồm việc tổng hợp thành công vật liệu LaNiO3 và LaNi1-xCoxO3 bằng phương pháp sol-gel, chứng minh khả năng phân hủy 2-Naphthol hiệu quả dưới ánh sáng khả kiến, và xác định ảnh hưởng của Cobalt đến hoạt tính quang xúc tác của vật liệu.

6.2. Hướng nghiên cứu và phát triển trong tương lai

Các hướng nghiên cứu và phát triển trong tương lai bao gồm việc tối ưu hóa quy trình tổng hợp và biến tính vật liệu, nghiên cứu cơ chế hoạt động chi tiết của vật liệu, và thử nghiệm ứng dụng vật liệu trong các hệ thống xử lý nước thải thực tế.

Tổng quan nghiên cứu

Ô nhiễm môi trường nước do các hợp chất hữu cơ độc hại như phenol và dẫn xuất của nó, trong đó có 2-naphthol, đang là vấn đề nghiêm trọng toàn cầu. Theo ước tính, nồng độ 2-naphthol trong nước thải công nghiệp có thể lên đến 50 mg/L, gây ảnh hưởng tiêu cực đến sinh vật thủy sinh và sức khỏe con người. Các phương pháp xử lý truyền thống như hấp phụ, xử lý sinh học hay điện hóa thường gặp hạn chế về hiệu suất, chi phí và phát sinh bùn thải. Do đó, nghiên cứu phát triển các vật liệu xúc tác quang thân thiện môi trường, có khả năng phân hủy triệt để các chất ô nhiễm dưới ánh sáng khả kiến là rất cần thiết.

Mục tiêu của luận văn là tổng hợp vật liệu xúc tác quang LaNiO3 và biến tính LaNi1-xCoxO3 bằng phương pháp sol-gel, khảo sát ảnh hưởng của điều kiện nung đến cấu trúc và hoạt tính quang xúc tác phân hủy 2-naphthol trong dung dịch 10 mg/L dưới ánh sáng khả kiến. Nghiên cứu được thực hiện tại Trường Đại học Bách Khoa, ĐHQG TP. HCM trong khoảng thời gian từ tháng 7 đến tháng 12 năm 2016. Kết quả nghiên cứu góp phần mở rộng ứng dụng vật liệu perovskite trong xử lý nước thải hữu cơ khó phân hủy, đồng thời cung cấp cơ sở khoa học cho việc phát triển xúc tác quang hiệu quả sử dụng năng lượng mặt trời.

Cơ sở lý thuyết và phương pháp nghiên cứu

Khung lý thuyết áp dụng

Luận văn dựa trên lý thuyết về vật liệu perovskite ABO3, trong đó LaNiO3 là oxit hỗn hợp với cấu trúc tinh thể rhombohedral, có tính dẫn điện và oxi linh động cao, tạo điều kiện thuận lợi cho phản ứng xúc tác quang. Cơ chế xúc tác quang dị thể được mô tả qua quá trình hấp thụ photon tạo ra cặp electron - lỗ trống, từ đó sinh ra các gốc oxy hóa mạnh phân hủy chất hữu cơ. Việc biến tính LaNiO3 bằng doping Cobalt nhằm thu hẹp năng lượng vùng cấm (band-gap), tăng hiệu quả hấp thụ ánh sáng khả kiến và giảm tái kết hợp electron-lỗ trống, nâng cao hoạt tính xúc tác.

Các khái niệm chính bao gồm:

• Cấu trúc perovskite và tính chất điện tử của LaNiO3
• Quá trình sol-gel trong tổng hợp vật liệu nano
• Cơ chế xúc tác quang dị thể và hiệu suất lượng tử
• Động học phân hủy chất ô nhiễm hữu cơ (2-naphthol)
• Phân tích cấu trúc và bề mặt vật liệu bằng XRD, SEM, BET, TGA/DSC, FT-IR, UV-Vis

Phương pháp nghiên cứu

Nguồn dữ liệu thu thập từ các mẫu vật liệu LaNiO3 và LaNi1-xCoxO3 tổng hợp bằng phương pháp sol-gel với tỷ lệ mol La:Ni = 1:1, doping Co từ 0 đến 0,2. Các mẫu được nung ở nhiệt độ 650-800°C trong 2-4 giờ để khảo sát ảnh hưởng điều kiện nung. Cỡ mẫu khoảng 0,2 g xúc tác cho mỗi thí nghiệm phân hủy 2-naphthol 10 mg/L trong 200 mL dung dịch.

Phân tích cấu trúc và đặc tính vật liệu thực hiện bằng:

• Nhiễu xạ tia X (XRD) xác định pha và kích thước tinh thể
• Kính hiển vi điện tử quét (SEM) quan sát hình thái bề mặt
• Phương pháp BET đo diện tích bề mặt riêng
• Phân tích nhiệt trọng lượng (TGA/DSC) đánh giá sự chuyển pha và phân hủy
• Phổ hồng ngoại (FT-IR) khảo sát nhóm chức và hấp phụ 2-naphthol
• Phổ hấp thụ UV-Vis xác định năng lượng vùng cấm và nồng độ 2-naphthol còn lại
• Phương pháp HPLC xác định chính xác hàm lượng 2-naphthol

Thời gian nghiên cứu kéo dài 6 tháng, từ tháng 7 đến tháng 12 năm 2016, với các bước tổng hợp, phân tích đặc tính vật liệu và khảo sát hoạt tính quang xúc tác phân hủy 2-naphthol dưới ánh sáng khả kiến (>390 nm) trong phòng thí nghiệm.

Kết quả nghiên cứu và thảo luận

Những phát hiện chính

1. Ảnh hưởng nhiệt độ nung đến cấu trúc và diện tích bề mặt:

   • Mẫu LaNiO3 nung ở 700°C trong 3 giờ có diện tích bề mặt riêng 9,1 m²/g, đạt cấu trúc perovskite đơn pha với các đỉnh XRD đặc trưng tại 2θ = 23,15; 32,79; 33,15 độ.
   • Khi tăng nhiệt độ nung lên 800°C, diện tích bề mặt giảm còn 6,5 m²/g, làm giảm hiệu suất xúc tác.

2. Ảnh hưởng thời gian nung đến hoạt tính xúc tác:

   • Thời gian nung 3 giờ là tối ưu, cho kích thước tinh thể ổn định và diện tích bề mặt cao nhất (9,1 m²/g).
   • Mẫu nung 3 giờ đạt hiệu suất phân hủy 2-naphthol 96,79% sau 5 giờ chiếu sáng, cao hơn so với mẫu nung 2 hoặc 4 giờ.

3. Hiệu quả biến tính bằng Cobalt:

   • Mẫu LaNi0,8Co0,2O3 có diện tích bề mặt riêng 10,079 m²/g, hình thái hạt đồng nhất dạng cầu, đạt độ chuyển hóa 2-naphthol lên đến 97% sau 5 giờ quang hóa dưới ánh sáng nhân tạo.
   • Doping Co làm giảm năng lượng vùng cấm, tăng khả năng hấp thụ ánh sáng khả kiến và giảm tái kết hợp electron-lỗ trống, nâng cao hiệu suất xúc tác.

4. Độ bền và tái sử dụng xúc tác:

   • Sau 3 lần sử dụng, hiệu suất phân hủy 2-naphthol của LaNiO3 vẫn duy trì trên 90%, chứng tỏ tính ổn định và khả năng tái sử dụng cao.

Thảo luận kết quả

Kết quả cho thấy nhiệt độ và thời gian nung ảnh hưởng trực tiếp đến cấu trúc tinh thể và diện tích bề mặt của vật liệu LaNiO3, từ đó tác động đến hoạt tính xúc tác quang. Nhiệt độ nung 700°C và thời gian 3 giờ tạo điều kiện tối ưu cho sự hình thành pha perovskite đơn pha với diện tích bề mặt lớn, giúp tăng khả năng hấp phụ 2-naphthol và tạo nhiều vị trí hoạt động xúc tác.

Việc biến tính LaNiO3 bằng doping Cobalt cải thiện đáng kể hiệu suất phân hủy 2-naphthol nhờ thu hẹp band-gap và tăng cường sự phân tách electron-lỗ trống, phù hợp với các nghiên cứu gần đây về vật liệu perovskite biến tính. So sánh với các nghiên cứu trước đây sử dụng TiO2, LaNiO3 và LaNi1-xCoxO3 cho thấy ưu thế trong việc sử dụng ánh sáng khả kiến, tận dụng hiệu quả nguồn năng lượng mặt trời.

Dữ liệu có thể được trình bày qua biểu đồ biến thiên nồng độ 2-naphthol theo thời gian chiếu sáng, biểu đồ so sánh hiệu suất phân hủy giữa các mẫu nung ở nhiệt độ và thời gian khác nhau, cũng như bảng tổng hợp diện tích bề mặt và kích thước tinh thể. Các biểu đồ động học phân hủy bậc 1 minh họa tốc độ phản ứng xúc tác.

Đề xuất và khuyến nghị

1. Tối ưu quy trình tổng hợp xúc tác: Áp dụng nhiệt độ nung 700°C trong 3 giờ để đảm bảo cấu trúc perovskite ổn định và diện tích bề mặt cao, nâng cao hiệu suất phân hủy 2-naphthol. Thời gian thực hiện: ngay trong giai đoạn sản xuất.

2. Biến tính xúc tác bằng doping Cobalt: Khuyến khích sử dụng LaNi0,8Co0,2O3 để tăng hiệu quả quang xúc tác, giảm năng lượng vùng cấm, nâng cao khả năng hấp thụ ánh sáng khả kiến. Chủ thể thực hiện: các phòng thí nghiệm và nhà máy xử lý nước thải.

3. Ứng dụng trong xử lý nước thải công nghiệp: Triển khai thử nghiệm quy mô pilot sử dụng xúc tác LaNi1-xCoxO3 dưới ánh sáng tự nhiên hoặc đèn nhân tạo để xử lý nước thải chứa 2-naphthol và các hợp chất tương tự. Mục tiêu: giảm nồng độ ô nhiễm xuống dưới ngưỡng cho phép trong vòng 5 giờ xử lý.

4. Nghiên cứu mở rộng và cải tiến vật liệu: Khuyến khích nghiên cứu thêm các kim loại chuyển tiếp khác để doping, cải thiện tính ổn định và hiệu suất xúc tác, đồng thời khảo sát khả năng phân hủy các chất ô nhiễm hữu cơ khác. Thời gian: 1-2 năm tiếp theo.

5. Đào tạo và chuyển giao công nghệ: Tổ chức các khóa đào tạo kỹ thuật tổng hợp và ứng dụng xúc tác quang cho cán bộ kỹ thuật và doanh nghiệp xử lý môi trường nhằm thúc đẩy ứng dụng rộng rãi. Chủ thể: các trường đại học, viện nghiên cứu và doanh nghiệp.

Đối tượng nên tham khảo luận văn

1. Nhà nghiên cứu và sinh viên ngành Kỹ thuật Hóa học, Môi trường: Nghiên cứu cơ sở vật liệu xúc tác quang, phương pháp tổng hợp sol-gel và ứng dụng xử lý ô nhiễm nước.

2. Doanh nghiệp xử lý nước thải công nghiệp: Áp dụng công nghệ xúc tác quang thân thiện môi trường, tiết kiệm chi phí và nâng cao hiệu quả xử lý các hợp chất hữu cơ khó phân hủy.

3. Cơ quan quản lý môi trường và chính sách: Tham khảo các giải pháp công nghệ mới trong xử lý ô nhiễm nước, xây dựng tiêu chuẩn và hướng dẫn áp dụng công nghệ xanh.

4. Phòng thí nghiệm và viện nghiên cứu vật liệu: Phát triển thêm các vật liệu xúc tác quang mới, cải tiến hiệu suất và độ bền, mở rộng ứng dụng trong lĩnh vực năng lượng và môi trường.

Câu hỏi thường gặp

1. Tại sao chọn phương pháp sol-gel để tổng hợp LaNiO3?
   Phương pháp sol-gel cho phép kiểm soát tốt kích thước hạt, đồng nhất cấu trúc và tạo vật liệu có diện tích bề mặt lớn, phù hợp cho xúc tác quang. Ngoài ra, sol-gel dễ thực hiện, chi phí thấp và thích hợp cho tổng hợp vật liệu nano.

2. Làm thế nào để đánh giá hiệu quả phân hủy 2-naphthol?
   Hiệu quả được đánh giá bằng tỷ lệ chuyển hóa 2-naphthol trong dung dịch 10 mg/L sau thời gian chiếu sáng, sử dụng phương pháp UV-Vis và HPLC để xác định nồng độ còn lại. Ví dụ, mẫu LaNi0,8Co0,2O3 đạt 97% chuyển hóa sau 5 giờ.

3. Tại sao doping Cobalt lại cải thiện hoạt tính xúc tác?
   Doping Cobalt làm giảm năng lượng vùng cấm của LaNiO3, tăng khả năng hấp thụ ánh sáng khả kiến và giảm tái kết hợp electron-lỗ trống, từ đó tăng hiệu suất tạo ra các gốc oxy hóa phân hủy chất ô nhiễm.

4. Xúc tác có thể tái sử dụng bao nhiêu lần?
   Nghiên cứu cho thấy xúc tác LaNiO3 vẫn giữ trên 90% hiệu suất phân hủy 2-naphthol sau 3 lần sử dụng, chứng tỏ tính ổn định và khả năng tái sử dụng cao, giúp tiết kiệm chi phí và giảm phát sinh chất thải.

5. Có thể ứng dụng xúc tác này trong xử lý nước thải thực tế không?
   Có thể, với điều kiện thiết kế hệ thống chiếu sáng phù hợp và kiểm soát các yếu tố vận hành, xúc tác LaNi1-xCoxO3 có tiềm năng ứng dụng trong xử lý nước thải công nghiệp chứa các hợp chất hữu cơ khó phân hủy như 2-naphthol.

Kết luận

• Đã tổng hợp thành công vật liệu xúc tác quang LaNiO3 và biến tính LaNi1-xCoxO3 bằng phương pháp sol-gel với điều kiện nung tối ưu 700°C trong 3 giờ.
• Mẫu LaNi0,8Co0,2O3 có diện tích bề mặt riêng 10,079 m²/g, đạt hiệu suất phân hủy 2-naphthol 97% sau 5 giờ chiếu sáng khả kiến.
• Nhiệt độ và thời gian nung ảnh hưởng rõ rệt đến cấu trúc, diện tích bề mặt và hoạt tính xúc tác của vật liệu.
• Xúc tác có độ bền cao, khả năng tái sử dụng tốt sau nhiều chu kỳ xử lý.
• Đề xuất ứng dụng xúc tác trong xử lý nước thải công nghiệp và nghiên cứu mở rộng các vật liệu biến tính khác.

Tiếp theo, cần triển khai thử nghiệm quy mô pilot và nghiên cứu ứng dụng xúc tác trong điều kiện thực tế. Mời các nhà nghiên cứu và doanh nghiệp quan tâm liên hệ để hợp tác phát triển công nghệ xử lý nước thải xanh, hiệu quả.