Tổng quan luận án

Vấn đề ô nhiễm vi sinh vật trong nguồn nước đang diễn biến phức tạp tại Việt Nam dưới áp lực của quá trình đô thị hóa, gia tăng dân số và phát triển nông nghiệp, công nghiệp. Nước thải chứa các vi sinh vật gây bệnh (như vi khuẩn thương hàn, kiết lỵ, dịch tả, tiêu chảy) nếu không được kiểm soát sẽ làm bùng phát dịch bệnh truyền nhiễm trong cộng đồng. Các tác nhân khử trùng truyền thống được sử dụng phổ biến hiện nay là khí clo, các hợp chất clo hoạt tính và ozon. Tuy nhiên, ozon kém bền trong nước (thời gian tồn tại chỉ từ vài giây đến 30 phút), còn clo hoạt tính dư thừa lại phản ứng với hợp chất hữu cơ tự nhiên sinh ra các sản phẩm phụ độc hại có nguy cơ gây ung thư như trihalometan (THMs) và axit haloacetic (HAAs).

Nhằm khắc phục các nhược điểm trên, xu hướng phát triển vật liệu nanocomposit từ tính xử lý nước thu hút sự quan tâm lớn. Hạt oxit sắt từ nano (Fe3O4) có diện tích bề mặt riêng lớn, an toàn môi trường và đặc biệt có khả năng thu hồi nhanh khỏi môi trường nước bằng từ trường ngoài sau khi xử lý. Tuy vậy, các hạt nano từ tính thường có xu hướng kết tụ, làm suy giảm hoạt tính và bản thân chúng không có khả năng diệt khuẩn mạnh. Để tạo tính năng diệt khuẩn, Fe3O4 cần được biến tính với các tác nhân kháng khuẩn như hạt bạc nano hoặc polyme kháng khuẩn. Hạt bạc nano có hoạt tính diệt khuẩn phổ rộng nhưng khó thu hồi nếu dùng riêng rẽ, tiềm ẩn nguy cơ phát tán vào môi trường sinh thái. Trong khi đó, polyme kháng khuẩn gốc guanidin, điển hình là polyhexametylen guanidin hydroclorit (PHMG), sở hữu hoạt tính diệt khuẩn mạnh, phổ rộng và độc tính thấp. Dù vậy, các nghiên cứu trước đây chủ yếu sử dụng PHMG ở dạng hòa tan tự do trong nước, chưa từng có công trình nào nghiên cứu tổng hợp vật liệu composit giữa oxit sắt từ nano và polyguanidin.

Mặt khác, trong lĩnh vực xử lý nước thải, việc hạ giá thành vật liệu là yếu tố then chốt. Dung dịch tẩy gỉ thải bỏ từ các nhà máy sản xuất, gia công ống thép là nguồn chất thải nguy hại với nồng độ axit cao (pH < 0,1) và hàm lượng sắt lớn (70-100 gFe/L dưới dạng FeCl2). Việc xử lý thông thường bằng vôi sống (CaO) phát sinh lượng bùn thải rất lớn và nguy cơ rò rỉ kim loại nặng vào nước ngầm. Do đó, việc tái chế sắt từ dung dịch tẩy gỉ để chế tạo vật liệu nanocomposit từ tính kháng khuẩn vừa giải quyết được bài toán chất thải nguy hại, vừa tạo ra sản phẩm có giá trị gia tăng cao cho xử lý nước.

Mục tiêu nghiên cứu của luận án là: Tổng hợp và đặc trưng tính chất của nanocomposit từ tính kháng khuẩn, sử dụng sắt thu hồi từ dung dịch tẩy gỉ thải bỏ của nhà máy thép, biến tính với tác nhân kháng khuẩn hạt bạc nano và polyme khử khuẩn gốc guanidin. Vật liệu thu được có hoạt tính kháng khuẩn cao, thân thiện môi trường và dễ dàng tách loại sau khi xử lý.

Nội dung nghiên cứu của luận án được chia thành 4 nội dung cụ thể:

  1. Tổng hợp và đặc trưng tính chất của oxit sắt từ nano từ dung dịch tẩy gỉ thải bỏ của nhà máy thép.
  2. Tổng hợp và đặc trưng tính chất của nanocomposit oxit sắt từ nano với nano bạc; khảo sát đánh giá hoạt tính kháng khuẩn của vật liệu.
  3. Tổng hợp và đặc trưng tính chất của polyguanidin và sử dụng để chức năng hóa oxit sắt từ nano; khảo sát đánh giá hoạt tính kháng khuẩn của vật liệu.
  4. Thử nghiệm ứng dụng vật liệu nanocomposit từ tính kháng khuẩn để xử lý mẫu nước thải thực tế.

Đối tượng và phạm vi nghiên cứu:

  • Đối tượng nghiên cứu: Oxit sắt từ nano Fe3O4; hạt bạc nano; polyme polyhexametylen guanidin hydroclorit (PHMG); chất mang polyme sinh học tự nhiên (chitosan, alginat); các hệ vật liệu nanocomposit: Fe3O4-CS/Ag, Fe3O4-alginat/Ag, Fe3O4/PHMG, Fe3O4/PHMG biến tính epichlorohydrin (Fe3O4/PHMG-Ep), Fe3O4-alginat/PHMG.
  • Phạm vi không gian và nguồn mẫu: Dung dịch tẩy gỉ thu gom từ Công ty TNHH Ống thép Hòa Phát (Hưng Yên); mẫu nước thải thực tế lấy tại Bệnh viện Y học cổ truyền Dân tộc Trung ương; nghiên cứu thực nghiệm thực hiện tại Viện Kỹ thuật nhiệt đới và Học viện Khoa học và Công nghệ thuộc Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam.
  • Khung chương trình tài trợ: Đề tài cấp Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam mã số VAST07.04/17-18 và Đề tài Quỹ Phát triển khoa học và công nghệ Quốc gia (Nafosted) mã số 104.331.

Tổng quan tài liệu và vị trí của luận án

Tổng quan tài liệu của luận án hệ thống hóa các kết quả nghiên cứu trong và ngoài nước liên quan đến bốn nhóm nội dung chính:

  1. Hiện trạng ô nhiễm vi sinh vật và các giải pháp khử trùng: Dẫn xuất số liệu của Bộ Y tế và Bộ Tài nguyên và Môi trường ghi nhận trung bình mỗi năm tại Việt Nam có khoảng 9.000 người tử vong do nguồn nước ô nhiễm và vệ sinh kém. Nghiên cứu của Nguyễn Thị Kim Dung (2016) chỉ ra lượng chất thải chăn nuôi trên toàn quốc đạt 86,73 triệu tấn/năm chứa mật độ vi sinh vật từ 10^7 đến 10^8 CFU/mL. Nước thải y tế theo quy chuẩn QCVN 28:2010/BTNMT quy định giới hạn Coliform từ 3.000 đến 5.000 MPN/100 mL, nhưng thực tế các nguồn thải bệnh viện dao động từ 10^6 đến 10^9 MPN/100 mL. Các phương pháp khử trùng vật lý gồm chiếu xạ tia cực tím (200-280 nm), lọc màng (vi lọc 0,1-20 µm, siêu vi lọc < 0,1 µm hay bị tắc màng), siêu âm và nhiệt. Các phương pháp hóa học dùng khí Cl2, NaOCl, ClO2, cloramin (NH2Cl) có hạn chế lớn là tạo dẫn xuất clo-hữu cơ độc hại; H2O2 dễ phân hủy; ozon (O3) không ổn định; phương pháp điện hóa tạo clo hoạt tính hoặc oxy nguyên tử hoạt động trong phạm vi hẹp quanh điện cực anot.

  2. Tổng hợp oxit sắt từ nano và tái sử dụng dung dịch tẩy gỉ: Massart và cộng sự (1981) đặt nền móng cho phương pháp đồng kết tủa muối sắt(II) và sắt(III) trong môi trường kiềm. Pereira và cộng sự (2012) cải tiến đồng kết tủa 1 bước dùng alkaloamin thu hạt kích thước 4,9-6,3 nm; Lukowiec và cộng sự (2017) dùng axit tartaric tổng hợp hạt 2,9-12,2 nm. Các phương pháp thủy nhiệt, phân hủy nhiệt các tiền chất hữu cơ sắt và sol-gel cho hạt đơn phân tán nhưng đòi hỏi thiết bị phức tạp hoặc dung môi hữu cơ đắt tiền. Về tái chế dung dịch tẩy gỉ thép, Tang và cộng sự (2009) đã tổng hợp Fe3O4 kích thước 13-23 nm, từ độ bão hòa 67,77 emu/g nhờ tác nhân oxy hóa NaClO4 tại pH 13 trong bể siêu âm ở 75°C. Các ứng dụng môi trường của Fe3O4 nano được chứng minh qua khả năng hấp phụ chì của Nassar và cộng sự (2010) đạt 36 mg/g; hấp phụ Cd2+, Cr6+, Cu2+, Ni2+ của Shen và cộng sự (2009); tách chất màu hữu cơ của Iram và cộng sự (2010) đạt dung lượng 90 mg/g với từ độ bão hòa 42 emu/g (ngưỡng từ độ tối thiểu để tách bằng từ trường ngoài là 16,3 emu/g). Việc bọc phủ Fe3O4 bằng chitosan hoặc tạo hạt alginat (magnetic beads) đã được kiểm chứng bởi Rocher và cộng sự (2008), Bée và cộng sự (2011), Ding và cộng sự (2011) nhằm hạn chế kết tụ và tăng độ bền.

  3. Vật liệu nanocomposit Fe3O4/Ag: Hạt bạc nano sở hữu hiệu ứng cộng hưởng plasmon bề mặt (SPR) và khả năng ức chế vi khuẩn qua cơ chế phá hủy màng, tạo gốc tự do và giải phóng ion Ag+ liên kết nhóm thiol của enzym. Gong và cộng sự (2007) tổng hợp Fe3O4/Ag kích thước 60 ± 20 nm bằng vi nhũ đảo; Bhupendra và cộng sự (2009) chế tạo cấu trúc lõi-vỏ Fe3O4-Ag bằng phân hủy nhiệt kháng E. coli và S. aureus; Prucek và cộng sự (2011) khử bằng maltose phân tán trong polyacrylat; Ghaseminezhad và cộng sự chế tạo Fe3O4/Ag bằng tinh bột; Trần Đại Lâm và cộng sự (2015) tổng hợp Fe3O4/Ag trên nền chitosan đạt từ độ bão hòa 67 emu/g kháng khuẩn P. aeruginosa; Lê Anh Tuấn và cộng sự (2015) dùng phản ứng Tollens quang hóa chiếu UV chế tạo hạt lai Fe3O4-Ag diệt khuẩn tụ cầu vàng kháng metixilin (MRSA).

  4. Polyme kháng khuẩn gốc guanidin: Polyme kháng khuẩn được phân loại thành polyme giải phóng kháng sinh, chất kháng khuẩn polyme hóa và polyme tự kháng khuẩn (nhóm mang cation, đặc biệt là dẫn xuất guanidin). Zhang và cộng sự (1999) tổng hợp polyhexametylen guanidin hydroclorit (PHMG) từ guanidin hydroclorit (GHC) và hexametylen diamin (HMDA) có nồng độ ức chế tối thiểu MIC <= 200 µg/mL. Oule và cộng sự (2008) chứng minh PHMG ở nồng độ 0,005% và 0,04% diệt hoàn toàn E. coli và MRSA sau 1,5 phút tiếp xúc. Lee và cộng sự (2010) chứng minh PHMG đục thủng màng tế bào nấm Candida albicans kích thước lỗ 2,3-3,3 nm, hoạt tính mạnh hơn amphoterixin B. Yu và cộng sự (2020) dùng PHMG khử trùng rau sống. Tại Việt Nam, Phạm Quốc Long và cộng sự khảo sát dẫn xuất guanidin; Nguyễn Việt Hưng (2019) nghiên cứu tổng hợp PHMG xử lý nước thải thực tế đạt hiệu quả tương đương cloramin B. Các nghiên cứu gắn PHMG lên chất mang gồm màng lọc RO phủ PVA/PHMG của Nikkola và cộng sự (2013), màng siêu lọc polysulfon của Yiming Cao và cộng sự (2014), màng composit PLA/PHB mang PHMG trên sáp polyethylen của Brzezinska và cộng sự (2015), và vật liệu GO-PEG-PHMG của Chen và cộng sự (2015).

Khoảng trống nghiên cứu luận án lựa chọn giải quyết:

  • Đa phần các nghiên cứu tổng hợp Fe3O4 từ dung dịch tẩy gỉ trước đây cần gia nhiệt, sử dụng tác nhân oxy hóa ngoại lai hoặc siêu âm công suất lớn. Luận án giải quyết việc kết tủa trực tiếp Fe3O4 nano từ dung dịch tẩy gỉ công nghiệp bằng dung dịch Ca(OH)2 bão hòa ở nhiệt độ phòng, tạo quy trình chi phí thấp.
  • Các công trình về PHMG chủ yếu sử dụng dạng dung dịch hòa tan, làm thất thoát hóa chất vào nguồn nước và không thể thu hồi. Luận án là công trình đầu tiên nghiên cứu gắn polyme kháng khuẩn PHMG lên hạt oxit sắt từ nano Fe3O4, đồng thời kiểm soát sự tan nhả của PHMG thông qua phản ứng khâu mạch với epichlorohydrin và cố định trong mạng gel hạt alginat.

Cơ sở lý thuyết và phương pháp nghiên cứu

Cơ sở lý thuyết và khung phân tích:

  • Cơ sở từ học của oxit sắt từ: Mạng tinh thể Fe3O4 kết tinh dạng lập phương tâm mặt spinel đảo, chứa cả hai ion Fe2+ và Fe3+ ở các vị trí bát diện và tứ diện. Khi kích thước hạt giảm xuống dưới ngưỡng tới hạn (khoảng 20 nm), năng lượng nhiệt ở nhiệt độ phòng vượt qua rào cản năng lượng dị hướng từ, vật liệu chuyển sang trạng thái siêu thuận từ. Ở trạng thái này, độ từ dư và lực kháng từ bằng 0, đường cong từ hóa M-H tuân theo hàm Langevin, cho phép vật liệu phân tán tốt khi không có từ trường và tập trung nhanh chóng khi áp từ trường ngoài.
  • Cơ chế kháng khuẩn của bạc nano: Dựa trên hiệu ứng diện tích bề mặt lớn, bạc nano bám dính làm biến đổi tính thấm của màng tế bào vi khuẩn, tạo các gốc tự do oxy hóa phá hủy cấu trúc lipid màng và giải phóng ion Ag+ liên kết với nhóm -SH của enzym hô hấp nội bào.
  • Cơ chế kháng khuẩn của PHMG: PHMG là một polyelectrolyt cation. Nhóm guanidin mang điện tích dương tương tác tĩnh điện với các nhóm phosphat tích điện âm trên bề mặt màng tế bào vi khuẩn, thâm nhập làm đứt gãy lớp kép photpholipid, tạo ra các lỗ rò rỉ dịch nội bào dẫn đến tiêu diệt vi sinh vật.

Hóa chất và nguyên liệu:

  • Nguyên liệu chính: Hexametylen diamin (HMDA, 99,0%, Sigma-Aldrich), guanidin hydroclorit (GHC, 99,5%, Sigma-Aldrich), axit citric (> 99%, Merck), epichlorohydrin (Ep, 98%, Merck), bạc nitrat (AgNO3, > 99%, Merck), natri borohydrua (NaBH4, > 99%, Merck), axit axetic (> 99%, Merck).
  • Polyme chất mang: Chitosan (khối lượng phân tử 382 kDa, độ deaxetyl hóa 84,5%, Viện Hóa học), natri alginat chiết xuất từ tảo nâu (Viện Nghiên cứu và Ứng dụng công nghệ Nha Trang).
  • Phế phẩm và nguồn nước: Dung dịch tẩy gỉ thải bỏ từ Công ty TNHH Ống thép Hòa Phát (Hưng Yên); muối CaCl2, Ca(OH)2, NaCl độ tinh khiết phân tích (Xilong); mẫu nước thải lấy tại Bệnh viện Y học cổ truyền Dân tộc Trung ương.

Quy trình tổng hợp thực nghiệm:

  • Tổng hợp Fe3O4 từ dung dịch tẩy gỉ: Cho 300 mL dung dịch Ca(OH)2 bão hòa vào cốc 1 lít, khuấy mạnh 10 phút. Nhỏ từ từ dung dịch tẩy gỉ vào, phản ứng ở nhiệt độ phòng trong 1 giờ. Thu hồi kết tủa xám đen bằng nam châm, rửa bằng nước cất đến pH trung tính, sấy chân không ở 60°C trong 24 giờ. Hai thông số khảo sát gồm tốc độ khuấy trộn (200, 400, 600, 800 vòng/phút) và nồng độ Fe2+ (0,5; 0,9; 1,1; 1,2; 1,3 g/L).
  • Tổng hợp Fe3O4/Ag trên nền chitosan: Hòa tan chitosan trong CH3COOH 1% ở các nồng độ 0,1; 0,25 và 0,5%. Phân tán 0,5 g Fe3O4 vào 50 mL dung dịch chitosan, khuấy 30 phút. Nhỏ 20 mL AgNO3 0,1 M, khuấy 30 phút, sau đó thêm 2 mL NaBH4 1 M để khử ion Ag+, khuấy tiếp 30 phút. Thu sản phẩm bằng nam châm, rửa sạch, sấy chân không 60°C trong 24 giờ.
  • Tổng hợp hạt nanocomposit Fe3O4-alginat/Ag: Hòa tan natri alginat (khảo sát nồng độ 2, 5, 10, 15 g/L), phối trộn với Fe3O4 nano theo tỷ lệ khối lượng Fe3O4 : alginat lần lượt là 10%, 25%, 40%, 75%, rung siêu âm 15 phút. Dùng xi lanh nhỏ từng giọt vào 50 mL dung dịch CaCl2 0,3 M để tạo hạt cầu gel. Ngâm 10 g hạt Fe3O4-alginat vào 30 mL dung dịch AgNO3 (khảo sát nồng độ 5, 10, 15, 20 mM), khuấy 200 vòng/phút trong 2 giờ, sau đó thêm NaBH4 0,15 M (tỷ lệ mol NaBH4 : AgNO3 = 1:1) để khử tạo nano bạc.
  • Tổng hợp polyme PHMG: Trộn 11,94 g GHC và 14,53 g HMDA (tỷ lệ mol 1:1), bổ sung 62 mg xúc tác axit citric trong bình cầu 3 cổ 250 mL. Gia nhiệt phân đoạn: duy trì ở 100°C trong 3 giờ, nâng lên 150°C trong 2 giờ, tiếp tục nâng lên 160°C trong 2 giờ. Thu được sản phẩm lỏng nhớt màu vàng sáng, hóa rắn khi để nguội.
  • Tổng hợp nanocomposit Fe3O4/PHMG: Phân tán 20 g hạt Fe3O4 vào 20 mL dung dịch PHMG 2% (kl/kl), siêu âm 5 phút, khuấy nhẹ 4 giờ, thu hồi bằng nam châm, rửa nước cất, sấy chân không 60°C trong 24 giờ.
  • Biến tính khâu mạch Fe3O4/PHMG bằng epichlorohydrin (Fe3O4/PHMG-Ep): Cho 1 g Fe3O4 vào 20 mL dung dịch PHMG 2%, thêm 0,1 g epichlorohydrin (tỷ lệ khối lượng Ep : PHMG là 1:4), khuấy liên tục ở 60°C trong 6 giờ, thu hồi bằng nam châm, rửa sạch, sấy chân không 60°C trong 24 giờ.
  • Tổng hợp hạt Fe3O4-alginat/PHMG: Ngâm 1 g hạt Fe3O4-alginat vào 10 mL dung dịch PHMG 2%, khuấy nhẹ 1 giờ, thu hồi bằng nam châm và rửa nước cất.

Phương pháp đặc trưng tính chất vật liệu:

  • Nhiễu xạ tia X (XRD): Thực hiện trên máy D8 Advance, nguồn bức xạ Cu-Kα (λ = 1,54056 Å), góc quét 2θ từ 10° đến 70°, bước quét 0,03°/s để xác định cấu trúc pha tinh thể.
  • Kính hiển vi điện tử: FE-SEM quét phát xạ trường và TEM truyền qua xác định hình thái, kích thước hạt nano.
  • Phân tích quang phổ: FTIR (phổ hồng ngoại biến đổi Fourier) xác định nhóm chức; UV-vis xác định dải hấp thụ plasmon của bạc và nồng độ PHMG; EDX xác định thành phần nguyên tố bề mặt.
  • Phân tích nhiệt và từ tính: TGA phân tích độ ổn định nhiệt và hàm lượng polyme; VSM (từ kế mẫu rung) đo đường cong từ trễ M-H và từ độ bão hòa Ms.
  • Phân tích hàm lượng kim loại: AAS (hấp thụ nguyên tử) và ICP-MS (phổ khối plasma cảm ứng) định lượng vết kim loại nặng và hàm lượng bạc.
  • Đánh giá hoạt tính kháng khuẩn: Thử nghiệm khuếch tán đục lỗ thạch xác định đường kính vòng vô khuẩn đối với Escherichia coli; xác định nồng độ ức chế tối thiểu MIC và IC50; đếm khuẩn lạc CFU/mL; phân tích tổng Coliform theo phương pháp số có xác suất lớn nhất (MPN/100 mL) trên mẫu nước thải bệnh viện.

Nội dung chính theo từng chương

Chương 1: Hiện trạng ô nhiễm vi sinh vật và các phương pháp xử lý

Chương này trình bày cơ sở lý luận và bức tranh toàn cảnh về ô nhiễm nước thải chứa vi sinh vật, đồng thời phân tích ưu nhược điểm của các công nghệ khử trùng và các hệ vật liệu nano từ tính, nano bạc và polyme kháng khuẩn.

Nội dung chương phân tích chi tiết ba nguồn thải vi sinh vật chủ yếu:

  • Nước thải sinh hoạt đô thị: Nồng độ chất hữu cơ dao động từ 150 đến 450 mg/L, mật độ tổng Coliform trong nước thải chưa xử lý có thể vượt 10^7 CFU/100 mL, chứa nhiều vi khuẩn đường ruột (Coliform, Streptococcus, Proteus).
  • Nước thải chăn nuôi: Dẫn số liệu phát sinh 86,73 triệu tấn phân gia súc (lợn chiếm 30,6%, gia cầm 30,4%, bò 23,1%, trâu 15,9%), mật độ vi sinh vật gây bệnh (E. coli, Salmonella, Streptococcus fecalis) đạt 10^7-10^8 CFU/mL.
  • Nước thải y tế: Chứa các mầm bệnh nguy hiểm như vi khuẩn thương hàn (Salmonella typhi), tả (Vibrio cholerae), lỵ (Shigella sp.), cùng mật độ Coliform thực tế từ 10^6 đến 10^9 MPN/100 mL, vượt xa ngưỡng cho phép của QCVN 28:2010/BTNMT (3.000 - 5.000 MPN/100 mL).

Chương 1 cũng tổng hợp các phương pháp khử khuẩn vật lý (tia UV 200-280 nm làm biến đổi axit nucleic; lọc màng 0,1-20 µm; siêu âm; nhiệt), hóa học (khí clo, ClO2, NaOCl, cloramin, H2O2, O3) và hóa lý (điện phân sinh nước Javel hoặc oxy nguyên tử). Tác giả nhấn mạnh nguy cơ hình thành các chất phụ độc hại gây ung thư từ clo dư (trihalometan, axit haloacetic) và tính kém bền của ozon.

Về vật liệu oxit sắt từ nano, chương phân tích tính chất cấu trúc tinh thể lập phương tâm mặt của Fe3O4, trạng thái siêu thuận từ xuất hiện khi kích thước dưới 20 nm (không có từ trễ, lực kháng từ bằng 0), các phương pháp tổng hợp (đồng kết tủa, thủy nhiệt, nhiệt phân, sol-gel) và tiềm năng tái chế dung dịch tẩy gỉ nhà máy thép (chứa 70-100 gFe/L, pH < 0,1). Chương luận giải khả năng kết hợp Fe3O4 với hạt nano bạc và polyme kháng khuẩn PHMG trên các chất mang polyme tự nhiên (chitosan, alginat) nhằm giải quyết bài toán thu hồi hạt nano và ngăn ngừa ô nhiễm thứ cấp.

Chương 2: Các phương pháp nghiên cứu và thực nghiệm

Chương 2 mô tả hệ thống nguyên vật liệu, thiết bị thực nghiệm và quy trình chi tiết để chế tạo và đánh giá các hệ vật liệu nanocomposit từ tính kháng khuẩn:

  • Hóa chất và nguồn gốc: Cung cấp đầy đủ độ tinh khiết và nhà cung cấp của HMDA, GHC, AgNO3, NaBH4, chitosan, natri alginat, dung dịch tẩy gỉ của Công ty TNHH Ống thép Hòa Phát.
  • Thiết bị và quy trình tổng hợp:
    • Sơ đồ thiết bị tổng hợp Fe3O4 từ dung dịch tẩy gỉ với Ca(OH)2 bão hòa ở nhiệt độ phòng.
    • Sơ đồ tổng hợp nanocomposit Fe3O4/Chitosan/Ag (Hình 2.1) qua các bước tạo gel chitosan, hấp phụ ion Ag+ và khử bằng NaBH4 1 M.
    • Sơ đồ chế tạo hạt Fe3O4-alginat/Ag (Hình 2.2) bằng phương pháp tạo giọt dung dịch natri alginat - Fe3O4 vào muối Ca2+ 0,3 M, tiếp theo là hấp phụ AgNO3 (5-20 mM) và khử hóa học.
    • Thiết bị tổng hợp PHMG (Hình 2.4) gồm bình cầu 3 cổ 250 mL, khuấy trục, hệ thống gia nhiệt tự động và bẫy xử lý khí NH3 thoát ra, vận hành qua ba nấc nhiệt độ (100°C trong 3 giờ, 150°C trong 2 giờ, 160°C trong 2 giờ) sử dụng xúc tác axit citric.
    • Quy trình tổng hợp Fe3O4/PHMG (Hình 2.3), Fe3O4/PHMG biến tính epichlorohydrin (tỷ lệ khối lượng Ep : PHMG là 1:4 ở 60°C trong 6 giờ) và hạt Fe3O4-alginat/PHMG.
  • Phương pháp phân tích: Mô tả nguyên lý và thông số vận hành của máy đo XRD (D8 Advance, Cu-Kα), EDX, FTIR, UV-vis, AAS, ICP-MS, FE-SEM, TEM, TGA, VSM, phép đo độ nhớt xác định trọng lượng phân tử PHMG, phương pháp đo quang xác định động học tan nhả PHMG, quy trình thử nghiệm đục lỗ thạch xác định vòng vô khuẩn và đếm khuẩn lạc vi sinh.

Chương 3: Kết quả và thảo luận

Chương 3 trình bày các kết quả thực nghiệm và thảo luận khoa học theo 4 phân đoạn nghiên cứu:

  1. Chế tạo và đặc trưng oxit sắt từ nano Fe3O4 từ dung dịch tẩy gỉ:
  • Thành phần kim loại nặng trong dung dịch tẩy gỉ ban đầu và trong Fe3O4 tạo thành được định lượng bằng AAS/ICP-MS (Bảng 3.1 và Bảng 3.4). Thành phần nguyên tố Fe và O chiếm ưu thế trên phổ EDX (Bảng 3.3).
  • Ảnh hưởng của các thông số công nghệ: Khảo sát tốc độ khuấy từ 200 đến 800 vòng/phút và nồng độ Fe2+ từ 0,5 đến 1,3 g/L (Bảng 3.2, Hình 3.5, Hình 3.6). Kết quả xác định điều kiện tối ưu để thu được hạt Fe3O4 có từ độ bão hòa cao nhất.
  • Cấu trúc và hình thái: Phổ FTIR (Hình 3.7) ghi nhận dải hấp thụ đặc trưng của liên kết Fe-O tại vùng 570 cm^-1. Giản đồ XRD (Hình 3.9) xuất hiện đầy đủ các đỉnh nhiễu xạ đặc trưng cho cấu trúc pha spinel của Fe3O4, không xuất hiện pha tạp hematit. Ảnh FE-SEM (Hình 3.10) và TEM (Hình 3.11) thể hiện hạt có dạng hình cầu, kích thước phân bố trong dải nanomet.
  1. Nghiên cứu tổng hợp nanocomposit oxit sắt từ với hạt bạc nano:
  • Hệ Fe3O4-CS/Ag: Khảo sát ảnh hưởng nồng độ chitosan (0,1; 0,25 và 0,5%). Phổ EDX (Bảng 3.5, Hình 3.12) xác nhận sự hiện diện đồng thời của Fe, O và Ag. Đường cong từ hóa (Hình 3.13) khẳng định vật liệu giữ được đặc tính siêu thuận từ. Phổ UV-Vis (Hình 3.15) thể hiện đỉnh hấp thụ plasmon đặc trưng của bạc nano quanh bước sóng 400-420 nm. Phổ FTIR (Hình 3.14) và giản đồ XRD (Hình 3.16) khẳng định cấu trúc tinh thể của cả Fe3O4 và Ag. Ảnh FE-SEM (Hình 3.17) và TEM (Hình 3.18) chỉ ra các hạt Ag nano phân tán đều trên nền Fe3O4 bọc chitosan. Thử nghiệm kháng khuẩn với E. coli cho thấy đường kính vòng vô khuẩn tăng rõ rệt so với mẫu đối chứng chỉ chứa Fe3O4 (Bảng 3.6, Hình 3.19).
  • Hệ Fe3O4-alginat/Ag dạng hạt: Ảnh hiển vi quang học (Hình 3.20) cho thấy nồng độ alginat 10 g/L tạo hạt cầu tròn đều, bền cơ học. Tăng tỷ lệ Fe3O4 từ 10% đến 75% làm tăng từ độ bão hòa của hạt composit (Hình 3.21). Phổ FTIR (Hình 3.23), ảnh FE-SEM (Hình 3.24, 3.25, 3.27) và phổ EDX (Hình 3.26, Bảng 3.7) khẳng định sự phân tán của nano bạc trong mạng lưới alginat/Fe3O4. Hàm lượng Ag phân tích bằng ICP-MS tăng tương ứng với nồng độ AgNO3 từ 5 mM đến 20 mM (Bảng 3.8). Hiệu quả diệt khuẩn E. coli đạt tỷ lệ cao phụ thuộc vào nồng độ hạt vật liệu (Bảng 3.9, Hình 3.28).
  1. Tổng hợp nanocomposit Fe3O4/PHMG:
  • Tổng hợp và đặc trưng PHMG: Phổ FTIR (Hình 3.29) xuất hiện các dao động đặc trưng của liên kết C=N và C-N trong nhóm guanidin. Phép đo độ nhớt rút gọn (Bảng 3.10, Hình 3.30) cho phép xác định độ nhớt đặc trưng của PHMG. Hoạt tính kháng khuẩn của PHMG thể hiện qua giá trị MIC và IC50 rất thấp đối với các chủng vi khuẩn Gram âm, Gram dương và nấm (Bảng 3.11).
  • Chức năng hóa Fe3O4 bằng PHMG: Phổ FTIR (Hình 3.31), XRD (Hình 3.32) và EDX (Bảng 3.12, Hình 3.33) chứng minh PHMG đã được cố định lên bề mặt Fe3O4. Giản đồ TGA (Hình 3.34) cho thấy sự mất khối lượng tương ứng với hàm lượng PHMG bọc phủ. Đường cong từ hóa (Hình 3.36) xác nhận vật liệu giữ nguyên tính siêu thuận từ. Thử nghiệm đục lỗ thạch với E. coli ở các nồng độ 0,5; 1,7 và 5,0 mg/mL cho vòng vô khuẩn mở rộng (Bảng 3.13, Hình 3.37).
  • Khâu mạch bằng epichlorohydrin (Fe3O4/PHMG-Ep): Khảo sát độ nhớt động lực theo hàm lượng epichlorohydrin (Hình 3.38), phổ FTIR (Hình 3.39, 3.42) và cơ chế phản ứng (Hình 3.40) chứng minh phản ứng khâu mạch giữa nhóm chức amin của PHMG với epichlorohydrin tạo mạng lưới không tan. Giản đồ TGA (Hình 3.41), ảnh FE-SEM (Hình 3.43) và đường cong từ hóa (Hình 3.44) khẳng định cấu trúc và từ tính của Fe3O4/PHMG-Ep. Vòng vô khuẩn của Fe3O4/PHMG-Ep đối với E. coli được duy trì ổn định (Bảng 3.14, Hình 3.45). Động học tan nhả PHMG (Hình 3.46, 3.47) cho thấy mẫu biến tính epichlorohydrin giảm thiểu đáng kể lượng PHMG thôi nhiễm ra môi trường so với mẫu chưa khâu mạch. Kết quả diệt E. coli của Fe3O4/PHMG-Ep ở nồng độ 2 ppm sau 5 phút tiếp xúc đạt hiệu suất xử lý tương đương mẫu ban đầu nhưng độ bền cấu trúc cao hơn hẳn (Bảng 3.15, Hình 3.48, 3.49).
  • Hệ hạt Fe3O4-alginat/PHMG: Khảo sát độ tan nhả PHMG từ hạt hydrogel (Hình 3.50) và khả năng ức chế vi khuẩn E. coli khẳng định hiệu quả kháng khuẩn của hệ vật liệu dạng hạt (Bảng 3.16, Hình 3.51).
  1. Thử nghiệm khử trùng mẫu nước thải bệnh viện:
  • Mẫu nước thải thu gom từ Bệnh viện Y học cổ truyền Dân tộc Trung ương có mật độ tổng Coliform ban đầu rất cao (Bảng 3.17).
  • Thử nghiệm xử lý bằng vật liệu Fe3O4/PHMG-Ep ở các liều lượng 10 ppm, 30 ppm so sánh đối chứng với 5 ppm PHMG tự do (Bảng 3.18, Hình 3.52). Kết quả xử lý cho thấy sau thời gian tiếp xúc ngắn, mật độ tổng Coliform giảm xuống dưới ngưỡng quy định của QCVN 28:2010/BTNMT; vật liệu sau phản ứng được thu hồi hoàn toàn bằng nam châm trong vài phút, không để lại dư lượng polyme hay ion kim loại nặng gây ô nhiễm nguồn nước.

Dưới đây là bảng tổng hợp các hệ vật liệu nanocomposit từ tính kháng khuẩn chính được chế tạo và đánh giá trong luận án:

Hệ vật liệu Chất mang / Tác nhân biến tính Tác nhân diệt khuẩn Phương pháp đặc trưng chính Hoạt tính kháng khuẩn / Xử lý thực tế
Fe3O4 Không có (kết tủa từ dung dịch tẩy gỉ) Không có (vật liệu nền) XRD, EDX, FTIR, FE-SEM, TEM, VSM, AAS, ICP-MS Không có hoạt tính diệt khuẩn; siêu thuận từ, làm chất mang từ tính
Fe3O4-CS/Ag Chitosan (CS 0,1 - 0,5%) Hạt nano bạc (khử từ AgNO3 0,1 M) XRD, EDX, FTIR, UV-Vis, FE-SEM, TEM, VSM Xuất hiện vòng vô khuẩn rõ rệt với vi khuẩn E. coli
Fe3O4-alginat/Ag Alginat (tạo hạt gel với Ca2+ 0,3 M) Hạt nano bạc (AgNO3 5 - 20 mM) Hiển vi quang học, FE-SEM, EDX, VSM, ICP-MS Khử khuẩn E. coli hiệu quả ở nồng độ từ 98 đến 528 mg/L
Fe3O4/PHMG Hấp phụ bề mặt Fe3O4 PHMG 2% (trùng ngưng từ GHC và HMDA) FTIR, XRD, EDX, TGA, FE-SEM, VSM, UV-Vis Tạo vòng vô khuẩn với E. coli ở nồng độ 0,5 - 5,0 mg/mL
Fe3O4/PHMG-Ep Khâu mạch bằng epichlorohydrin (tỷ lệ 1:4) PHMG gắn hóa học FTIR, TGA, FE-SEM, VSM, đo độ tan nhả Giảm mạnh độ tan nhả; diệt E. coli ở 2 ppm sau 5 phút; xử lý Coliform nước thải bệnh viện (10-30 ppm)
Fe3O4-alginat/PHMG Hạt alginat - Fe3O4 PHMG ngâm tẩm Đo độ nhớt, đo tan nhả UV-Vis, nuôi cấy vi sinh Kiểm soát tan nhả PHMG; kháng khuẩn E. coli hiệu quả dạng hạt

Kết quả và những đóng góp mới

Những đóng góp mới về mặt khoa học và lý luận:

  • Đã xây dựng thành công quy trình công nghệ tổng hợp oxit sắt từ nano Fe3O4 trực tiếp từ nguồn chất thải công nghiệp nguy hại là dung dịch tẩy gỉ của nhà máy sản xuất ống thép bằng phản ứng với dung dịch Ca(OH)2 bão hòa ở nhiệt độ phòng. Quy trình này loại bỏ nhu cầu sử dụng các hóa chất muối sắt tinh khiết, không cần gia nhiệt cao hay chiếu xạ siêu âm phức tạp, nhưng vẫn thu được sản phẩm Fe3O4 có kích thước nanomet, cấu trúc tinh thể spinel đồng nhất và từ độ bão hòa cao, đáp ứng đầy đủ yêu cầu tách loại bằng từ trường ngoài.
  • Lần đầu tiên nghiên cứu tổng hợp thành công vật liệu nanocomposit từ tính gắn polyme kháng khuẩn polyhexametylen guanidin hydroclorit (PHMG) trên hạt oxit sắt từ nano Fe3O4. Công trình làm sáng tỏ cơ chế liên kết bề mặt và chứng minh vật liệu vừa duy trì được tính siêu thuận từ của hạt nhân Fe3O4, vừa phát huy tối đa hoạt tính diệt khuẩn phổ rộng của PHMG.
  • Đã giải quyết triệt để vấn đề hòa tan thất thoát của polyme PHMG vào môi trường nước thông qua việc nghiên cứu phản ứng khâu mạch giữa PHMG và epichlorohydrin trên bề mặt hạt nano (Fe3O4/PHMG-Ep), cũng như cố định PHMG trong mạng gel hạt alginat (Fe3O4-alginat/PHMG). Kết quả này cho phép kiểm soát chặt chẽ động học tan nhả, nâng cao độ bền hoạt tính và hạn chế tối đa nguy cơ thôi nhiễm hóa chất.
  • Chế tạo thành công các hệ nanocomposit từ tính mang hạt nano bạc phân tán trên các chất mang polyme sinh học tự nhiên (chitosan, alginat) ở dạng huyền phù nano và dạng hạt xốp kích thước milimet, tạo cơ sở khoa học cho việc ứng dụng đa dạng các dạng vật liệu trong công nghệ xử lý nước.

Những đóng góp mới về mặt thực tiễn:

  • Cung cấp giải pháp kỹ thuật kép: Vừa tận dụng và xử lý triệt để dung dịch tẩy gỉ thải bỏ chứa hàm lượng sắt và axit rất cao của ngành luyện kim, giảm thiểu lượng bùn thải nguy hại phát sinh ra môi trường; vừa tạo ra vật liệu nanocomposit có giá trị kinh tế và kỹ thuật cao phục vụ công tác bảo vệ môi trường.
  • Thử nghiệm thành công vật liệu Fe3O4/PHMG-Ep trong việc khử trùng mẫu nước thải thực tế tại Bệnh viện Y học cổ truyền Dân tộc Trung ương. Ở liều lượng từ 10 đến 30 ppm, vật liệu đã tiêu diệt hoàn toàn tổng Coliform, đưa chất lượng nước thải sau xử lý đạt quy chuẩn kỹ thuật quốc gia QCVN 28:2010/BTNMT, mở ra khả năng thay thế các chất khử trùng clo hoạt tính truyền thống nhằm ngăn chặn sự hình thành các chất phụ gây ung thư.
  • Khả năng thu hồi vật liệu đạt hiệu suất cao bằng từ trường ngoài giúp đơn giản hóa công đoạn tách loại pha rắn - lỏng trong công nghệ xử lý nước thải, ngăn ngừa hiện tượng phát tán hạt nano ra môi trường tự nhiên.

Kiến nghị và giải pháp đề xuất từ luận án:

  • Tiếp tục nghiên cứu hoàn thiện dây chuyền thiết bị tổng hợp Fe3O4 từ dung dịch tẩy gỉ ở quy mô pilot công nghiệp nhằm nâng cao tính ổn định của các mẻ sản phẩm.
  • Nghiên cứu thiết kế các mô hình cột phản ứng dòng chảy liên tục tích hợp hệ thống nam châm điện hoặc nam châm vĩnh cửu để tự động hóa quá trình thu hồi và tái sinh vật liệu nanocomposit sau xử lý.
  • Mở rộng phạm vi thử nghiệm khử trùng của vật liệu trên các nguồn nước thải có độ màu và tải lượng hữu cơ cao hơn như nước thải chăn nuôi gia súc và nước thải lò mổ gia súc, gia cầm.

Hạn chế và hướng nghiên cứu tiếp

Hạn chế của luận án:

  • Các thử nghiệm tổng hợp vật liệu và đánh giá khả năng khử trùng vi sinh vật mới được tiến hành ở quy mô phòng thí nghiệm theo từng mẻ gián đoạn (batch mode), chưa được khảo sát trên hệ thống dòng chảy liên tục với lưu lượng nước thải lớn.
  • Thử nghiệm ứng dụng trên nguồn nước thải thực tế mới tập trung vào mẫu nước thải của Bệnh viện Y học cổ truyền Dân tộc Trung ương, chưa đánh giá đa dạng trên các nền nước thải có thành phần phức tạp khác (như nước thải chăn nuôi lợn, nước thải chế biến thủy hải sản).
  • Độ tan nhả của PHMG trong hệ vật liệu khâu mạch Fe3O4/PHMG-Ep tuy đã giảm đáng kể so với hệ chưa biến tính nhưng vẫn cần tiếp tục theo dõi độ bền liên kết và động học giải phóng trong thời gian lưu trữ dài ngày ở các điều kiện pH và độ mặn khác nhau.
  • Luận án chưa tính toán chi tiết bài toán chi phí kinh tế đầy đủ của toàn bộ vòng đời vật liệu (từ công đoạn thu gom dung dịch tẩy gỉ, hóa chất chế tạo đến chi phí điện năng và tái sinh).

Hướng nghiên cứu tiếp theo:

  • Đánh giá khả năng tái sử dụng (reusability) và số chu kỳ hoạt động ổn định của các hệ vật liệu nanocomposit sau nhiều lần thu hồi bằng từ trường và rửa giải.
  • Thiết kế và chế tạo mô hình thiết bị xử lý nước thải liên tục có tích hợp bộ tách từ trường nhằm đánh giá các thông số thủy lực, thời gian lưu nước và hiệu quả thu hồi thực tế.
  • Khảo sát mở rộng phổ kháng khuẩn của vật liệu đối với các loại virus và bào tử vi khuẩn kháng hóa chất, đồng thời đánh giá độc tính sinh thái học dài hạn của vật liệu sau khi thu hồi.

Giá trị tham khảo

Luận án mang lại giá trị tham khảo thiết thực cho nhiều nhóm đối tượng chuyên môn:

  • Nghiên cứu sinh, học viên cao học và sinh viên chuyên ngành Hóa học vật liệu, Công nghệ vật liệu nano, Hóa môi trường và Kỹ thuật môi trường: Luận án là tài liệu tham khảo giá trị về phương pháp luận kết hợp giữa tái chế phế thải công nghiệp và công nghệ nano; quy trình tổng hợp chi tiết và hệ phương pháp thực nghiệm phân tích đa dạng (XRD, EDX, FTIR, UV-vis, AAS, ICP-MS, FE-SEM, TEM, TGA, VSM).
  • Các nhà nghiên cứu và kỹ sư công nghệ xử lý nước: Cung cấp quy trình chế tạo chất khử khuẩn không tạo phụ phẩm halogen hóa độc hại, giải pháp kỹ thuật cố định polyme kháng khuẩn lên chất mang từ tính và kỹ thuật tạo hạt hydrogel từ tính dạng bead (Fe3O4-alginat) định hướng cho các bể xử lý dạng cột.
  • Cơ quan quản lý môi trường và doanh nghiệp sản xuất thép: Cung cấp phương án kỹ thuật khả thi để tuần hoàn, tái chế dung dịch tẩy gỉ nguy hại thành sản phẩm có giá trị, giảm thiểu chi phí chôn lấp bùn thải chứa kim loại nặng.

Các phần đáng tham khảo nhất trong luận án gồm:

  • Quy trình tổng hợp Fe3O4 trực tiếp từ dung dịch tẩy gỉ với Ca(OH)2 bão hòa ở nhiệt độ phòng (Mục 2.2.1 và Mục 3.1).
  • Quy trình gia nhiệt phân đoạn 3 bước để trùng ngưng tổng hợp polyme PHMG xúc tác axit citric (Mục 2.2.3 và Mục 3.3.1).
  • Kỹ thuật khâu mạch bằng epichlorohydrin để hạn chế tan nhả PHMG (Mục 2.2.3c và Mục 3.3.3).

Câu hỏi thường gặp

  1. Dung dịch tẩy gỉ thải bỏ của nhà máy thép có đặc tính gì và được tác giả xử lý như thế nào để tổng hợp oxit sắt từ nano Fe3O4? Dung dịch tẩy gỉ thải bỏ lấy từ Công ty TNHH Ống thép Hòa Phát có độ axit rất cao (pH < 0,1) và hàm lượng sắt lớn dao động từ 70 đến 100 gFe/L chủ yếu dưới dạng muối FeCl2, thuộc danh mục chất thải nguy hại. Để tổng hợp Fe3O4 nano, tác giả cho 300 mL dung dịch Ca(OH)2 bão hòa vào cốc, khuấy mạnh 10 phút, sau đó nhỏ từ từ dung dịch tẩy gỉ vào phản ứng ở nhiệt độ phòng trong 1 giờ. Kết tủa màu xám đen tạo thành được thu hồi bằng nam châm, rửa sạch bằng nước cất đến pH trung tính và sấy chân không ở 60°C trong 24 giờ.

  2. Tại sao tác giả phải biến tính PHMG với epichlorohydrin (hệ Fe3O4/PHMG-Ep) trong nanocomposit từ tính? PHMG là polyme tan hoàn toàn trong nước. Khi chỉ hấp phụ vật lý lên bề mặt hạt nano Fe3O4 (hệ Fe3O4/PHMG), PHMG nhanh chóng bị hòa tan và thôi nhiễm vào môi trường nước trong quá trình xử lý, làm giảm độ bền của vật liệu và gây dư lượng hóa chất. Việc bổ sung epichlorohydrin (với tỷ lệ khối lượng Ep : PHMG là 1:4 ở 60°C trong 6 giờ) tạo ra phản ứng khâu mạch giữa nhóm chức amin của PHMG với epichlorohydrin, tạo mạng lưới polyme không tan bọc chắc trên bề mặt Fe3O4. Kết quả đo phổ UV-Vis cho thấy hệ Fe3O4/PHMG-Ep giảm mạnh lượng PHMG tan nhả theo thời gian nhưng vẫn giữ nguyên hoạt tính diệt khuẩn E. coli ở nồng độ 2 ppm sau 5 phút tiếp xúc.

  3. Hoạt tính diệt khuẩn của các hệ vật liệu chứa nano bạc (Fe3O4-CS/Ag và Fe3O4-alginat/Ag) được đánh giá trên đối tượng nào và đạt kết quả ra sao? Các hệ vật liệu chứa nano bạc được khảo sát hoạt tính kháng khuẩn đối với vi khuẩn chỉ thị Escherichia coli (E. coli). Đối với hệ Fe3O4-CS/Ag, thử nghiệm đục lỗ thạch cho thấy mẫu nanocomposit tạo vòng vô khuẩn rõ rệt, trong khi mẫu đối chứng chỉ chứa Fe3O4 không có vòng vô khuẩn. Đối với hệ Fe3O4-alginat/Ag dạng hạt, thử nghiệm nuôi cấy đếm khuẩn lạc cho thấy hiệu quả diệt khuẩn E. coli tăng dần theo nồng độ vật liệu (khảo sát ở các mức 98 mg/L, 175 mg/L, 503 mg/L và 528 mg/L), trong đó các nồng độ cao cho khả năng tiêu diệt hoàn toàn vi khuẩn thử nghiệm.

  4. Hiệu quả khử trùng mẫu nước thải thực tế tại Bệnh viện Y học cổ truyền Dân tộc Trung ương bằng vật liệu Fe3O4/PHMG-Ep đạt kết quả như thế nào? Mẫu nước thải thực tế từ Bệnh viện Y học cổ truyền Dân tộc Trung ương có mật độ tổng Coliform ban đầu rất cao. Khi xử lý bằng vật liệu Fe3O4/PHMG-Ep ở liều lượng 10 ppm và 30 ppm (so sánh đối chứng với 5 ppm PHMG tự do), kết quả phân tích chỉ tiêu vi sinh cho thấy mật độ tổng Coliform giảm mạnh xuống mức đạt yêu cầu theo Quy chuẩn kỹ thuật quốc gia về nước thải y tế QCVN 28:2010/BTNMT. Sau phản ứng, toàn bộ hạt vật liệu từ tính được tách loại hoàn toàn khỏi nước thải bằng nam châm, không để lại cặn lơ lửng hay dư lượng hóa chất thứ cấp.

Kết luận

Luận án tiến sĩ của tác giả Lê Thị Thu Hà đã hoàn thành nghiên cứu tổng hợp thành công các hệ vật liệu nanocomposit từ tính kháng khuẩn (Fe3O4-CS/Ag, Fe3O4-alginat/Ag, Fe3O4/PHMG, Fe3O4/PHMG-Ep và Fe3O4-alginat/PHMG) trên cơ sở tận dụng nguồn oxit sắt từ thu hồi từ dung dịch tẩy gỉ thải bỏ của nhà máy sản xuất thép. Các hệ vật liệu chế tạo được đều sở hữu cấu trúc ổn định, giữ được đặc tính siêu thuận từ cho phép thu hồi nhanh chóng bằng từ trường ngoài, đồng thời thể hiện hoạt tính diệt khuẩn mạnh đối với Escherichia coli nhờ cơ chế kháng khuẩn của hạt bạc nano và polyme cation PHMG. Đóng góp nổi bật của luận án là giải pháp khâu mạch PHMG bằng epichlorohydrin giúp kiểm soát hiện tượng tan nhả polyme và thử nghiệm thành công việc khử trùng tổng Coliform trong nước thải Bệnh viện Y học cổ truyền Dân tộc Trung ương đạt quy chuẩn xả thải QCVN 28:2010/BTNMT. Công trình đã kết hợp hiệu quả giữa mục tiêu xử lý chất thải công nghiệp nguy hại và mục tiêu chế tạo vật liệu nano chức năng phục vụ kiểm soát ô nhiễm vi sinh vật trong môi trường nước.